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    超聲-紫外光協(xié)同催化體系降解水中菲

    2017-08-18 01:51:22李章良饒艷英黃建輝楊小強(qiáng)呂培其
    化工環(huán)保 2017年4期
    關(guān)鍵詞:聲強(qiáng)紫外光投加量

    李章良,饒艷英,黃建輝,楊小強(qiáng),孫 妮,呂培其

    (1. 莆田學(xué)院 環(huán)境與生物工程學(xué)院 福建省新型污染物生態(tài)毒理效應(yīng)與控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 生態(tài)環(huán)境及其信息圖譜福建省高等學(xué)校重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,福建 莆田 351100; 2. 廈門中迅德檢測(cè)技術(shù)股份有限公司,福建 廈門 361100)

    超聲-紫外光協(xié)同催化體系降解水中菲

    李章良1,饒艷英1,黃建輝1,楊小強(qiáng)2,孫 妮1,呂培其2

    (1. 莆田學(xué)院 環(huán)境與生物工程學(xué)院 福建省新型污染物生態(tài)毒理效應(yīng)與控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 生態(tài)環(huán)境及其信息圖譜福建省高等學(xué)校重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,福建 莆田 351100; 2. 廈門中迅德檢測(cè)技術(shù)股份有限公司,福建 廈門 361100)

    以納米TiO2為催化劑,采用超聲-紫外光協(xié)同催化體系降解水中菲,并考察了菲降解率的影響因素。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:不同類型TiO2對(duì)菲降解率的大小順序?yàn)殇J鈦礦型TiO2>P25型TiO2>金紅石型TiO2;超聲-紫外光協(xié)同催化體系對(duì)菲的降解率大于單獨(dú)超聲體系或紫外光催化體系,且均遵從一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律;在超聲頻率為60 kHz、聲強(qiáng)為0.233 W/cm2、TiO2投加量為0.06 g/L、pH為4.0、H2O2濃度為19.59 mmol/L的條件下降解75 min后,超聲-紫外光協(xié)同催化體系對(duì)初始質(zhì)量濃度為0.96 mg/L的菲的降解率可達(dá)76.78%。

    多環(huán)芳烴;菲;超聲波;紫外光;催化劑;TiO2;協(xié)同效應(yīng);降解

    多環(huán)芳烴(PAHs)是一類廣泛存在于環(huán)境介質(zhì)中的痕量有機(jī)污染物,具有強(qiáng)烈的致畸、致癌及致突變作用。美國聯(lián)邦環(huán)保署已將PAHs中的16種不帶支鏈的PAHs列為優(yōu)先控制污染物[1]。由于PAHs的難降解性,使得水中PAHs的處理已受到大家的普遍關(guān)注。目前,處理水中溶解態(tài)PAHs的傳統(tǒng)技術(shù)有生物法、物理法和化學(xué)法等,但都有一定的局限性。如生物法存在處理慢、周期長(zhǎng)及微生物受外界因素影響大等問題[2];物理法不僅處理時(shí)間長(zhǎng)、降解效果差,而且只是實(shí)現(xiàn)物質(zhì)轉(zhuǎn)移,并不能從根本上給予去除[3];傳統(tǒng)化學(xué)法不僅未能完全氧化分解污染物,而且在氧化分解過程中可能產(chǎn)生二次污染。

    高級(jí)氧化技術(shù)(AOPs)是近年來難降解有毒有機(jī)污染物治理研究中采用較多的一種新興環(huán)境污染治理技術(shù)。超聲波、紫外光作為高級(jí)氧化技術(shù),具有高效性、無選擇性和無二次污染等獨(dú)特優(yōu)勢(shì),但存在超聲能耗大、紫外光直接光解量子產(chǎn)率不高等缺點(diǎn)。根據(jù)原理分析可知,超聲和紫外光的反應(yīng)區(qū)域有所不同,存在互補(bǔ)性,若將兩者耦合起來應(yīng)用到水處理中,將大大增強(qiáng)氧化分解能力,縮短反應(yīng)時(shí)間,降低能耗,提高污染物降解率和礦化率。1998年Shirgaonkar等[4]率先報(bào)道了將超聲和紫外光協(xié)同催化水中2,4 ,6-三氯酚的研究,自此采用超聲-紫外光協(xié)同催化降解有機(jī)污染物的研究結(jié)果也相繼被報(bào)道[5-10]。但目前,有關(guān)采用超聲-紫外光協(xié)同催化降解水中溶解態(tài)PAHs的研究鮮有報(bào)道。

    本工作以納米TiO2為催化劑,PAHs代表物菲為降解對(duì)象,研究超聲-紫外光協(xié)同催化降解菲的效果,并探討不同影響因素對(duì)菲降解率的影響,旨在為建立新的去除水中PAHs的AOPs提供參考。

    1 實(shí)驗(yàn)方法

    1.1 材料、試劑和儀器

    金紅石型TiO2、銳鈦礦型TiO2和P25型TiO2:北京德科島金科技有限公司,平均粒徑均為納米級(jí)。

    菲-甲醇標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì),菲質(zhì)量濃度為100 μg/mL,德國Dr.Ehrenstorfer公司;甲醇、乙腈:德國進(jìn)口,色譜純;丙酮、過氧化氫:分析純。

    1200 系列高效液相色譜儀:安捷倫公司;KQ-500VDE型三頻超聲波清洗機(jī):昆山市超聲儀器有限公司;15 W紫外燈管:特征波長(zhǎng)為254 nm,飛利浦公司。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    將用去離子水配制的初始質(zhì)量濃度為0.96 mg/ L的菲溶液置于反應(yīng)器中,調(diào)節(jié)pH,投入一定量TiO2和H2O2,將反應(yīng)器置于超聲波清洗機(jī)槽內(nèi),在紫外燈照射下進(jìn)行反應(yīng)(燈管距液面8 cm),保持反應(yīng)溫度為(25.0±0.5)℃。定時(shí)從取樣口取樣離心,測(cè)定菲質(zhì)量濃度并計(jì)算菲降解率。

    1.3 分析方法

    菲質(zhì)量濃度采用高效液相色譜儀進(jìn)行測(cè)定,工作條件:流動(dòng)相為乙腈(w=40%)和超純水(w=60%),流量為0.6 mL/min;進(jìn)樣量為20.0 μL;C18色譜柱(Eclipse PAH型,粒徑3.5 μm,規(guī)格4.6 mm×150 mm),色譜柱柱溫30 ℃;檢測(cè)器為紫外檢測(cè)器,波長(zhǎng)為250 nm。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 TiO2類型對(duì)菲降解效果的影響

    在采用超聲-紫外光協(xié)同催化體系、超聲頻率為60 kHz、聲強(qiáng)為0.233 W/cm2、TiO2投加量為0.06 g/L、pH為4.0、H2O2濃度為19.59 mmol/L的條件下,不同類型TiO2對(duì)菲降解率的影響見圖1。由圖1可見,不同類型TiO2對(duì)菲降解率的大小順序?yàn)殇J鈦礦型>P25型>金紅石型。這是因?yàn)椋号c金紅石型TiO2相比,銳鈦礦型TiO2的禁帶寬度大,對(duì)溶液中的H2O2和有機(jī)物的吸附能力強(qiáng),可有效抑制光生電子-空穴的復(fù)合,所以銳鈦礦型TiO2的催化效果較好[11];另一方面,銳鈦礦型TiO2的粒徑最小,產(chǎn)生的尺寸量子效應(yīng)最明顯[12],因此具有較高的光催化活性。故后續(xù)實(shí)驗(yàn)采用銳鈦礦型TiO2作為催化劑。

    圖1 不同類型TiO2對(duì)菲降解率的影響

    2.2 不同降解體系的對(duì)比

    在采用銳鈦礦型TiO2作為催化劑、超聲頻率為60 kHz、聲強(qiáng)為0.233 W/cm2、TiO2投加量為0.06 g/L、pH為4.0、H2O2濃度為19.59 mmol/L的條件下,不同降解體系對(duì)菲降解率的影響見圖2。由圖2可見:在整個(gè)反應(yīng)時(shí)間內(nèi),超聲-紫外光協(xié)同催化體系對(duì)菲的降解率始終大于另外兩種單獨(dú)降解體系之和;降解75 min后,超聲-紫外光協(xié)同催化體系、單獨(dú)超聲體系和單獨(dú)紫外光催化體系對(duì)菲的降解率分別為76.78%、18.37%和50.62%。分析其原因是:1)在紫外光催化降解污染物的同時(shí),超聲波能夠清洗吸附在催化劑TiO2表面的有機(jī)物分子[13],使其表面保持清潔,維持參與反應(yīng)的表面積,保持催化劑TiO2的反應(yīng)活性;2)超聲空化作用可使催化劑TiO2表面產(chǎn)生強(qiáng)烈的微射流,加快水中菲向TiO2表面以及反應(yīng)產(chǎn)物向水相的傳質(zhì)速率,縮短了反應(yīng)時(shí)間[14],從而提高菲降解率;3)超聲空化作用產(chǎn)生的局部高溫高壓可能會(huì)直接引起菲的熱解,也可能使水分子和H2O2裂解產(chǎn)生更多·OH,·OH又參與降解菲的反應(yīng)[15]。

    圖2 不同降解體系對(duì)菲降解率的影響

    2.3 動(dòng)力學(xué)分析

    3種降解體系的菲降解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)曲線見圖3。由圖3可見,在不同降解體系下,ln(ρ0/ρt)值(ρ0、ρt分別為反應(yīng)前后的菲質(zhì)量濃度)與反應(yīng)時(shí)間均呈線性關(guān)系。通過線性擬合,得3種降解體系的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù),見表1。由表1可見:3種降解體系的反應(yīng)過程均遵從一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律(R2>0.92);超聲-紫外光協(xié)同催化體系的反應(yīng)速率常數(shù)k(0.020 2 min-1)明顯高于單獨(dú)超聲體系與單獨(dú)紫外光催化體系的反應(yīng)速率常數(shù)之和(0.012 5 min-1)。這也進(jìn)一步證實(shí)聲光聯(lián)合技術(shù)具有明顯協(xié)同效應(yīng),但仍以紫外光催化降解為主。

    圖3 3種降解體系的菲降解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)曲線

    2.4 超聲-紫外光協(xié)同催化體系降解菲的影響因素

    2.4.1 超聲頻率的影響

    超聲頻率決定聲場(chǎng)特性。在聲強(qiáng)為0.233 W/ cm2、TiO2投加量為0.06 g/L、pH為4.0、H2O2濃度為19.59 mmol/L的條件下,超聲頻率對(duì)菲降解率的影響見圖4。

    圖4 超聲頻率對(duì)菲降解率的影響

    由圖4可見:菲降解率隨超聲頻率的升高而增加,當(dāng)超聲頻率為60 kHz時(shí),菲降解率最高;繼續(xù)升高超聲頻率,菲降解率反而呈下降趨勢(shì)。這是因?yàn)椋撼曨l率升高,空化泡脈動(dòng)增強(qiáng),碰撞更加迅速,更多的自由基從空化泡內(nèi)逸出,避免了自由基的復(fù)合重組,有利于同樣體積內(nèi)自由基的擴(kuò)散[16],從而加快有機(jī)物的氧化降解反應(yīng)速率;但由于在超高頻率超聲聲場(chǎng)中,空化泡共振半徑小,空化強(qiáng)度減弱,這反而削弱了降解反應(yīng)的發(fā)生。

    2.4.2 聲強(qiáng)的影響

    超聲波聲強(qiáng)是表征超聲性能的重要參數(shù)。在超聲頻率為60 kHz、TiO2投加量為0.06 g/L、pH為4.0、H2O2濃度為19.59 mmol/L的條件下,聲強(qiáng)對(duì)菲降解率的影響見圖5。由圖5可見:增大聲強(qiáng)有助于提高菲降解率。這是因?yàn)椋阂环矫骐S聲強(qiáng)增大,溶液中自由基效應(yīng)明顯增強(qiáng),加快了菲的降解反應(yīng)速率;另一方面聲強(qiáng)的增大增強(qiáng)了超聲機(jī)械效應(yīng),提高了液固的傳質(zhì)速率,加快了催化劑TiO2表面活性點(diǎn)位的更替速度,從而促進(jìn)了菲的降解。但聲強(qiáng)不能無限制地增大,聲強(qiáng)太大(大于0.333 W/cm2)時(shí)空化泡過大、崩潰不充分,從而使催化劑表面來不及更新而受聲強(qiáng)屏蔽,這就造成了超聲-紫外光協(xié)同催化體系對(duì)光催化降解及超聲波的利用率下降[17],對(duì)有機(jī)物的降解減弱。因此,本實(shí)驗(yàn)選用0.233 W/cm2的聲強(qiáng)。

    圖5 聲強(qiáng)對(duì)菲降解率的影響

    2.4.3 催化劑TiO2投加量的影響

    催化劑TiO2投加量可直接或間接地影響到·OH的產(chǎn)量,進(jìn)而影響污染物的降解效果。在超聲頻率為60 kHz、聲強(qiáng)為0.233 W/cm2、pH為4.0、H2O2濃度為19.59 mmol/L的條件下,催化劑TiO2投加量對(duì)菲降解率的影響見圖6。

    圖6 催化劑TiO2投加量對(duì)菲降解率的影響

    由圖6可見:隨著催化劑TiO2投加量的增加(從0.03 g/L至0.06 g/L),菲降解率也隨之增加;當(dāng)催化劑投加量進(jìn)一步增加(大于0.06 g/L)時(shí),菲降解率反而大幅度地降低。這是因?yàn)椋捍呋瘎㏕iO2本身既吸收光又散射光,當(dāng)投加量較少時(shí),所產(chǎn)生的光子能量不能被充分利用,因此菲降解率較低;隨著投加量的增加,溶液中的光催化活性點(diǎn)位增多,產(chǎn)生更多的·OH等強(qiáng)氧化成分,加快反應(yīng)速率;但當(dāng)催化劑TiO2投加量不斷增加時(shí),懸濁液的濁度增加,降低紫外光的透射率而產(chǎn)生屏蔽作用,若催化劑TiO2表面的活性點(diǎn)位增加不足以彌補(bǔ)菲分子及H2O2對(duì)紫外光能的利用率,導(dǎo)致催化劑TiO2產(chǎn)生的電子-空穴對(duì)減少,進(jìn)而造成了菲降解率降低。因此,本實(shí)驗(yàn)催化劑TiO2投加量選用0.06 g/L。

    2.4.4 初始溶液pH的影響

    在超聲頻率為60 kHz、聲強(qiáng)為0.233 W/cm2、TiO2投加量為0.06 g/L、H2O2濃度為19.59 mmol/L的條件下,初始溶液pH對(duì)菲降解率的影響見圖7。由圖7可見:酸性條件下更有利于菲的降解。這是因?yàn)椋核嵝匀芤褐?,催化劑TiO2由于超聲作用具有良好的分散性[18];催化劑TiO2表面電荷受溶液pH影響很大,TiO2等電位pH為6.0,當(dāng)pH小于6.0時(shí),TiO2表面帶正電荷;反之,TiO2表面帶負(fù)電荷。溶液pH較低時(shí),TiO2表面吸附的主要是水,水與TiO2發(fā)生作用:h++H2O→·OH+H+,這將有利于光生電子向催化劑TiO2表面遷移,與催化劑TiO2表面吸附的更優(yōu)良電子受體(H2O2)反應(yīng),不僅抑制了電子-空穴的復(fù)合,而且光生電子與H2O2反應(yīng)可產(chǎn)生潛在的供氧源和·OH,這都有利于菲的降解;溶液pH較高時(shí),TiO2表面因OH-而帶負(fù)電荷,致使光生電子的脫出功增加,這不利于電子到達(dá)TiO2表面,同時(shí)也增加了電子被空穴捕獲幾率[19],因而不利于菲的降解。

    圖7 初始溶液pH對(duì)菲降解率的影響

    2.4.5 H2O2投加量的影響

    投加H2O2可提高催化劑TiO2的光催化活性,且在超聲作用下也可激發(fā)·OH的生成。在超聲頻率為60 kHz、聲強(qiáng)為0.233 W/cm2、TiO2投加量為0.06 g/L、pH為4.0的條件下,H2O2投加量對(duì)菲降解率的影響見圖8。由圖8可見:當(dāng)H2O2濃度為0~19.59mmol/L時(shí),菲降解率隨H2O2濃度的增加而增加;當(dāng)H2O2濃度增加到48.97 mmol/L時(shí),菲降解率有所下降。這是因?yàn)椋阂环矫妫琀2O2作為氧化劑反應(yīng)生成·OH,但過量H2O2又是·OH的清除劑,與·OH反應(yīng)產(chǎn)生HO2·,其活性比·OH的活性要低得多,而且還相當(dāng)不穩(wěn)定,會(huì)進(jìn)一步與·OH反應(yīng)而消除·OH,降低反應(yīng)活性;另一方面,未與菲反應(yīng)的·OH通過相互碰撞而重新結(jié)合生成H2O2。

    圖8 H2O2投加量對(duì)菲降解率的影響

    因此,對(duì)于特定的反應(yīng)體系,H2O2濃度存在一個(gè)優(yōu)化值,超過不但無益于菲的降解,而且還浪費(fèi)了H2O2[20]。本實(shí)驗(yàn)選用的H2O2濃度為19.59 mmol/L。

    2.4.6 小結(jié)

    在本實(shí)驗(yàn)選用的超聲頻率為60 kHz、聲強(qiáng)為0.233 W/cm2、TiO2投加量為0.06 g/L、pH為4.0、H2O2濃度為19.59 mmol/L的條件下,采用超聲-紫外光協(xié)同催化體系對(duì)初始質(zhì)量濃度為0.96 mg/L的菲溶液降解75 min后,菲的降解率可達(dá)76.78%。

    3 結(jié)論

    a)不同類型TiO2對(duì)超聲-紫外光協(xié)同催化體系降解菲的效果大小順序?yàn)椋轰J鈦礦型TiO2>P25型TiO2>金紅石型TiO2。

    b)超聲-紫外光協(xié)同催化體系對(duì)菲的降解率大于單獨(dú)超聲體系或紫外光催化體系,且3種降解體系均遵從一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律。

    c)在本實(shí)驗(yàn)選用的超聲頻率為60 kHz、聲強(qiáng)為0.233 W/cm2、TiO2投加量0.06 g/L、pH為4.0、H2O2濃度為19.59 mmol/L的條件下降解75 min后,超聲-紫外光協(xié)同催化體系對(duì)初始質(zhì)量濃度為0.96 mg/L的菲的降解率可達(dá)76.78%。

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    (編輯 葉晶菁)

    Degradation of phenanthrene in water by US-UV synergetic catalytic system

    Li Zhangliang1,Rao Yanying1,Huang Jianhui1,Yang Xiaoqiang2,Sun Ni1,Lü Peiqi2
    (1. Fujian University Key Laboratory of Ecological Environment and Information Atlas, Fujian Provincial Key Laboratory of Ecology-toxicological Effects and Control for Emerging Contaminants,College of Environmental and Biological Engineering,Putian
    University,Putian Fujian 351100,China;2. Xiamen Sino-Tech Testing Technology Co. Ltd.,Xiamen Fujian 361100,China)

    Phenanthrene in water was degraded by ultrasonic wave (US)-ultraviolet light (UV) synergetic catalytic system with TiO2nanoparticles as catalyst. The factors affecting phenanthrene degradation were investigated. The order of degradation rate on different kinds of TiO2was as follows:anatase TiO2> P25 TiO2> rutile TiO2. The phenanthrene degradation rate on US-UV synergetic catalytic system was greater than that of single US or UV photocatalytic system,their degradation processes all followed the pseudo-first order kinetics. Under the conditions of ultrasonic frequency 60 kHz,sound intensity 0.233 W/cm2,TiO2amount 0.06 g/L,pH 4.0,H2O2concentration 19.59 mmol/L,initial phenanthrene mass concentration 0.96 mg/L and reaction time 75 min,the degradation rate of phenanthrene reached 76.78%.

    polycyclic aromatic hydrocarbon (PAHs);phenanthrene;ultrasonic wave;ultraviolet light;catalyst;TiO2;synergetic effect;degradation

    X703.1

    A

    1006-1878(2017)04-0409-06

    10.3969/j.issn.1006-1878.2017.04.007

    2016 - 10 - 22;

    2017 - 04 - 04。

    李章良(1975—),男,福建省仙游縣人,碩士,副教授,電話 13515926755,電郵 lizhangliang@sohu.com。

    福建省自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目(2016J01068);福建省教育廳科技重點(diǎn)項(xiàng)目(JA14273);國家級(jí)大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計(jì)劃項(xiàng)目(201511498003)。

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