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    晶系,格子系以及表示慣用胞參數(shù)關系的不等號

    2021-03-19 13:13:38吳鴻業(yè)
    物理與工程 2021年1期
    關鍵詞:慣用基元對稱性

    吳鴻業(yè) 徐 寶

    (包頭師范學院物理科學與技術學院,內(nèi)蒙古 包頭 014030)

    晶系劃分是固體物理學中的一個基本內(nèi)容[1-10],也是材料科學、固體化學中的基本知識點。通常使用慣用胞基矢長度abc之間和基矢夾角αβγ之間的數(shù)量關系作為判別晶系的依據(jù)。實際上劃分晶系所依據(jù)的是晶體結(jié)構的特征對稱性。晶體結(jié)構的對稱性會限定慣用胞參數(shù)之間的數(shù)量關系,然而后者一般不能決定前者?!豆腆w物理學大辭典》中指出“實際晶體中,與每一格點對應的是一個結(jié)構基元?;囊肟赡苁咕Ц竦膶ΨQ性降低。因此,屬于每一晶系的點群除了布拉維(Bravais)格子所具有的最高點群外,還有其他對稱性較低的點群?!薄靶枰獜娬{(diào)的是,決定晶系的是點對稱性而不是晶胞參數(shù)”。[11]另外,晶系,格子系,晶族這三個概念都被用于對晶體分類。下文中,我們首先厘清這三個概念之間的關系,分述在劃分晶系和格子系時,使用特征對稱性和使用慣用胞參數(shù)關系有什么樣的區(qū)別與聯(lián)系;然后通過構造一個假想的晶體結(jié)構和引用一個真實的晶體結(jié)構來說明使用慣用胞參數(shù)之間的數(shù)量關系劃分晶系的局限性,并強調(diào)指出:晶系劃分中表示慣用胞參數(shù)之間關系的不等號≠應該理解為“不必等于”,而不是通常數(shù)學意義下的“不能等于”。

    1 術語和簡稱

    為了表述方便,本文只考慮三維晶體和格子。讓我們先來聲明幾個術語和簡稱。為了統(tǒng)一,文中術語按照InternationalTables ForCrystallography,Volume A,5thedition(下文中簡稱為ITA)中的定義來理解[12]。

    (1) 在固體物理學中,點群是晶體學點群的簡稱。晶體學點群的對稱元素受到格子平移對稱性的限定,總計32種。與晶體學點群不同,分子點群的對稱元素不受這個限定。例如,晶體學點群中不允許出現(xiàn)的五重,七重,八重旋轉(zhuǎn)軸等對稱元素在分子點群中是允許的。

    (2) 基元作為晶體結(jié)構的最小重復單元是有內(nèi)部結(jié)構的,如原子組成,空間排布、手性等,在點對稱操作(2,3,4,6,-1,-2,-3,-4,-6)或螺旋、滑移操作后,基元的空間取向或手性會發(fā)生變化。

    (3) 格子(lattice)也稱“點陣”。點陣的“陣點”對應格子向量的“端點”或者格網(wǎng)的“結(jié)點”(也稱“格點”)。格點作為基元的代表點,是沒有內(nèi)部結(jié)構的,當然也就沒有方向性和手性。

    (4) 格子的布拉維型(Bravaistype)與格子是不同的兩個概念。屬于同一個布拉維型的格子,慣用胞參數(shù)a,b,c,α,β,γ是可以連續(xù)變化的,因此有無窮多種格子屬于同一個布拉維型。格子的布拉維型只有14種。下文中將看到,與晶體空間群型的對稱性相比,晶體對應的布拉維格子型可以具有更高的對稱性。

    (5) 空間群和空間群型是兩個不同的概念??梢杂每臻g群對應格子的慣用單胞參數(shù)來說明這一點。慣用單胞參數(shù)可以連續(xù)變化,相應地,空間群有無窮多個,而空間群型只有230種。

    2 晶系,格子系,晶族

    晶系(crystalsystem)是晶體分類系統(tǒng)(crystal-classsystem)的簡稱。晶體和空間群型按照(點操作)特征對稱性劃分為七個晶系,分別是三斜(triclinic),單斜(monoclinic),正交(orthorhombic),三方(trigonal),四方(tetragonal),六方(hexagonal),立方(cubic)。這里不稱為“六角”,“三角”晶系,而稱為“六方”,“三方”晶系是為了體現(xiàn)晶系所具有的對稱性質(zhì)。例如,劃歸到三方晶系中的晶體具有三重旋轉(zhuǎn)對稱性。表1列出了七種晶系。劃分晶系時,表示慣用胞參數(shù)之間關系的表達式中沒有出現(xiàn)不等號[13]。這是因為,晶系具有的特征點對稱性通過等式限定慣用胞參數(shù)之間的關系,用不等號表示的慣用胞參數(shù)之間的關系實際上是自由參數(shù)的個數(shù),而不是數(shù)學意義上的“不能等于”。

    表1 七個晶系的特征對稱元素和慣用胞參數(shù)

    格子系(latticesystem)是格子分類系統(tǒng)(lattice-classsystem)的簡稱。有的文獻中稱為Bravais系[14]。格子系中的格點可看做具有球?qū)ΨQ性的剛球。如果R是格子向量,那么-R也是[15]。因此,格子的點操作集合中必定包含反演操作。晶體則不一定。這是由于晶體的基元通常不具有球?qū)ΨQ性。晶體的(點操作)對稱性通常低于對應格子的(點操作)對稱性。將空間群型和格子的布拉維型按照其(點操作)對稱性劃分為七個格子系。其中,五個格子系與晶系同名,分別是三斜,單斜,正交,四方,立方。另外兩個格子系分別冠名菱方(rhombohedral),六方(hexagonal)。表2列出了七個格子系。在備注一欄中列出了對稱性升高情形,更詳細的討論參見ITA 表9.3.4.1[13]和文獻[15]。與劃分晶系的情況不同,劃分格子系時,表示慣用胞參數(shù)之間數(shù)量關系的不等號“≠”的確要理解為“不能等于”。而且只保證“不能等于”還不夠,為避免格子對稱性升高,一些情形下,需要使用大于號和小于號更加嚴格地限定參數(shù)的相對大小,另一些情形下,還得排除偶然出現(xiàn)的對稱性升高(列在備注欄中)。

    表2 七個格子系的點群和慣用胞參數(shù)

    為了消除晶系與格子系之間的不一致,引入晶族(crystalfamily)的概念。共有六個晶族。六方,三方晶系與六方,菱方格子系都劃歸到六方晶族。其他晶族與晶系、格子系同名。表3 給出了六方晶族中點群和空間群型在晶系和格子系中的分布。這里只給出群的個數(shù),已能清楚地看到晶系與格子系之間的不同。就本文的目的,這就夠了,更詳細的內(nèi)容可以參見ITA 表8.2.8.1[12]。

    表3 六方晶族中點群和空間群型在晶系和格子系中的分布

    3 晶系特征對稱性與慣用胞參數(shù)之間的關系

    接下來,我們來討論劃分晶系所依據(jù)的特征對稱性與慣用胞參數(shù)之間的關系。

    晶體可以想象成在格子的每個結(jié)點處配置一個基元得到的。簡單晶體的基元有一個原子,復雜晶體的基元有兩個或多個原子。因此,基元一般不具有球?qū)ΨQ性。晶體的特征對稱性限定了慣用晶胞參數(shù)(基矢長度abc和夾角αβγ)之間的數(shù)量關系。例如,四方晶系慣用胞有四次轉(zhuǎn)軸,將這個軸標記為c,那么慣用晶胞的另外兩個基向量可以取為與c軸垂直并且長度相等(a=b),這兩條邊之間的夾角是直角,因此,三個夾角都是直角α=β=γ=π/2。反過來說,如果慣用晶胞參數(shù)滿足上列條件,晶體是否就歸于四方晶系呢? 不然。由于慣用胞的每一個陣點對應一個基元?;绻菃蝹€原子構成的,屬于四方晶系,如果基元是兩個或多個原子構成的,就沒那么簡單。四次旋轉(zhuǎn)操作有可能改變基元分子的空間取向,旋轉(zhuǎn)后基元可能不再重合,因此四次軸不再是晶體的對稱元素,晶體屬于對稱性比四方晶系更低的其他晶系??傊?四方晶系的特征對稱性決定了四方晶系慣用胞參數(shù)要滿足的關系,但是慣用胞參數(shù)滿足四方晶系的要求卻不能認定晶體屬于四方晶系。換言之,慣用胞參數(shù)之間的關系對判定晶體所屬晶系而言是必要條件不是充分條件。還注意到,四方晶系的特征對稱性(四重旋轉(zhuǎn)軸)并沒有限定a≠c。如果a=c,晶體是否應該歸屬于立方晶系呢? 類比對四方晶系的討論,我們知道從慣用胞參數(shù)a=b=c和α=β=γ=π/2既不是判定晶體屬于立方晶系,也不能排除晶體屬于四方晶系。

    作為例子,我們觀察圖1所示的假想晶體(這個例子只為說明概念,不一定有實際晶體對應)。大原子A 位于立方體頂點,小原子B位于分數(shù)坐標(0.05,0.15,0.20)處,晶胞參數(shù)a=b≠c,α=β=γ=90°。這個晶體的基元就是一個AB 分子。把代表基元的結(jié)點取在A 原子處,晶胞外形與四方晶系慣用胞相同。但是,旋轉(zhuǎn)π/2后,基元AB分子的空間取向變了,AB 分子不能重合,晶體不具有四次旋轉(zhuǎn)軸。實際上,除了不動操作外,這個晶體沒有其他任何對稱性,應該劃歸于三斜晶系。

    圖1 一個假想的晶體結(jié)構

    這里再引用一個真實的例子。圖2為1943年Narry給出的Ca TiO3晶體的一種結(jié)構。文獻[16]給出的晶胞參數(shù)為a=b=c=7.6,α=β=γ=90°。由于Ti-O-Ti鍵角偏離π產(chǎn)生的扭曲,c軸不再是四重旋轉(zhuǎn)軸,晶體對稱性低于立方晶系的對稱性,實際屬于單斜晶系,空間群P21/m。

    4 格子系點群對稱性與慣用胞參數(shù)之間的關系

    圖2 一個實際的晶體結(jié)構,分別從a,b,c 方向投影視圖和立體視圖

    與晶系劃分不同,格子系劃分對慣用胞參數(shù)有更多的限定。以四方格子系與立方格子系為例。如果四方格子系的慣用胞參數(shù)滿足a=b=c,格子的對稱性的確升高為立方格子系。其他低對稱性格子系存在類似的情形。在表2的備注中,我們給出了格子布拉維型的慣用胞參數(shù)需要避免的情形。其他對稱性升高的情形容易理解,單斜格子系的情形復雜些,下面詳細討論之。

    為了方便討論,我們沿用ITA 中的處理方式,單斜格子系的加心慣用胞采用體心胞(mI),而不是A 心(m A),B心(mB),C心(mC),或三者的統(tǒng)稱S心(mS)胞。圖3展示了C 心胞(mC)與體心胞(mI)慣用胞參數(shù)之間的關系。C心胞的二次旋轉(zhuǎn)軸選為b軸。在與b軸垂直的平面內(nèi),選出最短的兩個非共線格子向量,標記為a和c,滿足a<c,同時保證a,b,c成右手系。這樣標記的慣用胞基向量夾角分別為α=γ=π/2<β。C 心胞中,C心位置r C=(b C+c C)/2。利用C 心胞與體心胞基向量之間的關系

    圖3 (a)C心單斜(mC)慣用胞與體心單斜(mI)慣用胞之間的關系;(b) 體心單斜慣用胞ac 面內(nèi)基向量選擇

    用體心胞基向量表示為

    這表明C 心胞的C 心位置正是體心胞的體心位置。

    下面的討論基于體心單斜慣用胞(mI)。為了簡潔,我們省去下標。注意到在體心單斜慣用胞中,仍有α=γ=π/2<β。為保證a和c是最短的非共線基向量,必須滿足c′=|2a+c|>c,這意味著a>-ccosβ。(注意到與初基胞的區(qū)別。對于初基胞,為保證a和c是ac面內(nèi)最短的格子向量,要滿足條件|a+c|>c,這等價于a>-2ccosβ。)定義新的慣用胞基向量

    當a2+b2=c2,并且a2-b2=-accosβ時,得到

    A1,A2,A3之間的夾角余弦表示為

    因此,夾角α1=α2=α3<π/3。其他情形可做類似討論。

    實際測定晶體結(jié)構時,在特定溫度,壓強,和摻雜條件下,由于慣用胞參數(shù)連續(xù)變化,晶體對應格子的對稱性可能比所屬空間群型的對稱性更高。在按照格子型將空間群分類時會遇到麻煩。對于立方晶系,溫度和壓強的變化連續(xù)改變格子的慣用胞參數(shù),如果沿三個基矢方向的變化量相同,就不會改變其格子的點群對稱性(考慮無結(jié)構相變情形)。如果晶體空間群的格子屬于四方格子系,就不那么簡單了。我們?nèi)軸為主軸并有a=b。設想下列情形:在某個溫度區(qū)間和壓強區(qū)間內(nèi)a與c近乎相等,在這個溫壓范圍內(nèi)存在某個溫度值和壓強值,對應的慣用胞參數(shù)滿足a=c(在實驗誤差范圍內(nèi)),空間群的格子有更高的對稱性(立方對稱)。但是,晶體結(jié)構的對稱性并沒有提高,空間群型不變,仍然屬于四方晶系。因此,在分析晶體空間群和空間群型所屬格子系時,按照格子慣用胞參數(shù)之間的數(shù)量關系來劃分格子系,空間群對應格子的點群對稱性可能高于它所屬空間群型的點群對稱性。為避免出現(xiàn)這種不確定情形,引入布拉維“聚類”(Bravaisflock,我們將flock譯為“聚類”,借用“物以類聚”,在數(shù)值模擬領域,“聚類”對應的英文詞是clustering,與這里不同) 的概念。一方面,新概念的引入使得晶體學中本來就很復雜的概念體系變得更加復雜了,另一方面,卻也將概念的邊界和內(nèi)涵闡釋得更清楚了。對這一概念的討論超出了本文的范圍,感興趣的讀者可以參見文獻[17]和ITA 8.2.6[12]。

    5 結(jié)語

    對于實際晶體,晶體結(jié)構的數(shù)據(jù)庫中會給出晶胞具有的所有獨立參數(shù)??梢园l(fā)現(xiàn),劃分晶系用“≠”連接的晶胞參數(shù),在實際晶體中通常也是不相等的,盡管可能相差甚微。例如,單斜晶系中不少晶體的β值偏離90度在1度之內(nèi)。這是隨著晶胞參數(shù)測量精度的提高,逐步認識到的。對于初學者,可能由此得出下列錯誤結(jié)論:晶體劃歸到單斜晶系的原因是慣用胞參數(shù)“β≠π/2”。這是將限定慣用胞參數(shù)關系的“≠”錯誤地理解為“不能等于”造成的。進一步觀察晶胞中組分原子的位置排布,就能注意到,在實施對稱操作后基元中組分原子的位置排布跟操作前不同。導致晶體對稱性比對應點陣對稱性更低的原因是這個,而不是基矢長度或夾角的微小差別。當前,大多教材在講解晶系劃分時大多會附上布拉維格子型,并給出基矢關系,其中的“≠”意為“不必等于”這一點還是應該著重指出的。

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