• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    瑪咖揮發(fā)油及脂溶性化學(xué)成分對(duì)比研究*

    2017-10-26 08:25:26談利紅冉海琳王江瑞
    關(guān)鍵詞:硫氰酸溶性揮發(fā)油

    談利紅,冉海琳,王江瑞**

    (1.重慶醫(yī)藥高等??茖W(xué)校 重慶 401331;2.重慶市食品藥品檢驗(yàn)檢測(cè)研究院 重慶 401121)

    瑪咖揮發(fā)油及脂溶性化學(xué)成分對(duì)比研究*

    談利紅1,冉海琳2,王江瑞2**

    (1.重慶醫(yī)藥高等??茖W(xué)校 重慶 401331;2.重慶市食品藥品檢驗(yàn)檢測(cè)研究院 重慶 401121)

    目的:為了對(duì)四川引種瑪咖的質(zhì)量評(píng)價(jià)提供科學(xué)依據(jù),現(xiàn)對(duì)其揮發(fā)油及脂溶性成分進(jìn)行分析對(duì)比。方法:本研究采用水蒸氣蒸餾法和石油醚超聲提取法分別提取瑪咖中的揮發(fā)油和脂溶性成分,運(yùn)用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(GC-MS)法對(duì)瑪咖揮發(fā)油及脂溶性化學(xué)成分進(jìn)行分離測(cè)定,結(jié)合質(zhì)譜庫(kù)檢索系統(tǒng)對(duì)化合物進(jìn)行結(jié)構(gòu)鑒定,應(yīng)用色譜峰面積歸一化法計(jì)算各成分的相對(duì)百分含量。結(jié)果:經(jīng)過(guò)結(jié)構(gòu)鑒定,從瑪咖揮發(fā)油中鑒定出22個(gè)揮發(fā)性化學(xué)成分,占98.85%的比例。脂溶性成分中鑒定出40個(gè)化學(xué)成分,占73.99%的比例。揮發(fā)油成分與脂溶性成分的差別較大,十二烷、喹啉、3-甲氧基苯甲醛、棕櫚酸甲酯、亞油酸乙酯為兩部分中共有的化合物。結(jié)論:首次對(duì)四川引種瑪咖揮發(fā)油和脂溶性化學(xué)成分進(jìn)行GC-MS對(duì)比分析,該研究為四川引種瑪咖藥物資源及其質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)評(píng)價(jià)提供依據(jù)。

    瑪咖 揮發(fā)油 脂溶性成分 氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用

    瑪咖為十字花科(Brassicaceae)獨(dú)行菜屬(Lepidium)植物瑪咖Lepidium meyenii Walp.的干燥根莖[1],特產(chǎn)于南美洲秘魯,有“秘魯人參”佳譽(yù)之名。該植物最早用于解決人和牲畜的不育問(wèn)題,同時(shí)增強(qiáng)人的免疫力,消除疲勞[2],現(xiàn)代研究表明瑪咖還具有調(diào)節(jié)內(nèi)分泌功能[3]、預(yù)防前列腺肥大[4]、抗腫瘤[5]等藥理作用?,斂е兄饕煞譃楝斂?、瑪咖酰胺、生物堿、芥子油苷及其分解產(chǎn)物異硫氰酸芐酯、甾醇、多酚類等物質(zhì)[6,7],其中的瑪咖烯和瑪咖酰胺具有促進(jìn)性功能等功效。近年來(lái),瑪咖市場(chǎng)需求旺盛,四川、云南等地競(jìng)相引種[8],但是引種瑪咖由于環(huán)境的改變,其化學(xué)成分與含量差異較大,需要再次鑒別、測(cè)定。本研究采用水蒸氣蒸餾法和石油醚超聲提取法分別提取四川引種瑪咖中的揮發(fā)油和脂溶性成分,運(yùn)用GC-MS法對(duì)其化學(xué)成分進(jìn)行分離鑒定,并對(duì)其數(shù)據(jù)進(jìn)行比較研究,該研究能夠?yàn)樗拇ㄒN瑪咖藥物資源及其質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的評(píng)價(jià)提供科學(xué)依據(jù)。

    1 儀器與材料

    1.1 儀器

    7890A/5875C型氣相色譜/質(zhì)譜聯(lián)用儀(美國(guó)Agilent公司);Sartorius系列電子分析天平(德國(guó)賽多利斯公司);KQ3200E型超聲波清洗器(昆山舒美超聲儀器有限公司);UPT-II-10T優(yōu)普系列超純水器(成都優(yōu)普電子產(chǎn)品有限公司)。

    1.2 材料

    瑪咖藥材(成都匯眾成生物科技公司提供,批號(hào):201403),產(chǎn)地四川,為國(guó)內(nèi)引種藥材,采集于2014年3月份,外觀與蘿卜類似,直徑2-5 cm不等,表面為淡黃色,其粉末為淡黃色。經(jīng)成都中醫(yī)藥大學(xué)藥學(xué)院李敏教授鑒定為瑪咖Lepidium meyenii Walp.的干燥根莖。

    2 實(shí)驗(yàn)方法

    2.1 揮發(fā)油成分提取

    取瑪咖粉末100.0 g置于2 000 mL燒瓶中,加10倍量的純水,搖勻,按照2015版《中國(guó)藥典》四部(通則2203)揮發(fā)油提取裝置提取[9],獲得揮發(fā)油,過(guò)0.22 μm微孔濾膜,作為供試品。

    2.2 脂溶性成分提取

    取2.0 g瑪咖藥材粉碎成粗粉,加入石油醚(60-90℃)50 mL,浸漬過(guò)夜,超聲(功率200 W頻率40 KHz)2次,每次30 min,過(guò)濾,揮干,殘?jiān)诱和槿芙?,過(guò)0.22 μm微孔濾膜,作為供試品。

    2.3 GC-MS分析條件

    2.3.1 揮發(fā)油分析條件

    色譜條件:HP-5 MS型石英毛細(xì)管色譜柱(30 mm×0.25 mm ×0.25 μm);程序升溫,初始溫度50℃,保持2 min,然后以15℃·min-1速率升溫至130℃,保持8 min,再以15℃·min-1速率升溫至215℃,保持16 min;進(jìn)樣口溫度270℃;載氣為高純度氦氣,柱前壓7.6 522 psi,載氣流速1.0 mL·min-1;進(jìn)樣量1 μL;分流,分流比50:1,分流流量50 mL·min-1。

    質(zhì)譜條件:離子源為EI源;離子源溫度230℃;四極桿溫度150℃;電子能量70 eV;發(fā)射電流34.6 μA;溶劑延遲4 min;m/z范圍40-550 amu。

    2.3.2 脂溶性成分分析條件

    程序升溫,初始溫度50℃,以10℃·min-1速率升溫至150℃,再以1℃·min-1速率升溫至180℃,保持3 min,以1℃·min-1速率升溫至200℃,再以3℃·min-1速率升溫至270℃,保持5 min;進(jìn)樣口溫度270℃;載氣為高純度氦氣,柱前壓9.7 853 psi,載氣流速1.0 mL·min-1;進(jìn)樣量1 μL;分流,分流比100:1,分流流量120 mL·min-1。

    質(zhì)譜條件:同揮發(fā)油項(xiàng)下條件。

    定性分析:通過(guò)NIST11.L標(biāo)準(zhǔn)質(zhì)譜圖庫(kù)結(jié)合有關(guān)質(zhì)譜圖文獻(xiàn)解析,確認(rèn)瑪咖揮發(fā)油及脂溶性化學(xué)成分,并且按峰面積歸一化法進(jìn)行計(jì)算求出各化學(xué)成分的峰面積相對(duì)百分含量。

    3 瑪咖揮發(fā)油及脂溶性成分的化學(xué)成分分析

    各組化學(xué)成分分別見圖1和圖2;各百分含量分別見表1和表2。

    圖1 瑪卡揮發(fā)油化學(xué)成分GC-MS總離子流色譜圖

    圖2 瑪卡脂溶性化學(xué)成分GC-MS總離子流色譜圖

    4 結(jié)果與討論

    從瑪咖揮發(fā)油中共檢測(cè)出27個(gè)化合物,見圖1,鑒定出22個(gè)化合物,占總揮發(fā)油的98.85%,其主要成分為吲哚(69.16%)、異硫氰酸芐酯(13.90%)和3-甲氧基苯乙腈(8.80%),占揮發(fā)油總量的92.93%。瑪咖脂溶性中共檢測(cè)出65個(gè)化合物,見圖2,鑒定出40個(gè)化合物,占總脂溶性成分的73.99%,主要成分為棕櫚酸甲酯(8.80%)、亞油酸甲酯(30.66%),亞麻酸甲酯(10.92%),亞油酸乙酯(2.29%)和油酸甲酯(4.15%),占總脂溶性成分的76.79%。經(jīng)鑒定發(fā)現(xiàn),十二烷(Dodecane)、喹啉(Quinoline)、3-甲氧基苯甲醛(3-Methoxybenzaldehyde)、棕 櫚 酸 甲 酯(Hexadecanoic acid,methyl ester)、亞油酸乙酯(Linoleic acid ethyl ester)為兩部分中共有的化合物。

    通過(guò)對(duì)瑪咖揮發(fā)油與脂溶性成分的對(duì)比分析,發(fā)現(xiàn)兩部分化學(xué)成分差別較大,揮發(fā)油主要含有烷烴、含氮化合物,而脂溶性成分中主要含有醇類、脂肪酸、脂肪酸酯類、烯烴等化合物。其中瑪咖揮發(fā)油中的吲哚類化合物含量高達(dá)69.16%,可能是由瑪咖中芥子油苷、生物堿等成分裂解而來(lái)。而其中的異硫氰酸芐酯含量較高(13.90%),是重要的抗腫瘤和預(yù)防腫瘤的活性成分,具有不同程度的防癌、抗癌作用。異硫氰酸酯類化合物對(duì)多種腫瘤,如肺癌、乳腺癌、直腸癌等實(shí)體腫瘤和血液腫瘤等,具有明顯的抗癌活性[10,11]。異硫氰酸芐酯是芐基芥子油苷的衍生物,芐基芥子油苷是瑪咖的有效成分之一,能作為睪丸酮增強(qiáng)劑,還能改善學(xué)習(xí)記憶和男性的性能力[12,13]?,斂е苄猿煞种泻胸S富的亞油酸、亞麻酸、棕櫚酸、肉豆蔻酸等多種脂肪酸,其中的亞油酸乙酯在醫(yī)學(xué)上具有降低膽固醇和血脂,防治動(dòng)脈粥樣硬化的作用。

    表1 瑪咖揮發(fā)油化學(xué)成分及其含量

    近年來(lái)瑪咖逐漸成為國(guó)際上矚目的保健品,對(duì)瑪咖的研究也在逐步擴(kuò)大,本研究采用GC-MS法將瑪咖揮發(fā)油及脂溶性成分較好地分離,其分離效果好,靈敏度高,鑒別能力強(qiáng)。通過(guò)分析瑪咖中的揮發(fā)油及脂溶性成分,為四川引種瑪咖藥物資源及其研究提供了科學(xué)的依據(jù),也為以后開發(fā)瑪咖的相關(guān)保健品提供理論依據(jù)。鑒于瑪咖中揮發(fā)油和脂溶性成分分別有不同的功效,可以在以后的開發(fā)中分別研究。

    本研究組還對(duì)四川、云南、西藏、新疆四種不同產(chǎn)地瑪咖的重金屬含量和ITS2序列進(jìn)行了相應(yīng)的測(cè)定(另文報(bào)道),重金屬實(shí)驗(yàn)表明4種不同產(chǎn)地瑪咖藥材中銅、鉛、鉻3種重金屬元素含有量均在《藥用植物及制劑進(jìn)出口行業(yè)綠色標(biāo)準(zhǔn)》的限量標(biāo)準(zhǔn)內(nèi)[14],均符合規(guī)定,但云南瑪咖、西藏瑪咖、新疆瑪咖中鎘元素含有量均超標(biāo),其原因可能是因?yàn)樵?個(gè)地區(qū)的土壤中鎘元素含有量較高所致,或者可能是由于過(guò)量施加農(nóng)藥化肥導(dǎo)致鎘元素超標(biāo)[15,16]。

    隨著中藥現(xiàn)代化的發(fā)展,人們對(duì)中藥中重金屬的含有量越來(lái)越重視?,斂幉淖鳛楦鱾€(gè)保健品的主要原料,受到許多研究人員和企業(yè)的關(guān)注,并且我國(guó)云南、新疆等地區(qū)近幾年來(lái)相繼引進(jìn)瑪咖這一品種,更應(yīng)該控制其中的重金屬含有量,從而滿足各國(guó)對(duì)瑪咖質(zhì)量與安全的限量要求,加快我國(guó)瑪咖產(chǎn)業(yè)的發(fā)展。四種產(chǎn)區(qū)瑪咖的ITS2序列完全一樣,結(jié)合現(xiàn)有的序列基因庫(kù)得出該四種均為十字花科(Brassicaceae)獨(dú)行菜屬(Lepidium)植物瑪咖Lepidium meyeniiWalp.的干燥根莖。為了區(qū)別其他十字花科外形相似的藥材,在以后研究中還繼續(xù)對(duì)諸如芫根、蘿卜等十字花科的藥材進(jìn)行分子鑒定,為區(qū)別瑪咖與其他藥材提供充分有力依據(jù)。

    表2 瑪咖脂溶性化學(xué)成分及其含量

    1 Len J.The Maea(Lepidium meyenii):a little known food plant of peru.Economic Botany,1964,18(2):122-127.

    2 Gustavo F,Gonzales.Ethnobiology and Ethnopharmacology ofLepidium meyenii(Maca),a Plant from the Peruvian Highlands.Evid Based Complement Alternat Med,2012,11(14):1-10.

    3 Gonzales G F,valerio L G Jr.Medicinal plants from Peru:a review of plants as potential agents against cancer.Anticancer Agents Med Chem,2006,6(5):429-444.

    4 杜萍,單云,孫卉,等.云南瑪咖營(yíng)養(yǎng)成分分析.食品科學(xué),2010,31(24):352-354.

    5 Valentov A K,Frcek J,Ulrichová J.Yacon(Smallanthus sonchifolius)and maca(Lepidium meyenii),traditional Andean crops as new functional foods on the European market.Chem Listy,2001,95:594-601.

    6 Dini A,Migliuolo G,Rastrelli L,et a1.Chemical composition of Lepidum meyenii.Food Chem,1994,49(4):347-349.

    7 Gonzales G F,Miranda S,Nieto J,et al.Red maca(Lepidium meyenii)reduced prostate size in rats.Reprod Biol Endocrinol,2005,3(1):5-26.

    8 張靜,李慧,周雯,等.瑪咖粉對(duì)小鼠的抗疲勞作用及其機(jī)制研究.衛(wèi)生研究,2013,42(6):1046-1049.

    9 國(guó)家藥典委員會(huì)主編.中華人民共和國(guó)藥典(2015年版).北京:中國(guó)醫(yī)藥科技出版社,2015.

    10蔣少紅,馬旭東.異硫氰酸酯化合物的抗癌作用及其機(jī)制研究進(jìn)展.中國(guó)新藥與臨床雜志,2008,27(9):710-713.

    11周霆,高寧.異硫氰酸酯類化合物的抗癌作用機(jī)制研究進(jìn)展.解放軍藥學(xué)學(xué)報(bào),2013,29(6):562-566.

    12肖偉,彭勇,許利嘉,等.秘魯特產(chǎn)藥用植物瑪咖研究的新進(jìn)展.世界科學(xué)技術(shù)-中醫(yī)藥現(xiàn)代化,2007,9(3):108-112.

    13艾中,程愛芳,孟際勇,等.國(guó)產(chǎn)瑪咖芥子油苷的組分分析和含量測(cè)定.食品科技,2012,37(4):182-186.

    14 GB/T5009,藥用植物及制劑進(jìn)出口綠色行業(yè)標(biāo)準(zhǔn).2004.

    15羅小莉,楊金蓉,李汝佳,等.中藥中重金屬元素測(cè)定的研究進(jìn)展.實(shí)用醫(yī)藥雜志,2009,26(5):61-63.

    16楊云,劉洋洋,陳波.不同來(lái)源沉香藥材中重金屬含量及其安全性分析.中國(guó)實(shí)驗(yàn)方劑學(xué)雜志,2013,19(20):72-76.

    GC-MSAnalysis on Essential Oil and Liposoluble Constituents of Lepidium Meyenii Walp.

    Tan Lihong1,Ran Hailin2,Wang Jiangrui2
    (1.Department of Traditional Chinese Medicine of Chongqing Medical College,Chongqing 401331,China;2.Chongqing Institute for Food and Drug Control,Chongqing 401121,China)

    In order to provide scientific basis for quality evaluation of Lepidium meyenii Walp.in Sichuan province,the extracted constituents of essential oil and petroleum ether were analyzed by gas chromatography-mass spectrometry(GC-MS),respectively.The volatile oil and fat soluble components were extracted by the steam distillation and petroleum ether ultrasonic.They were isolated and identified by GC-MS.The structures were identified in combination with database search system of MS.The relative content of every compound was determined by normalization method.The results showed that a total of 22 compounds were identified in volatile oil(98.85%)and 40 compounds were identified in liposoluble constituents(73.99%).There were significant differences of components and relative percentage contents of volatile oil and fat-soluble components.Dodecane,quinoline,3-methoxybenzaldehyde,palmitic acid methyl ester and ethyl linoleate were the same compositions.Comparative analysis was conducted on volatile oil and liposoluble constituents by GC-MS for the first time.The results provided references for herbal resource investigation and quality standard evaluation of Maca.

    Lepidium meyenii Walp.,volatile oil,lipophilic constituents,GC-MS

    10.11842/wst.2017.07.025

    R917

    A

    2017-05-09

    修回日期:2017-06-08

    * 重慶市科委社會(huì)民生科技創(chuàng)新專項(xiàng)(cstc2015shmszxl20008),負(fù)責(zé)人:曹緯國(guó)。

    ** 通訊作者:王江瑞,碩士,檢驗(yàn)員,主要研究方向:中藥化學(xué)成分和質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究。

    (責(zé)任編輯:陳 寧,責(zé)任譯審:王 晶)

    猜你喜歡
    硫氰酸溶性揮發(fā)油
    隴南茴香籽中揮發(fā)油化學(xué)成分的測(cè)定
    云南化工(2021年11期)2022-01-12 06:06:22
    廢水中硫氰酸鹽的微生物降解研究進(jìn)展
    離子色譜法測(cè)定PM2.5中草甘膦、硫氰酸鹽和高氯酸鹽
    80%異硫氰酸烯丙酯母藥HPLC法分析
    脂溶性維生素:營(yíng)養(yǎng)需求之外的功能
    黔產(chǎn)丹參脂溶性成分的研究
    中成藥(2018年7期)2018-08-04 06:04:22
    牛扁揮發(fā)油的提取
    粗鹽中難溶性雜質(zhì)的去除
    艾葉揮發(fā)油對(duì)HBV的抑制作用
    LDH型高效中藥揮發(fā)油蒸餾提取裝置
    中文字幕人妻丝袜一区二区| 欧美丝袜亚洲另类 | 欧美乱妇无乱码| 国产精品亚洲av一区麻豆| 窝窝影院91人妻| 一二三四在线观看免费中文在| 无遮挡黄片免费观看| 国产免费现黄频在线看| 精品久久久久久电影网| 亚洲 欧美一区二区三区| 九色亚洲精品在线播放| 在线永久观看黄色视频| 亚洲国产精品一区二区三区在线| www.精华液| 美国免费a级毛片| www.自偷自拍.com| 天堂√8在线中文| 桃红色精品国产亚洲av| 欧美大码av| 欧美精品亚洲一区二区| 久久精品国产清高在天天线| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| av网站在线播放免费| 国产亚洲精品一区二区www | 91大片在线观看| 老司机深夜福利视频在线观看| 亚洲 国产 在线| 黄色 视频免费看| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 女警被强在线播放| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 久久精品国产清高在天天线| 国产欧美亚洲国产| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 色精品久久人妻99蜜桃| 精品午夜福利视频在线观看一区| 最新美女视频免费是黄的| 国产成人av激情在线播放| 91在线观看av| 久久久久国产精品人妻aⅴ院 | 日韩人妻精品一区2区三区| 亚洲 国产 在线| 91成人精品电影| 精品人妻在线不人妻| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 亚洲avbb在线观看| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 高潮久久久久久久久久久不卡| 午夜日韩欧美国产| www日本在线高清视频| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 不卡一级毛片| av天堂在线播放| 国产蜜桃级精品一区二区三区 | 十分钟在线观看高清视频www| 日韩欧美在线二视频 | 精品人妻熟女毛片av久久网站| 视频区欧美日本亚洲| 男女下面插进去视频免费观看| 久久香蕉激情| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 久久久久久免费高清国产稀缺| 1024香蕉在线观看| 中文欧美无线码| 久久久久久久久免费视频了| 亚洲全国av大片| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 老司机午夜十八禁免费视频| 757午夜福利合集在线观看| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 久久精品国产亚洲av高清一级| 欧美成人免费av一区二区三区 | 免费高清在线观看日韩| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 超碰成人久久| 国产精品久久久人人做人人爽| 一级,二级,三级黄色视频| www.熟女人妻精品国产| 欧美日韩亚洲高清精品| 亚洲九九香蕉| 女人被狂操c到高潮| av不卡在线播放| 国产又色又爽无遮挡免费看| 91国产中文字幕| 精品久久久久久久久久免费视频 | 精品亚洲成a人片在线观看| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 精品一区二区三区四区五区乱码| 99国产精品一区二区三区| 啦啦啦免费观看视频1| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 人人澡人人妻人| 身体一侧抽搐| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 少妇的丰满在线观看| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产免费av片在线观看野外av| 视频在线观看一区二区三区| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 国产亚洲av高清不卡| 99热只有精品国产| 免费不卡黄色视频| 麻豆成人av在线观看| 18禁国产床啪视频网站| 很黄的视频免费| 精品国产国语对白av| 免费黄频网站在线观看国产| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 欧美黑人欧美精品刺激| 一级黄色大片毛片| 欧美日韩亚洲高清精品| 999久久久国产精品视频| 国产三级黄色录像| 欧美日韩一级在线毛片| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 看片在线看免费视频| 麻豆成人av在线观看| 亚洲精品在线美女| 大型黄色视频在线免费观看| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 成年人免费黄色播放视频| 高清黄色对白视频在线免费看| 免费不卡黄色视频| 欧美最黄视频在线播放免费 | 午夜精品久久久久久毛片777| 啦啦啦在线免费观看视频4| 午夜精品国产一区二区电影| 性色av乱码一区二区三区2| 日韩欧美在线二视频 | 99久久精品国产亚洲精品| 免费日韩欧美在线观看| 一进一出好大好爽视频| 女警被强在线播放| 亚洲色图av天堂| 欧美黑人欧美精品刺激| 国产成人av教育| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 国产高清激情床上av| 在线观看免费日韩欧美大片| 亚洲午夜理论影院| 亚洲精品一二三| 99香蕉大伊视频| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 一a级毛片在线观看| 十八禁人妻一区二区| 看片在线看免费视频| 在线观看一区二区三区激情| 色精品久久人妻99蜜桃| 在线国产一区二区在线| 亚洲视频免费观看视频| aaaaa片日本免费| 色婷婷久久久亚洲欧美| 欧美激情极品国产一区二区三区| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 丰满饥渴人妻一区二区三| 成人免费观看视频高清| 多毛熟女@视频| 身体一侧抽搐| 久久99一区二区三区| 黄色丝袜av网址大全| 午夜视频精品福利| 人成视频在线观看免费观看| 一级毛片精品| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 国产色视频综合| 亚洲欧美一区二区三区久久| 国产91精品成人一区二区三区| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 欧美黄色淫秽网站| 国产一区二区三区视频了| 大陆偷拍与自拍| 国产亚洲欧美精品永久| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 久久亚洲真实| 美女福利国产在线| 国产精品免费一区二区三区在线 | 在线观看www视频免费| 国产成人精品在线电影| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| av线在线观看网站| 18在线观看网站| 成人精品一区二区免费| 亚洲,欧美精品.| 热99re8久久精品国产| 亚洲国产精品合色在线| 大香蕉久久网| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 婷婷成人精品国产| 欧美激情高清一区二区三区| 精品国产乱子伦一区二区三区| 免费黄频网站在线观看国产| 男人的好看免费观看在线视频 | 免费黄频网站在线观看国产| 69精品国产乱码久久久| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 国产不卡av网站在线观看| 90打野战视频偷拍视频| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 天天影视国产精品| 日韩人妻精品一区2区三区| 亚洲国产中文字幕在线视频| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产一卡二卡三卡精品| 国产色视频综合| 国产亚洲欧美98| 日日爽夜夜爽网站| 成人特级黄色片久久久久久久| 久热这里只有精品99| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 亚洲国产毛片av蜜桃av| 美女高潮到喷水免费观看| 中国美女看黄片| 欧美国产精品一级二级三级| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 一本综合久久免费| 啦啦啦免费观看视频1| 麻豆国产av国片精品| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 午夜福利,免费看| 欧美黄色淫秽网站| 韩国精品一区二区三区| 波多野结衣一区麻豆| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 亚洲性夜色夜夜综合| 最近最新中文字幕大全电影3 | 99久久国产精品久久久| 日本黄色视频三级网站网址 | 中文亚洲av片在线观看爽 | 一边摸一边做爽爽视频免费| 亚洲七黄色美女视频| 99精品在免费线老司机午夜| 1024香蕉在线观看| 亚洲精品乱久久久久久| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 亚洲五月婷婷丁香| 欧美不卡视频在线免费观看 | 极品人妻少妇av视频| 亚洲成人免费电影在线观看| 久久久久久久久久久久大奶| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 国产欧美日韩精品亚洲av| 精品午夜福利视频在线观看一区| 精品亚洲成a人片在线观看| 久久午夜亚洲精品久久| 欧美成人午夜精品| 交换朋友夫妻互换小说| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 国产欧美亚洲国产| 精品久久久久久久久久免费视频 | 亚洲av成人av| 制服人妻中文乱码| 两个人免费观看高清视频| 三级毛片av免费| 麻豆成人av在线观看| 免费观看人在逋| 看免费av毛片| 黄片小视频在线播放| 少妇的丰满在线观看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 丝袜人妻中文字幕| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 99国产综合亚洲精品| 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲第一av免费看| bbb黄色大片| 一区二区三区激情视频| 视频在线观看一区二区三区| 午夜激情av网站| 大陆偷拍与自拍| 免费观看精品视频网站| 午夜福利,免费看| 国产精品久久电影中文字幕 | 成年动漫av网址| 欧美不卡视频在线免费观看 | 国产欧美日韩综合在线一区二区| 真人做人爱边吃奶动态| 国产日韩欧美亚洲二区| 亚洲av第一区精品v没综合| 成熟少妇高潮喷水视频| 国产精品1区2区在线观看. | 国产成人精品无人区| 国产精品免费大片| 老汉色∧v一级毛片| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 正在播放国产对白刺激| 老汉色∧v一级毛片| 在线看a的网站| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 成年动漫av网址| 精品一区二区三区四区五区乱码| 欧美日韩精品网址| 欧美激情 高清一区二区三区| 成人手机av| 手机成人av网站| 一进一出好大好爽视频| 老司机午夜十八禁免费视频| 国产亚洲欧美98| 中文亚洲av片在线观看爽 | 99国产精品99久久久久| 久久国产乱子伦精品免费另类| a在线观看视频网站| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 亚洲精品美女久久av网站| 人妻久久中文字幕网| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 最近最新中文字幕大全免费视频| 人人澡人人妻人| 久久精品国产a三级三级三级| 亚洲性夜色夜夜综合| 欧美一级毛片孕妇| 欧美成人午夜精品| 黄色视频不卡| 精品一区二区三区四区五区乱码| 老司机亚洲免费影院| 成年动漫av网址| 欧美色视频一区免费| 黑人操中国人逼视频| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 后天国语完整版免费观看| 亚洲av成人一区二区三| av欧美777| 久久香蕉激情| 欧美人与性动交α欧美软件| 亚洲第一青青草原| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 手机成人av网站| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 最新在线观看一区二区三区| 在线观看66精品国产| 久久精品人人爽人人爽视色| 亚洲综合色网址| 欧美 日韩 精品 国产| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 亚洲欧美一区二区三区久久| 国产有黄有色有爽视频| 99国产精品一区二区三区| 精品国产乱码久久久久久男人| 99久久99久久久精品蜜桃| 久久香蕉国产精品| 一级毛片高清免费大全| 成人免费观看视频高清| netflix在线观看网站| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 日日夜夜操网爽| 十八禁网站免费在线| 91老司机精品| 啦啦啦 在线观看视频| 免费观看精品视频网站| 亚洲精品美女久久av网站| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 亚洲精品粉嫩美女一区| 亚洲中文日韩欧美视频| 久久中文字幕人妻熟女| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 久久99一区二区三区| www日本在线高清视频| 日韩欧美免费精品| 又黄又爽又免费观看的视频| 国产精品 国内视频| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 大型av网站在线播放| 又黄又爽又免费观看的视频| 最近最新免费中文字幕在线| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 国产精品偷伦视频观看了| 国产亚洲av高清不卡| 国产成人影院久久av| 国产视频一区二区在线看| 久久精品成人免费网站| 国产99白浆流出| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 激情视频va一区二区三区| 中文欧美无线码| 亚洲精品国产区一区二| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 99国产极品粉嫩在线观看| av片东京热男人的天堂| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国产激情久久老熟女| 精品视频人人做人人爽| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 国产精品国产av在线观看| 搡老乐熟女国产| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 欧美最黄视频在线播放免费 | 亚洲七黄色美女视频| www日本在线高清视频| 欧美在线一区亚洲| 午夜两性在线视频| 久久香蕉激情| av中文乱码字幕在线| 在线av久久热| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 色尼玛亚洲综合影院| 久久精品国产清高在天天线| 久久青草综合色| 国产精品九九99| 精品高清国产在线一区| 欧美日韩乱码在线| 成年版毛片免费区| 最新的欧美精品一区二区| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 欧美乱妇无乱码| 午夜视频精品福利| 国产亚洲欧美98| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 国产男女内射视频| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 99国产精品99久久久久| 精品免费久久久久久久清纯 | av福利片在线| 免费看a级黄色片| 久久这里只有精品19| 色在线成人网| 国产精品欧美亚洲77777| 18禁国产床啪视频网站| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 亚洲人成77777在线视频| 咕卡用的链子| 久久亚洲真实| 亚洲精品中文字幕在线视频| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 精品久久久久久,| 国产激情久久老熟女| 少妇被粗大的猛进出69影院| 国产在线精品亚洲第一网站| 午夜福利免费观看在线| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 母亲3免费完整高清在线观看| 中文亚洲av片在线观看爽 | 国产又爽黄色视频| 欧美大码av| 一二三四社区在线视频社区8| 男男h啪啪无遮挡| 国产亚洲精品久久久久5区| 欧美性长视频在线观看| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 不卡一级毛片| 女人精品久久久久毛片| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 免费在线观看日本一区| 一个人免费在线观看的高清视频| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 中亚洲国语对白在线视频| 国产99白浆流出| 三级毛片av免费| 天天影视国产精品| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 久久这里只有精品19| 欧美性长视频在线观看| 丰满的人妻完整版| 国产亚洲欧美精品永久| 午夜福利视频在线观看免费| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 欧美成人午夜精品| 夜夜爽天天搞| av电影中文网址| 国产av一区二区精品久久| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 欧美av亚洲av综合av国产av| 国产麻豆69| 久久久久久免费高清国产稀缺| 亚洲精品自拍成人| 国产一区在线观看成人免费| 在线观看日韩欧美| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 夜夜爽天天搞| 亚洲国产精品合色在线| 久久人妻熟女aⅴ| 精品久久久精品久久久| 免费高清在线观看日韩| 亚洲色图综合在线观看| 欧美激情 高清一区二区三区| 国产高清videossex| 两个人免费观看高清视频| 亚洲国产中文字幕在线视频| 免费黄频网站在线观看国产| 日本vs欧美在线观看视频| 新久久久久国产一级毛片| 成人三级做爰电影| 久久久久精品人妻al黑| 国产精品久久久久成人av| 一级,二级,三级黄色视频| 不卡一级毛片| 国产单亲对白刺激| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 91在线观看av| 欧美激情高清一区二区三区| 精品久久久精品久久久| 露出奶头的视频| 美女福利国产在线| 国产一区二区激情短视频| 久久国产精品人妻蜜桃| 另类亚洲欧美激情| 久久久久精品国产欧美久久久| 成年动漫av网址| www.熟女人妻精品国产| 丰满的人妻完整版| 制服人妻中文乱码| 天堂动漫精品| 一本综合久久免费| 国产精华一区二区三区| av中文乱码字幕在线| 日韩欧美在线二视频 | netflix在线观看网站| 一级,二级,三级黄色视频| 亚洲专区中文字幕在线| av网站在线播放免费| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 欧美乱色亚洲激情| 国产成人影院久久av| 99久久人妻综合| 国产激情久久老熟女| 老汉色av国产亚洲站长工具| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 99精品久久久久人妻精品| 美女午夜性视频免费| 精品久久久久久久久久免费视频 | 天天操日日干夜夜撸| 999久久久精品免费观看国产| 亚洲一区高清亚洲精品| 日本精品一区二区三区蜜桃| av不卡在线播放| 欧美日韩视频精品一区| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 51午夜福利影视在线观看| 亚洲精品中文字幕在线视频| 777米奇影视久久| 天堂√8在线中文| 色老头精品视频在线观看| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 欧美精品高潮呻吟av久久| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 性色av乱码一区二区三区2| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 少妇的丰满在线观看| 十八禁网站免费在线| 女性被躁到高潮视频| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 久久狼人影院| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| av超薄肉色丝袜交足视频| 韩国精品一区二区三区| 中文字幕最新亚洲高清| 香蕉丝袜av| 国产一区二区三区视频了| 91麻豆av在线| 啦啦啦 在线观看视频| 精品福利观看| 久久这里只有精品19| 国产不卡av网站在线观看| av电影中文网址| 久久午夜亚洲精品久久| 久久狼人影院| 色综合婷婷激情| 欧美日韩成人在线一区二区| 国产在线观看jvid| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲一区二区三区欧美精品| 91成人精品电影| 午夜免费鲁丝| av网站免费在线观看视频| 99久久人妻综合| 久久热在线av| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 黄色 视频免费看| 国产亚洲欧美精品永久| 色94色欧美一区二区| 一边摸一边做爽爽视频免费| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 99久久综合精品五月天人人| av欧美777| 欧美国产精品一级二级三级| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 91在线观看av| 最近最新中文字幕大全免费视频| 一二三四在线观看免费中文在| 香蕉国产在线看| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 成年女人毛片免费观看观看9 | 中国美女看黄片| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 精品亚洲成国产av| 婷婷丁香在线五月| 在线永久观看黄色视频| 精品少妇久久久久久888优播| 黑丝袜美女国产一区| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 最近最新免费中文字幕在线| 丰满饥渴人妻一区二区三| 免费在线观看黄色视频的| 日韩成人在线观看一区二区三区| 国产精品欧美亚洲77777| 91精品三级在线观看| 国产亚洲精品一区二区www | 欧美日韩瑟瑟在线播放| 男人的好看免费观看在线视频 | 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 亚洲五月天丁香| 12—13女人毛片做爰片一| 亚洲免费av在线视频| 一区二区日韩欧美中文字幕| 亚洲色图综合在线观看| 51午夜福利影视在线观看| 日韩中文字幕欧美一区二区| 99久久精品国产亚洲精品| 亚洲精品美女久久av网站| 亚洲精品成人av观看孕妇| 大码成人一级视频|