超聲-微波協(xié)同技術提取白胡椒精油的條件優(yōu)化

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(天津商業(yè)大學生物技術與食品科學學院,天津市食品生物技術重點實驗室,天津 300134)

超聲-微波協(xié)同技術提取白胡椒精油的條件優(yōu)化

王穎,李榮,姜子濤*

(天津商業(yè)大學生物技術與食品科學學院,天津市食品生物技術重點實驗室,天津 300134)

通過單因素實驗和響應面分析法優(yōu)化了超聲-微波協(xié)同技術提取白胡椒精油的工藝。在最佳條件下:提取溫度100 ℃,料水比1∶10 (g/mL),微波和超聲功率分別為500 W和50 W,提取時間為7 min,白胡椒精油得率為3.80%±0.08%。利用超聲-微波協(xié)同技術提取白胡椒精油,與單獨微波或超聲提取相比較,其精油得率顯著高于單獨微波(p<0.001)或單獨超聲(p<0.001)。掃描電鏡的結果顯示,超聲波和微波協(xié)同作用時,白胡椒細胞壁破碎更為徹底,有助于精油的溶出。結論:利用超聲-微波協(xié)同技術提取精油成分,其精油的提取效率顯著優(yōu)于常規(guī)的提取方法。

白胡椒精油,超聲-微波協(xié)同提取,響應面分析,掃描電鏡

白胡椒,胡椒科、胡椒屬植物胡椒(PipernigrumL.)的成熟干燥果實經(jīng)脫皮后制得。白胡椒藥用價值比胡椒的未成熟果實黑胡椒稍高[1]。白胡椒可供調(diào)味與藥用,具有健腸胃、溫中散寒、消痰等功效[2-3]。

傳統(tǒng)的胡椒精油提取方法如有機溶劑浸提法[4-5]和水蒸氣蒸餾法[6-8]等,繁瑣耗時、得率低,且有機溶劑浸提法很可能會造成溶劑殘留。而超臨界萃取、微波輔助提取、超聲波輔助提取是近年的新型提取植物精油技術[6,9-10]。微波輔助提取是利用微波產(chǎn)生的高效內(nèi)熱和電介質熱而提高提取效率,如傳統(tǒng)水蒸氣蒸餾法提取時間6 h而微波輻射時間僅需數(shù)分鐘[8,11-12];超聲波輔助提取則是因空穴作用產(chǎn)生高強度機械效應,具有細胞破碎、加速質量傳遞與增加穿透性等優(yōu)勢[11,13]。盡管各具優(yōu)勢,但微波容易加熱不均,超聲波熱效應較弱[11-12,14-15],若進行優(yōu)勢互補結合,前者可有效彌補后者加熱不足,而后者亦可有效彌補前者傳熱不均[11,13]。國內(nèi)外利用此互補技術提取不同天然產(chǎn)物的功能因子,均比傳統(tǒng)法得率高、時間短,例如丁香抗氧化物質的超聲-微波協(xié)同提取效率顯著提高,提取時間從水浴振蕩提取的40 min縮短到12 min,總多酚含量從300 mg/g提高到350 mg/g左右[14,16-17]。關于利用超聲-微波協(xié)同技術提取胡椒精油未見相關報道,本課題對白胡椒精油采用此提取技術進行提取,為具有多種生理、生物活性的胡椒精油的研究奠定基礎。

掃描電子顯微鏡(SEM)可普遍應用于觀察物質的微觀結構[18],為探知超聲-微波協(xié)同作用機理,本課題進一步利用掃描電鏡為白胡椒精油的協(xié)同高效作用機理的解析提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1材料與儀器

白胡椒 采自海南省文昌市,粉碎后過40目篩備用;無水硫酸鈉等其余化學試劑均為國產(chǎn)市售分析純;蒸餾水為實驗室自制。

CW-2000型超聲-微波協(xié)同萃取儀 上海新拓分析儀器科技有限公司;FW100高速萬能粉碎機 天津市泰斯特儀器有限公司;JSM-IT300型掃描電子顯微鏡 日本電子公司;電熱鼓風干燥箱 上海博迅事業(yè)有限公司醫(yī)療設備廠;AUY120電子天平 日本島津公司。

1.2實驗方法

1.2.1 白胡椒精油的超聲-微波協(xié)同提取(UMAE) 稱取10.0 g白胡椒粉末放入提取瓶中,以蒸餾水作為提取劑進行水蒸汽蒸餾。根據(jù)不同料水比、不同微波功率,設定提取溫度為100 ℃,超聲功率50 W(儀器固定),利用下述裝置(圖1)中提取10 min。在微波與超聲波協(xié)同加熱的條件下,白胡椒中的精油隨著水分蒸發(fā)的過程而揮發(fā),經(jīng)過冷凝管進行冷卻后,精油與蒸餾水同時進入油水分離器(如圖1所示),由于白胡椒精油的密度比水小,在收集過程中會與水自然分離而懸浮于水面上層,蒸餾至油量不再增加,分出白胡椒精油,并用無水硫酸鈉去除其所含的微量水,精油過濾后裝入密封的棕色瓶中,避光貯存于陰涼干燥處。并按公式:精油得率(%)=m/M×100計算得率

式中:m為白胡椒精油的質量(g);M為稱取的白胡椒粉末的質量(g)。

圖1 超聲-微波提取裝置示意圖Fig.1 Simple schematic diagram of UMAE apparatus

1.2.2 白胡椒精油傳統(tǒng)水蒸氣蒸餾提取工藝(Hydrodistillation,HD) 為了便于比較UMAE法與HD法對精油的提取效果,利用HD法提取了白胡椒精油。稱量適量白胡椒粉末,利用傳統(tǒng)水蒸氣蒸餾提取裝置內(nèi),加入與UMAE方法相同料水比所需體積的蒸餾水,加熱6 h左右,直至油水分離器中精油體積不再增加時停止蒸餾。然后分出白胡椒精油,計算其精油得率。

1.2.3 單因素實驗 眾多因素可影響白胡椒精油的提取,比如HD法中的料液比、提取時間、NaCl溶液濃度、顆粒度等,尤以料液比與提取時間對精油的得率影響顯著。另一方面,對于微波法和超聲法中的微波及超聲功率,亦為顯著影響因素。而本文使用超聲-微波提取裝置,由于儀器限定,超聲的功率為50 W定額不可調(diào)節(jié),因此本實驗考察了在超聲功率為50 W及提取溫度100 ℃時,料水比、微波功率、提取時間這三個因素對精油得率的影響。以其中一個因素為變量,固定其余因素,考察不同因素對白胡椒精油得率的影響。稱取白胡椒粉末,進行單因素實驗,提取次數(shù)均為3次,得率取平均值。首先,固定提取時間為7 min、微波功率500 W,考察不同料液比(1∶5、1∶10、1∶15、1∶20和1∶25)對白胡椒精油得率的影響。其中,料水比為白胡椒粉末質量與提取所用蒸餾水體積的比值(g/mL)。其次,固定料水比1∶10 (g/mL)、提取時間7 min,考察不同微波功率(300、400、500、600和700 W)對精油得率的影響。再次,固定料水比1∶10 (g/mL)、微波功率300～700 W,考察不同提取時間(4、5、6、7和8 min)的影響。

1.2.4 響應面法實驗設計 根據(jù)Box-Behnken中心實驗設計原理,利用Design Expert 8.0設計優(yōu)化實驗,在提取溫度100 ℃、超聲功率50 W條件下,選取料水比、微波功率、提取時間為影響因素,在單因素實驗結果的基礎上選取較優(yōu)水平范圍,設計三因素三水平的響應面分析實驗,中心實驗重復三次,因素水平設計表見表1。

表1 響應面法因素水平編碼表Table 1 Factors and levels in response surface analysis

1.2.5 UMAE提取白胡椒精油作用分析

1.2.5.1 白胡椒精油不同提取方法條件比較 將白胡椒精油UMAE最佳提取工藝與HD法進行比較,其中UMAE法則設定提取溫度100 ℃、超聲功率50 W、料水比1∶10 (g/mL)、微波功率500 W、提取時間7 min(之后微波功率改為200W,直至油量不再增加)、超聲開;HD法設定提取溫度100 ℃、料水比1∶10 (g/mL)、提取時間約為6 h,將兩種方法所得精油的得率進行比較。同時,為了進一步分析UMAE法高效提取的原因,本研究將UMAE與MAE和UAE提取法進行了比較,通過比較得率來分析UMAE法能夠高效提取產(chǎn)生的原因,其中UMAE法如上述設定參數(shù),而MAE法設定提取溫度100 ℃、料水比1∶10 (g/mL)、微波功率500 W、提取時間7 min(之后微波功率改為200 W僅為加熱,直至油量不再增加)、超聲關,UAE法設定提取溫度100 ℃、超聲功率50 W、料水比1∶10 (g/mL)、微波功率200 W僅為加熱[14],直至油量不再增加、超聲開。

1.2.5.2 提取完畢白胡椒粉末殘渣掃描電鏡分析(SEM) 將超聲-微波協(xié)同提取、單獨微波輔助和單獨超聲輔助提取后獲得的殘渣置干燥箱中60 ℃干燥,取少量干燥后的三種白胡椒粉末以及未經(jīng)提取的干燥白胡椒粉末作為對照,此四種白胡椒粉末在離子濺射儀中完成真空鍍金后利用掃描電子顯微鏡進行微觀分析。

1.2.6 數(shù)據(jù)處理 所有實驗測定均重復3次,測定結果以平均值±標準偏差(Mean±SD)表示。采用SPSS16.0統(tǒng)計軟件對單因素實驗數(shù)據(jù)進行單因素方差統(tǒng)計分析,對超聲-微波協(xié)同法與其他不同方法間得率的比較用T檢驗進行兩兩比較分析,以及用Design Expert 8.0軟件對響應面實驗數(shù)據(jù)進行分析。

這一時期的數(shù)學課程目標以“雙基+三大能力(計算能力、邏輯思維能力、空間想象力)+分析和解決實際問題的能力+科學態(tài)度和辯證唯物主義世界觀”的結構呈現(xiàn)，立體幾何的教學要求是：掌握直線、平面的位置關系、多面體和旋轉體的性質以及表面積和體積的計算公式，能運用這些知識解決有關問題；掌握直線平面位置關系的畫法、簡單多面體和旋轉體的直觀圖的畫法；逐步發(fā)展空間想象力，進一步培養(yǎng)邏輯思維能力.這個要求其實就是幾何課程的教學目標，包含幾何知識、解決問題、作圖技能、空間想象力、邏輯思維能力等方面.

2 結果與討論

2.1單因素實驗結果

2.1.1 料水比的影響 由圖2可知,料水比在1∶5～1∶25之間,隨蒸餾水體積增大,得率先升高后降低,當料水比為1∶10 (g/mL)時,精油得率達到最大。這是因為隨著蒸餾水體積的增大,整個滲透體系的濃度差變大[19],滲透速度加快,即白胡椒中精油溶出速度加快。而蒸餾水體積過大時,溶液濃度減小,從而影響物料對超聲和微波能的吸收,使得白胡椒精油的溶出反而減少。另一方面,當蒸餾水過多時,精油的溶解損失較為明顯,從而降低了精油的得率[20]。因此,選擇最佳料水比1∶10 (g/mL)。

圖2 單因素實驗中料水比對白胡椒精油得率的影響Fig.2 Effect of ratio of plant material to water on the yield of essential oil from Piper nigrum L. by single factor experiments注:不同小寫字母代表不同料液比時精油得率的差異顯著(p<0.01)。

2.1.2 微波功率和提取時間的影響 根據(jù)方法1.2.3,固定除微波功率和提取時間外的其它影響因素,考察微波功率分別為400、500、600、700和800 W和萃取時間分別為4、5、6、7和8 min對白胡椒精油提取的影響,其結果見圖3。由圖3可知,白胡椒精油得率開始時隨微波功率和提取時間的增加而增大,但增長幅度逐漸降低,趨于平緩,這是由于隨著微波和超聲的共同作用下,植物細胞壁破損,精油逐漸溶出,隨著微波功率和提取時間增加,精油的溶出趨于平衡,直到不再增加。且微波輻射時間超過7 min后,500 W功率下的提取效果與其他高功率下的提取效果并無顯著差異,而800 W功率下的提取效果反而略有降低,這與功率過大時導致體系短暫爆沸,從而產(chǎn)生損失有關。因此,微波功率影響白胡椒粉末對微波能量的吸收,從而影響有效成分的溶出以及精油的提取。提取時間的長短顯著影響著白胡椒精油的得率,提取時間過短,精油的有效成分溶出不充分;提取時間過長,導致精油的部分成分被破壞且增加精油在水中的溶解度,導致得率降低。綜合節(jié)能和高效的角度考慮,選擇微波功率500 W、提取時間7 min條件提取白胡椒精油。

圖3 單因素實驗中微波功率和提取時間對白胡椒精油得率的影響Fig.3 Effect of microwave power and extraction time on the yield of essential oil from Piper nigrum L.by single factor experiments注:大寫字母代表500 W時不同提取時間下精油得率的差異顯著(p<0.01),而不同小寫字母代表相同提取時間、不同功率下精油得率的差異顯著(p<0.01)。

根據(jù)單因素方差分析結果(表2)可知,通過比較p值和F值來確定三個因素對精油得率的影響,其中p值越小,F值越大表明該因素的影響越顯著,因此從F值可看出各因素對白胡椒精油得率影響大小關系為:微波功率>提取時間>料水比,這三個因素對白胡椒精油的提取均影響極顯著(p<0.001),以此選擇這三個因素作為自變量,進行下一步的響應面設計實驗。

表2 單因素方差分析Table 2 Analysis of variance for single factor

2.2響應面優(yōu)化白胡椒精油提取的實驗結果

根據(jù)單因素實驗結果,選取微波功率、提取時間、料水比為自變量,白胡椒精油得率作為響應值,響應面設計方案及實驗結果見表3,回歸方程的方差分析結果見表4。

表3 白胡椒精油提取的響應面實驗設計及結果Table 3 Scheme and results of response surface design for the extraction of essential oil from Piper nigrum L.

表4 回歸方程的方差分析結果表Table 4 Variance analysis results of regression equation

注:“**”代表“極顯著”(p≤0.01);“*”代表“顯著”(p≤0.05)。

2.3回歸模型的建立及方差分析

2.4白胡椒精油提取的響應面分析與優(yōu)化

響應曲面圖(圖4)是響應值即白胡椒精油得率Y,對各個實驗因素料水比A、微波功率B和提取時間C所構成的三維空間曲面圖形,從響應面圖中,我們可以直觀地看出各個實驗因素對總精油得率的影響及兩兩因素之間的交互作用對精油得率的影響。由圖4(A)可知,等高線沿微波功率軸向變化較沿料水比軸向變化更密集,且沿微波功率軸向的三維曲面更陡,說明微波功率對精油得率Y的影響更加顯著,隨著微波功率的增高,精油得率先上升后下降,在微波功率達到502 W附近時,達到最大值。微波功率的升高,使提取劑的滲透力和對精油的溶解力增加,提高精油得率,但是同時,一些非精油類物質的溶解性也同樣增大,過高的功率會伴隨著精油部分成分的分子結構被破壞。隨著料水比的增加,精油得率也隨之升高,料水比是精油提取過程中的一個重要因素,主要影響著固相和液相之間的濃度差,即傳質推動力。料水比的提高會在較大程度上提高傳質推動力,當比例在1∶10 (g/mL)附近時,精油得率達到最大,說明白胡椒精油已充分提取,繼續(xù)增大提取劑體積是無意義的。由圖4(B)可知,等高線沿提取時間軸向變化較沿料水比軸向變化稍密集,且沿提取時間軸向的三維曲面較陡,所以提取時間比料水比對精油的得率Y的影響稍顯著些,隨著提取時間的延長,精油得率先上升后下降,在提取時間達到7.3 min附近時,達到最大值,這是由于提取時間小于7.3 min時,精油的有效成分逐漸溶出,但并不充分,隨著提取時間延長,精油的部分成分會被破壞,并且精油在水中的溶解度亦會增加,反而導致得率降低。圖4(C)顯示,等高線沿微波功率軸向變化比沿提取時間軸向變化更密集,且沿此軸向三維曲面也明顯更陡,微波功率對得率的影響比提取時間對精油得率的影響顯著。

圖4 各因素交互作用對白胡椒精油得率影響的響應面圖Fig.4 Response surface plots showing the interaction effects of ratio of plant material to water,microwave power,extraction time on the yield of essential oil from white pepper(Piper nigrum L.)

2.5最佳提取條件的確定和驗證

通過回歸模型分析預測,得到各因素在實驗所選擇的范圍內(nèi)的最佳提取條件為:料水比1∶10 (g/mL),微波功率502.47 W,提取時間7.31 min,并設定提取溫度100 ℃,超聲功率50 W,在此條件下,預測白胡椒精油得率為3.82%?？紤]實驗條件的可操作性,修正所得超聲-微波協(xié)同提取白胡椒精油的最佳工藝參數(shù)為:料水比1∶10 (g/mL),微波功率500 W,萃取時間7 min,提取溫度100 ℃,超聲功率50 W。為驗證回歸模型預測的實驗結果,按照修正后的工藝條件進行三次平行實驗,提取的白胡椒精油得率為3.80%±0.08%,與預測值3.82%接近(實際值相對于預測值的相對誤差為0.5%)。由此可見,與文獻[22]的傳統(tǒng)提取方法相比,超聲-微波協(xié)同提取技術不僅節(jié)約時間,而且提高了提取效率和有效成分的提取得率,同時亦證明了所建立模型的可靠性,說明利用響應面法對超聲-微波協(xié)同提取白胡椒精油工藝條件的優(yōu)化是可行的。

2.6超聲-微波協(xié)同提取白胡椒精油高效率作用分析

2.6.1 與傳統(tǒng)水蒸氣蒸餾的比較 為了評價超聲-微波協(xié)同方法的提取效率,本文將其與傳統(tǒng)水蒸氣蒸餾法提取精油進行比較,前者精油得率顯著高于后者(如表5)。由此可見,協(xié)同法提取白胡椒精油所得得率顯著高于傳統(tǒng)水蒸氣蒸餾法(p<0.001)。同時傳統(tǒng)方法非常耗時(6 h),相比協(xié)同法只需首先輻射時間7 min,后續(xù)加熱提取時間1 h以內(nèi),節(jié)約了近5 h的提取時間,從產(chǎn)業(yè)化角度看,協(xié)同法的能量消耗會具有更大的節(jié)省。

表5 白胡椒精油不同提取方法的得率比較Table 5 Comparisons of yields of essential oil from Piper nigrum L. by different extraction methods

2.6.2 超聲-微波協(xié)同與單獨微波、單獨超聲的對比分析及相互作用方式分析 超聲-微波協(xié)同提取具有諸多優(yōu)勢,故被廣泛用于天然產(chǎn)物的提取比如茶樹花精油[23]和椪柑果皮精油[24]。但是,該法對天然植物精油產(chǎn)生高效提取的原因卻未見報道。為了說明超聲及微波在協(xié)同提取中所產(chǎn)生的作用,以得率為評價指標,本文將此協(xié)同提取方式與單獨微波輔助提取、單獨超聲輔助提取方式進行了比較,通過比較白胡椒精油得率來分析協(xié)同提取產(chǎn)生高效的原因。其測定結果可得,此三種方法的精油得率如表5所示。協(xié)同提取方法所得的得率顯著高于單獨微波或單獨超聲的得率(p均<0. 001)。由此可以得出,超聲-微波協(xié)同提取丁白胡椒精油高效的原因是微波及超聲波兩種方法進行優(yōu)勢互補、相互協(xié)同,進而提高白胡椒精油的得率。

2.6.3 白胡椒粉末殘渣掃描電鏡分析 在對比分析和相互作用分析的基礎上,為了進一步分析協(xié)同提取高效作用的原因及機理,采用掃描電鏡(SEM)將提取前后的白胡椒粉末的微觀結構進行觀察,其中提取前的白胡椒粉末為對照組,提取后的粉末包括協(xié)同提取、單獨微波和單獨超聲輔助提取后所得粉末殘渣,結果如圖5所示。由圖5可見,相同的白胡椒粉末經(jīng)過超聲-微波協(xié)同作用、單獨微波或單獨超聲輔助作用后,與未經(jīng)過提取過程的對照組相比,組織結構均遭到不同程度的破壞。對照組較為完整,樣品表面幾乎沒有孔洞。但是,經(jīng)過超聲-微波協(xié)同作用后的白胡椒細胞無法識別,相比其他兩種方法,其微觀結構破壞程度最為嚴重,產(chǎn)生很多孔洞以利于精油的快速溶出。主要原因是由于一方面細胞中的水分子以其高偶極矩劇烈吸收微波產(chǎn)生的熱量,使微波能夠更高效地加熱物料,細胞內(nèi)部自由水分子和微波的選擇性相互作用導致細胞內(nèi)部急劇升溫和膨脹,從而導致細胞壁遭受嚴重破壞,精油迅速溶出[25]。另一方面,超聲波產(chǎn)生的機械粉碎及撞擊等作用使得細胞壁破裂,從而產(chǎn)生空穴效應可導致溫度和壓強大幅度升高,產(chǎn)生強烈的沖擊波,最終導致細胞內(nèi)容物迅速通過破碎的細胞壁溶出[25-27]。因此,當微波與超聲波同時協(xié)同作用時,可產(chǎn)生一系列劇烈反應使細胞內(nèi)活性物質更加迅速且充分地向外溶出。相比較而言,單獨微波、單獨超聲輔助僅能受到上述一種效應的作用,無法同時受到微波、超聲波同時協(xié)同所產(chǎn)生的共同效應,最終使得超聲-微波協(xié)同提取效率顯著高于其他提取方法[28-29]。劉常金等[14]比較超聲波-微波協(xié)同提取技術與單獨超聲和單獨微波法提取丁香中抗氧化活性物質,以及Lou[30]比較超聲-微波協(xié)同和水浴振蕩提取牛蒡中多酚類化合物含量時,都從SEM電鏡圖像中得出類似的結果。

圖5 白胡椒粉末殘渣掃描電鏡照片F(xiàn)ig.5 Scanning electron microscope pictures of residual powders of white pepper(Piper nigrum L.)注:A對照;B單獨微波;C單獨超聲;D超聲-微波協(xié)同提取;放大倍數(shù)為1500倍。

3 結論與展望

本研究通過單因素實驗和響應面分析法初步確定了超聲-微波協(xié)同提取白胡椒精油的工藝最佳條件,其可靠性由方差分析和驗證實驗得到確認。通過對比分析、相互作用方式和掃描電鏡分析后證明,UMAE法提取白胡椒精油得率顯著高于HD法;利用微波和超聲兩種方法相互協(xié)同、優(yōu)勢互補,使得白胡椒原料粉末的微觀結構(如細胞壁)破壞得更完全,使白胡椒精油迅速且充分溶出而提取效率顯著提高。為進一步進行生物活性的研究及成分分析奠定了基礎,并為白胡椒精油的利用提供了一定的理論依據(jù)。但本研究僅考慮了不同方式提取對精油得率的影響,今后可以通過不同方法提取的精油的組成成分的差別入手,探討不同方式提取機理對最終提取物的影響。

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Optimizationofextractionofessentialoilfromwhitepepper(PipernigrumL.)bysimultaneousultrasonic-microwaveassistedextraction

WANGYing,LIRong,JIANGZi-tao*

(Tianjin Key Laboratory of Food Biotechnology,College of Biotechnology and Food Science,Tianjin University of Commerce,Tianjin 300134,China)

The optimal conditions for simultaneous ultrasonic-microwave assisted extraction(UMAE)of essential oil from white pepper(PipernigrumL.)were established by single factor experiments and response surface analysis as follows:Extraction temperature 100 ℃,ratio of plant material to water 1∶10 (g/mL),that microwave and ultrasonic powers were 500 W and 50 W,respectively,and extraction time 7 min. Under such optimal conditions,the yield of essential oil was 3.80%±0.08%. Meanwhile,UMAE was compared with single microwave assisted extraction(MAE)and ultrasonic assisted extraction(UAE),the extraction yield of essential oil by UMAE was significantly higher than those of single MAE(p<0.001)and UAE alone(p<0.001). The results from scanning electron microscope showed that when ultrasonic wave and microwave worked in coordination,the cell walls of white pepper could be broken more thoroughly,which was helpful for the essential oil to dissolution. Conclusion:Using UMAE technique to extract the constituents of essential oil,the extraction efficiency of essential oil is significantly superior to the conventional extraction methods.

essential oil from white pepper(PipernigrumL.);ultrasonic/microwave assisted extraction(UMAE);response surface analysis;scanning electron microscope(SEM)

2017-03-29

王穎(1984-)，女，博士，講師，主要從事天然產(chǎn)物研究與開發(fā)、食品添加劑研究，E-mail:yingwang@tjcu.edu.cn。

*通訊作者:姜子濤(1956-)，男，博士，教授，主要從事食品分析、食品添加劑研究，E-mail:ztjiang@tjcu.edu.cn。

天津市自然科學基金項目(16JCYBJC43300)。

TS201.1

:B

:1002-0306(2017)17-0156-07

10.13386/j.issn1002-0306.2017.17.030