紅外激光與遠紫外激光場驅(qū)動H2+輻射諧波

劉 航，李 義，馮立強,

(1.遼寧工業(yè)大學(xué) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院， 錦州 121001； 2.遼寧工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院， 錦州 121001)

引 言

強激光場與原子、分子相互作用可以產(chǎn)生許多非線性光學(xué)現(xiàn)象。高次諧波(high-order harmonic generation, HHG)作為其中一種非常重要的現(xiàn)象在探測原子、分子內(nèi)電子運動以及產(chǎn)生孤立阿秒脈沖中起到非常重要的作用并被廣泛研究[1-3]。

目前，高次諧波的輻射過程可由半經(jīng)典的三步模型[4]來描述。例如：束縛電子首先由隧道電離進入連續(xù)態(tài)(第1步：電離過程)；隨后電子在激光場的作用下加速并遠離核子(第2步：加速過程)；最后電子在激光場驅(qū)動下反向加速與核子發(fā)生碰撞并輻射高次諧波(第3步：回碰過程)。對于原子體系來說，三步模型可以很好地解釋諧波輻射過程。但對于分子體系，由于體系多出的核自由度，分子中電子的電離以及回碰與原子相比有很大的不同，進而導(dǎo)致一些分子諧波特有的現(xiàn)象。例如：多光子電離[5]、電荷共振增強電離[6]、離解態(tài)電離[7]在諧波輻射中的貢獻；多通道諧波輻射[8]；諧波紅移[9]；諧波藍移[10]；諧波輻射的空間分布[11]等。

最近，隨著遠紫外(extreme ultraviolet, XUV)光源的發(fā)展，利用XUV 光源調(diào)控諧波過程得到了很多關(guān)注。例如：作者[12]利用超短XUV光源驅(qū)動He原子增強諧波強度，并獲得1個脈寬為43as的孤立阿秒脈沖。ZHANG等人[13]利用XUV光源與雙色激光場的組合場驅(qū)動He+離子獲得了一個47as脈沖。隨后，這種利用超短XUV光源增強諧波輻射強度的方案被TAKAHASHI等人[14]實驗證實。但是上述方法中都是用XUV光源驅(qū)動原子體系，并且都是用于控制三步模型中的電離過程，即利用XUV光源增大電離幾率，進而增強諧波輻射強度。

1 計算方法

非玻恩-奧本海默近似含時薛定諤方程為[15-20]:

E(t)=E1exp[-4ln(2)(t/τ1)2]cos(ω1t)+

EXUVexp{-4ln(2)[(t-td)/τXUV]4}×

cos[ωXUV(t-td)](2)

式中，E1，ω1，τ1為紅外(infrared,IR)場振幅、頻率和半峰全寬;EXUV，ωXUV，τXUV為XUV光源的振幅、頻率和半峰全寬;td為兩束激光場的延遲時間。

高次諧波頻譜圖可表示為：

(3)

2 結(jié)果與分析

Fig.1 Harmonic spectra from H2+driven by single IR field and the combined field (IR+XUV)

圖2a～圖2c中給出H2+在單色IR場以及上述組合場下的電離幾率。T表示800nm激光場光學(xué)周期。由圖可知，XUV光源的加入對H2+電離影響很小。因此，多重諧波截止能量延伸不可能發(fā)生在電離過程。圖3a～圖3c是電子波包隨時間的演化圖。從圖中可知，在單色IR場下(見圖3a)，電子加速最遠可以運動到35a.u.，這與經(jīng)典結(jié)果xmax=E1/ω12是一致的。隨著XUV光源的加入可見(見圖3b和圖3c)，電子加速的最遠距離幾乎保持不變，這說明多重諧波截止能量的延伸不是在加速過程中產(chǎn)生的。由此可見，多重諧波截止能量的延伸只能產(chǎn)生于回碰過程。

Fig.2 Ionization probabilities of H2+

a—single IR field b—the combined field (IR+XUV) withIXUV=1.0×1014W/cm2c—the combined field (IR+XUV) withIXUV=1.0×1015W/cm2

Fig.3 Time-dependent electronic wave functions

a—single IR field b—the combined field (IR+XUV) withIXUV=1.0×1014W/cm2c—the combined field (IR+XUV) withIXUV=1.0×1015W/cm2

Fig.4 Time-dependent laser profile(a,e,i), harmonic order(b,f,j), R-dependent harmonic order (c,g,k) and time-dependent nuclear motiona～d—single IR field e～h—the combined field (IR+XUV) with IXUV=1.0×1014W/cm2 i～l—the combined field (IR+XUV) with IXUV=1.0×1015 W/cm2

a—on multi-harmonic cutoff extension b—on frequency modulation of harmonics

為了解釋上述現(xiàn)象，圖6是上述激光場的波形圖以及諧波輻射的時頻分析圖。由圖可知，當(dāng)延遲時間在td=-0.5T(見圖6c和圖6d)或td=0.5T時(見圖6e和圖6f)，電子回碰的r1～5時刻或r2～7時刻依然可以被XUV光源的主體覆蓋，因此電子在回碰時依然可以吸收XUV光子，進而導(dǎo)致多重諧波截止能量的延伸。但當(dāng)延遲時間在td=-1.0T(見圖6a和圖6b)或td=1.0T(見圖6g和圖6h)時，XUV光源的主體只覆蓋激光包絡(luò)的上升區(qū)間(r1，r2)或下降區(qū)間(r5～7)，因此電子在回碰過程r1，r2或r5～7時可以吸收XUV光子，進而導(dǎo)致諧波輻射過程P1，P2或P5～7的能量延伸。但是由于其延伸能量小于或只略大于經(jīng)典的諧波截止能量(Ip+3.17Up)，因此在諧波光譜中多重諧波截止能量的現(xiàn)象消失了。由三步模型可知，在激光場的上升區(qū)間(dI(t)/dt>0)，由于激光強度的持續(xù)增強，后電離的電子會獲得更多的能量，進而導(dǎo)致諧波光譜的藍移；相反在激光場的下降區(qū)間(dI(t)/dt<0)，由于激光強度的持續(xù)減小，后電離的電子將獲得較低的能量，進而導(dǎo)致諧波光譜的紅移[9-10]。分析諧波輻射的時頻分析圖可知，當(dāng)td<0時，激光上升區(qū)間的諧波輻射強度增強，因此導(dǎo)致諧波光譜的藍移；當(dāng)td>0時，激光下降區(qū)間的諧波輻射強度增強，因此導(dǎo)致諧波光譜的紅移。

3 結(jié) 論

非常感謝中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所韓克利研究員所提供的計算資源。

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