北京市中心城河流表層沉積物重金屬污染評價

王永剛+伍娟麗+王旭+徐菲+李煥利

摘要：為了解北京市中心城河流表層沉積物中重金屬污染現(xiàn)狀，采用地累積指數(shù)法、主成分分析法、潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法評價和分析了沉積物中汞、砷、鉛、鉻、鎘、錳、銅7種重金屬的污染程度、污染來源及潛在生態(tài)風(fēng)險。結(jié)果表明，重金屬平均含量為Hg 0670 mgkg，As 601 mgkg，Pb 311 mgkg，Cr 63 mgkg，Cd 029 mgkg，Mn 277 mgkg，Cu 45 mgkg；平均地累積指數(shù)排序為Hg（149）>Cr（034）>Cu（024）>Cd（014）>Pb（-077）>As（-141）>Mn（-230），沉積物主要受Hg、Cr、Cu、Cd的污染，Hg處于中等污染程度，Cr、Cu、Cd處于輕度中等污染程度，污染主要來源于三方面：交通、汽配（修）及供暖燃煤。重金屬平均潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)排序為Hg（357）>Cd（80）>Cu（13）>As（9）>Pb（7）>Cr（4）>Mn（2），中心城沉積物潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)平均值為472，總體上具有較強生態(tài)危害。

關(guān)鍵詞：沉積物；重金屬；地累積指數(shù)；主成分分析；來源；生態(tài)風(fēng)險

中圖分類號：X503文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A文章編號：

16721683（2017）06007407

Abstract：To investigate the pollution status of heavy metals in the surface sediments from rivers in Beijing Central District，we used the methods of the Geoaccumulation Index，principal component analysis，and Potential Ecological Risk Index to evaluate the pollution level，pollution sources，and potential ecological risks of the heavy metals including Hg，As，Pb，Cr，Cd，Mn，and Cu，respectivelyThe results showed that the average contents of the heavy metals were as follows：Hg 0670 mgkg，As 601 mgkg，Pb 311 mgkg，Cr 63 mgkg，Cd 029 mgkg，Mn 277 mgkg，Cu 45 mgkgThe descending order by the average Geoaccumulation Index was Hg（149）>Cr（034）>Cu（024）>Cd（014）>Pb（077）>As（141）>Mn（230），showing that the surface sediments were mainly polluted by Hg，Cr，Cu，and Cd elements，with Hg at moderate pollution level and Cr，Cu，Cd at mild to moderate pollution levelThe pollution mainly came from three sources： traffic，vehicle repairing，and heating coal combustionThe descending order by the average Potential Ecological Risk Coefficient was Hg（357）>Cd（80）>Cu（13）>As（9）>Pb（7）>Cr（4）>Mn（2），and the average Potential Ecological Risk Index of the sediments was 472，suggesting strong ecological hazard of the sediments in general

Key words：sediment；heavy metal；Geoaccumulation Index；principal component analysis；source；ecological risk

河流沉積物是水體污染物的重要儲存庫，人類活動產(chǎn)生的大量重金屬等污染物通過污水排放、雨水徑流及大氣沉降等途徑進(jìn)入河流水體后，被水中的懸浮物或沉積物吸附、絡(luò)合、絮凝或共沉淀，最終富集于沉積物中。研究表明，在某些條件下，河流中99%的重金屬都能以各種不同形態(tài)儲存于沉積物中[1]；沉積物中重金屬含量往往比水體中高出數(shù)倍，甚至好幾個數(shù)量級[2]。沉積物也是河流重金屬等污染的重要二次污染源，表層沉積物位于水相和固相界面處，物理化學(xué)性質(zhì)變化頻繁，在水動力作用下，沉積物中富集的重金屬又可通過溶解、擴散、解吸、離子交換等[3]方式重新進(jìn)入水體當(dāng)中，影響河流水質(zhì)；重金屬由于其生物毒性、環(huán)境持久性及可生物富集等特點，能通過食物鏈放大進(jìn)一步威脅到陸地生物及人體健康[4]。沉積物重金屬污染問題引起了國內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注，研究主要集中于河流、湖泊水庫、河口海灣等水域的沉積物中重金屬的含量分布和來源[56]、存在形態(tài)[7]及生態(tài)風(fēng)險[8]等方面。

我國大多數(shù)城市河道的沉積物中重金屬污染問題突出[910]，北京市中心城是人類活動時間長、開發(fā)強度大的地區(qū)，范圍包括東城區(qū)、西城區(qū)、海淀區(qū)（不包括山后地區(qū)）、豐臺區(qū)（不包括河西地區(qū)）、石景山區(qū)，占地總面積為1 085 km2。目前中心城部分河道淤積較為嚴(yán)重，通惠河平均淤深10 m，南護(hù)城河、北護(hù)城河平均淤深07 m，東便門橡膠壩上游淤深15 m[11]，受人類活動影響，河道沉積物中重金屬污染嚴(yán)重，現(xiàn)有研究中缺少對北京中心城區(qū)河流沉積物重金屬污染的評估，其污染的潛在生態(tài)風(fēng)險尚不為人所關(guān)注，因此對北京中心城河道沉積物中重金屬污的染現(xiàn)狀進(jìn)行調(diào)查和研究具有重要的現(xiàn)實意義。endprint

本研究以北京中心城主要河道為研究對象，旨在全面了解中心城區(qū)河道沉積物中重金屬汞、砷、鉛、鉻、鎘、錳、銅的污染特征及潛在生態(tài)風(fēng)險，采用地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法對重金屬的污染程度和潛在生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行評價，采用主成分分析法判斷重金屬污染來源，以期為北京中心城的水環(huán)境治理及生態(tài)風(fēng)險管理提供科學(xué)依據(jù)。

[BT2-4]1材料與方法

11沉積物樣品采集

于2016年9月-10月對北京市中心城北護(hù)城河、南護(hù)城河等21條河流的沉積物進(jìn)行采樣，共設(shè)置采樣點42個（見圖1）。用不銹鋼抓泥斗采集表層沉積物（0～10 cm）樣品，用聚乙烯密封袋封裝，低溫保存運回實驗室，在-20 ℃下冷凍。處理前揀選去除碎石塊、樹枝等雜質(zhì)，經(jīng)自然風(fēng)干、研磨、過篩等處理后備用。

12沉積物樣品分析

主要監(jiān)測項目為Hg、As、Pb、Cr、Cd、Mn、Cu共7種重金屬的含量。Hg、As分析參照HJ 680-2013，采用原子熒光法測定（AFS9700）；Pb、Cd分析參照GBT 17141-1997，采用石墨爐原子吸收分光光度法測定（AA7000FAAC）；Cr、Cu分析分別參照HJ 491-2009及GBT 17138-1997，采用火焰原子吸收分光光度法測定（AA7000FAAC）；Mn分析參照US EPA 3050B：1996及US EPA 6010C：2007，采用電感耦合等離子發(fā)射光譜法測定（OPTIMA 8300DV）。

13評價方法

131地累積指數(shù)法

地累積指數(shù)（Igeo）是由德國科學(xué)家Muller[12]于1969年提出的用于定量評價沉積物中重金屬污染程度的指標(biāo)。該指標(biāo)可以直觀地反應(yīng)外源重金屬在沉積物中的富集程度，其計算公式為：

Igeo=log2[Ci（K×Bi）]

式中：Ci是沉積物中重金屬元素i的實測值（mgkg）；K是考慮各地巖石差異可能引起背景值變化而取的系數(shù)（一般取15）；Bi為該重金屬元素的環(huán)境地球化學(xué)背景值（mgkg），本研究采用北京地區(qū)土壤重金屬元素背景值（見表1）。地累積指數(shù)分級標(biāo)準(zhǔn)及其與重金屬污染程度的關(guān)系見表2。

132潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法

潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)是由瑞典科學(xué)家Hakanson[17]于1980年提出，該指數(shù)將重金屬含量與生態(tài)危害、生態(tài)毒性結(jié)合，可以直觀地反映沉積物中單種重金屬對環(huán)境的影響以及環(huán)境中多種重金屬的綜合效應(yīng)，其計算公式為：

Ei=Ti×CiBi

RI=∑Ei

式中：Ei為沉積物中重金屬i的潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)；Ti為重金屬i的毒性系數(shù)（見表1）；RI為沉積物中多種重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)，其分級標(biāo)準(zhǔn)及對應(yīng)的重金屬生態(tài)風(fēng)險程度見表3。

133主成分分析法

主成分分析是利用降維思維，在較少損失原有信息的基礎(chǔ)上，將原本多個彼此相關(guān)的變量轉(zhuǎn)化成少數(shù)幾個彼此獨立的綜合變量的一種多元統(tǒng)計方法。本研究采用SPSS22進(jìn)行主成分分析，通過選取累計方差貢獻(xiàn)率大于85%的前幾個因子或者特征根大于1的因子，根據(jù)原始變量在各主成分中的因子載荷大小來判斷各主成分的主要影響因素及其代表的可能來源。

2結(jié)果與討論

21沉積物中重金屬含量

北京中心城河流沉積物中重金屬含量見表4，其含量范圍分別為：Hg（0028～3220）mgkg，As（047～5440）mgkg，Pb（04～1188）mgkg，Cr（11～191）mgkg，Cd（0013～132）mgkg，Mn（13～575）mgkg，Cu（60～1625）mgkg；平均含量分別為：Hg0670 mgkg，As 601 mgkg，Pb 311 mgkg，Cr 63 mgkg，Cd 029 mgkg，Mn 277 mgkg，Cu 45 mgkg。變異系數(shù)分別為118%、138%、79%、46%、97%、52%、85%， Hg、As、Cd、Cu、Pb變異系數(shù)較大，表明其受人類活動影響的程度較大。

參考北京市土壤背景值，Hg、As、Pb、Cr、Cd、Mn、Cu最大超標(biāo)倍數(shù)分別為3925、667、383、541、1009、001、769，超標(biāo)點位占比分別為833%、238%、50%、929%、690%、24%、762%。參考《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618-1995）二級標(biāo)準(zhǔn)（Mn沒有對應(yīng)的土壤質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)），Pb、Cr達(dá)到質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，Hg、As、Cd、Cu超標(biāo)，最大超標(biāo)倍數(shù)分別為544、118、120、063，超標(biāo)點位占比分別405%、24%、95%、95%。

22重金屬污染程度及來源分析

221地累積指數(shù)

地累積指數(shù)法評價結(jié)果（表5）表明沉積物中Hg、As、Pb、Cr、Cd、Mn、Cu的平均地累積指數(shù)分別為149、-141、-077、034、014、-230、024，其大小排序為Hg > Cr > Cu > Cd > 0 > Pb > As > Mn，沉積物主要受到重金屬Hg、Cr、Cu、Cd的污染。

沉積物中Hg、Cr、Cu、Cd的污染空間分布見圖2，中心城區(qū)重金屬Hg污染總體處于2級（中等）污染程度，738%的采樣點位均受到了Hg元素的污染，污染最為嚴(yán)重的河流為南護(hù)城河、永定河及小龍河，達(dá)到了5級（強極強）污染程度。Cr、Cu和Cd污染總體處于1級（輕度中等）污染程度，Cr污染最為嚴(yán)重的為馬草河；Cu污染最為嚴(yán)重的為南護(hù)城河、通惠灌渠、通惠河上段及北護(hù)城河；Cd污染最為嚴(yán)重的為馬草河、南護(hù)城河、轉(zhuǎn)河。

圖2表層沉積物中Hg、Cr、Cu和Cd的地累積指數(shù)空間分布

Fig2patial distribution of Hg， Cr， Cu， and Cd in surface sediments by Geoaccumulation Index（Igeo）endprint

222污染來源分析

沉積物中重金屬來源可分為自然源和人為源兩大類。北京市河流沉積物重金屬可能的來源有：礦石開采、冶金、燃煤[18]、交通、農(nóng)藥化肥[19]、生活及第三產(chǎn)業(yè)等[20]。北京中心城基本無礦石開采、冶金等工業(yè)活動及農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動，城區(qū)生活污水收集率較高，因此北京中心城的重金屬來源可能主要來源于交通、燃煤及第三產(chǎn)業(yè)等活動。

為探究中心城區(qū)沉積物中重金屬的污染來源，以沉積物中42個采樣點的重金屬含量為變量，采用主成分分析提取出前3個主成分（特征值：3708+1304+0882=5894變量），其解釋了總方差的8421%，表明這3個主成分可以完全代表原始數(shù)據(jù)的絕大部分信息，[JP3]為進(jìn)一步對變量進(jìn)行解釋，采用方差極大正交旋轉(zhuǎn)法得到各因子變量的載荷分布（圖3）。

圖3表層沉積物重金屬的因子載荷圖

Fig3Factor loading plot of heavy metals in surface sediments

第一主成分的貢獻(xiàn)率為5297%，表現(xiàn)在Cd、Cu、Pb元素含量上有較高的正載荷，在As、Cr、Hg上也有一定的載荷。Cd、Cu和Pb元素相互之間具有較強的相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)大于05（表6），推測這3種元素來源相似。Cd、Cu、Pb含量最大值出現(xiàn)在南護(hù)城河和馬草河，污染較為嚴(yán)重的河流（南護(hù)城河、轉(zhuǎn)河、北護(hù)城河、南長河、通惠河等）均平行于二環(huán)等車流量較多的主要交通干線或位于重要交通路口附近（圖4），因此初步推斷Cd、Cu、Pb來源于機動車尾氣排放等交通源及道路灰塵。研究表明，常見的來自于交通源的重金屬有：Zn、Cd、Cu、Pb等，Cd主要來源于汽車尾氣及輪胎磨損，Cu來源于柴油燃燒及剎車片磨損，Pb來源于含鉛汽油燃燒及輪胎磨損[2122]。相關(guān)研究也表明，北京道路灰塵中的Cd、Cu、Pb污染較為嚴(yán)重[2324]，這些道路揚塵及汽車尾氣排放的污染物會隨雨水及城市路面清潔形成地表徑流進(jìn)入到水體中[25]，因此推斷第一主成分代表的是交通源排放。

第二主成分的貢獻(xiàn)率為1863%，表現(xiàn)在Cr、As、Mn元素含量上有較高的正載荷，同時在Cd、Pb上也有一定載荷。Cr、As、Mn元素之間有較好的相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)為0431（AsMn）、0662（CrMn）和0787（AsCr）。重金屬Cr、As含量最大值均出現(xiàn)在馬草河，這可能與馬草河附近分布著以花鄉(xiāng)橋為中心的眾多汽修、汽配廠排放的污染物有關(guān)。研究表明As、Cr為常見的水環(huán)境污染物，同時存在于顏料、墨水制造等廢水及城市污水中[26]，汽修時油漆中含有的顏料、汽車的廢棄零部件及潤滑油等含有Cr、As、Cd、Pb等重金屬[27]，這些可能隨著生活污水和地面雨水徑流進(jìn)入河道；Mn元素污染程度非常小，可能主要是自然來源，因此推斷第二成分代表的是汽修廢水排放及自然源。

第三主成分的貢獻(xiàn)率為1260%，表現(xiàn)在Hg元素含量上有較高的正載荷。第三成分的特征值小于1，貢獻(xiàn)率也較小，若只提取2個主成分，則第一主成分在Cd、Cu、Pb與Hg上有較高正載荷，但Hg與Cd、Cu、Pb之間的相關(guān)系數(shù)不高，這說明Hg與Cd、Cu、Pb可能都來自于大氣沉降及雨水徑流，但具體來源有所不同。北京中心城沉積物的Hg污染比較普遍，Hg的這種分散性污染特征與大氣沉降污染特性有關(guān)[28]；研究表明，燃煤是Hg最重要的排放源，北京地區(qū)2012年大氣中汞的人為排放以燃煤為主，占到了總排放量的656%[29]。大氣環(huán)境中的Hg通過大氣沉降及雨水徑流進(jìn)入河流及其沉積物中，Chen等[30]也表示流經(jīng)城區(qū)的河流中Hg的濃度高于農(nóng)村地區(qū)，主要來源于城市徑流。Hg含量最大值出現(xiàn)在南護(hù)城河，其次永定河、小龍河等處的污染也較為嚴(yán)重，可能與這些地方使用小煤爐有關(guān)，研究表明民用蜂窩煤多為富汞的劣質(zhì)煤，排放的汞含量要遠(yuǎn)高于工業(yè)用煤[31]，因此推斷第三主成分代表煤炭燃燒排放。

23中心城沉積物中重金屬生態(tài)風(fēng)險評價

重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)結(jié)果（表7）表明，Hg、As、Pb、Cr、Cd、Mn、Cu的平均潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)Ei分別為357、9、7、4、80、2、13，其大小排序為Hg>Cd>Cu>As> Pb>Cr>Mn。 重金屬Hg的潛在生態(tài)風(fēng)險最大，總體上具有較強生態(tài)危害，其潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)（Ei）對潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)（RI）的貢獻(xiàn)率為756%；重金屬Cd具有輕度生態(tài)危害，其潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)的貢獻(xiàn)率為169%。

中心城區(qū)河道潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)（RI）最大值為1 275，最小值為54，平均值為472，總體上具有較強生態(tài)危害。21條河流中，333%的河流具有很強的生態(tài)危害，286%具有較強的生態(tài)危害，143%具有中等生態(tài)危害，238%具有輕度生態(tài)危害。具有很強生態(tài)危害的河流為小龍河、南護(hù)城河、轉(zhuǎn)河、永定河、北小河、南長河及永定河引水渠7條河流。

3結(jié)論與建議

（1）北京中心城河流表層沉積物主要受到Hg、Cr、Cd、Cu的污染，其中Hg污染處于2級（中等）污染程度，Cr、Cd和Cu處于1級（輕度中等）污染程度，總體上污染較嚴(yán)重的河流主要為南護(hù)城河、小龍河、轉(zhuǎn)河等。重金屬污染來源主要有三個途徑：一是機動車尾氣排放及道路灰塵，二是汽修、汽配廠排放，三是供暖燃煤排放；這些污染源排放的重金屬通過雨水徑流的方式逐漸累積于河流沉積物中。

（2）北京中心城河流表層沉積物總體上具有較強生態(tài)危害，其中Hg的生態(tài)危害最大，其對潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)的貢獻(xiàn)率為756%，對中心城的水生態(tài)造成了嚴(yán)重威脅，需引起足夠的重視；中心城具有很強生態(tài)危害的河流主要為小龍河、南護(hù)城河、轉(zhuǎn)河、永定河等。

（3）建議基于本研究沉積物重金屬污染來源分析的結(jié)果，采取相應(yīng)措施控制控制Hg等重金屬的地表徑流輸入，并采取原位或異位生態(tài)修復(fù)技術(shù)對已污染的沉積物進(jìn)行治理。endprint

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