R32和R32/R1234yf混合工質(zhì)黏度實驗測量及模型

(西安交通大學(xué)能源與動力工程學(xué)院 熱流科學(xué)與工程教育部重點實驗室 西安 710049)

制冷技術(shù)對人類社會的發(fā)展具有重要影響，20世紀(jì)30年代CFCs制冷劑的出現(xiàn)給制冷領(lǐng)域帶來了飛速發(fā)展。1974年M. J. Molina等[1]指出含氯鹵代烴對臭氧層有巨大破壞作用，由此引發(fā)了人們對制冷劑的廣泛關(guān)注。氟利昂制冷劑對臭氧層的破壞作用迫使人們不得不尋找新的替代工質(zhì)。國際社會達成了許多共識，如1985年制定的《維也納公約》和1987年制定的《關(guān)于消耗臭氧層物質(zhì)的蒙特利爾議定書》。隨著CFCs和HCFCs類制冷劑的逐步淘汰，臭氧層消耗問題基本得到解決，但制冷劑對環(huán)境的另外一個負(fù)面影響地球溫室效應(yīng)問題日益嚴(yán)峻。1997年通過了《京都議定書》，限制溫室氣體的使用。2007年9月，蒙特利爾議定書第19次締約方會議又通過了加速淘汰HCFCs的調(diào)整方案。2015年巴黎氣候大會達成目標(biāo)，各方將加強應(yīng)對全球氣候變化的威脅。對新一代替代制冷劑的研究也由保護臭氧層變?yōu)榻档蜏厥倚?yīng)。為了履行議定書的承諾，我國制冷行業(yè)也同樣面臨巨大壓力和挑戰(zhàn)。

長期以來在替代制冷劑研究方面，國內(nèi)外學(xué)者開展了大量的研究工作[2-6]。替代制冷劑必須滿足基本要求：對臭氧層沒有破壞作用，具有較低溫室效應(yīng)(GWP)和較高的效率[6]。除了CO2、水、氨及碳?xì)浠衔?HCs)等自然工質(zhì)外，在低GWP制冷劑替代方案中，烯烴類(HFOs)物質(zhì)備受關(guān)注，最具代表性的物質(zhì)是R1234yf和R1234ze(E)。但研究表明純質(zhì)R1234yf和R1234ze(E)的容積效率、制冷量以及COP相對較低[7]。R32的ODP=0，GWP100年=677[8]，相比于R22 (GWP100年=1 760)與R410A (GWP100年=1 725)，溫室效應(yīng)已有大幅改善，有可能成為我國未來一段時間制冷劑替代的過渡方案之一。但R32的排氣壓力較高，容易泄漏。因此，R32與R1234yf和R1234ze(E)形成混合工質(zhì)，可以有效避免上述不足，是較好的解決方案[9]。此外，美國空調(diào)供熱制冷協(xié)會(AHRI)主持開展的低GWP替代制冷劑評價項目(Low-GWP AREP)[3]，目前已完成第一階段工作，部分新型混合制冷劑獲得了ASHRAE標(biāo)準(zhǔn)命名和安全分級。R32、R1234yf、R1234ze(E)是其中最重要的組分。

工質(zhì)的熱物理性質(zhì)是熱力循環(huán)性能、制冷系統(tǒng)的優(yōu)化、流動換熱設(shè)備設(shè)計等方面研究的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，具有重要的研究價值。其中，黏度性質(zhì)在流動、換熱等研究中必不可少，如計算雷諾數(shù)、普朗特數(shù)、努塞爾數(shù)等。R32和R1234yf純質(zhì)的黏度研究較多[10-19]，但其混合物黏度研究相對較少。Cui Junwei等[20]采用表面光散射法同時測量了R32/R1234yf混合物飽和狀態(tài)下的液相黏度和表面張力。R32/R1234yf混合物實驗測量溫度范圍為293～343 K，R32摩爾分?jǐn)?shù)為0.519 3、0.698 8、0.794 5。Dang Yagu等[21]采用移動活塞式黏度計(moving piston viscometer)測量R32/R1234yf混合物液相黏度，測量范圍溫度為283～323 K，壓力最高2.74 MPa, R32質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.3、0.5、0.7。Dang Yagu等[22]利用落球法黏度計測量了R32/R1234yf混合物氣相黏度，測量范圍溫度為278～338 K，壓力為0.1 MPa，R32質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.2、0.3、0.4、0.5。除此之外，未發(fā)現(xiàn)其他有關(guān)黏度文獻發(fā)表。

通過以上文獻調(diào)研發(fā)現(xiàn)，對于R32/R1234yf混合制冷劑液相黏度實驗范圍相對較窄，無法滿足實際工況需求。此外實驗是沿氣液飽和態(tài)進行的，壓力較低，缺乏高壓狀態(tài)下的實驗數(shù)據(jù)。因此，本文主要工作是采用振動弦法黏度計對R32、R32/R1234yf混合物液相黏度進行實驗研究，實驗范圍溫度為263～360 K，壓力最高為30 MPa。利用實驗數(shù)據(jù)對R32/R1234yf混合物黏度模型進行研究。

1 實驗方法與裝置

本文采用振動弦法黏度計對混合制冷劑的黏度進行實驗研究。振動弦法是由J. T. Tough等[23]于1963年提出的，基本原理是一根圓形截面無限長金屬絲在黏性流體中，做垂直于軸向的振動，絲的運動與流體的黏度和密度有關(guān)，根據(jù)流體對振動的阻尼作用就可得到流體的黏度，其工作方程在文獻中已有詳細(xì)描述[18,24-25]，這里不再贅述，僅給出實驗裝置介紹。

振動弦選用名義直徑為0.1 mm，長度為58 mm的鎢絲，絲兩端用金屬夾片固定，固定時保持足夠的張力，支撐結(jié)構(gòu)采用陶瓷材料，以便絕緣。磁場由兩塊平行放置的釤鈷磁鐵(Sm2Co17)產(chǎn)生，兩塊磁鐵間距為6 mm，磁鐵的長度為40 mm，絲與磁鐵長度比為1.45，中心絲的位置磁場強度約為0.4 T。振動弦傳感器置于高壓不銹鋼腔體中，設(shè)計壓力為70 MPa，采用金屬墊片和法蘭進行密封。鎢絲兩端各引出兩根導(dǎo)線，連接測量電路和儀器，導(dǎo)線與實驗裝置采用玻璃陶瓷進行密封。實驗裝置本體約需60 mL樣品。

振動弦黏度計實驗測量系統(tǒng)原理如圖1所示。主要由振動弦實驗裝置、增壓泵、真空系統(tǒng)、恒溫系統(tǒng)、溫度壓力測量系統(tǒng)及相應(yīng)的數(shù)據(jù)采集軟件等組成。增壓泵為高壓手動增壓泵(型號50-6-15)，最大工作壓力為100 MPa。壓力測量采用P3MB型絕壓傳感器，最大測量壓力為100 MPa，精度等級為0.1%。壓力信號由安捷倫(Agilent)34420A型納伏表采集，壓力測量95%置信區(qū)間(k=2)擴展不確定度約為0.12 MPa。恒溫環(huán)境由甲基硅油介質(zhì)恒溫槽提供，溫度測量采用金屬套管精密鉑電阻溫度計，電阻信號由安捷倫(Agilent)3458A采集，溫度測量95%置信區(qū)間(k=2)擴展不確定度約為12 mK。

A增壓泵；B真空泵；C試劑瓶；D壓力傳感器；E振動弦實驗裝置；F恒溫系統(tǒng)；G溫度傳感器。圖1 振動弦黏度計實驗系統(tǒng)原理[18]Fig.1 The principle of vibrating wire viscometer[18]

振動弦的驅(qū)動信號由安捷倫(Agilent)信號發(fā)生器33220A產(chǎn)生，產(chǎn)生的感應(yīng)信號由SR830(Stanford Research System)數(shù)字鎖相放大器采集。振動弦黏度測量系統(tǒng)的標(biāo)定和檢驗過程見文獻[18]，標(biāo)定的結(jié)果絲的半徑R=49.60 μm，真空下阻尼系數(shù)Δ0=1.96×10-5。振動弦黏度測試系統(tǒng)的不確定度主要由溫度不確定度、壓力不確定度、標(biāo)定不確定度和復(fù)現(xiàn)不確定度等構(gòu)成，最終黏度測量擴展不確定度估計為2%(k=2)。

2 實驗結(jié)果與分析

2.1 實驗樣品

實驗所用R32由浙江藍天環(huán)保高科技股份有限公司生產(chǎn)，其純度為99.8%的樣品(質(zhì)量百分比)，R1234yf由霍尼韋爾(中國)有限公司提供，樣本的純度為99.5%(質(zhì)量百分比)，制冷劑樣品信息如表1所示。實驗采用液氮冷卻收集氣相樣品，并抽真空除去雜質(zhì)和不凝性氣體。

表1 實驗所用樣品信息

2.2 混合物樣品配制及配比測量

本文配制混合制冷劑的方法為：首先收集兩種純質(zhì)制冷劑，按照配比確定收集量，然后按照飽和蒸氣壓高低，先將飽和蒸氣壓較低的R1234yf充灌到實驗本體中，再將飽和蒸氣壓較高的R32充灌到實驗本體，充灌溫度低于環(huán)境溫度，以保證實驗本體中全部為液相狀態(tài)，實驗測量的最低壓力也高于該溫度下對應(yīng)的飽和壓力?；旌现评鋭┑慕M分通過從實驗本體中直接取樣并由氣相色譜(安捷倫7820A)分析確定，組分分析的不確定度為0.005。

2.3 實驗結(jié)果

本文對制冷劑R32、R32/R1234yf混合物的黏度進行了實驗測量。R32黏度測量實驗溫度范圍為263～350 K，壓力最高為30 MPa，實驗沿6條等溫線共獲得36組實驗數(shù)據(jù)，如表2所示。R32/R1234yf二元混合物黏度的溫度范圍為263～360 K，壓力最高為30 MPa，R32摩爾分?jǐn)?shù)分別為0.244 8、0.410 8、0.608 6、0.835 6，實驗沿8條等溫線共獲得141組實驗數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)如表3～表6所示。

振動弦法測量黏度需要準(zhǔn)確的密度數(shù)據(jù)，因此必須選用合適的狀態(tài)方程計算相同溫度和壓力下的密度值。R32的密度數(shù)據(jù)由R. Tillner-Roth等[26]開發(fā)的狀態(tài)方程計算得到，R32/R1234yf混合物密度數(shù)據(jù)由R. Akasaka[27]開發(fā)的狀態(tài)方程計算得到。不同溫度和壓力下對應(yīng)的制冷劑密度數(shù)據(jù)如表2～表6所示。

3 實驗數(shù)據(jù)分析

3.1 黏度模型

為了便于工程實際應(yīng)用，本文利用硬球模型[28-29]關(guān)聯(lián)了R32和R32/R1234yf的黏度實驗數(shù)據(jù)，該模型的具體表達式為：

(1)

式中：η*為無量綱黏度;η為黏度，Pa·s；M為摩爾質(zhì)量，kg/mol；T為溫度，K；通用氣體常數(shù)R=8.314 472 J/(mol·K)；V為摩爾容積，m3/mol；Rη為形狀因子。無量綱黏度η*為摩爾容積V和特征摩爾容積V0比值的函數(shù)：

(2)

表2 R32黏度實驗數(shù)據(jù)

表3 R32/R1234yf混合物黏度實驗數(shù)據(jù)(xR32=0.244 8)

表4 R32/R1234yf混合物黏度實驗數(shù)據(jù)(xR32=0.410 8)

表5 R32/R1234yf混合物黏度實驗數(shù)據(jù)(xR32=0.608 6)

表6 R32/R1234yf混合物黏度實驗數(shù)據(jù)(xR32=0.835 6)

式中：ai為系數(shù);V0為溫度的函數(shù)，一般是隨溫度升高而下降。通過數(shù)據(jù)擬合得到每個溫度下的V0，以及與溫度壓力無關(guān)的Rη，并將V0擬合成如下表達式：

V0×106=a+bT+cT2+dT3

(3)

最終得到R32黏度關(guān)聯(lián)式的擬合系數(shù)和偏差，如表7所示，實驗數(shù)據(jù)與方程的平均絕對偏差(AAD)為0.28%，最大偏差(MD)為0.92%，二者均在實驗不確定度范圍之內(nèi)。

表7 R32黏度方程式(1)～式(3)擬合參數(shù)及偏差

為了將該模型應(yīng)用于二元混合物R32/R1234yf黏度數(shù)據(jù)關(guān)聯(lián)，Rη,mix和V0,mix采用如下的混合規(guī)則計算：

Rη,mix=xRη,1+(1-x)Rη,2

(4)

(5)

γ=αT+β

(6)

式中：Rη,i和V0,i為純組分i的形狀因子和特征摩爾容積；x為組分1的摩爾分?jǐn)?shù)。對于特征摩爾體積，引入?yún)?shù)γ修正溫度的影響。得到R32/R1234yf混合物黏度關(guān)聯(lián)式的擬合系數(shù)和偏差，如表8所示，實驗數(shù)據(jù)與方程的平均絕對偏差為0.69%，最大偏差(MD)為2.09%?？芍ざ扔睬蚰Ｐ筒粌H可以準(zhǔn)確的描述純質(zhì)的黏度特性，同時也可以表征混合物的黏度特性。

3.2 實驗數(shù)據(jù)對比

本文測得的R32黏度實驗數(shù)據(jù)與擬合方程的偏差如圖2所示。V. Z. Geller等[10]測量了253.15～347.15 K，壓力最大達到5 MPa范圍內(nèi)的黏度，偏差最大為7.7%，尤其是隨溫度變化趨勢明顯。M. J. Assael等[11]測量了273～313 K，壓力最大達到15 MPa范圍內(nèi)的黏度，最大偏差為4.9%，最小偏差為3.6%。此外，測量了飽和態(tài)下273～313.15 K的黏度，最大偏差為5.3%，最小偏差為4.3%，與其他作者數(shù)據(jù)比較可以知，M. J. Assael等[11]的數(shù)據(jù)存在一定的系統(tǒng)偏差。A. Laesecke等[14]測量了飽和態(tài)下250～315 K范圍內(nèi)的黏度，偏差為正負(fù)波動，最大偏差為-1.38%。Sun Liqun等[15]測量了飽和態(tài)下233～333 K范圍內(nèi)的黏度，最大偏差為5.6%。C. M. B. P. Oliveira等[16]測量了飽和態(tài)下230～345 K范圍內(nèi)的黏度，除了高溫一個點偏差為8.9%，其余偏差都在3%以內(nèi)。R. Heide等[17]測量了飽和態(tài)下223～333 K范圍內(nèi)的黏度，大部分?jǐn)?shù)據(jù)偏差在2.5%以內(nèi)。

表8 R32/R1234yf黏度方程式(5)～式(6)擬合參數(shù)及偏差

圖2 R32黏度實驗數(shù)據(jù)與關(guān)聯(lián)方程的偏差Fig.2 Deviations for R32 of the experimental viscosity from calculated values obtained with the correlation

本文實驗測量的R32/R1234yf混合物黏度實驗數(shù)據(jù)與擬合方程的偏差如圖3所示。Dang Yagu等[21]采用移動活塞式黏度計測量了R32/R1234yf混合物溫度范圍283～320 K液相黏度，其中R32的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為30%、50%和70%。實驗數(shù)據(jù)與本文方程偏差全部為正偏差，最大偏差為12.9 %，最小偏差為0.5%，在每個配比下，都會出現(xiàn)偏差隨溫度增大而增大。Cui Junwei等[20]采用表面光散射法同時測量了R32/R1234yf混合物液相表面張力和黏度，溫度范圍為293～343 K，R32的摩爾分?jǐn)?shù)為0.519 3、0.698 8和0.794 5。實驗數(shù)據(jù)大部分為負(fù)偏差，除了343 K溫度下對應(yīng)的3個數(shù)據(jù)點偏差較大，其他數(shù)據(jù)偏差都在6%內(nèi)。Cui Junwei等[20]的實驗數(shù)據(jù)與NIST REFPROP 9.0的計算結(jié)果進行了比較，其偏差趨勢與本文硬球模型關(guān)聯(lián)得到的方程相似。兩組文獻實驗數(shù)據(jù)與本文實驗數(shù)據(jù)或方程都有較大偏差，但一組為正偏差，一組為負(fù)偏差。出現(xiàn)此種現(xiàn)象的原因可能是實驗過程中混合物比例發(fā)生變化，由于實驗腔體中為氣液相共存，而配制好樣品后實驗在不同溫度下完成測量，氣液相中的比例也不斷發(fā)生變化，組分變化關(guān)系取決于樣品配制和實驗過程。本文在實驗過程中保證腔體中全部為過冷液相區(qū)，并且液相區(qū)中組分大小是直接通過氣相色譜儀測量確定，因此本文實驗結(jié)果有良好的準(zhǔn)確性。

圖3 R32/R1234yf黏度實驗數(shù)據(jù)與關(guān)聯(lián)方程的偏差Fig.3 Deviations for R32/R1234yf of the experimental viscosity from the calculated values of the correlation

4 結(jié)論

本文對R32及R32/R1234yf混合制冷劑不同溫度、不同壓力下的液相黏度進行了實驗研究和模型分析。實驗采用振動弦法黏度計對R32(溫度范圍為263～350 K、壓力范圍為2～30 MPa)和R32/R1234yf混合物(溫度范圍263～360 K、壓力范圍為2～30 MPa、R32摩爾分?jǐn)?shù)分別為0.244 8、0.410 8、0.608 6、0.835 6)的黏度進行了測量。本文共獲得177組實驗數(shù)據(jù)，實驗數(shù)據(jù)的不確定度為2%。利用獲得的實驗數(shù)據(jù)對R32及R32/R1234yf混合制冷劑黏度模型進行了研究，建立了基于硬球模型的黏度方程。R32黏度實驗數(shù)據(jù)與方程的平均絕對偏差為0.28%，最大絕對偏差為0.92%；R32/R1234yf黏度實驗數(shù)據(jù)與方程的平均絕對偏差為0.69%，最大絕對偏差為2.09%。通過對比可知，本文實驗數(shù)據(jù)與已有文獻數(shù)據(jù)及黏度方程吻合較好，所得黏度方程可用于R32和R32/R1234yf混合制冷劑的應(yīng)用研究。

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