卵磷脂對sⅠ型甲烷水合物晶體分解的抑制作用分子動力學(xué)模擬＊

王 樂 蔣官澄 林 鑫

（1．中國石油大學(xué)（北京）石油工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 102249； 2．中國石油大學(xué)（北京）油氣資源與勘探國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 102249）

卵磷脂對sⅠ型甲烷水合物晶體分解的抑制作用分子動力學(xué)模擬＊

王 樂1，2蔣官澄1，2林 鑫1，2

（1．中國石油大學(xué)（北京）石油工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 102249； 2．中國石油大學(xué)（北京）油氣資源與勘探國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 102249）

海洋天然氣水合物層鉆進(jìn)過程中有效抑制水合物分解是確保安全鉆進(jìn)的重要保障，化學(xué)穩(wěn)定劑可防止水合物分解，但目前缺少作用機(jī)理方面的研究報(bào)道。利用分子動力學(xué)模擬技術(shù)模擬了NVT系綜，277 K條件下卵磷脂和PVP在sⅠ型水合物表面的吸附特征，對比了兩者在單分子吸附和多分子共同吸附條件下平衡態(tài)的構(gòu)象、吸附能和分子間作用能，結(jié)果表明：卵磷脂－水合物體系總勢能更低，結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定；卵磷脂分子吸附在水合物晶體時(shí)會與其附近的其他卵磷脂分子相互作用，碳鏈之間相互交叉纏結(jié)形成比較穩(wěn)固的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，阻止分解的水和氣體分子擴(kuò)散，從而起到穩(wěn)定水合物的作用。本文研究結(jié)果對研發(fā)新型鉆井液用水合物穩(wěn)定劑、提高水合物地層鉆井安全性有重要的參考意義。

sⅠ型甲烷水合物；卵磷脂；分子動力學(xué)模擬；分解抑制性

海洋天然氣水合物所在地區(qū)鉆探環(huán)境惡劣，鉆井面臨一系列工程技術(shù)和工藝上的復(fù)雜問題，存在很大風(fēng)險(xiǎn)［1］。與海底淺部水合物地層相似，在北極圈附近Cascade地區(qū)凍土帶及加拿大馬更些三角洲Mallik 2L－38井的水合物段鉆進(jìn)時(shí)，由于地層強(qiáng)度低，目前認(rèn)可度最高的水合物地層鉆進(jìn)方法——壓力控制法和溫度／壓力控制法無法保證安全鉆進(jìn)，極易在表層套管下入點(diǎn)之前發(fā)生井漏或天然氣大量分解等問題。近年來，BP公司和日本國家石油公司（JNOC）分別通過在鉆井液中加入一定量的卵磷脂，成功地使用化學(xué)方法穩(wěn)定了這些地區(qū)的水合物層［2］；蔣國盛 等［3］大致闡述了卵磷脂對水合物分解的抑制作用主要通過其在水合物表面的吸附來實(shí)現(xiàn)；陳衛(wèi)東 等［4－5］通過一系列的室內(nèi)試驗(yàn)研究了針對BP公司在Cascade地區(qū)采用的三類低密度水基鉆井液（Bariod鉆井液公司提供），證明了卵磷脂不會影響其實(shí)驗(yàn)所用鉆井液體系內(nèi)水合物生成的熱力學(xué)條件；T．Ohara等［6－7］研究發(fā)現(xiàn)卵磷脂不僅影響水合物分解的動力學(xué)特征，還會對其熱力學(xué)特征造成影響。鉆井液中常含有不止一種抑制劑（頁巖抑制劑、水合物抑制劑等），對比陳衛(wèi)東和T．Ohara的實(shí)驗(yàn)研究成果，KCl（常用的頁巖抑制劑和熱力學(xué)抑制劑）在一定程度上會降低卵磷脂的分解抑制效果［4－5］，但與黏土或者淀粉、聚陰離子纖維素等鉆井液添加劑相互配合，反而可以使水合物在更低的壓力下保持穩(wěn)定［6－7］（溫度為274 K 時(shí)，純水＋卵磷脂的水合物穩(wěn)定壓力為1．6 MPa，而鉆井液＋卵磷脂的穩(wěn)定壓力為0．7 MPa）。

從上述分析可以看出，目前對天然氣水合物化學(xué)穩(wěn)定劑的研究較少且主要集中在實(shí)驗(yàn)研究，缺少具體作用機(jī)理方面的研究報(bào)道，因此，研究分析化學(xué)穩(wěn)定劑的作用機(jī)理對今后研發(fā)更高效的新型化學(xué)穩(wěn)定劑，提高海底淺層水合物地層鉆進(jìn)效率具有重要意義。筆者采用分子動力學(xué)模擬方法研究卵磷脂單分子及多分子在水合物晶體表面的吸附特征，并模擬了另外一種常用的水合物抑制劑PVP（N－乙烯基吡咯烷酮）（通常用于抑制水合物生成）在水合物晶體表面上的吸附，通過對比兩者在水合物晶體表面的吸附作用來研究卵磷脂提高水合物晶體穩(wěn)定性的作用機(jī)理。

1 分子動力學(xué)模擬方法及過程

本次模擬使用 Material Studio7．0軟件進(jìn)行較精確的全原子模擬，選用相容化合價(jià)力場（CVFF），模擬過程中水分子之間及原子間長程靜電作用使用Ewld法處理，使用最陡下降法和共軛梯度法優(yōu)化結(jié)構(gòu)，在定物質(zhì)的量、定容、定溫（NVT系綜）條件下進(jìn)行模擬。

1．1 結(jié)構(gòu)建立

采用大豆卵磷脂作為水合物化學(xué)穩(wěn)定劑（即分解抑制劑）的卵磷脂，其分子式為C42H84O9PN。動力學(xué)抑制劑PVP含有五元內(nèi)酰胺環(huán)，實(shí)驗(yàn)研究表明小的低聚物（10～20單體）具有更好的活性［8］。為充分反映聚合物結(jié)構(gòu)及性質(zhì)，此次模擬采用的均聚物鏈長為10，分子結(jié)構(gòu)如圖1所示。通過結(jié)構(gòu)優(yōu)化，得到結(jié)構(gòu)能量最小、體系最穩(wěn)定的分子結(jié)構(gòu)用于后續(xù)的模擬，如圖2所示。采用 M．T．Kirchner等［9］的方法建立水合物晶體結(jié)構(gòu)，氧原子位置使用F．Hollander等［10］的X射線單晶衍射實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，H原子無序排列，水分子間相互作用使用TIP3P勢能模型（模型參數(shù)見表1［11－12］）控制，滿足博納爾－福勒規(guī) 則，控制水分子O—H鍵長為0．957 2，H—O—H夾角為104．52°。sⅠ型水合物單晶是體心立方結(jié)構(gòu)，包含46個水分子，由2個小晶穴和6個大晶穴組成。小晶穴為五邊形十二面體（512），由20個水分子組成，形狀近似為球形；大晶穴是由12個五邊形和2個六邊形組成的十四面體（51262），由24個水分子組成，為扁球形結(jié)構(gòu)［13－14］。在每個晶穴中心處填充一個甲烷分子，使用周期性邊界條件，建立2×2×2的sⅠ型水合物超晶胞，尺寸為23．754×23．754×23．754，包含368個水分子和64個甲烷分子。

圖1 水合物化學(xué)穩(wěn)定劑卵磷脂和動力學(xué)抑制劑PVP結(jié)構(gòu)Fig．1 Structural formula of stabilizer lecithin and kinetic inhibitor PVP

圖2 水合物化學(xué)穩(wěn)定劑卵磷脂和動力學(xué)抑制劑PVP優(yōu)化后結(jié)構(gòu)Fig．2 Optimized structures of stabilizer lecithin and kinetic inhibitor PVP

表1 水分子TIP3P勢能模型參數(shù)表［11－12］Table 1 Parameters of TIP3Pwater model［11－12］

實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，鉆井液中卵磷脂含量低于0．3%（質(zhì)量濃度，下同）時(shí)，不會明顯改變鉆井液中水合物生成的熱力學(xué)條件；而在更高濃度（0．5%、0．7%）時(shí)，卵磷脂會明顯加快鉆井液中水合物的生成速度，表現(xiàn)出極強(qiáng)的動力學(xué)促進(jìn)作用［4－5］。深水鉆井過程中要盡量避免水合物在井筒內(nèi)生成，所以可以認(rèn)為0．3%是最適合深水鉆井液的濃度。建立卵磷脂和PVP分子的盒子。為明確卵磷脂分子在水合物表面的吸附特征及多卵磷脂分子相互作用條件下在水合物表面的吸附特征，建立A和B兩套模型，每套模型均包含2個模型，其中單抑制劑分子模型中兩種分子僅與水合物晶體表面相互作用，而多抑制劑分子模型中兩種分子除與水合物晶體表面相互作用之外，還考慮分子間的相互作用。模型B1和B2中，在卵磷脂和PVP盒子上方增加厚度為30的真空層，以避免模型中z方向上方水合物晶體與卵磷脂和PVP分子發(fā)生相互作用［11］。模型中卵磷脂和PVP分子數(shù)見表2。

表2 各模型中卵磷脂和PVP分子數(shù)Table 2 Number of Lecithin and PVP in simulation system

以卵磷脂和PVP分子盒子作為模擬體系的上層，水合物晶體為下層，分別建立 A1、A2、B1、B2等4個模型，如圖3所示。

圖3 A1、A2、B1、B2 等4個模擬體系模型Fig．3 Simulation model of A1，A2，B1and B2

1．2 模擬過程

對分子結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化，分子對間的非鍵范德華力作用采用Lennard－Jones勢能計(jì)算。采用Ewald方法處理長程靜電相互作用，結(jié)構(gòu)優(yōu)化使用最陡下降法和共軛梯度法。各分子起始速率由麥克斯維爾波爾茲曼分布隨機(jī)產(chǎn)生，在周期性邊界條件和時(shí)間平均等效于系綜平均等假設(shè)基礎(chǔ)上，運(yùn)用速度Verlet算法求解牛頓運(yùn)動方程。截?cái)喟霃綖?．9 nm，截?cái)嗑嚯x之外的分子間相互作用能按平均密度近似方法進(jìn)行校正［15］。

此次研究卵磷脂和PVP在水合物晶體表面的吸附特性，因此在進(jìn)行下一步分子動力學(xué)模擬之前固定水合物層，進(jìn)行5 ps（皮秒，1 ps＝1×10－12s）動力學(xué)模擬，使卵磷脂分子及PVP分子處于運(yùn)動狀態(tài)，以此時(shí)構(gòu)型為下一步吸附模擬的初始構(gòu)型。在NVT系綜條件下，以Nose－Hoover法控制系統(tǒng)溫度為277 K（此溫度接近天然條件下水合物在海底泥線以下200 m左右穩(wěn)定存在時(shí)的溫度），進(jìn)行800 ps分子動力學(xué)模擬，模擬步長取0．5 fs（飛秒，1 fs＝1×10－15s），模擬結(jié)束時(shí)觀察發(fā)現(xiàn)200 ps后體系能量趨于穩(wěn)定，證明200 ps足夠使體系達(dá)到平衡狀態(tài)，后續(xù)600 ps模擬用于觀察體系穩(wěn)定后卵磷脂和PVP構(gòu)象變化。

2 結(jié)果分析

2．1 分子構(gòu)象分析

分子模擬完成后，觀察不同時(shí)刻卵磷脂和PVP分子形態(tài)變化，首先觀察單分子（模型A1和A2）在水合物晶體表面構(gòu)象隨時(shí)間的變化（圖4）和吸附位置（圖5）。由圖4、5觀察卵磷脂分子和PVP分子的構(gòu)象和吸附位置發(fā)現(xiàn)，卵磷脂最終形態(tài)除吸附于晶體表面的磷酸基團(tuán)位置不變外，外側(cè)碳鏈隨著模擬的進(jìn)行不斷變化，不斷發(fā)生扭曲變形；PVP最終形態(tài)與初始形態(tài)差別不大，均為平鋪在晶體表面。卵磷脂分子在水合物表面吸附點(diǎn)（圖5中紅圈標(biāo)注位置）較少，僅分子鏈中心位置處的磷酸基團(tuán)上的氧原子可能與表面羥基發(fā)生作用；PVP分子在水合物表面的吸附點(diǎn)較多，其五元內(nèi)酰胺環(huán)上的氧原子暴露在外面，容易與晶體表面羥基發(fā)生作用。

圖4 不同時(shí)刻單卵磷脂分子和PVP分子構(gòu)象Fig．4 Conformation of lecithin and PVP at different times

圖5 卵磷脂分子和PVP分子吸附位置Fig．5 Adsorption site of lecithin and PVP on the hydrate surface

在較多抑制劑分子（模型B1、B2）共同吸附條件下，吸附于水合物晶體表面的分子數(shù)目較高，除與水合物晶體表面發(fā)生相互作用之外，卵磷脂／PVP分子之間還可能存在相互作用。此時(shí)再觀察較多抑制劑分子共同吸附條件下不同時(shí)刻卵磷脂分子和PVP分子構(gòu)象變化（圖6）和吸附位置（圖7）。觀察圖6中卵磷脂分子和PVP分子構(gòu)象發(fā)現(xiàn)，卵磷脂分子的長碳鏈隨著模擬的進(jìn)行不斷扭曲，分子間發(fā)生明顯的纏結(jié)現(xiàn)象；而PVP分子形態(tài)變化很小，分子間相對位置基本不變。圖7結(jié)果表明，多抑制劑分子共同吸附條件下卵磷脂分子在水合物晶體表面的吸附位置相比單抑制劑分子吸附時(shí)發(fā)生變化，主要由分子中磷脂部分羧酸基團(tuán)上的氧原子與晶體表面的羥基相互作用，而磷酸基團(tuán)上的氧與另一卵磷脂分子氨基的氫原子鍵形成氫鍵；而PVP分子吸附位置無變化，且分子間不存在相互作用。

圖6 多抑制劑分子共同吸附條件下卵磷脂和PVP分子構(gòu)象變化Fig．6 Conformations of multi－lecithin and multi－PVP at different times

圖7 多抑制劑分子共同吸附條件下卵磷脂和PVP分子吸附位置Fig．7 Adsorption site of multi－lecithin and multi－PVP on the hydrate surface

2．2 吸附能及分子間作用能分析

根據(jù)分子動力學(xué)模擬結(jié)果，可以求得模擬體系的總能量Etotal，水合物晶體表面能Esurface，卵磷脂分子和PVP分子自身能量Emolecule以及卵磷脂和PVP分子與晶體表面之間的吸附能Eadsorption。結(jié)合能為Ebinding的計(jì)算公式如下：

卵磷脂和PVP分子與水合物晶體表面吸附能計(jì)算結(jié)果（表3）顯示，單卵磷脂分子與水合物晶體的勢能要低于單PVP分子與水合物晶體體系的勢能，說明PVP－水合物體系的穩(wěn)定性要低于卵磷脂－水合物體系；單PVP分子在水合物表面的吸附能要低于單卵磷脂在其表面的吸附能，說明在相同條件下卵磷脂更容易吸附在水合物表面。

表3 各模擬體系吸附能計(jì)算結(jié)果Table 3 Adsorption energy of each simulation model kcal·mol－1

在多分子體系中，卵磷脂－水合物體系的平衡勢能也要低于PVP－水合物體系，即卵磷脂－水合物體系更加穩(wěn)定；而在多分子體系中，卵磷脂－水合物體系吸附能較低是因?yàn)槁蚜字肿娱g的相互作用更強(qiáng)，導(dǎo)致吸附位置發(fā)生變化。分子間作用能的計(jì)算公式如下：

式（3）中：Einteraction為多分子體系分子間作用能，kcal／mol；Etotal為多分子體系總勢能，kcal／mol；Ei為多分子體系中單分子勢能，kcal／mol。

卵磷脂和PVP多分子體系的分子間作用能計(jì)算結(jié)果（表4）顯示，卵磷脂分子間相互作用較強(qiáng)，結(jié)合多抑制劑分子共同吸附下構(gòu)象可認(rèn)為當(dāng)體系達(dá)到平衡態(tài)時(shí)，卵磷脂分子間相互吸引，可形成較穩(wěn)固的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)；而PVP分子間相互作用較弱，結(jié)合多抑制劑分子構(gòu)象可以認(rèn)為PVP分子之間不會形成明顯的結(jié)構(gòu)。

表4 卵磷脂和PVP分子間作用能計(jì)算結(jié)果Table 4 Molecular－interaction energy of lecithin and PVP kcal·mol－1

3 結(jié)論

1）平衡狀態(tài)下，與作為常用動力學(xué)抑制劑的PVP－水合物體系相比，卵磷脂－水合物體系的體系總勢能更低，說明卵磷脂－水合物體系穩(wěn)定性更高。

2）單分子（低濃度）條件下，卵磷脂在水合物晶體表面具有更高的結(jié)合能，更容易吸附于水合物表面。

3）多抑制劑分子共同吸附條件下，PVP在水合物晶體表面上基本不發(fā)生太大的變形，且其分子鏈上的氧原子多暴露在外面，均有可能發(fā)生吸附，對水晶體表面上水分子籠的穩(wěn)定性會造成較大影響，因此PVP具有較好水合物生成抑制性；而卵磷脂分子間具有較高的相互作用能，分子的長碳鏈不斷扭曲變形、相互交叉極有可能形成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，此結(jié)構(gòu)可在水合物晶體表面形成一層膜，阻止水合物初步分解出的水分子和氣體分子離開，縮減水相和氣相流動的空間，封堵空隙，使空隙中的液體溶解度和黏度增加，減少氣相的擴(kuò)散即自由氣體減少，從而起到抑制水合物晶體分解的作用。

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Study on the molecular dynamics of the inhibitory action of lecithin against sⅠgas hydrate decomposition

WANG Le1，2JIANG Guancheng1，2LIN Xin1，2
（1．MOE Key Laboratory of Petroleum Engineering，China University of Petroleum，Beijing102249，China；2．State Key Laboratory of Petroleum Resources and Prospecting，China University of Petroleum，Beijing102249，China）

It is very important to inhibit the gas hydrate decomposition for drilling safety in offshore fields．Some chemical stabilizers can prevent hydrate decomposition but the mechanism is still unknown．The adsorption characteristics of lecithin and PVP on the sⅠ hydrate surface were simulated in the constant NVT ensemble at temperatures of 277 K，and the two equilibrium states were compared in terms of conformation，adsorption energy and molecular interaction energy in the conditions of single－molecule－layer adsorption and multi－molecule－layer adsorption．The simulations suggested that hydrate surfaces with lecithin was more stable than the ones with PVP because of the lower potential energy of the former．The lecithin molecules had interaction with other ones nearby when adsorbing on the hydrate surface．The carbon chains of lecithin molecules would form a stable network to prevent the diffusion of water and gas molecules and hence stabilize the gas hydrate．The work here is of great reference significance for developing new hydrate stabilizers for drilling fluids and improving the performance in drilling hydrate formations．

sⅠ gas hydrate；lecithin；molecular dynamics simulation；decomposition inhibition

P744．4

A

王樂，蔣官澄，林鑫．卵磷脂對sⅠ型甲烷水合物晶體分解的抑制作用分子動力學(xué)模擬［J］．中國海上油氣，2017，29（5）：107－113．

WANG Le，JIANG Guancheng，LIN Xin．Study on the molecular dynamics of the inhibitory action of lecithin against sⅠ gas hydrate decomposition［J］．China Offshore Oil and Gas，2017，29（5）：107－113．

1673－1506（2017）05－0107－07

10．11935／j．issn．1673－1506．2017．05．015

＊國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目“鉆探天然氣水合物中井壁穩(wěn)定性及鉆井液低溫流變性的控制方法研究（編號：51474231）”、中國石油集團(tuán)公司海外重大專項(xiàng)“海洋超深水鉆完井工藝技術(shù)集成與設(shè)計(jì)技術(shù)（編號：2016D－4504）”部分研究成果。

王樂，男，中國石油大學(xué)（北京）石油工程學(xué)院油氣井工程專業(yè)在讀博士生，主要從事鉆井化學(xué)與工程方面的研究工作。地址：北京市昌平區(qū)府學(xué)路18號中國石油大學(xué)（北京）（郵編：102249）。E－mail：wlkr＿138＠qq．com。

2016－11－20 改回日期：2017－02－10

（編輯：孫豐成）