基于六角氮化硼二維薄膜的憶阻器?

吳全潭 時(shí)拓 趙曉龍 張續(xù)猛 伍法才 曹榮榮龍世兵 呂杭炳 劉琦 劉明

1)(中國(guó)科學(xué)院微電子研究所,微電子器件與集成技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100029)

2)(中國(guó)科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

基于六角氮化硼二維薄膜的憶阻器?

吳全潭1)2)時(shí)拓1)2)趙曉龍1)張續(xù)猛1)2)伍法才1)曹榮榮1)2)龍世兵1)2)呂杭炳1)2)劉琦1)2)?劉明1)2)

1)(中國(guó)科學(xué)院微電子研究所,微電子器件與集成技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100029)

2)(中國(guó)科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

(2017年8月26日收到;2017年9月13日收到修改稿)

六角氮化硼,電阻轉(zhuǎn)變,憶阻器,神經(jīng)形態(tài)

1 引 言

隨著信息技術(shù)的發(fā)展,大數(shù)據(jù)時(shí)代人們對(duì)數(shù)據(jù)存儲(chǔ)的需求與日劇增.憶阻器具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、速度快、功耗低、集成密度高、可微縮性好等優(yōu)點(diǎn),有望在高密度存儲(chǔ)和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)計(jì)算等領(lǐng)域得到應(yīng)用,是滿足未來大數(shù)據(jù)時(shí)代信息存儲(chǔ)和處理需求的潛在技術(shù)[1].憶阻器是一種具有非線性傳輸特性的兩端器件,其結(jié)構(gòu)通常為金屬-絕緣體-金屬構(gòu)成的三明治結(jié)構(gòu),其電阻值能隨施加的電壓變化而變化.由金屬氧化物,如二元氧化物(HfO2[2?5],TiOx[6,7],TaOx[8],WOx[9,10],ZnO[11]等)和三元氧化物(如鈣鈦礦[12,13]結(jié)構(gòu)氧化物)構(gòu)成的憶阻器件已經(jīng)被廣泛報(bào)道.然而,憶阻器在性能上還存在一些不足,在面向產(chǎn)業(yè)化過程中還面臨很大挑戰(zhàn).通過引入新的材料體系,優(yōu)化器件性能,有望加快推進(jìn)憶阻器的產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程.

自從2004年石墨烯被發(fā)現(xiàn)以來,二維材料吸引了眾多領(lǐng)域科學(xué)家的研究興趣.最近的一些工作表明,將二維材料如石墨烯[14,15]、氧化石墨烯[16]、二硫化鉬[17]等材料引入到憶阻器中,能夠有效提高憶阻器的性能.六角氮化硼(h-BN)是一種類似于石墨烯的二維材料,與石墨烯高導(dǎo)電性不同,六角氮化硼具有良好的絕緣特性.另外,作為二維介質(zhì)材料,六角氮化硼能提供很均勻的表面從而能減小表面雜質(zhì)散射[18],同時(shí)它還具有良好的導(dǎo)熱性、高的柔韌性、優(yōu)秀的溫度穩(wěn)定性等優(yōu)點(diǎn)[19],有望成為性能優(yōu)越的阻變材料被應(yīng)用到憶阻器中.

然而迄今為止,將六角氮化硼用于憶阻器,尤其是直接將其作為阻變功能層材料的研究工作還很少見報(bào)道.Qian等[20]首次觀察到了用化學(xué)氣相沉積(CVD)生長(zhǎng)的六角氮化硼具有電阻轉(zhuǎn)變特性,但所報(bào)道的六角氮化硼薄膜不具有規(guī)則的層狀結(jié)構(gòu),從而影響了憶阻器的性能.Puglisi等[21]制備了基于六角氮化硼的憶阻器件,但是僅研究了它在非易失性存儲(chǔ)器中的應(yīng)用.

本文制備了基于規(guī)則層狀結(jié)構(gòu)的六角氮化硼Ta/h-BN/Pt憶阻器件,并對(duì)該器件在非易失性存儲(chǔ)和神經(jīng)計(jì)算方面的應(yīng)用進(jìn)行了研究.該器件具有較好的非易失存儲(chǔ)特性,包括不需要電預(yù)處理過程、具有自限流的雙極性轉(zhuǎn)變行為、良好的抗疲勞性能和保持性能.此外,器件在脈沖測(cè)試條件下,具有電阻狀態(tài)連續(xù)可調(diào)的特性,證明其在神經(jīng)計(jì)算方面具有一定的應(yīng)用潛力.

2 實(shí)驗(yàn)方法

Ta/h-BN/Pt器件的制備流程如下:1)第一次光刻工藝形成下電極膠圖形,然后利用電子束蒸發(fā)工藝,在SiO2/Si襯底上沉積Pt/Ti(50/5 nm)雙層薄膜,再通過剝離工藝得到Pt/Ti下電極圖形;2)基于聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)的濕法轉(zhuǎn)移工藝[22],將多層六角氮化硼轉(zhuǎn)移到上一步制備好的下電極圖形上;3)第二次光刻工藝形成阻變功能層膠圖形,用氧等離子體刻蝕方法(50 W,40 sccm,40 s)將六角氮化硼圖形化;4)第三次光刻工藝形成上電極膠圖形,利用磁控濺射技術(shù),沉積50 nm的Ta電極材料,最后通過剝離工藝得到Ta上電極圖形,完成Ta/h-BN/Pt器件的制備.多層六角氮化硼是從Graphene Supermarket公司購(gòu)買,以環(huán)硼氮烷作為前驅(qū)體,采用CVD方法生長(zhǎng)在20μm厚的Cu箔上.

圖1(a)給出了Ta/h-BN/Pt器件的掃描電子顯微鏡(SEM)圖,六角氮化硼位于Ta上電極(垂直方向)和Pt下部電極(水平方向)之間,器件尺寸是4μm×4μm.Ta/BN/Pt器件的結(jié)構(gòu)示意圖如圖1(b)所示.拉曼光譜可以用于分析由于氮和硼共價(jià)鍵的拉伸而導(dǎo)致的h-BN晶格振動(dòng)模式.拉曼測(cè)試樣品為轉(zhuǎn)移到SiO2/Si襯底上的六角氮化硼薄膜,用于拉曼測(cè)試的激發(fā)波長(zhǎng)為532 nm.圖1(c)中的拉曼光譜顯示1370 cm?1處有一個(gè)主峰,對(duì)應(yīng)于h-BN的E2g振動(dòng)模式,證明該材料是h-BN[23,24].圖1(d)給出了Ta/BN/Pt器件縱向剖面的高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)照片,圖中紅色虛線之間為h-BN區(qū)域,清楚地顯示出具有規(guī)則排列的h-BN層狀結(jié)構(gòu).圖1(d)中的插圖為六角氮化硼區(qū)域的快速傅里葉變換(FFT)結(jié)果,顯示出h-BN區(qū)域的多層結(jié)構(gòu)的層間距離約為0.34 nm,與單晶h-BN的層間距離相同[25],進(jìn)一步證明了該區(qū)域?yàn)閔-BN多層薄膜.

圖1 (a)器件SEM圖;(b)Ta/h-BN/Pt器件示意圖;(c)轉(zhuǎn)移到SiO2/Si襯底上的六角氮化硼拉曼光譜;(d)HRTEM圖顯示了整個(gè)器件結(jié)構(gòu),插圖為相應(yīng)的六角氮化硼FFT圖像Fig.1.(a)SEM image of the device;(b)the schematic structure of Ta/BN/Pt device;(c)Raman spectrum of the transferred h-BN thin film on a SiO2/Si substrate;(d)a HRTEM image shows the overall structure of the device and the corresponding FFT pattern(inset)of the h-BN region.

器件的電學(xué)測(cè)量在Agilent B1500半導(dǎo)體參數(shù)分析儀上進(jìn)行,測(cè)試在大氣環(huán)境下進(jìn)行,溫度約為300 K.在測(cè)試過程中,電壓信號(hào)加在Ta上電極,Pt下電極始終處于接地狀態(tài).器件在電壓脈沖條件下的電學(xué)性能通過脈沖發(fā)生器/快速測(cè)量單元(WGF-MU,B1530A)進(jìn)行表征,該模塊可以在電壓脈沖測(cè)量的同時(shí)獲得電流響應(yīng).

3 結(jié)果與討論

Ta/h-BN/Pt器件的電流-電壓(I-V)特性如圖2(a)所示,它具有明顯的滯回行為. Ta/h-BN/Pt器件的初始態(tài)為高阻態(tài)(high resistance state,HRS),在0.2 V偏壓下讀出的電阻值為33 k?,在正向掃描電壓下,器件由HRS向低阻態(tài)(low resistance state,LRS)轉(zhuǎn)變,實(shí)現(xiàn)SET操作;而在負(fù)向掃描電壓下,器件由HRS轉(zhuǎn)變回到LRS,實(shí)現(xiàn)RESET操作,表現(xiàn)出雙極性阻變行為,高低阻值分別為33 k?與2.1 k?.由圖2(a)可知,當(dāng)正向掃描電壓加到Ta電極上時(shí),流過器件的電流逐漸增加,在1.5 V附近出現(xiàn)一個(gè)明顯的電流突變過程,器件從HRS變?yōu)長(zhǎng)RS.但是,對(duì)于在同一Si片上同一批工藝制備的不含h-BN薄膜的Ta/Pt參考器件,在正向和負(fù)向電壓掃描中都沒有觀察到阻變行為,僅具有金屬電阻的特性,如圖2(b)所示.對(duì)比結(jié)果表明,Ta/h-BN/Pt器件的雙極性電阻轉(zhuǎn)變行為來源于六角氮化硼薄膜.

圖2 (a)具有六角氮化硼Ta/h-BN/Pt器件和(b)沒有六角氮化硼Ta/Pt器件的I-V曲線,圖中箭頭表示電壓掃描方向Fig.2.The I-V relationships of the devices(a)with h-BN and(b)without h-BN.Arrows indicate the voltage sweeping direction.

圖3(a)顯示了Ta/h-BN/Pt器件在100個(gè)I-V循環(huán)操作下的曲線,所有100個(gè)循環(huán)都表現(xiàn)出類似的雙極性電阻轉(zhuǎn)變特性,且具有高度重復(fù)性,證明該器件具有良好的抗疲勞特性.通常情況下,阻變器件需要一個(gè)較大電壓的初始化操作來誘導(dǎo)器件后續(xù)穩(wěn)定的電阻轉(zhuǎn)變行為,這個(gè)操作通常稱為電激活過程(forming).但是,由圖3(a)可知,我們制備的Ta/h-BN/Pt器件不需要電激活過程——它的第一個(gè)I-V曲線與之后的其他曲線基本一致.這個(gè)特性有利于提高憶阻器件的可靠性和簡(jiǎn)化外圍讀寫電路的復(fù)雜度.另外,該器件具有自限流特性,通過它的最大電流受電極和界面電阻的限制,有利于消除SET編程期間由電流過沖引起的可靠性問題(器件擊穿).同時(shí),我們也研究了Ta/h-BN/Pt器件的HRS和LRS的數(shù)據(jù)保持特性,如圖3(b)所示.首先通過SET和RESET操作將器件分別置位到HRS,LRS;然后用0.2 V讀電壓每隔2秒讀一次HRS,LRS阻值.經(jīng)過104s后,HRS和LRS都沒有出現(xiàn)明顯的退化.圖3(c)給出了Ta/BN/Pt器件的VSET和VRESET的累積概率分布圖,SET電壓和RESET電壓分別分布在1.5 V和?2.5 V左右,表明該器件具有均勻的SET和RESET電壓.器件的HRS與LRS的累積概率分布圖,如圖3(d)所示,從圖中可看出,HRS和LRS的電阻值離散性較小,存儲(chǔ)窗口(RHRS/RLRS)大于一個(gè)數(shù)量級(jí),滿足高性能非易失存儲(chǔ)器的要求[26].上述結(jié)果表明,基于六角氮化硼的憶阻器具有較好的阻變存儲(chǔ)特性,包括不需要初始電激活操作、自限流特性、轉(zhuǎn)變參數(shù)離散性小、良好的抗疲勞和保持性能等.

圖3 (a)器件100次I-V掃描循環(huán);(b)器件在室溫下的數(shù)據(jù)保持特性;(c)VSET/VRESET的累積概率分布;(d)HRS與LRS阻值的累積概率分布Fig.3.(a)The endurance of the device at 100 cycles of voltage sweeping;(b)retention properties at room temperature;the cumulative probability of(c)VSET/VRESETand(d)HRS/LRS for the Ta/BN/Pt device.

圖4 (a)脈沖模式下器件的讀寫操作;(b)10次連續(xù)的脈沖讀寫循環(huán)操作Fig.4.(a)The read-write-read-erase-read operation of the device under pulse mode;(b)10 times sequential switching cycles under pulse mode.

存儲(chǔ)器實(shí)際應(yīng)用中都是采用脈沖編程方式,因此我們進(jìn)一步對(duì)器件在脈沖模式下的阻變性能進(jìn)行了研究.圖4(a)給出了器件的轉(zhuǎn)變速度,紅線是加在器件兩端的電壓脈沖,藍(lán)線是器件兩端測(cè)量的電流值.通過讀(Read)—編程(SET)—讀(Read)—擦除(RESET)—讀(Read)脈沖序列的設(shè)計(jì),能夠?qū)崿F(xiàn)器件的連續(xù)脈沖操作.測(cè)試過程中,編程脈沖(28μs,2.5 V)是用來將器件從HRS轉(zhuǎn)變?yōu)長(zhǎng)RS,而擦除脈沖(28μs,?3 V)是用來將器件從LRS轉(zhuǎn)變?yōu)镠RS.每個(gè)編程和擦除脈沖后面都跟著一個(gè)小電壓的讀脈沖(0.2 V,28μs),讀脈沖的作用是來檢查器件的當(dāng)前阻態(tài),小電壓讀脈沖不會(huì)對(duì)器件的阻態(tài)產(chǎn)生影響.從圖4(a)可以看出,經(jīng)過編程脈沖操作后,緊跟著的讀脈沖及其相應(yīng)的電流響應(yīng)表明器件處于LRS,證明編程操作成功.相似地,跟在擦除操作后的讀脈沖及其相應(yīng)的電流響應(yīng)表明器件處于HRS,即成功進(jìn)行了擦除操作.圖4(b)給出了在脈沖模式下10次連續(xù)的循環(huán)操作,證明了該器件在脈沖模式下能夠連續(xù)工作.

圖5顯示了器件由一系列正脈沖(2.5 V,28μs)以及一系列負(fù)脈沖(?3 V,28μs)連續(xù)編程后的結(jié)果.在每個(gè)編程脈沖之后用0.2 V的電壓脈沖來測(cè)量器件電導(dǎo).如圖5所示,施加正向的增強(qiáng)電壓脈沖能逐漸增加憶阻器的電導(dǎo),而施加負(fù)向的抑制電壓能逐漸減小憶阻器的電導(dǎo).上述現(xiàn)象表明該器件能夠模擬生物體中神經(jīng)突觸權(quán)重的長(zhǎng)時(shí)程增強(qiáng)(long-term potentiation,LTP)和長(zhǎng)時(shí)程抑制(long-term depression,LTD)行為[27].

圖5 在連續(xù)正向或負(fù)向脈沖下,器件的電導(dǎo)相應(yīng)地連續(xù)增加或減小,其中在每個(gè)脈沖后跟著一個(gè)0.2 V的讀脈沖用來測(cè)量器件的電導(dǎo);正向脈沖2.5 V,28μs;負(fù)向脈沖?3 V,28μsFig.5.The device conductance continuously increases or decreases by consecutive potentiating or depressing pulses.The conductance is measured at 0.2 V after each pulse and the read current is plotted.Potentiation pulses:2.5 V,28μs;depression pulses:?3 V,28μs.

普遍認(rèn)為憶阻器的電致阻變效應(yīng)是由阻變功能層中導(dǎo)電細(xì)絲的形成和破滅主導(dǎo)的[15,26].Qian等[20]利用透射電子顯微鏡表征技術(shù),證明了Ag/h-BN/Cu憶阻器中的電阻轉(zhuǎn)變是由Ag導(dǎo)電細(xì)絲的形成和破滅主導(dǎo)的,而Ag導(dǎo)電細(xì)絲來源于活性金屬Ag電極.Lanza課題組[21]證明了Au/Ti/h-BN/Cu和G/h-BN/G兩類器件的雙極性電阻轉(zhuǎn)變行為都是由B空位導(dǎo)電細(xì)絲形成或破滅主導(dǎo)的.鑒于我們的Ta/h-BN/Pt器件中不含活性電極Ag,因此排除了活性電極金屬形成導(dǎo)電細(xì)絲的可能性,其電阻轉(zhuǎn)變行為主要由B空位導(dǎo)電細(xì)絲機(jī)理主導(dǎo).當(dāng)Ta電極上施加足夠大的正向偏壓時(shí),氮化硼中的硼氮共價(jià)鍵斷裂形成離子,與N離子相比,B離子更容易移動(dòng).在電場(chǎng)作用下B離子朝著h-BN/Pt界面移動(dòng),并在材料內(nèi)部產(chǎn)生B空位,形成B空位導(dǎo)電細(xì)絲,器件從HRS變?yōu)長(zhǎng)RS.在相反的偏壓下,h-BN/Pt界面的B離子向Ta電極方向遷移,部分填補(bǔ)B空位,使得導(dǎo)電細(xì)絲局部斷開,器件從LRS變?yōu)镠RS.通常,CVD生長(zhǎng)的氮化硼薄膜含有較多的缺陷(如空位,晶界等),這些缺陷有助于器件發(fā)生電阻轉(zhuǎn)變行為,使得Ta/h-BN/Pt器件不需要初始電激活過程來誘導(dǎo)后續(xù)的電阻轉(zhuǎn)變行為.同時(shí),在正向SET電壓操作下,氮化硼中的B空位向陰極Pt移動(dòng),從而在h-BN/Pt界面處形成富B的氮化硼層,具有較大的界面電阻,使得器件具有自限流特性.

4 總 結(jié)

本文研究了基于六角氮化硼的憶阻器的非易失性存儲(chǔ)特性和神經(jīng)突觸仿生功能.該器件表現(xiàn)出較好的非易失性存儲(chǔ)特性,包括免激活特性、自限流特性、均勻性好、抗疲勞和保持特性較好等.另外,本文首次報(bào)道了基于六角氮化硼的憶阻器具有連續(xù)可調(diào)的電導(dǎo)狀態(tài),可用于模仿生物神經(jīng)突觸權(quán)重的長(zhǎng)時(shí)程增強(qiáng)和抑制行為.

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PACS:73.40.Rw,77.80.Fm,72.20.–i,85.35.–p DOI:10.7498/aps.66.217304

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.61521064,61422407,61474136,61334007,61404164,61574166,61522408),the National Key R&D Program of China(Grant Nos.2017YFB0405603,2016YFA0201803),and the Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences(Grant No.XDPB0603).

?Corresponding author.E-mail:liuqi@ime.ac.cn

Two-dimensional hexagonal boron nitride based memristor?

Wu Quan-Tan1)2)Shi Tuo1)2)Zhao Xiao-Long1)Zhang Xu-Meng1)2)Wu Fa-Cai1)Cao Rong-Rong1)2)Long Shi-Bing1)2)Lü Hang-Bing1)2)Liu Qi1)2)?Liu Ming1)2)

1)(Key Laboratory of Microelectronic Devices and Integrated Technology,Institute of Microelectronics of Chinese Academy of

Sciences,Beijing 100029,China)
2)(University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China)

d 26 August 2017;revised manuscript

13 September 2017)

Hexagonal boron nitride(h-BN)based resistive switching device is fabricated with the multilayer h-BN film serving as an active material.The device shows the coexistence of forming-free and self-compliance bipolar resistive switching behavior with reproducible switching endurance and long retention time.Moreover,the device in pulse mode shows analog resistive switching characteristics,i.e.the resistance states can be continuously tuned by successive voltage pulses.This suggests that the device is also capable of mimicking the synaptic weight changes in neuromorphic systems.

hexagonal boron nitride,resistive switching,memristor,neuromorphic

報(bào)道了一種基于多層六角氮化硼(h-BN)二維薄膜的憶阻器件.該器件不需要電預(yù)處理過程,且具有自限流的雙極性阻變行為;具有較好的抗疲勞性和較長(zhǎng)的數(shù)據(jù)保持時(shí)間.該器件在脈沖編程條件下具有模擬轉(zhuǎn)變特性,即在連續(xù)的電壓脈沖下器件的電阻態(tài)能被連續(xù)地調(diào)控,使得該器件能夠模仿神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)中的神經(jīng)突觸權(quán)重變化行為.綜上所述,基于多層h-BN的憶阻器具有應(yīng)用在非易失性存儲(chǔ)和神經(jīng)計(jì)算中的潛力.

10.7498/aps.66.217304

?國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):61521064,61422407,61474136,61334007,61404164,61574166,61522408)、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(批準(zhǔn)號(hào):2017YFB0405603,2016YFA0201803)和中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(B類)(批準(zhǔn)號(hào):XDPB0603)資助的課題.

?通信作者.E-mail:liuqi@ime.ac.cn

?2017中國(guó)物理學(xué)會(huì)Chinese Physical Society