具有高活性和穩(wěn)定性的甲烷氧化制甲醛SiO2@V2O5@Al2O3核殼催化劑

甲烷的穩(wěn)定四面體幾何結構和高CH鍵解離能使其直接催化轉(zhuǎn)化復雜化。例如，甲烷選擇性氧化成甲醛，避免全氧化產(chǎn)生二氧化碳，對天然氣的多功能利用是重要的，但仍然是具有挑戰(zhàn)性的。2018年12月的催化雜志 （Journal of Catalysis,2018,368：134-144）的文章報道，韓國蔚山國立科學技術研究所的Euiseob Yang等利用水熱合成，然后原子層沉積 （ALD），制備了一種高效，熱穩(wěn)定的基于新型SiO2@V2O5@Al2O3核@殼納米結構的催化劑，表明可以通過控制ALD循環(huán)次數(shù)調(diào)整覆蓋在SiO2@V2O5核心上的Al2O3殼的厚度。在600℃的流動反應器中進行的催化甲烷氧化實驗表明，50個ALD循環(huán)制備的SiO2@V2O5@Al2O3納米結構表現(xiàn)出最佳的催化活性（甲烷轉(zhuǎn)化率=22.2%，甲醛選擇性=57.8%），并且優(yōu)于先前報道的所有釩基催化劑600℃下的活性。對制備的催化劑進行深入表征，結果表明，它們的Al2O3殼通過促進ALD過程中Al2O3和V2O5納米粒子之間的相互作用，為產(chǎn)生具有VOAl鍵的高度分散的Td單體物質(zhì)提供了新的表面。此外，發(fā)現(xiàn)表面Al2O3殼不僅保護V2O5納米顆粒免于在600℃下燒結，而且還固定產(chǎn)生的Td單體釩物質(zhì)，其負責高催化性能。