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(遼寧石油化工大學(xué) 石油天然氣工程學(xué)院,遼寧 撫順 113001)
海洋硫酸鹽還原菌對(duì)X100鋼腐蝕行為的影響
吳明,宗月,謝飛,王丹,仇陽(yáng)
(遼寧石油化工大學(xué)石油天然氣工程學(xué)院,遼寧撫順113001)
通過(guò)測(cè)定海水溶液中硫酸鹽還原菌(SRB)生長(zhǎng)曲線、溶液狀態(tài)參數(shù)、自腐蝕電位、電化學(xué)阻抗譜和極化曲線的變化規(guī)律,研究了SRB的存在對(duì)X100鋼在該體系中的腐蝕行為的影響。結(jié)果表明:SRB 在海水培養(yǎng)基中的一個(gè)生長(zhǎng)周期可分為快速生長(zhǎng)階段、穩(wěn)定階段和衰亡階段。溶液S2-濃度和氧化還原電位與SRB數(shù)目密切相關(guān),X100鋼的自腐蝕電位隨時(shí)間增加呈現(xiàn)先負(fù)移、然后正移、最后負(fù)移的變化規(guī)律;EIS結(jié)果表明,在接菌海水中,X100鋼的腐蝕速率隨著浸泡時(shí)間的增加呈現(xiàn)先增大、后減小、再增大的變化趨勢(shì);與滅菌海水中的腐蝕相比,X100鋼在接菌海水中的腐蝕電流密度降低,腐蝕減弱,其原因是SRB生物膜的存在阻礙了海水與試樣表面的直接接觸,從而抑制了金屬的腐蝕。
硫酸鹽還原菌; X100鋼; 溶液狀態(tài)參數(shù); 交流阻抗; 極化曲線
微生物腐蝕是指由于微生物在生物膜內(nèi)產(chǎn)生了大量代謝產(chǎn)物,改變了腐蝕反應(yīng)過(guò)程中陰極、陽(yáng)極的電子傳遞過(guò)程,導(dǎo)致金屬腐蝕速率和類(lèi)型的改變,而非微生物本身對(duì)金屬進(jìn)行腐蝕[1]。微生物在自然界中廣泛存在,可對(duì)多種金屬材料造成腐蝕。據(jù)統(tǒng)計(jì),微生物腐蝕在金屬材料的腐蝕破壞中占20%[2],由微生物腐蝕直接造成的損失每年約300億~500億美元[3]。而硫酸鹽還原菌(Sulfate-Reding Bacucteria,簡(jiǎn)稱(chēng)SRB)是一種最重要的腐蝕微生物,其在新陳代謝過(guò)程中產(chǎn)生的硫化物等物質(zhì)直接影響了金屬的腐蝕過(guò)程,對(duì)金屬的腐蝕過(guò)程起了關(guān)鍵作用[4-5]。目前,國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)SRB引起的金屬腐蝕機(jī)制觀點(diǎn)尚未統(tǒng)一,存在SRB促進(jìn)或抑制腐蝕行為的論點(diǎn)[6-7]。
X100鋼作為超前儲(chǔ)備用鋼,具有更高強(qiáng)度,耐壓和低經(jīng)濟(jì)成本等優(yōu)點(diǎn)?,F(xiàn)階段對(duì)X100鋼的研究大多局限于土壤環(huán)境[8-9],而對(duì)于X100鋼在海洋環(huán)境中的腐蝕行為研究很少,特別是海洋中硫酸鹽還原菌對(duì)其腐蝕的影響。因此,作者通過(guò)測(cè)定在硫酸鹽還原菌生長(zhǎng)過(guò)程中的生長(zhǎng)曲線、pH值、硫離子濃度、氧化還原電位、自腐蝕電位、極化曲線和電化學(xué)阻抗譜,研究了SRB的存在對(duì)X100鋼在海水環(huán)境下的腐蝕影響,為預(yù)防微生物腐蝕提供科學(xué)參考。
試驗(yàn)材料為熱軋態(tài)X100鋼,化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%)為C 0.04、 Si 0.20、Mn 1.50、P 0.011、S 0.003、Mo 0.02、Fe余量。根據(jù)實(shí)驗(yàn)需要,將電化學(xué)測(cè)試實(shí)驗(yàn)所用試樣加工成10×10×2mm,一端用Cu導(dǎo)線焊接后,除工作面(10×10mm)外,其余面均用環(huán)氧樹(shù)脂密封。參照G B5776-86:將試樣的工作面用砂紙逐級(jí)打磨至2000號(hào),經(jīng)乙醇除油、蒸餾水處理并吹干后,放置在干燥器內(nèi)保存。
實(shí)驗(yàn)采用NaCl質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3.34%,pH=7.8的南海模擬溶液。SRB使用培養(yǎng)基成分I為0.5g/L K2HPO4,0.5g/L Na2SO4,1g/L NH4Cl,0.1g/L CaCl2,2g/L MgSO4·7H2O,1g/L酵母粉,乳酸鈉3mL,用121℃蒸汽滅菌鍋滅菌15min,冷卻后加入經(jīng)圓筒式過(guò)濾器紫外滅菌處理后的培養(yǎng)基II(0.1g/L抗壞血酸+0.1g/L保險(xiǎn)粉+0.1g/L硫酸亞鐵銨),完成培養(yǎng)基配置。將SRB菌液按一定比例接種到200mL滅菌培養(yǎng)基和100mL滅菌海水的混合溶液中,作為接菌溶液,將200mL滅菌培養(yǎng)基和100mL滅菌海水的混合溶液作為滅菌溶液。
依據(jù)文獻(xiàn)[10]可知,細(xì)菌懸液的濃度可由光密度(OD值)表示。因此本文連續(xù)14d對(duì)剛接菌的海水模擬溶液進(jìn)行提取,通過(guò)UV-2550紫外分光光度計(jì)測(cè)其光密度來(lái)表示SRB在一個(gè)生長(zhǎng)周期內(nèi)的生長(zhǎng)曲線;并采用梅特勒公司S220多參數(shù)測(cè)定儀連續(xù)14d對(duì)接菌溶液的pH值、氧化還原電位、S2-濃度進(jìn)行測(cè)定。
電化學(xué)測(cè)試采用PARSTAT2273電化學(xué)工作站,實(shí)驗(yàn)采用三電極體系,工作電極為待測(cè)的X100鋼,輔助電極為Pt,參比電極為飽和甘汞電極(SCE),實(shí)驗(yàn)溫度為室溫(20±1℃)。將工作電極分別在滅菌海水和接菌海水兩種溶液中密封浸泡1、4、10和14d后取出,對(duì)其進(jìn)行交流阻抗譜和極化曲線測(cè)試,并測(cè)定工作電極在接菌海水中連續(xù)14d的自腐蝕電位,其值是測(cè)量時(shí)間為3600s后得到的穩(wěn)定值。交流阻抗測(cè)量在自腐蝕電位下進(jìn)行,測(cè)試頻率范圍為10mHz~100kHz,激勵(lì)信號(hào)為10mV的正弦波,動(dòng)電位極化曲線的掃描速度為1mV/s,最大測(cè)量范圍為相對(duì)開(kāi)路電位-1.2V到0.1V(相對(duì)于SCE)。測(cè)試結(jié)果用Zsimpwin數(shù)據(jù)處理軟件進(jìn)行曲線擬合和處理。
圖1為SRB在海水模擬溶液中的生長(zhǎng)曲線,由圖1可知,1~5d為SRB快速生長(zhǎng)階段,此階段SRB迅速增長(zhǎng);6~10d 為SRB穩(wěn)定生長(zhǎng)階段, 此階段SRB數(shù)量相對(duì)穩(wěn)定;11~14d 為衰亡階段,SRB的總數(shù)呈減少趨勢(shì)。
圖1 海水溶液中SRB的生長(zhǎng)曲線Fig.1 Growth curve of SRB in seawater
對(duì)溶液狀態(tài)參數(shù)(如 pH值、S2-濃度,氧化還原電位等)的監(jiān)測(cè),可以有助于對(duì)試樣腐蝕過(guò)程的了解,有效地反應(yīng)出試樣的腐蝕速率。圖2顯示了溶液pH值、S2-濃度、以及ORP(氧化還原電位)在SRB一個(gè)生長(zhǎng)周期內(nèi)的變化趨勢(shì)。
圖2(a)為海水的pH值在SRB一個(gè)生長(zhǎng)周期內(nèi)的變化曲線??梢钥闯觯谝粋€(gè)生長(zhǎng)周期內(nèi),SRB的代謝活動(dòng)對(duì)海水溶液的pH值影響不大,溶液pH基本保持在6.1~6.7之間,呈弱酸性。在 SRB 生長(zhǎng)的最初5d內(nèi),溶液pH值迅速下降;6~10d隨著菌量的增加, pH值逐漸升高;11~14d時(shí), pH值發(fā)生輕微波動(dòng)[11]。
圖2 SRB在一個(gè)生長(zhǎng)周期內(nèi)本體溶液狀態(tài)參數(shù)的變化曲線(a) pH值; (b) S2-濃度; (c) 氧化還原電位Fig.2 Variation curve of solution state parameters during one growth cycle of SRB(a) pH; (b) S2- concentration; (c) Oxidation Reduction Potentiol(ORC)
圖4 X100鋼在模擬海水中的交流阻抗圖(a) 滅菌; (b) 接菌Fig.4 Nyquist plots for X100 steel in seawater(a) without SRB; (b)with SRB
圖2(b)為海水中S2-濃度在SRB一個(gè)生長(zhǎng)周期內(nèi)的變化曲線。SRB通過(guò)將溶液中的SO42-轉(zhuǎn)化為S2-進(jìn)行新陳代謝,導(dǎo)致溶液中S2-濃度發(fā)生變化。可以看出,在SRB的快速生長(zhǎng)階段和穩(wěn)定生長(zhǎng)階段,S2-濃度隨活性SRB的代謝活動(dòng)不斷累積;在SRB的衰亡階段,SRB數(shù)目減少, S2-濃度基本保持穩(wěn)定[12]。
圖2(c)為海水氧化還原電位在SRB一個(gè)生長(zhǎng)周期內(nèi)的變化曲線。一般氧化還原電位越高,說(shuō)明溶液氧化性越強(qiáng),反之,還原性越強(qiáng)[13]。由圖可知,1~10d內(nèi),溶液的氧化還原電位由最初的-211mV不斷降低到-270mV;11d后,溶液的氧化還原電位基本保持穩(wěn)定。
圖3為X100鋼的自腐蝕電位在接菌海洋模擬溶液中一個(gè)生長(zhǎng)周期內(nèi)的變化??梢钥闯?,浸泡1~5d內(nèi)試樣電極的自腐蝕電位快速負(fù)移,試樣表面生物膜還未完整和均勻化[14];浸泡6~10d內(nèi)試樣的腐蝕電位正移,試樣表面附著形成了穩(wěn)定的生物膜[15]。11~14d內(nèi)試樣的腐蝕電位再次負(fù)移,生物膜變得疏松并從試樣表面脫落,腐蝕速率增加[10]。
圖3 X100鋼在接菌海水中自腐蝕電位變化曲線Fig.3 Variation curve of free corrosion potential of X100 steel in seawater with SRB
圖4為X100鋼分別在滅菌和接菌海水中浸泡1、4、10和14d的阻抗譜Nyquist圖。根據(jù)圖中圓弧直徑的變化可以初步判斷試樣腐蝕速率的變化情況[16]。從圖4(a)可以看出,隨著浸泡時(shí)間的增加,滅菌海水中試件的容抗弧直徑先減小后增大,說(shuō)明隨浸泡時(shí)間增加,X100鋼的腐蝕速率經(jīng)歷了先增大后減小的變化趨勢(shì)。從圖4(b)可以看出,在接菌海水中,隨著浸泡時(shí)間的增加,X100鋼的容抗弧直徑呈現(xiàn)先減小,然后增大,最后減小的趨勢(shì),說(shuō)明試樣的腐蝕速率隨浸泡時(shí)間增加呈現(xiàn)先增大,后減小,再增大的變化趨勢(shì)。
圖5 X100鋼在滅菌和接菌海水中的等效電路Fig.5 Equivalent circuit model of X100 steel in seawater without and with SRB
依據(jù)本溶液自身特點(diǎn),選用了圖5作為兩種溶液下的等效電路模型。其中,Qdl為界面雙電層電容的常相位元件;Qf為表面層的常相位角元件;Rs和Rf分別表示溶液電阻和表面層電阻;常相位角元件Q 的阻抗值ZCPE=Y0-1(jw)-n,它的大小與腐蝕產(chǎn)物層的介電性能有關(guān);Rct表示電荷傳遞電阻,可以用來(lái)表征金屬的腐蝕速率,其值越大表明金屬腐蝕速率越小[17]。
由表1可知,在滅菌海水中,隨著浸泡時(shí)間的增加,X100鋼的Rct值先減小后增加,說(shuō)明試件腐蝕速率先增加后減小。在接菌海水中,Rct值變化趨勢(shì)為先減小,再增加,最后減小。試件的腐蝕速率則先增加,再減小,最后增加。并且,試件在接菌海水中的Rct值大于相同浸泡時(shí)間下滅菌海水中的Rct,說(shuō)明SRB的存在減緩了X100鋼的腐蝕,這可能與金屬表面微生物膜的存在有關(guān)[18]。
表1 X100鋼在滅菌和接菌海水中的電化學(xué)阻抗模型的參數(shù)分析Table 1 Fitted electrochemical parameters for X100steel in seawater without and with SRB
極化曲線是表征金屬或合金腐蝕過(guò)程動(dòng)力學(xué)的重要手段[19]。圖6 為X100鋼分別在滅菌和接菌海水中浸泡1、4、10和14d的極化曲線。由圖可知,X100鋼在兩種體系下都不存在鈍化區(qū),說(shuō)明在整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中均表現(xiàn)為活化狀態(tài)。圖7為X100鋼在滅菌和接菌海水中腐蝕電流密度隨時(shí)間的變化關(guān)系曲線。根據(jù)文獻(xiàn)[20]可知,腐蝕電流密度和腐蝕速率成正比。由圖7可以看出,相同條件下SRB的存在抑制了試件的腐蝕速率,而且試件的腐蝕速率變化趨勢(shì)與前面交流阻抗結(jié)論一致。
海水具有十分復(fù)雜的腐蝕特性,金屬在海水中的腐蝕是由腐蝕性氯離子和微生物等多種因素共同作用的結(jié)果,其中在微生物的不同生長(zhǎng)階段,金屬的腐蝕過(guò)程也不同。
圖6 X100鋼在模擬海水中的極化曲線(a) 滅菌; (b) 接菌Fig.6 Polarization curves of X100 steel in seawater(a) without SRB; (b) with SRB
圖7 X100在滅菌和接菌海水中的腐蝕電流密度隨時(shí)間變化曲線Fig.7 Variation curve of corrosion current density with time of X100 steel in seawater without and with SRB
在整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,電化學(xué)阻抗譜和極化曲線結(jié)果均表明X100鋼在接菌海水中的腐蝕速率一直小于同期滅菌海水中的腐蝕速率,原因是在滅菌海水體系中,試樣直接與海水接觸,海水中腐蝕性Cl-加速了X100鋼的腐蝕進(jìn)程[23]。與滅菌海水相比,在接菌海水中X100鋼的腐蝕行為是由生物膜和Cl-共同控制,由于SRB微生物膜的存在,避免了試樣與海水的直接接觸,這在一定程度上減緩了X100鋼的腐蝕[24]。同時(shí)海水中SRB會(huì)吸收部分Cl-來(lái)調(diào)節(jié)細(xì)胞中水的滲透壓,以維持細(xì)菌正常的代謝,因此降低了Cl-的濃度,影響了Cl-向金屬表面的富集,減緩了腐蝕[25]。
1.SRB 在培養(yǎng)基中的一個(gè)生長(zhǎng)周期可分為快速生長(zhǎng)階段、穩(wěn)定階段和衰亡階段;溶液的pH值在SRB的一個(gè)生長(zhǎng)周期內(nèi)先下降后上升;氧化還原電位隨時(shí)間增加呈現(xiàn)先負(fù)移,后逐漸穩(wěn)定的趨勢(shì);X100鋼在接菌溶液中的自腐蝕電位隨浸泡時(shí)間的增加經(jīng)歷了先負(fù)移,然后正移,最后負(fù)移的變化過(guò)程。
2.在接菌海水中,隨著浸泡時(shí)間的增加,X100鋼的腐蝕速率呈現(xiàn)先增大,后減小,再增大的變化趨勢(shì),這與SRB數(shù)目變化相關(guān)。
3.與滅菌海水中的腐蝕相比,X100鋼在接菌海水中的腐蝕電流密度降低,腐蝕減弱,其原因是SRB生物膜的存在阻礙了海水與試樣表面的直接接觸,從而抑制了金屬的腐蝕。
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EffectofSulfateReducingBacteriainMarineonCorrosionBehaviorofX100Steel
WUMing,ZONGYue,XIEFei,WANGDan,QIUYang
(CollegeofPetroleumEngineering,LiaoningShihuaUniversity,Fushun113001,China)
Effect of SRB on the corrosion behavior of X100 steel was studied by measuring the growth curve in the process of sulfate reducing bacteria growth, solution state parameters, corrosion potential, electrochemical impedance spectroscopy and polarization curve. The results show that the growth cycle of SRB in seawater can be divided into the three stages of rapid growth, stable and decline stage. The change of S2-concentration and oxidation reduction potential depend on the number of the active SRB. The corrosion potential of X100 steel first decreases, then increases, and finally decreases with increasing immersion time. However, EIS results show that the corrosion rate of the X100 steel in seawater with SRB first increases, then decreases, and finally increases again with the increase of immersion time. Corrosion current density and corrosion rate of the X100 steel in seawater with SRB are lower than that in sterile seawater. Because the biofilm in seawater with SRB can prevent the sample from contacting with seawater directly, corrosion rate of X100 steel is inhibited.
Sulfate-Reducing Bacteria; X100 steel; solution state parameters; electrochemical impedance spectroscopy; polarization curve
2016-07-26;
2016-09-27
國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51574147, 51604150);遼寧省教育廳重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室基礎(chǔ)研究資助項(xiàng)目(LZ2014027)
吳 明(1961-),教授,博士生導(dǎo)師,主要研究方向:油氣管道腐蝕與防護(hù)。E-mail:wuming0413@163.com。
謝 飛(1983-),副教授,博士,主要研究方向:油氣管道腐蝕與防護(hù)。E-mail:xiefei0413@163.com。
1673-2812(2017)06-0897-06
TG174
A
10.14136/j.cnki.issn1673-2812.2017.06.008