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    江陰市細(xì)顆粒物來源解析研究

    2018-01-17 08:58:39范麗花龔偉達奚海明陳璞瓏王體健
    環(huán)境科技 2017年6期
    關(guān)鍵詞:江陰市貢獻率燃煤

    范麗花, 龔偉達, 丁 宏, 奚海明, 陳璞瓏, 王體健

    (1.江陰市市環(huán)境監(jiān)測站, 江蘇 江陰 214200;2.南京大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院, 江蘇 南京 210023)

    0 引言

    在中國,大氣污染問題越來越受到民眾和政府的關(guān)注,尤其是在大氣細(xì)顆粒物已成為我國東部城市地區(qū)首要大氣污染物的情況下。在嚴(yán)重霧霾污染天氣中細(xì)顆粒物會造成環(huán)境空氣質(zhì)量和能見度的下降,并且隨呼吸進入人體肺泡,影響人體健康[1],因此PM2.5的來源解析更加受到政府及相關(guān)研究部門的重視。江陰市作為長三角地區(qū)的經(jīng)濟重鎮(zhèn),在經(jīng)濟快速發(fā)展、城市化加速下PM2.5的污染也日益加重,急需開展江陰市細(xì)顆粒物的來源解析,獲得細(xì)顆粒物的污染特征和組分來源,為治理大氣顆粒物污染提供決策建議。

    大氣污染源解析技術(shù)就是區(qū)分和識別大氣污染的復(fù)雜來源,定量分析排放源貢獻大小及貢獻率的一種科學(xué)技術(shù),可以分為受體模型法、排放清單法、擴散模型法等。其中受體模型法是最廣泛使用的源解析技術(shù),是開展大氣顆粒物來源研究,為大氣顆粒物污染防治提供科學(xué)決策的重要方法[2-6]。受體模型方法中的化學(xué)質(zhì)量平衡(CMB)模型是根據(jù)質(zhì)量平衡原理建立起來的,廣泛應(yīng)用于大氣顆粒物來源解析的研究當(dāng)中。CHEN等[7]利用美國多個站點長時間尺度的PM2.5主要化學(xué)組分的(元素、離子、碳質(zhì)組分)濃度觀測資料結(jié)合受體模型在城市和農(nóng)村地區(qū)開展顆粒物來源解析,指出二次無機鹽氣溶膠貢獻最大,可達49%~71%。DHANANJAY等[8]研究了印度特大城市的PM2.5和PM1質(zhì)量濃度和水溶性離子特征和季節(jié)差異。KONG等[9]利用天津PM2.5,PM10,TSP等不同粒徑顆粒物的濃度及化學(xué)組分?jǐn)?shù)據(jù)結(jié)合CMB模型開展來源解析研究。CHEN等[10]等對南京市城郊分級顆粒物進行了濃度和化學(xué)成分特征分析,并利用CMB模型開展了分級顆粒物來源解析研究。吳虹等[11]用受體模型方法模型研究了青島市PM10與PM2.5的污染特征與來源。魏欣等[12]結(jié)合顆粒物化學(xué)組分?jǐn)?shù)據(jù)和CMB模型計算了在污染和清潔天氣條件下顆粒物的污染來源特征。黃輝軍等[13]研究了2004~2005年南京市PM2.5的物理化學(xué)特征,進而結(jié)合CMB模型進行細(xì)顆粒物的來源解析,發(fā)現(xiàn)揚塵、煤煙塵和硫酸鹽等排放源對PM2.5貢獻較大。

    在中國主要經(jīng)濟發(fā)達地區(qū),尤其是長三角地區(qū)已經(jīng)廣泛開展了對細(xì)顆粒物污染的研究[14-18],但是在江陰市此類的研究還較少。本文通過對江陰市3個站點PM2.5顆粒物采樣,分析其中顆粒物濃度、水溶性離子、地殼元素、金屬元素、微量元素及有機碳/元素碳(OC/EC)等成分特征,利用受體模型(CMB模型)對江陰市全年各季節(jié)的細(xì)顆粒物來源進行解析研究。

    1 實驗與方法

    1.1 大氣細(xì)顆粒物樣品采集

    選擇在江陰市3個環(huán)境空氣自動監(jiān)測點青陽、申港公園和虹橋進行采樣,其中虹橋郵政位于江陰市中心,周圍主要為商業(yè)區(qū)和居民區(qū),可以代表市區(qū);申港公園位于江陰市東部,在江陰市東西方向主軸上,周邊以沿長江的港口航運和工業(yè)園區(qū)為主,可以代表工業(yè)區(qū)的情況;青陽站點位于江陰市南部,在江陰市南北方向主軸上,可以反映無錫、宜興對江陰的影響。

    采樣時間選擇在各季節(jié)代表月份期間進行采樣,每個采樣月份共16 d(1 d空白加15 d大氣受體采樣),每天采樣時間22 h,各季節(jié)代表月份分別為2016年1,4,8,10月。每個站點使用 2臺 PM2.5采樣器(TH-150型大氣綜合采樣器)并行采樣,PM2.5中流量采樣器根據(jù)串級沖擊原理進行采樣,設(shè)計流量為100 L/min,采樣頭粒徑為2.5 μm。分別使用特氟龍濾膜和高純石英濾膜。最終得到384張有效濾膜用于質(zhì)量稱量和化學(xué)組分分析。

    1.2 樣品成分分析方法

    細(xì)顆粒物中化學(xué)組分分析包括地殼元素、金屬元素、微量元素、水溶性離子、及有機碳/元素碳(OC/EC)等,各種組分分析所采用的基本方法見表1。

    表1 江陰市細(xì)顆粒物樣品化學(xué)組分分析方法

    采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS,Agilent,7500C,USA)來測定溶液中化學(xué)元素總量。在ICPMS中,ICP作為質(zhì)譜的高溫離子源(7000 K),樣品在通道中進行蒸發(fā)、解離、原子化、電離等過程。離子通過樣品錐接口和離子傳輸系統(tǒng)進入高真空的MS部分,MS部分為四極快速掃描質(zhì)譜儀,通過高速順序掃描分離測定所有的離子,掃描元素質(zhì)量數(shù),并通過高速雙通道分離后的離子進行檢測測定。

    使用ICS-3000型離子色譜儀(美國戴安公司)對樣品中的水溶性離子進行檢測,將樣品浸泡在20mL Mill-Q超純水中置于超聲波儀器中超聲30min,搖勻后靜置。超聲處理后溶液取上層清液經(jīng)0.45μm微孔濾頭過濾后將液體轉(zhuǎn)移至2mL的細(xì)胞瓶中進行離子色譜分析??瞻诪V膜按同樣方法進行處理、測定。檢測的水溶性離子包括 NH4+,K+,Ca2+,Mg2+,Na+,SO42-,NO3-,Cl-,F(xiàn)-。

    使用熱光法有機碳/元素碳分析儀分析OC/EC的濃度。樣品收集到石英膜上并在氦氣(He)的非氧化環(huán)境中逐級升溫,致使OC被加熱揮發(fā)(該過程中也有部分OC被碳化;即Pyrolyzed Carbon,PC);此后樣品又在氦氣/氧氣混和氣(He/O2)環(huán)境中逐級升溫,該過程中EC被氧化分解為氣態(tài)氧化物。這2個步驟中所產(chǎn)生的分解產(chǎn)物都隨著通過分析室的載氣(同時也是環(huán)境氣及反應(yīng)氣,亦即He或He/O2)經(jīng)過二氧化錳(MnO2)氧化爐被轉(zhuǎn)化為CO2后由離子火焰法(FID)或是由非紅外色散法(NDIR)定量檢驗。整個過程中都有一束激光照在石英膜上,這樣在OC碳化時該激光的透射光的強度會逐漸減弱,而在He切換成He/O2同時加溫時、隨著PC和EC的氧化分解該激光之透射光會逐漸增強。當(dāng)透射光的強度恢復(fù)到起始強度時,這一時刻就應(yīng)該是OC/EC分割點、亦即該時刻之前檢測到的碳量就應(yīng)該是起始時的OC,而其后檢測到的碳量則對應(yīng)于起始EC。

    1.3 化學(xué)質(zhì)量平衡(CMB)模型

    化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型(CMB)是由一組線性方程構(gòu)成的,表示每種化學(xué)組分的受體濃度等于各種排放源類的成份譜中這種化學(xué)組分的含量值和各種排放源類對受體的貢獻濃度值乘積的線性和。由于該模型物理意義明確,算法日趨成熟而成為目前最重要最實用的受體模型。CMB模型發(fā)展至今,經(jīng)歷了很多版本的改進,本研究使用的版本是EPACMA8.2。

    其數(shù)學(xué)原理簡介如下。

    受體的總質(zhì)量濃度就是每一類源貢獻濃度值的線性加和,即:

    假設(shè)j排放源對受體的總質(zhì)量貢獻為Sj,Fij為j排放源所排出的i組分的含量(即排放源成分譜),則在該受體測得的i組分的量Ci應(yīng)為各排放源 (共J個)所貢獻的i組分的和,即:

    選定擬合元素和擬合源,當(dāng)擬合元素的數(shù)目(I)大于或等于擬合源的數(shù)目(J)時,根據(jù)測得它們在大氣中的濃度Ci及排放源成分譜Fij,可通過一定的數(shù)學(xué)方法解出此線性方程組,得到各個排放源對該受體的貢獻值Sj和相應(yīng)的貢獻率βj:

    在CMB模型計算中,除了受體數(shù)據(jù)以外,還需要能代表本地特征的源譜。根據(jù)江陰市實際情況,確定采集的排放源樣品種類為城市揚塵、道路揚塵、煤煙塵、土壤塵、建筑塵、汽車尾氣、冶煉塵(鋼鐵企業(yè))、餐飲油煙塵、秸稈焚燒、紡織塵。

    2 結(jié)果分析

    2.1 江陰市細(xì)顆粒物濃度特征

    2016 年 1 月(冬季)、4 月(春季)、8 月(夏季)和10月(秋季)江陰市3個站點PM2.5濃度水平見表2。由表2可見,1月PM2.5質(zhì)量濃度最高的為青陽站,達到 92.14 μg/m3, 其平均絕對偏差為 42.32 μg/m3;最低的為虹橋,質(zhì)量濃度為85.37 μg/m3,對應(yīng)平均絕對誤差為39.67 μg/m3。4月最高的為申港公園站站,達到84.46μg/m3,其平均絕對偏差為36.48μg/m3;最低的為青陽,質(zhì)量濃度為71.07 μg/m3,對應(yīng)平均絕對誤差為32.65 μg/m3。8月最高的為申港公園站,達到41.53μg/m3,平均絕對偏差為8.1μg/m3;最低為虹橋站點,為31.3μg/m3,其平均絕對偏差為6.9μg/m3。10月份最高的為申港公園站,質(zhì)量濃度達到44.62 μg/m3,平均絕對偏差為10.22 μg/m3,最低為虹橋站點,濃度值為 33.7 μg/m3,其平均絕對偏差為 9.06 μg/m3。

    表2 2016年江陰市各站點PM2.5濃度與絕對偏差

    2.2 2016年P(guān)M2.5化學(xué)組分特征

    冬、夏2季是非常有代表性的,因此對江陰市3個站點冬季和夏季的PM2.5主要化學(xué)成分特征進行分析。江陰市3個站點冬季的化學(xué)元素濃度相似,濃度較高的幾種化學(xué)元素分別為 Al,Ca,F(xiàn)e,K, 其中Ca,F(xiàn)e和K元素的含量相對較高。對3個站點的各主要化學(xué)元素濃度對比發(fā)現(xiàn),申港公園的各類化學(xué)元素濃度較高,其中Ca,F(xiàn)e,K這3種最主要化學(xué)成分均明顯高于另外2個站點。3個站點采樣PM2.5的水溶性離子和OC/EC成分顯示,主要成分為NO3-,SO42-,OC以及EC,其中,NO3-的濃度普遍最高。對3個站點的各主要成分分析對比發(fā)現(xiàn),青陽站點的4種主要成分濃度均為3個站點中最高,其中SO42-以及OC濃度均明顯高于其他2個站點。

    夏季江陰市3個站點的采樣PM2.5主要化學(xué)元素顯示,3個站點的主要化學(xué)元素成分基本相似,主要成分包括 Al,Ca,F(xiàn)e,Na,Zn 這幾種元素,其中 Ca,F(xiàn)e,Zn等元素的含量相對較高。對3個站點的各主要化學(xué)元素濃度對比發(fā)現(xiàn),青陽的Al濃度為3個站點中最高,申港公園的Fe以及Si濃度為3個站點中最高,虹橋的Ca和Na濃度為3個站點中最高,Zn元素濃度明顯低于另外2個站點。8月份3個站點的采樣PM2.5的水溶性離子和OC/EC成分顯示,3個站點的主要成分均包含SO42-,NH4+,OC以及EC,其中,SO42-的濃度普遍最高。對3個站點的各主要成分分析對比發(fā)現(xiàn),青陽的NO3-濃度以及NH4+濃度均為3個站點中最高。申港公園的OC/EC濃度均為3個站點中最高。

    3 江陰市細(xì)顆粒物來源貢獻特征

    3.1 江陰市PM2.5一次來源解析分析

    (1)全年分析

    全年來源解析結(jié)果中最主要貢獻來源是硫酸鹽,貢獻值達到了18.3%;其次是硝酸鹽,貢獻值達到了15.9%;第三是二次有機氣溶膠貢獻率為14.9%,各類排放源的貢獻見圖1。在所有的排放源中二次排放源(二次硫酸鹽、二次硝酸鹽和二次有機氣溶膠)的貢獻率為49.1%,一次排放源貢獻率占44%,其他排放源占6.9%。可以看出二次排放源為江陰市主要污染源。

    圖1 江陰市全年P(guān)M2.5一次解析結(jié)果

    (2)四季分析

    4個季節(jié)各類排放源貢獻見圖2。冬季來源解析結(jié)果顯示,主要貢獻來自于二次有機氣溶膠,其貢獻可以達到20.7%,硝酸鹽的貢獻其次,達到了15.6%,另種幾種主要排放源中,硫酸鹽貢獻率為15.3%,電廠燃煤貢獻率為10.0%。在所有的排放源中其中二次排放源的貢獻率為51.6%,一次排放源貢獻率占38.4%,其他排放源占10.0%。春季各類排放源貢獻中,最主要貢獻來自于硝酸鹽,可以達到21.7%,其次是硫酸鹽的貢獻,達到了15.7%,另種幾種主要排放源中,二次有機氣溶膠貢獻率為10.7%,電廠燃煤貢獻率為11.2%。夏季主要貢獻來自于硫酸鹽,其貢獻可以達到34.6%,二次有機氣溶膠的貢獻其次,達到了13.0%,另種幾種主要排放源中,電廠燃煤源貢獻率為11.2%,汽車尾氣貢獻率為8.1%。秋季來源貢獻中,主要貢獻來自于硫酸鹽,其貢獻可以達到14.8%,二次有機氣溶膠和硝酸鹽其次,均達到了14.7%,另種幾種主要排放源中,電廠燃煤貢獻率為12.9%,汽車尾氣貢獻率為6.8%,其中二次排放源貢獻率為44.2%,一次排放源52.4%,其他來源貢獻占3.4%。

    圖2 不同季節(jié)PM2.5來源貢獻

    對于不同站點,青陽站點13種排放源的貢獻分別是硫酸鹽(20.6%)、硝酸鹽(19.7%)、二次有機氣溶膠(15.5%)、鋼鐵冶煉(4.4%)、電廠燃煤(10.4%)、城市揚塵(6.8%)、汽油車尾氣(3.9%)、柴油車尾氣(4.0%)、土壤揚塵(4.0%)、建筑揚塵(3.3%)、秸稈焚燒(1.4%)、海鹽(1.6%)、紡織塵(1.6%)、餐飲油煙(0.8%),另外2.1%的貢獻來自其他排放源類。土壤揚塵、建筑揚塵、城市揚塵三者一起可以達到14.1%,與全年平均情況基本一致。申港公園站點幾種排放源的貢獻分別是硫酸鹽(17.1%)、二次有機氣溶膠(14.3%)、鋼鐵冶煉(5.9%)、硝酸鹽(14.5%)、電廠燃煤(14.0%)、汽油車尾氣(4.5%)、柴油車尾氣(4.5%)、城市揚塵(7.5%)、土壤揚塵(3.9%)、秸稈焚燒(1.8%)、紡織塵(1.9%)、建筑揚塵(2.3%)、海鹽(2.1%)、餐飲油煙(0.9%),另外4.8%的貢獻來自其他排放源類。土壤揚塵、建筑揚塵、城市揚塵三者一起可以達到13.7%。虹橋站點13種排放源的貢獻分別是硫酸鹽(17.4%)、二次有機氣溶膠(14.8%)、硝酸鹽(13.5%)、鋼鐵冶煉(5.0%)、城市揚塵(5.4%)、電廠燃煤(11.4%)、汽油車尾氣(4.0%)、柴油車尾氣(4.0%)、土壤揚塵(2.9%)、秸稈焚燒(1.5%)、餐飲油煙(0.8%)、紡織塵(1.8%)、海鹽(1.8%)、建筑揚塵(1.8%),另外13.9%的貢獻來自其他排放源類。土壤揚塵、建筑揚塵、城市揚塵三者一起可以達到10.1%??梢钥闯?個站點中PM2.5最主要的貢獻,均是來自于硫酸鹽、硝酸鹽、二次有機氣溶膠等二次轉(zhuǎn)換化過程。

    3.2 PM2.5二次來源解析結(jié)果

    根據(jù)2015年江陰市各部門大氣污染物排放量中SO2,NOx以及揮發(fā)性有機物(VOCs)的貢獻情況給出二次氣溶膠中來源貢獻,進而得到江陰市細(xì)顆粒物污染源排放貢獻。利用本地排放清單,結(jié)合CMB源解析結(jié)果,對PM2.5來源進行二次解析,得到PM2.5的各類排放源貢獻.進一步將各類排放源進行合并處理。最終分為燃煤、工業(yè)、移動源、揚塵和其他5類。江陰市全年解析最終結(jié)果見圖3。最主要的貢獻來自工業(yè)生產(chǎn)活動(30.7%)和燃煤(30.7%)。

    圖3 江陰市全年解析最終結(jié)果

    從各個季節(jié)來看,春季貢獻最高的排放源為燃煤(33.2%),其次是工業(yè)的貢獻(26.5%);夏季貢獻最高的排放源為工業(yè) (42.1%),其次為燃煤(25.3%);秋季貢獻最高的排放源為燃煤(29.6%),其次為工業(yè)(27.2%);冬季貢獻最高的排放源為工業(yè)(31.9%),其次為燃煤(30.8%)。從各個季節(jié)不同排放源種類的貢獻大小而言,燃煤和揚塵的貢獻在四個季節(jié)中是春季最高,工業(yè)在夏季的貢獻最高,移動源在秋季貢獻最高。從各個站點的情況來看,青陽貢獻最高為燃煤(32.7%),其次為工業(yè)(32.2%),揚塵(14.1%)和移動源(13.6%)的貢獻率相差不大;申港公園貢獻最高為燃煤 (31.2%),其次為工業(yè)(30.3%)和移動源(13.9%);虹橋貢獻最高為工業(yè)(29.7%),其次為燃煤(28.1%)和其他(19.3%)。 3個站點的排放源貢獻率大小基本一致,工業(yè)和燃煤2者的貢獻綜合超過50%,其中3個站點的燃煤貢獻均為最高,其次為工業(yè)。

    4 結(jié)論

    通過對2016年江陰市各季節(jié)代表月份PM2.5的分析獲得了全年顆粒物濃度、化學(xué)組分特征;通過受體模型(CMB)對PM2.5進行來源貢獻研究,得到各類排放源貢獻濃度和百分比。

    (1)江陰市細(xì)顆粒物濃度水平較高,且具有明顯的季節(jié)變化特征。2016年平均PM2.5質(zhì)量濃度為50.7μg/m3, 四季質(zhì)量濃度分別為春季 70.5 μg/m3、夏季 32.4μg/m3、秋季 36.5μg/m3、冬季 63.5μg/m3。

    (2)江陰市細(xì)顆粒物中化學(xué)成分以水溶性無機鹽和含碳組分為主,Al,Ca等地殼元素含量相對較高。不同化學(xué)組分的濃度貢獻為SO42->NO3->OC>EC>NH4+>Ca>Cl>Na>Al, 反映了工業(yè)源、 燃煤源、交通源、城市揚塵以及建筑揚塵對PM2.5濃度的貢獻。

    (3)江陰市PM2.5中主要排放源依次是燃煤(30.7%)、工業(yè)(30.7%)、移動源(13.5%)、揚塵(12.6%)、其他來源(12.5%),其中其他來源包括:海鹽氣溶膠(1.8%)、餐飲油煙(0.8%)、秸稈焚燒(1.7%)、其他一次排放源(6.9%)、其他二次排放源(1.3%)。

    (4)江陰市細(xì)顆粒物來源貢獻存在一定的季節(jié)差異。電廠排放源春季最高,夏季最低,貢獻值分別為33.2%和25.3%;工業(yè)排放源夏季最高,春季最低,貢獻值分別為42.1%和26.5%;揚塵類排放源春季最高,冬季最低,貢獻值分別為15.3%和7.8%;機動車排放源秋季最高,夏季最低,分別為16.5%和11.6%。

    (5)江陰市細(xì)顆粒物來源貢獻存在空間差異。青陽PM2.5中主要排放源依次是燃煤(32.7%)、工業(yè)(32.2%)、移動源(13.6%)、揚塵(14.1%)、其他來源(7.3%);申港公園PM2.5中主要排放源依次是燃煤(31.2%)、工業(yè)(30.3%)、移動源(13.9%)、揚塵(13.7%)、其他來源(10.9%);虹橋PM2.5中主要排放源依次是燃煤(28.1%)、工業(yè)(29.7%)、移動源(12.9%)、揚塵(10.1%)、其他來源(19.3%)。

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