非線性光學(xué)超構(gòu)表面

鄧俊鴻 李貴新

(南方科技大學(xué)材料科學(xué)與工程系,深圳 518055)

非線性光學(xué)超構(gòu)表面

鄧俊鴻 李貴新?

(南方科技大學(xué)材料科學(xué)與工程系,深圳 518055)

(2017年5月15日收到;2017年6月5日收到修改稿)

在線性光學(xué)范疇內(nèi),人們已經(jīng)通過亞波長尺度的超薄超構(gòu)表面成功實現(xiàn)了對光的眾多新穎特性的調(diào)控功能.其主要理念是通過對具有亞波長尺度且空間方向變化的超構(gòu)功能基元進行特定的排列,從而實現(xiàn)對光的偏振、相位和振幅的有效控制.近來,超構(gòu)表面上的非線性光學(xué)特性也引起了大家的廣泛關(guān)注.在本綜述中,我們對非線性光學(xué)超構(gòu)表面的設(shè)計、超構(gòu)功能單元的材料和對稱性選擇、非線性手性光學(xué)、非線性貝里幾何相位和非線性波前整形等內(nèi)容進行了總結(jié);最后對非線性光學(xué)超構(gòu)表面在調(diào)控光與物質(zhì)的相互作用中面臨的挑戰(zhàn)和前景進行了展望.

超構(gòu)表面,非線性光學(xué),貝里幾何相位,超構(gòu)材料

1 引 言

光學(xué)超構(gòu)材料可定義為人工設(shè)計的光學(xué)結(jié)構(gòu)材料,其功能基元或“超構(gòu)原子”允許以天然材料不可能的方式來控制光的傳播[1-4].通過合理選擇超構(gòu)功能基元的材料和幾何形狀,我們可以人為地設(shè)計超構(gòu)材料的線性光學(xué)參數(shù),例如其有效介電常數(shù)、磁導(dǎo)率以及折射率等,而且超構(gòu)單元的電磁響應(yīng)可以不受其化學(xué)成分的限制.目前,人們利用超構(gòu)材料已經(jīng)實現(xiàn)了許多新奇的光物理現(xiàn)象,例如負(fù)折射、超分辨成像和光學(xué)隱身等[1-4].然而,在光學(xué)波段,三維超構(gòu)材料在納米加工技術(shù)中面臨的困難和不可避免的光損耗限制了其實際應(yīng)用.

光學(xué)超構(gòu)表面的出現(xiàn)為解決三維超構(gòu)材料中所面臨的困難提供了嶄新的解決思路.超構(gòu)表面是一類由具有空間變化的超構(gòu)功能基元組成的結(jié)構(gòu)化界面.通過在金屬或介質(zhì)材料構(gòu)成的二維或準(zhǔn)二維表面上引入光的相位突變,可以在亞波長尺度下實現(xiàn)對光的偏振、振幅和相位的有效調(diào)控[1-3,5-8].與三維超構(gòu)材料相比,超構(gòu)表面的二維屬性更容易實現(xiàn)體積更緊湊、損耗更低的光學(xué)器件的制備.此外,光通過亞波長厚度的超構(gòu)表面不像其在三維超構(gòu)材料中那樣更依賴傳播效應(yīng),因此所帶來的色散效應(yīng)更弱.此外,超薄超構(gòu)表面往往比三維的超構(gòu)材料更易與現(xiàn)有的互補金屬氧化物半導(dǎo)體(CMOS)技術(shù)兼容,因此更容易集成到現(xiàn)有的光電技術(shù)中.從某種意義上說,超構(gòu)表面的出現(xiàn)預(yù)示著“平面光學(xué)”時代的到來.近幾年,人們利用超構(gòu)表面實現(xiàn)了許多有趣的光學(xué)現(xiàn)象,如異常反射和透射、平面透鏡成像、光學(xué)全息顯示、光自旋霍爾效應(yīng)和渦旋光束等[9-20].此前,本領(lǐng)域多篇綜述文章已經(jīng)討論了線性光學(xué)系統(tǒng)中超構(gòu)表面光學(xué)器件的進展[6-8].當(dāng)前,有關(guān)超構(gòu)表面的研究逐漸轉(zhuǎn)向以實際應(yīng)用為主的相關(guān)領(lǐng)域.例如,利用超構(gòu)表面可實現(xiàn)高效的全息成像[21-24]、高數(shù)值孔徑透鏡[25-27]、產(chǎn)生和測量光的自旋和軌道角動量[28,29].眾所周知,將多種光學(xué)功能集成于微小尺寸的單一芯片上在光電集成領(lǐng)域是迫切需要解決的問題,而光學(xué)超構(gòu)表面的出現(xiàn)為未來設(shè)計新型光學(xué)元件提供了很好的契機.另一方面,非線性光學(xué)效應(yīng)在頻率轉(zhuǎn)換、光開關(guān)設(shè)計等領(lǐng)域有著重要應(yīng)用,因而對于進一步拓展超構(gòu)表面功能集成能力將起到至關(guān)重要的作用[30,31].

非線性光學(xué)的研究已經(jīng)涵蓋了從X-射線到微波波段,在本綜述中,我們主要總結(jié)了近年來從可見光到紅外光波長范圍內(nèi)的有關(guān)非線性光學(xué)超構(gòu)表面研究的最新進展,特別是非線性光學(xué)頻率轉(zhuǎn)換過程.首先,簡單介紹了非線性光學(xué)頻率轉(zhuǎn)換的基本原理,討論了非線性超構(gòu)功能基元的材料選擇和對稱性設(shè)計原理;然后,總結(jié)了非線性手性光學(xué)超構(gòu)表面的設(shè)計思路;介紹了非線性光學(xué)相位精確控制的新方法,討論了其在非線性光學(xué)自旋軌道相互作用、光束整形和波前調(diào)控中的應(yīng)用;最后展望了非線性光學(xué)超構(gòu)表面所面臨的挑戰(zhàn)及未來發(fā)展前景.

2 非線性光學(xué)超構(gòu)表面

在電偶極近似下,材料對光的電場的非線性響應(yīng)可以用材料的非線性極化強度來描述,其表達形式可描述為[30,31]：PNL=ε0(χ(2)E2+χ(3)E3+ …),其中ε0是真空介電常數(shù),E是電場,χ(2)和χ(3)分別是二階和三階非線性極化率.通過泵浦光的倍頻、和頻、三倍頻(SHG和THG)和四波混頻(FWM)等過程(圖1),可以在非線性光學(xué)材料中產(chǎn)生新頻率的光.這些過程已廣泛應(yīng)用于商用的激光系統(tǒng)中.其中,二倍頻和三倍頻過程是二階非線性光學(xué)參量過程,可以獲得頻率為基波頻率的二倍或者三倍的非線性光波.而四波混頻是另外一種三階非線性光學(xué)參量過程,對非簡并四波混頻而言,三個具有不同能量的基波光子在與非線性物質(zhì)相互作用的過程中可以產(chǎn)生新頻率的光子.四波混頻在光相位共軛[32]、光開關(guān)和產(chǎn)生頻率梳等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用[33].

圖1 非線性光學(xué)過程中的能級示意圖 (a)SHG; (b)THG;(c)非簡并FWM;實線和虛線分別表示電子能級以及材料極化對應(yīng)的虛能級Fig.1.Schematic energy diagrams of important nonlinear optical processes：(a)Secondharmonic generation(SHG);(b)third harmonic generation(THG); (c)nondegeneratefour-wave mixing(FWM).

本部分將首先討論表面等離激元共振結(jié)構(gòu)中的非線性光學(xué)現(xiàn)象,然后進一步擴展到非線性光學(xué)超構(gòu)材料[34,35].在非線性等離激元共振和超構(gòu)表面器件的研究中,一個關(guān)鍵問題是如何通過調(diào)控超構(gòu)功能基元的排列、構(gòu)成材料和幾何形狀來提高非線性光學(xué)過程的效率.

2.1 非線性光學(xué)材料的選擇

等離激元超構(gòu)材料的非線性效率應(yīng)由超構(gòu)原子的宏觀極化率和構(gòu)成材料在微觀尺度下的極化率所共同決定.利用局域表面等離激元共振,可以極大地增強超構(gòu)功能基元附近的電磁場強度.由于局域電磁場強度對超構(gòu)單元的幾何形狀極其敏感,因此可以通過設(shè)計不同幾何形狀的超構(gòu)功能基元來調(diào)控等離激元超構(gòu)表面的非線性光學(xué)響應(yīng)(圖2).由于光在三維等離激元超構(gòu)材料的傳播過程中,能量會顯著地被金屬結(jié)構(gòu)所散射、吸收而產(chǎn)生強烈的衰減,因而限制了其在光頻率轉(zhuǎn)換過程的實際應(yīng)用.為解決此問題,人們在不斷探索各種物理機理以實現(xiàn)超構(gòu)功能基元上非線性光學(xué)效率的提高.例如,利用等離激元共振的超構(gòu)功能基元中的電、磁共振已被證明可用于提高倍頻[36-49]、三倍頻[50-57]和四波混頻[58-64]的效率.此外,通過將有機和無機半導(dǎo)體材料與等離激元共振超構(gòu)單元結(jié)合構(gòu)造出復(fù)合型超構(gòu)表面,也可極大地提高非線性光學(xué)效率[55,65].例如,將多重量子阱半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu)的亞帶間躍遷與超構(gòu)功能基元的等離激元共振效應(yīng)進行耦合,可將金屬/多重量子阱復(fù)合超構(gòu)表面上產(chǎn)生的倍頻效率比量子阱本身提高幾個數(shù)量級[65,66].另一種增強超構(gòu)表面上非線性光學(xué)效率的方法是將超構(gòu)表面與具有高的三階非線性極化率的π共軛有機聚合物進行集成.相比于單純的金屬超構(gòu)表面,這種金屬有機復(fù)合超構(gòu)表面可將產(chǎn)生三倍頻的效率提高兩個數(shù)量級[55].以上提高非線性光學(xué)效率的方法主要通過增強超構(gòu)功能基元的表面附近的局域光場,實現(xiàn)在其鄰近增益材料中產(chǎn)生高效率的非線性光學(xué)相互作用.

圖2 非線性光學(xué)超構(gòu)表面 (a)等離激元共振激元超構(gòu)表面上產(chǎn)生的SHG,超構(gòu)功能基元具有反演對稱性破缺的幾何結(jié)構(gòu)[43,46];(b)基于等離激元共振(左)和介質(zhì)(右)超構(gòu)表面可產(chǎn)生增強的THG[53,67];(c)石墨烯納米島上產(chǎn)生地電致可調(diào)諧SHG和THG輻射[75],其中石墨烯膜單層結(jié)構(gòu)即為超構(gòu)功能基元;ω,頻率;E,電場;ITO,氧化銦錫Fig.2.Nonlinear photonic metasurfaces：(a)Examples of plasmonic metasurfaces for second harmonic generation (SHG)[43,46];(b)plasmonic(left)and dielectric(right) metasurfaces for third harmonic generation(THG)[53,67]; (c)electrically tunable SHG and THG in graphene nanoislands[75].ω,frequency;E,electric field;ITO,indium tin oxide.

然而,等離激元共振超構(gòu)表面亦具有明顯的缺點：其較低的損傷閾值,在強脈沖激光照射下易于損壞,這極大地限制了其非線性光學(xué)轉(zhuǎn)換效率的進一步提高.為了避免這一限制,一些課題組提出由電介質(zhì)或半導(dǎo)體材料制成的非線性超構(gòu)表面,例如,利用硅超構(gòu)單元中電[67]和磁的米氏共振,可在硅基超構(gòu)表面上(圖2(b))產(chǎn)生高效率的三倍頻信號[68].另外,在具有三階極化率的非線性光學(xué)材料中,可以將外部電場與基波進行和頻從而產(chǎn)生倍頻光.這種與三階極化率相關(guān)的非線性效應(yīng)稱為電致倍頻,其物理機理不同于傳統(tǒng)的與二階極化率相關(guān)的倍頻過程[69,70].由于介質(zhì)的空間對稱性對三階極化率的限制要比對二階極化率的少,所以電致倍頻效應(yīng)為電光非線性超構(gòu)表面的發(fā)展提供了新的思路.目前,相關(guān)研究小組使用基于單層WSe2的晶體管結(jié)構(gòu)(文獻[71—74])中激子電荷效應(yīng),可獲得具有較大調(diào)制深度的電致倍頻效應(yīng).此外,通過摻雜石墨烯超構(gòu)表面[75]和納米石墨烯表面[76](圖2(c))上電可調(diào)諧等離激元共振效應(yīng),可實現(xiàn)石墨烯結(jié)構(gòu)與基波的強相互作用,進而可高效地產(chǎn)生倍頻和三倍頻信號.可以預(yù)測,電致倍頻效應(yīng)和超構(gòu)功能基元中的等離激元共振效應(yīng)為可調(diào)諧非線性超構(gòu)表面器件的研發(fā)開辟出了新的思路.除非線性諧波輻射外,等離激元共振超構(gòu)表面亦可用于實現(xiàn)四波混頻過程[58-64],例如,通過金屬介電金屬納米光學(xué)微腔中的四波混頻可實現(xiàn)非線性光學(xué)負(fù)折射效應(yīng)[60].

2.2 對稱性

對稱性在非線性諧波輻射中起著重要的作用.在非線性光學(xué)中,頻率轉(zhuǎn)換過程中的選擇定則不僅由材料的化學(xué)成分所決定,而且由晶體材料的空間對稱性決定[30,31].目前多數(shù)的研究所涉及的超構(gòu)功能基元主要是多晶(金屬)和無定形(聚合物)材料,而不是單晶材料制成,所以本文中我們不討論微觀晶體對稱性對非線性光學(xué)響應(yīng)的影響,關(guān)于非線性光學(xué)的微觀選擇定則的研究在文獻[30,31]有著更深入的討論.與微觀對稱性的選擇定則相似,超構(gòu)表面的宏觀對稱性也在非線性光學(xué)過程中起著重要作用[77,78].超構(gòu)表面的宏觀對稱性由單個超構(gòu)功能基元的局域?qū)ΨQ性和超構(gòu)功能基元晶格的全局對稱性所共同決定.因此,我們可以通過合理設(shè)計超構(gòu)功能基元的幾何結(jié)構(gòu)來調(diào)節(jié)其非線性光學(xué)響應(yīng).例如,由各向同性材料構(gòu)成的超構(gòu)功能基元上亦可產(chǎn)生二階非線性過程(例如倍頻),盡管根據(jù)微觀選擇規(guī)則,二階非線性過程在各向同性材料中原則上是被禁止的.表面等離激元共振超構(gòu)表面上每個超構(gòu)單元的光學(xué)響應(yīng)對結(jié)構(gòu)尺寸、形狀和周圍介電環(huán)境都非常敏感,因此超構(gòu)功能基元的局域?qū)ΨQ性對于倍頻的產(chǎn)生尤為重要.因此,針對具有局域反演對稱性破缺的等離激元共振超構(gòu)表面,比如U形共振器[36]和L形超構(gòu)功能基元等[37,40],有關(guān)倍頻效應(yīng)已經(jīng)被廣泛地研究.在這些體系中,結(jié)構(gòu)表面對倍頻的貢獻是最重要的,因此倍頻對表面缺陷和粗糙度也會非常敏感.當(dāng)超構(gòu)功能基元的尺寸不在深亞波長范圍時,需要考慮由延遲效應(yīng)引起的與對稱性相關(guān)的多極子的貢獻[37].此外,通過對超構(gòu)表面的局域和全局對稱性的調(diào)控,可以有效地操控倍頻輻射的相位、振幅和偏振特性.例如,通過加入不產(chǎn)生倍頻信號的無源超構(gòu)單元,可增強非中心對稱的超構(gòu)功能基元的倍頻信號[40].基于類似的概念,通過控制鄰近超構(gòu)功能基元的集體相干輻射效應(yīng)或單個超構(gòu)功能基元的多級諧振效應(yīng)[46],可極大地提高等離激元共振超構(gòu)表面產(chǎn)生倍頻的效率.這些關(guān)于對稱性的考慮也適用于其他二階非線性光學(xué)過程中,例如和頻或參量下轉(zhuǎn)換過程.

非線性光學(xué)研究中較多使用的是線偏振的泵浦源.然而在光的自旋軌道耦合相互作用這一新研究領(lǐng)域中,與光子自旋相關(guān)的圓偏振態(tài)具有相當(dāng)重要的作用.其實,在早期的非線性光學(xué)研究中,人們已經(jīng)發(fā)現(xiàn)在圓偏振光泵浦條件下,非線性諧波產(chǎn)生的過程也遵循特定的選擇定則,這些選擇定則與非線性諧波輻射的級次和晶體的旋轉(zhuǎn)對稱性相關(guān)[77,78].對于在非線性光學(xué)晶體中傳播的圓偏振基波,入射光子和所產(chǎn)生的非線性諧波光子的自旋總角動量是不守恒的,自旋角動量的差值必須由晶體來提供.因此非線性晶體的旋轉(zhuǎn)對稱性具有重要的作用.對于m重對稱的晶體,從晶體向產(chǎn)生的諧波光子傳遞的角動量p是旋轉(zhuǎn)對稱階數(shù)的整數(shù)倍,即p=m?(其中?是約化普朗克常數(shù)).對于第n次非線性諧波輻射,入射光子的自旋角動量為n?,而所產(chǎn)生的光子具有+?(與入射光子相同的自旋)或-?(與入射光子相反的旋轉(zhuǎn))的自旋角動量.因此,允許產(chǎn)生諧波輻射級數(shù)為n=l(m±1),其中l(wèi)是任意整數(shù),+或-符號對應(yīng)于所生成的諧波與入射基波分別具有相同或相反的圓偏振態(tài).這一選擇定則已成功應(yīng)用于具有各種旋轉(zhuǎn)對稱性的非線性光學(xué)超構(gòu)表面研究中[43,55].例如,具有三重和四重旋轉(zhuǎn)對稱性的超構(gòu)表面上可產(chǎn)生與基波偏振態(tài)相反的圓偏振的倍頻和三倍頻信號[43,55].有趣的是,圓偏振態(tài)的基波泵浦下,具有三重旋轉(zhuǎn)對稱性的結(jié)構(gòu)不能產(chǎn)生三倍頻[43],然而在線偏振態(tài)的基波泵浦下卻可以實現(xiàn).

2.3 超構(gòu)表面的優(yōu)勢

在非線性光學(xué)材料的設(shè)計過程中,相比于三維超構(gòu)材料,二維元件的設(shè)計限制較少[35,79-81].如同三維超構(gòu)材料,只要能夠選擇合適的亞波長超構(gòu)功能基元,超構(gòu)表面可用于同時調(diào)節(jié)光的線性和非線性響應(yīng).通常情況下,相位匹配[79-86]對于非線性諧波輻射和四波混頻是至關(guān)重要的,但是對于超構(gòu)表面而言對這一條件的要求可以大大放寬,因為有效的非線性光學(xué)過程僅發(fā)生在亞波長厚度的材料層中.在這種情況下,相位匹配條件的地位不再像在常規(guī)的非線性光學(xué)晶體中那樣重要[30,31].由于超構(gòu)功能基元允許我們在亞波長尺度下進行局域控制非線性光學(xué)頻率轉(zhuǎn)換,并能夠調(diào)制出射非線性光的相位、振幅和偏振等參量,所以在非線性功能集成方面,超構(gòu)表面已超越了過去研究中僅包含均勻排列的等離激元共振結(jié)構(gòu)的傳統(tǒng)超構(gòu)材料.

3 手性非線性光學(xué)

如果物體的鏡像不能與其本身重疊,我們就可以稱物體具有手性特征.長期以來,人們已經(jīng)廣泛地使用手性光學(xué)技術(shù)來表征化學(xué)表面、生物分子和光學(xué)晶體的對稱性.手性物質(zhì)對左旋和右旋圓偏振光之間相位和吸收的差異表現(xiàn)為材料的光學(xué)活性和圓二向色性這兩種手性光學(xué)特性.通常情況下,天然材料的手性光學(xué)效應(yīng)是相當(dāng)弱的[87,88].利用人工手性超材料中的強等離激元共振效應(yīng),為獲得強的手性光學(xué)響應(yīng)開辟了新的途徑[89-97].手性超構(gòu)材料已被用于實現(xiàn)光學(xué)負(fù)反射[89]、紅外圓偏振器[93]和高靈敏度生物傳感等[94].利用對物理界面對稱性的高度敏感性,基于倍頻的非線性手性光學(xué)技術(shù)已經(jīng)成為探測化學(xué)表面和生物分子手性的重要手段[98-101].與線性圓二向色性類似,不同圓偏振態(tài)的基波產(chǎn)生的倍頻信號的效率不同,由此可定義為非線性圓二向色性(圖3(a)).近來,等離激元共振超構(gòu)材料中的非線性手性光學(xué)效應(yīng)引起了廣泛的關(guān)注.在許多情況下,文獻所報道的非線性手性光學(xué)響應(yīng)一般是與下列兩種性質(zhì)密切相關(guān)：第一種源于超構(gòu)材料(圖3(b))的三維性質(zhì)引起的內(nèi)稟線性手性光學(xué)效應(yīng);另外一種來自于基波的傾斜入射引起的外稟結(jié)構(gòu)手性[63,102-107].

非線性手性光學(xué)超構(gòu)表面在產(chǎn)生非線性光學(xué)的圓二向色性的研究中引起了廣泛關(guān)注.它們不僅比三維超構(gòu)材料更容易加工制備,而且更易與手性化學(xué)分子的物理界面相容.當(dāng)然,超構(gòu)功能基元兩側(cè)的不對稱介電環(huán)境可以引起線性手性效應(yīng)光學(xué)響應(yīng),但是線性光學(xué)手性通常很弱,所以在非線性光學(xué)過程中難以得到體現(xiàn).下文中我們總結(jié)了近期在等離激元共振超構(gòu)表面上實現(xiàn)非線性手性光學(xué)效應(yīng)的研究中所取得的進展.例如通過調(diào)整超構(gòu)功能基元之間的耦合效應(yīng),在具有手性的超構(gòu)表面上實現(xiàn)了非線性倍頻圓二向色性,其CD值高達52%[108](如圖3(c);其中倍頻圓二向色性定義為,其中ω是入射光的頻率,ILCP和IRCP分別是左和右旋圓偏振光的倍頻信號的強度).利用金三角形等離激元共振結(jié)構(gòu)[109]組成的非線性超構(gòu)表面,能產(chǎn)生CD值高達37%的倍頻圓二向色性信號,可用于非線性光學(xué)手性水印技術(shù)(圖3(d)).此外,具有三重(trisceli型,圖3(e))和四重(gammadion型)旋轉(zhuǎn)對稱性的非手性超構(gòu)表面被證明可用于產(chǎn)生極強的非線性手性光學(xué)效應(yīng),測量所得的倍頻圓二向色性和三倍頻圓二向色性值分別高達98%和79%[110].與之前的手性超構(gòu)表面觀察到的非線性圓二向色性效應(yīng)相比[108-110],垂直入射的基波在線性光學(xué)范疇下幾乎不產(chǎn)生圓二向色性.通過以上研究我們可以看出,要實現(xiàn)非常強的非線性光學(xué)圓二向色性,三維超構(gòu)材料并不是必需的.此外,對于超構(gòu)材料,將外稟手性與強烈的非線性光學(xué)效應(yīng)相結(jié)合,可觀察到極強的非線性光學(xué)活性[111],例如U形超構(gòu)表面上產(chǎn)生的非線性光學(xué)活性比碘酸鋰晶體高出數(shù)百倍.具有強非線性手性光學(xué)效應(yīng)的超構(gòu)表面可為設(shè)計新型的手性光電子器件和手性生物傳感器件提供新的發(fā)展方向[99,100].

圖3 非線性光學(xué)圓二向色性 (a)在非線性手性材料中產(chǎn)生SHG的非線性圓二向色性的示意圖(ω為頻率),例如,左旋圓偏振(LCP)強于右旋圓偏振(RCP)基波所產(chǎn)生的倍頻信號;(b)由于三維鏡像的對稱性破缺,三維非線性手性超構(gòu)單元同時顯示出強的線性和非線性手性光學(xué)響應(yīng)[107];(c)超手性光學(xué)超構(gòu)表面示意圖,其產(chǎn)生的線性圓二向色性很弱但是非線性手性效應(yīng)非常強[108]; (d)用于非線性手性水印的等離激元共振超構(gòu)表面：左右旋偏振光基波泵浦下獲得倍頻圖像L/R,類似超構(gòu)表面可用于將圖像編碼[109];(e)Trisceli型手性超構(gòu)表面,基波在垂直入射時顯示出極強的倍頻光手性光學(xué)效應(yīng)[110]Fig.3.Nonlinear optical circular dichroism：(a)Schematic illustration of nonlinear circular dichroism for second harmonic generation(SHG)in a bulk nonlinear chiral material;(b)three-dimensional nonlinear chiral meta-atom displaying simultaneously strong linear and nonlinear chirality due to its broken 3D mirror symmetry[107];(c)scanning electron microscopy image of a chiral metasurface that gives rise to very strong nonlinear but weak linear circular dichroism[108];(d)a plasmonic metasurface for nonlinear chiral watermarking[109];(e)trisceli-type chiral metasurface showing strong SHG chirality for normal light incidence[110].

4 非線性光學(xué)相位設(shè)計

常規(guī)介質(zhì)中折射率的色散阻礙了基波向非線性諧波的有效轉(zhuǎn)化,通過在人工微結(jié)構(gòu)中引入非線性極化率的相位調(diào)制可以克服這一困難,因為用這種方式可以補償由于色散效應(yīng)導(dǎo)致基波和非線性諧波之間的相位失配,從而使非線性頻率轉(zhuǎn)化效率獲得顯著提高[30,31].因此,在非線性光學(xué)研究中,在局域空間上能控制非線性光學(xué)極化率相位的有效設(shè)計方法是非常令人期待的[79-81].此前,最成功的設(shè)計空間非線性相位的方法是準(zhǔn)相位匹配技術(shù),例如,在鐵電材料中的周期性電極化(即利用強電場使材料中的疇向發(fā)生定向偏轉(zhuǎn))已被廣泛用于實現(xiàn)準(zhǔn)相位匹配,從而獲得高效率的倍頻和參量下轉(zhuǎn)換過程等[82,83].

雖然傳統(tǒng)的準(zhǔn)相位匹配方案已經(jīng)被成功地應(yīng)用,但這一技術(shù)也有其缺陷.例如,電極化技術(shù)僅能在非線性極化率中用于產(chǎn)生二元相位狀態(tài)(0和π).然而,這種二進制相位態(tài)可能導(dǎo)致一些并不希望的非線性光學(xué)過程出現(xiàn).此外,由于極化鐵電材料的周期單元通常比光的波長大很多,這可能導(dǎo)致產(chǎn)生不需要的衍射級次.如果能克服二元相位和大的單元尺寸這兩個問題,將可以通過準(zhǔn)相位匹配技術(shù)實現(xiàn)更高效率的非線性光學(xué)效率以及更好地控制非線性光學(xué)過程.而利用非線性超構(gòu)表面可以在空間上連續(xù)地調(diào)控非線性光學(xué)極化率的相位(從0到2π),它的出現(xiàn)為我們解決上述問題提供了新的方案.

4.1 超構(gòu)表面的人工極化

在非線性材料上用電極化的方式實現(xiàn)二元相位的概念最近已經(jīng)被應(yīng)用于設(shè)計非線性光學(xué)超構(gòu)表面.例如,對于U形超構(gòu)功能基元[45],可以簡單地通過反轉(zhuǎn)U形結(jié)構(gòu)的開口方向(圖4(a))來使二階非線性極化率攜帶0,π的相位.這一概念可用于設(shè)計基于二元相位掩模的超構(gòu)表面,從而可以控制倍頻光的衍射和聚焦效應(yīng)[45].然而,對于非線性過程中更復(fù)雜的光束操控,在空間上能進行連續(xù)的相位調(diào)控是大家迫切希望看到的技術(shù).

圖4 用于相位控制的非線性光學(xué)超構(gòu)表面 (a)U形超構(gòu)功能基元組成的非線性光學(xué)超構(gòu)表面[45];(b)基于貝里幾何相位超構(gòu)功能基元的非線性超構(gòu)表面可用于THG產(chǎn)生,超構(gòu)功能基元的空間方向變化可對三倍頻信號引入連續(xù)的梯度相位,從而導(dǎo)致THG光束的偏轉(zhuǎn);由C2對稱的超構(gòu)功能基元所構(gòu)成的超構(gòu)表面可以將左旋圓偏振(LCP)和右旋圓偏振(RCP)的三倍頻信號分別衍射到第一和第二級方向,而使用具有C4對稱的超構(gòu)功能基元構(gòu)成的超構(gòu)表面僅可以將具有反向圓偏振態(tài)的三倍頻信號衍射到第一級方向[116];(c)基于貝里幾何相位的金屬/量子阱復(fù)合超構(gòu)表面產(chǎn)生圓偏振倍頻效應(yīng),亞能帶間躍遷與等離激元共振耦合可產(chǎn)生高效率的倍頻輻射[117];(d)通過調(diào)整超構(gòu)功能基元的共振條件,對等離激元共振超構(gòu)表面上的FWM過程進行相位控制[118];χ(2),等效非線性二階極化率;ω,頻率;k,波矢Fig.4.Nonlinearmetasurfaces for phase control：(a)Nonlinear photonic metasurface consisting of split-ring resonator meta-atoms[45];(b)THG from a nonlinear metasurface based on geometric Berry phase meta-atoms,the spatially varying orientation of the meta-atoms results in a continuous phase gradient for the THG signal,leading to a de fl ection of the nonlinear beam[116];(c)metal/quantum-well hybrid metasurface exhibiting a Berry phase for SHG[117];(d)phase control of FWM in plasmonicmetasurfaces[118].χ(2),e ff ective nonlinear second-order susceptibility;ω,frequency;k,wave vector.

4.2 非線性貝里幾何相位

在線性光學(xué)系統(tǒng)中,入射圓偏振光與各向異性的超構(gòu)功能基元相互作用,散射光中具有與入射光手性相反的圓偏振光并且攜帶了與超構(gòu)功能基元的旋轉(zhuǎn)角度有關(guān)的幾何相位[112,113],即Pancharatnam-Berry幾何相位(也稱為貝里幾何相位).早期,以色列科學(xué)家使用亞波長光柵實驗驗證了這一概念[114,115].貝里幾何相位的主要優(yōu)點是它不依賴于結(jié)構(gòu)的尺寸、光學(xué)共振或固有的材料色散.類比于線性光學(xué)的貝里幾何相位,我們在超構(gòu)表面上所引入的非線性光學(xué)幾何相位已被證明能夠連續(xù)控地局域控制有效非線性極化率的相位[116](圖4(b),(c)).

如文獻[116]中所描述,可以通過簡單的坐標(biāo)變換來理解材料非線性極化率中的貝里幾何相位.對于沿著超構(gòu)功能基元的旋轉(zhuǎn)對稱軸方向傳播的圓偏振態(tài)基波,局域的有效非線性偶極矩(極化強度)可以表示為,其中αθ是超構(gòu)功能基元的第n次諧波的非線性極化率張量,θ為超構(gòu)原子的方位角,Eσ為基波的電場強度,σ=±1分別表示左旋或右旋圓偏振.對于與基波圓偏振態(tài)的旋向相同或相反的非線性諧波輻射,超構(gòu)功能基元的非線性極化率可以分別表示為從而得出非線性極化率的相位因子為：(n-1)iθσ和(n+1)iθσ,可見這是僅取決于超構(gòu)原子旋轉(zhuǎn)的幾何方位角.

圖5 超構(gòu)功能基元對應(yīng)的非線性光學(xué)幾何相位.具有一、二、三和四重旋轉(zhuǎn)對稱性(C1—C4)的非線性幾何相位超構(gòu)功能基元,第n次非線性諧波對應(yīng)的幾何相位為(n-1)θσ或(n+1)θσ (a)C1對稱超構(gòu)功能基元上產(chǎn)生的SHG,(n=2)對應(yīng)的幾何相位為σθ和3σθ(綠色箭頭),THG,(n=3)對應(yīng)的幾何相位為2σθ和4σθ(紫色箭頭);(b)C2超構(gòu)功能基元上禁止產(chǎn)生倍頻信號,與基波的圓偏振相同和相反的THG光對應(yīng)的幾何相位為2σθ和4σθ;(c)在C3超構(gòu)功能基元中,在圓偏振基波泵浦下,三倍頻輻射是被禁止的;倍頻光圓偏振態(tài)與基波相反,對應(yīng)的幾何相位為3σθ;(d)在C4超構(gòu)功能基元中,無法產(chǎn)生SHG,THG的圓偏振態(tài)與基波手性相反,對應(yīng)的幾何相位為4σθFig.5.Nonlinear geometric phase elements Nonlinear phase elements with one-,two-,three-and four-fold rotational symmetry(C1–C4)：(a)The relative phases of the SHG,(n=2)waves from a C1symmetric meta-atom are θ and 3θ(green arrows),the relative phases of the THG,(n=3)waves are 2θ and 4θ(purple arrows);(b)SHG from a C2symmetric structure is forbidden,hence only the relative phases for the THG are observed,2θ and 4θ;(c)for a C3meta-atom the THG is forbidden,and the relative phase of SHG,with opposite circular polarization compared with the incoming wave,is 3θ;(d)SHG from C4meta-atoms is forbidden,and the relative phase of the THG,with opposite circular polarization,is 4θ.

表1 非線性貝里幾何相位(非線性諧波級次和超構(gòu)功能基元的旋轉(zhuǎn)對稱性決定了諧波輻射過程中的非線性幾何相位.n,諧波振蕩級數(shù);C1—C4,一到四重旋轉(zhuǎn)對稱性的超構(gòu)功能基元;θ,超構(gòu)功能基元相對于參考系的旋轉(zhuǎn)角; σ,光的圓偏振態(tài))Table 1.Nonlinear geometric Berry phase(n,order of harmonic generation;C1–C4,one-to four-fold rotational symmetry of the meta-atom;θ,relative orientation angle of the meta-atom with respect to the reference system;σ,circular polarization state of the light).

此前,我們通過具有三重和四重旋轉(zhuǎn)對稱性的超構(gòu)功能基元組成的具有相位梯度的超構(gòu)表面(圖5(c),(d)),從實驗上已證明了可以連續(xù)控制倍頻和三倍頻輻射的非線性幾何相位.在這兩種情況下,倍頻和三倍頻的圓偏振態(tài)與基波的相反,并且這兩種非線性輻射分別具有3θσ和4θσ的非線性幾何相位.此外,也可以使用具有較低旋轉(zhuǎn)對稱性的超構(gòu)功能基元來獲得非線性幾何相位.例如,具有兩重旋轉(zhuǎn)對稱性的納米棒產(chǎn)生的三倍頻的圓偏振分別與基波相同或者相反,對應(yīng)的非線性幾何相位分別為2θσ和4θσ[116](圖5(b)).類似地,具有一重旋轉(zhuǎn)對稱性的U形超構(gòu)功能基元,可用于產(chǎn)生圓偏振態(tài)與基波相同或相反的倍頻,分別對應(yīng)θσ和3θσ的貝里幾何相位[117](圖5(a)).總體來看,我們可以通過簡單地旋轉(zhuǎn)超構(gòu)功能基元的方向,實現(xiàn)對不同級次的非線性諧波輻射的貝里幾何相位的連續(xù)可調(diào).

4.3 非線性相位的突變

光通過線性超構(gòu)表面時引入突變相位可用于操控基于線偏振基波引起的非線性諧波輻射和四波混頻信號的非線性相位[118].通過精確調(diào)整矩形納米孔[118]或者納米腔超構(gòu)原子結(jié)構(gòu)的長寬比,可以實現(xiàn)對四波混頻信號的非線性相位在0—2π的連續(xù)調(diào)控(圖4(d)).雖然類似方法也可以對非線性諧波輻射中的光輻射相位進行連續(xù)控制,然而這種方法的缺點是：非線性極化率的相位和幅度同時依賴于每個超構(gòu)功能基元的大小和形狀,不利于非線性光學(xué)器件復(fù)雜功能的設(shè)計.

4.4 非線性動態(tài)貝里相位

到目前為止,我們討論的非線性光學(xué)相位主要是與超構(gòu)功能基元的幾何性質(zhì)有關(guān).其實,旋轉(zhuǎn)的超構(gòu)表面中的時間效應(yīng)也是相當(dāng)有趣的.我們首先回顧線性光學(xué)中的動態(tài)貝里幾何相位.具有自旋角動量σ?的光(σ=±1)[119],分別對應(yīng)于左旋或右旋圓偏振態(tài),當(dāng)其通過以角頻率?旋轉(zhuǎn)的半波片后,其自旋會產(chǎn)生反轉(zhuǎn).在這個過程中,光波疊加了一個時間依賴的動態(tài)貝里幾何相位±2?t,其中t是時間.在這一過程中,動態(tài)相位的變化會導(dǎo)致透射光產(chǎn)生±2?的頻移,正號或負(fù)號表示相對于與基波的圓偏振光的旋轉(zhuǎn)方向相同或者相反[120-125],該頻移通常稱為旋轉(zhuǎn)多普勒頻移.

盡管在線性光學(xué)中人們已經(jīng)成功證明了動態(tài)貝里相位的存在,研究者也在不斷地探索這一現(xiàn)象在非線性光學(xué)過程中是否亦有對應(yīng).在非線性光學(xué)范疇下,根據(jù)旋轉(zhuǎn)超構(gòu)表面上非線性諧波輻射中的自旋角動量守恒定律和對稱選擇定則,本文作者與合作者詳細(xì)描述了非線性動態(tài)貝里相位的產(chǎn)生機理[126].相關(guān)理論指出非線性諧波的動態(tài)貝里相位等于-(n?1)sσ?t,其中s=±1表示超構(gòu)表面的旋轉(zhuǎn)方向,?符號對應(yīng)于產(chǎn)生的n次諧波與基波具有相同或相反的圓偏振態(tài).實驗上,通過旋轉(zhuǎn)具有三重旋轉(zhuǎn)對稱性的β硼酸鋇晶體所產(chǎn)生的倍頻信號可觀察到非線性旋轉(zhuǎn)多普勒效應(yīng)[126].我們有理由認(rèn)為,在旋轉(zhuǎn)超構(gòu)表面產(chǎn)生的非線性諧波中可以以相同的方式產(chǎn)生旋轉(zhuǎn)多普勒效應(yīng).雖然關(guān)于超構(gòu)表面的非線性光學(xué)相位的研究仍處于初期階段,但是近期的研究結(jié)果充分體現(xiàn)了超構(gòu)表面在調(diào)控非線性光學(xué)過程的巨大潛力.

1990年，我就讀的師范學(xué)校每個月都安排觀看電影。盡管還是膠片電影，可偶爾的燒片與缺失，并沒有影響思想火花的燃燒?！督乖５摗贰洞鬀Q戰(zhàn)》《最長的青春》等一大批優(yōu)秀的主旋律電影，徹底改變了我們這些農(nóng)場娃的思想和觀念，我們的眼界更寬了、奮斗目標(biāo)更長遠(yuǎn)了。

5 非線性光的波前調(diào)控

光的波前調(diào)控已經(jīng)成功應(yīng)用于超分辨率成像和高維度光子糾纏等領(lǐng)域.雖然諸如透鏡、衍射光學(xué)元件和空間光調(diào)制器等常規(guī)光學(xué)元件已被廣泛用于光的波前整形,然而,這些常規(guī)的光學(xué)元件的厚度或像素尺寸通常遠(yuǎn)大于光的波長,這不可避免地限制了光電子器件的進一步小型化.相比之下,具有亞波長分辨率的超薄光學(xué)超構(gòu)表面在光的波前整形方面有著卓越的表現(xiàn).例如,使用超構(gòu)表面可產(chǎn)生光學(xué)渦旋波束和艾里光束(Ariy beam)等[127,128].在可見光到近紅外光波段,等離激元共振和介電超構(gòu)表面已用于計算全息圖像顯示的研究[13,14,19,21-24].超薄超構(gòu)表面全息器件的光學(xué)效率已經(jīng)高于80%,這已表明其具有很大的實際應(yīng)用潛力[21].此外,通過單次的電子束曝光過程,可以制備出具有對光自旋依賴的貝里幾何相位涵蓋0到2π范圍的超構(gòu)功能基元[21,24].因此,從制造成本的角度來看,超構(gòu)表面全息器件的成本要遠(yuǎn)低于具有相同相位階數(shù)的傳統(tǒng)衍射光學(xué)元件.

將用于線性光波前調(diào)控的相關(guān)技術(shù)推廣到非線性光學(xué)過程,并將它們與非線性光學(xué)中的概念結(jié)合起來,將為設(shè)計集成型的超快光學(xué)器件開辟新途徑.例如,利用超薄超構(gòu)表面實現(xiàn)的非線性光學(xué)頻率轉(zhuǎn)換過程,可為波前整形和模式轉(zhuǎn)換提供更大的自由度.

圖6 非線性光束整形和全息成像 (a)由U形超構(gòu)功能基元構(gòu)成的超構(gòu)表面上的倍頻衍射,控制U形結(jié)構(gòu)的開口取向,可以在材料的非線性極化率中引入0或π的離散相位[137];(b)由V形超構(gòu)功能基元構(gòu)成的超構(gòu)表面所產(chǎn)生的三倍頻全息圖[138];(c)圓偏振基波光泵浦下產(chǎn)生的非線性超構(gòu)表面全息圖,U形超構(gòu)功能基元的不同取向決定了產(chǎn)生不同貝里幾何相位的非線性極化率,這種技術(shù)利用不同圓偏振態(tài)的倍頻光的相位不同,從而可以將不同非線性圖像編碼在同一個超構(gòu)表面上[139].ω,頻率;LCP,左旋圓偏振態(tài);RCP,右旋圓偏振態(tài)Fig.6.Nonlinear beam shaping and holography：(a)Di ff raction of second harmonic generated(SHG)signals from a metasurface made of split-ring resonator meta-atoms[137];(b)artistic depiction of a nonlinear THG hologram obtained using V-shaped meta-atoms[138];(c)nonlinear metasurface hologram for circularly polarized light,the local Berry phase in the nonlinear polarization results from the orientation of the split-ring resonator meta-atoms[139].ω,frequency;LCP,left circular polarization;RCP,right circular polarization.

5.1 二元非線性相位與光束整形

非線性光學(xué)領(lǐng)域中最著名的波前整形器件之一便是相位共軛反射鏡,其主要功能是可以將入射光沿原入射方向反射回去,并且反射光與入射光與具有共軛相位[129,130].自從相位共軛反射鏡的概念提出之后,人們對非線性光束的波前整形的研究也取得了越來越多的進展.例如,通過電場極化方法對鐵電晶體進行二元相位編碼,實現(xiàn)對倍頻光的的非線性拉曼-奈斯衍射的控制[131,132].利用非線性微結(jié)構(gòu)材料中的二元非線性相位也可以產(chǎn)生非線性艾里光束[133,134],這種光束在光鑷和彎曲的等離子體通道的產(chǎn)生方面具有重要的應(yīng)用.在金屬有機復(fù)合光學(xué)微結(jié)構(gòu)上可利用二元相位實現(xiàn)對χ(3)的調(diào)制,從而產(chǎn)生三倍頻渦旋光束[135].此外,通過將U形超構(gòu)功能基元與量子阱結(jié)合,可以實現(xiàn)兩個亞波長光源的相干疊加進而可用于操控遠(yuǎn)場倍頻輻射的偏振態(tài)及傳播路徑[136].近來,基于U形超構(gòu)功能基元的二元相位特性,非線性超構(gòu)表面已被用于實現(xiàn)倍頻信號的光學(xué)渦旋和艾里光束[137](圖6(a)).以上討論的非線性光束整形器件中僅使用了二階相位,因此會引入非線性光學(xué)極化率中高階的傅里葉成分,從而將不可避免地產(chǎn)生高階光衍射效應(yīng)等,進而可能影響光束整形的效果和效率.

5.2 全息成像中的連續(xù)非線性相位

非線性超構(gòu)表面的一個的強大應(yīng)用是非線性全息成像.利用最近有關(guān)非線性超構(gòu)表面的貝里幾何相位和突變相位調(diào)控的研究結(jié)果,可實現(xiàn)對非線性諧波輻射和四波混頻信號進行在0—2π的連續(xù)相位控制[116-118].非線性相位的連續(xù)調(diào)控不僅能夠更好地控制非線性光束的輻射分布,還可以解決二元相位元件中的孿生圖像問題.目前,人們已經(jīng)從實驗上驗證了許多有趣的光學(xué)現(xiàn)象,例如：光的非線性自旋軌道相互作用、光束偏轉(zhuǎn)和聚焦效應(yīng)等.將非線性超構(gòu)表面的概念與成熟的全息成像技術(shù)相結(jié)合,可以通過單個超構(gòu)表面將一束基波轉(zhuǎn)換為多個非線性光束或圖像[138,139](圖6(b),(c)).此外,使用非線性幾何相位元件,可實現(xiàn)自旋和波長多路復(fù)用編碼技術(shù)的全息成像.這種與光自旋相關(guān)的非線性超構(gòu)表面全息成像可為全息復(fù)用成像提供無光色散和無信號串?dāng)_的新解決方案,在多維光學(xué)數(shù)據(jù)存儲和光學(xué)加密領(lǐng)域極具應(yīng)用前景.

6 結(jié)束語

本文綜述了近年來非線性光學(xué)超構(gòu)表面及其各種光學(xué)功能的快速發(fā)展現(xiàn)狀.可以看出,通過調(diào)控超構(gòu)功能基元的局域和全局對稱性,人們能夠以前所未有的自由度對光學(xué)超構(gòu)表面上非線性諧波輻射和四波混頻過程進行有效控制.超構(gòu)表面上所引入的非線性貝里幾何相位和非線性突變相位,可用于非線性光束的波前整形以及全息成像中信息復(fù)用等.目前,由于非線性超構(gòu)表面的光學(xué)轉(zhuǎn)換效率仍然非常低,因此需要探索新的材料和系統(tǒng),以提高非線性頻率的轉(zhuǎn)換效率.其中一種比較有效的方法是將超構(gòu)功能基元的光學(xué)共振與半導(dǎo)體的子帶間躍遷耦合[65].隨著非線性光學(xué)超構(gòu)表面功能和性能的進一步發(fā)展,我們預(yù)計更多的應(yīng)用及新物理現(xiàn)象會不斷涌現(xiàn).例如,非線性貝里幾何相位的概念可以擴展到高次諧波產(chǎn)生的過程中[140-145];通過控制超構(gòu)表面的對稱性與高次諧波級數(shù),可以有效地操控高次諧波的偏振態(tài)和波前.隨著太赫茲非線性光學(xué)技術(shù)的不斷發(fā)展,結(jié)合半導(dǎo)體中豐富的元激發(fā)物理可能會為量子電子學(xué)的研究開辟出新的研究方向[141,144].我們預(yù)計基于過渡金屬二硫化物半導(dǎo)體薄膜或者其他二維材料等所制備而成的超構(gòu)表面,在太赫茲光源泵浦下可借助帶間躍遷和等離激元共振效應(yīng)進而高效率地產(chǎn)生高次諧波.另一方面,光學(xué)超構(gòu)表面也會在量子光學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用獲得更多關(guān)注.例如,非線性光學(xué)晶體在參量下轉(zhuǎn)換過程中產(chǎn)生的糾纏光子對量子通信過程等起著關(guān)鍵作用.盡管人們可以使用各種相位匹配方案來操縱糾纏光子的偏振態(tài),但是用于高維信息編碼的光子波前整形仍然高度依賴光學(xué)空間光調(diào)制器,而目前空間光調(diào)制器的尺寸嚴(yán)重限制了量子芯片集成等應(yīng)用.我們期望未來可能出現(xiàn)的集成了超構(gòu)光學(xué)表面與傳統(tǒng)量子光源的新型器件,即同時擁有操控光子偏振態(tài)和波前能力的非線性量子超構(gòu)表面.

簡而言之,非線性光學(xué)超構(gòu)表面具有很好的應(yīng)用潛力.將來,我們可以很容易地將多個非線性光學(xué)功能集成于超薄光學(xué)芯片上.這一新的研究領(lǐng)域涉及多個學(xué)科,它不僅為研究基礎(chǔ)物理現(xiàn)象提供了一個新的平臺,同時也有機會在諸如生物傳感[145]、成像、經(jīng)典和量子光學(xué)信息處理中得到實際的應(yīng)用[146].

本文主要內(nèi)容翻譯自作者李貴新等于2017年為《自然綜述:材料學(xué)》撰寫的英文版綜述文章[147],中文翻譯獲得了Springer Nature出版集團的官方授權(quán).作者對歐陽敏博士通讀全文并提出寶貴修改意見表示由衷感謝.

[1]Soukoulis C M,Wegener M 2011 Nat.Photon.5 523

[2]Hess O,Pendry J B,Maier S A,Oulton R F,Hamm J M,Tsakmakidis K L 2012 Nat.Mater.11 573

[3]Zheludev N I,Kivshar Y S 2012 Nat.Mater.11 917

[4]Pendry J B,Luo Y,Zhao R 2015 Science 348 521

[5]Yu N,Genevet P,Kats M A,Aieta F,Tetienne J,Capasso F,Gaburro Z 2011 Science 334 333

[6]Kildishev A V,Boltasseva A,Shalaev V M 2013 Science 339 1232009

[7]Meinzer N,Barnes W L,Hooper I R 2014 Nat.Photon. 8 889

[8]Yu N,Capasso F 2014 Nat.Mater.13 139

[9]Ni X,Emani N K,Kildishev A,Boltasseva V A,Shalaev V M 2012 Science 335 427

[10]Sun S,He Q,Xiao S,Xu Q,Li X,Zhou L 2012 Nat. Mater.11 426

[11]Chen X,Huang L,Mühlenbernd H,Li G,Bai B,Tan Q, Jin G,Qiu C W,Zhang S,Zentgraf T 2012 Nat.Commun.3 1198

[12]Chen W T,Yang K Y,Wang C M,Huang Y W,Sun G, Chiang I D,Liao C Y,Hsu W L,Lin H T,Sun S,Zhou L,Liu A Q,Tsai D P 2013 Nano Lett.14 225

[13]Ni X,Kildishev A V,Shalaev V M 2013 Nat.Commun. 4 2807

[14]Huang L,Chen X,Mühlenbernd H,Zhang H,Chen S, Bai B,Tan Q,Jin G,Cheah K W,Qiu C W,Li J,Zentgraf T,Zhang S 2013 Nat.Commun.4 2808

[15]Li G,Kang M,Chen S,Zhang S,Pun E Y B,Cheah K W,Li J 2013 Nano Lett.13 4148

[16]Yin X B,Ye Z L,Rho J,Wang Y,Zhang X 2013 Science 339 1405

[17]Lin D,Fan P,Hasman E,Brongersma M L 2014 Science 345 298

[18]Khorasaninejad M,Crozier K B 2014 Nat.Commun.5 5386

[19]Huang Y W,Chen W T,Tsai W Y,Wu P C,Wang C M,Sun G,Tsai D P 2015 Nano Lett.15 3122

[20]Chong K E,Staude I,James A,Dominguez J,Liu S, Campione S,Subramania G S,Luk T S,Decker M,Neshev D N,Brener I,Kivshar Y S 2015 Nano Lett.15 5369

[21]Zheng G,Mühlenbernd H,Kenney M,Li G,Zentgraf T, Zhang S 2015 Nat.Nanotechnol.10 308

[22]Arbabi A,Horie Y,Bagheri M,Faraon A 2015 Nat.Nanotechnol.10 937

[23]Huang L,Mühlenbernd H,Li X,Song X,Bai B,Wang Y,Zentgraf T 2015 Adv.Mater.27 6444

[24]Wen D,Yue F,Li G,Zheng G,Chan K,Chen S,Chen M,Li K F,Wong P W,Cheah K W,Pun E Y B,Zhang S,Chen X 2015 Nat.Commun.6 8241

[25]Aieta F,Kats M A,Genevet P,Capasso F 2015 Science 347 1342

[26]Khorasaninejad M,Chen W T,Devlin R C,Oh J,Zhu A Y,Capasso F 2016 Science 352 1190

[27]Wang Q,Rogers,E T F,Gholipour B,Wang C M,Yuan G,Teng J,Zheludev N I 2016 Nat.Photonics 10 60

[28]Maguid E,Yulevich I,Veksler D,Kleiner V,Brongersma M L,Hasman E 2016 Science 352 1202

[29]Chen S,Cai Y,Li G,Zhang S,Cheah K W 2016 Laser Photonics Rev.2 322

[30]Shen Y R 1984 The Principles of Nonlinear Optics(New York：John Wiley and Sons)

[31]Boyd R W 2008 Nonlinear Optics(3rd Ed.)(Burlington：Academic)

[32]Yariv A,Pepper D M 1997 Opt.Lett.1 16

[33]Se fl er G A,Kitayama K 1998 J.Lightwave Technol.16 1596

[34]Kauranen M,Zayats A V 2012 Nat.Photon.6 737

[35]Lapine M,Shadrivov I V,Kivshar Y S 2014 Rev.Mod. Phys.86 1093

[36]Klein M W,Enkrich C,Wegener M,Linden S 2006 Science 313 502

[37]Kujala S,Can field B K,Kauranen M,Svirko Y,Turunen J 2007 Phys.Rev.Lett.98 167403

[38]Zhang Y,Grady N K,Ayala-Orozco C,Halas N J 2011 Nano Lett.11 5519

[39]Aouani H,Navarro-Cia M,Rahmani M,Sidiropoulos T P H,Hong M,Oulton R F,Maier S A 2012 Nano Lett. 12 4997

[40]Husu H,Siikanen R,M?kitalo J,Lehtolahti J,Laukkanen J,Kuittinen M,Kauranen M 2012 Nano Lett.12 673

[41]Linden S,Niesler F B P,Grynko Y,Meier T,Wegener M 2012 Phys.Rev.Lett.109 015502

[42]Czaplicki R,Husu H,Siikanen R,Makitalo J,Kauranen M 2013 Phys.Rev.Lett.110 093902

[43]Konishi K,Higuchi T,Li J,Larsson J,Ishii S,Kuwata-Gonokami M 2014 Phys.Rev.Lett.112 135502

[44]O’Brien K,Suchowski H,Rho J,Salandrino A,Kante B,Yin X,Zhang X 2015 Nat.Mater.14 379

[45]Segal N,Keren-Zur S,Hendler N,Ellenbogen T 2015 Nat.Photon.9 180

[46]Celebrano M,Wu X,Baselli M,Gro?mann S,Biagioni P, Locatelli A,de Angelis C,Cerullo G,Osellame R,Hecht B,Duò L,Ciccacci F,Finazzi M 2015 Nat.Nanotechnol. 10 412

[47]Kruk S,Weismann M,Bykov A Y,Mamonov E A, Kolmychek I A,Murzina T,Panoiu N C,Neshev D N, Kivshar Y S 2015 ACS Photonics 2 1007

[48]Sartorello G,Olivier N,Zhang J,Yue W,Gosztola D J,Wiederrecht G P,Wurtz G,Zayats A V 2016 ACS Photonics 3 1517

[49]Camacho-Morales R,Rahmani M,Kruk S,Wang L,Xu L,Smironva D A,Solntsev A S,Miroshnichenko A,Yan H H,Kaouta F,Naureen S,Vora K,Carletti L,de Angelis C,Jagadish C,Kivshar Y S,Neshev D N 2016 Nano Lett.16 7191

[50]Hanke T,Krauss G,Trautlein D,Wild B,Bratschitsch B,Leitenstorfer A 2009 Phys.Rev.Lett.103 257404

[51]Utikal T,Zentgraf T,Paul T,Rockstuhl C,Lederer F, Lippitz M,Giessen H 2011 Phys.Rev.Lett.106 133901

[52]Liu H,Li G X,Li K F,Chen S M,Zhu S N,Chan C T, Cheah K W 2011 Phys.Rev.B 84 235437

[53]Aouani H,Rahmani M,Navarro-Cía M,Maier S A 2014 Nat.Nanotechnol.9 290

[54]Metzger B,Schumacher T,Hentschel M,Lippitz M, Giessen H 2014 ACS Photon.1 471

[55]Chen S M,Li G,Zeuner F,Wong W H,Pun E Y B, Zentgraf T,Cheah K W,Zhang S 2014 Phys.Rev.Lett. 113 033901

[56]Grinblat G,Li Y,Nielsen M P,Oulton R F,Maier S A 2016 Nano Lett.16 4635

[57]Smirnova D A,Khanikaev A B,Smirnov L A,Kivshar Y S 2016 ACS Photon.3 1468

[58]Renger J,Quidant R,van Hulst N,Novotny L 2010 Phys. Rev.Lett.104 046803

[59]Chen P Y,Alù A 2011 Nano Lett.11 5514

[60]Palomba S,Zhang S,Park Y,Bartal G,Yin X,Zhang X 2012 Nat.Mater.11 34

[61]Suchowski H,O’Brien K,Wong Z J,Salandrino A,Yin X,Zhang X 2013 Science 342 1223

[62]Zhang Y,Wen F,Zhen Y R,Nordlander P,Halas N J 2013 Proc.Natl:Acad.Sci.USA 110 9215

[63]Rose A,Powell D A,Shadrivov I V,Smith D R,Kivshar Y S 2013 Phys.Rev.B 88 195148

[64]Simkhovich B,Bartal G 2014 Phys.Rev.Lett.112 056802

[65]Lee J,Tymchenko M,Argyropoulos C,Chen P,Lu F, Demmerle F,Boehm G,Amann M,Alù,A,Belkin M 2014 Nature 511 65

[66]NookulaN,Lee J,Tymchenko M,Gomez-Diaz J S,Demmerle F,Boehm G,Lai K,Shvets G,Amann M,Alu A, Belkin M 2016 Optica 3 283

[67]Shcherbakov M R,Neshev D N,Hopkins B,Shorokhov A S,Staude I,Melik-Gaykazyan E V,Decker M,Ezhov A A,Miroshnichenko A E,Brener I,Fedyanin A A,Kivshar Y S 2014 Nano Lett.14 6488

[68]Yang Y,Wang W,Boulesbaa A,Kravchenko I I,Briggs D P,Puretzky A,Geohegan D,Valentine J 2015 Nano Lett.15 7388

[69]Terhune R W,Maker P D,Savage C M 1962 Phys.Rev. Lett.8 404

[70]Lee C,Chang R,Bloembergen N 1967 Phys.Rev.Lett. 18 167

[71]Cai W,Vasudev A P,Brongersma M L 2011 Science 333 1720

[72]Kang L,Cui Y,Lan S,Rodrigues S,Brongersma M L, Cai W 2014 Nat.Commun.5 4680

[73]Lan S,Kang L,Schoen D T,Rodrigues S P,Cui Y, Brongersma M L,Cai W 2015 Nat.Mater.14 807

[74]Seyler K L,Schaibley J R,Gong P,Rivera P,Jones A M,Wu S,Yan J,MandrusD G,Yao W,Xu X 2015 Nat. Nanotechnol.10 407

[75]Cox J D,Garcia de Abajo F J 2014 Nat.Commun.5 5725

[76]Cox J D,Garcia de Abajo F J 2015 ACS Photon.2 306

[77]Burns W K,Bloembergen N 1971 Phys.Rev.B 4 3437

[78]Bhagavantam S,Chandrasekhar P 1972 Proc.Indian Acad.Sci.A 76 13

[79]Zheludev N I,Emelyanov V I 2004 J.Opt.A 6 26

[80]Rose A,Huang D,Smith D R 2011 Phys.Rev.Lett.107 063902

[81]Rose A,Huang D,Smith D 2013 Phys.Rev.Lett.110 063901

[82]Armstrong J A,Bloembergen N,Ducuing J,Pershan P S 1962 Phys.Rev.127 1918

[83]Patel C K N,Van Tran N 1969 Appl.Phys.Lett.15 189

[84]Shelton J W,Shen Y R 1970 Phys.Rev.Lett.25 23

[85]Fejer M M,Magel G A,Jundt D H,Byer R L 1992 IEEE J.Quantum Electron.28 2631

[86]Zhu S N,Zhu Y,Qin Y,Wang H,Ge C,Ming N 1997 Phys.Rev.Lett.78 2752

[87]Hazen R M,Sholl D S 2003 Nat.Mater.2 367

[88]Ernst K H 2012 Phys.Status Solidi B 249 2057

[89]Pendry J B 2004 Science 306 1353

[90]Kuwata-Gonokami M,Saito N,Ino Y,Kauranen M,Jeif movs K,Vallius Y,Turunen J,Svirko Y 2005 Phys. Rev.Lett.95 227401

[91]Rogacheva A V,Fedotov V A,Schwanecke A S,Zheludev N I 2006 Phys.Rev.Lett.97 177401

[92]Plum E,Fedotov V A,Zheludev N I 2008 Appl.Phys. Lett.93 191911

[93]Gansel J K,Thiel M,Rill M S,Decker M,Bade K,Saile V,Freymann G,Linden S,Wegener M 2009 Science 325 1513

[94]Hendry E,Carpy T,Johnston J,Popland M, Mikhaylovskiy R V,Lapthorn A J,Kelly S M,Barron L D,Gadegaard N,Kadodwala M 2010 Nat.Nanotechnol. 5 783

[95]Zhang S,Zhou J,Park Y S,Rho J,Singh R,Nam S, Azad A K,Chen H T,Yin X,Taylor A J,Zhang X 2012 Nat.Commun.3 942

[96]Wu C,Arju N,Kelp G,Fan J A,Dominguez J,Gonzales E,Tutuc E,Brener I,Shvets G 2014 Nat.Commun.5 3892

[97]Kan T,Isozaki A,Kanda N,Nemoto N,Konishi K, Takahashi H,Kuwata-Gonokami M,Matsumoto K,Shimoyama I 2015 Nat.Commun.6 8422

[98]Verbiest T,Kauranen M,Persoons A 1999 Phys.Rev. Lett.82 3601

[99]Petralli-Mallow T,Wong T M,Byers J D,Yee H I,Hicks J M 1993 J.Phys.Chem.97 1383

[100]Byers J D,Yee H I,Hicks J M 1994 J.Chem.Phys.101 6233

[101]Maki J J,Kauranen M,Persoons A 1995 Phys.Rev.B 51 1425

[102]Verbiest T,Kauranen M,Rompaey Y V,Persoons A 1996 Phys.Rev.Lett.77 1456

[103]Valev V K,Smisdom N,Silhanek A V,de Clercq B, Gillijns W,Ameloot M,Moshchalkov V V,Verbiest T 2009 Nano Lett.9 3945

[104]Valev V K,Silhanek A V,Verellen N,Gillijns W, Van Dorpe P,Aktsipetrov O A,Vandenbosch G A E, Moshchalkov V V,Verbiest T 2010 Phys.Rev.Lett.104 127401

[105]Belardini A,Larciprete M C,Centini M,Fazio E,Sibilia C 2011 Phys.Rev.Lett.107 257401

[106]Huttunen M J,Bautista G,Decker M,Linden S,Wegener M,Kauranen M 2011 Opt.Mater.Express 1 46

[107]Rodrigues S P,Lan S,Kang L,Cui Y,Cai W 2014 Adv. Mater.26 6157

[108]Valev V K,Baumberg J J,de Clercq B,Braz N,Zheng X,Osley E J,Vandendriessche S,Hojeij M,Blejean C, Mertens J,Biris C G,Volskiy V,Ameloot M,Ekinci Y, Vandenbosch G A E,Warburton P A,Moshchalkov V V,Panoiu N C,Verbiest T 2014 Adv.Mater.26 4074

[109]Kolkowski R,Petti L,Rippa M,Lafargue C,Zyss J 2015 ACS Photon.2 899

[110]Chen S,Zeuner F,Weismann M,Reineke B,Li G,Valev V K,Cheah K W,Panoiu N C,Zentgraf T,Zhang S 2016 Adv.Mater.28 2992

[111]Ren M,Plum E,Xu J,Zheludev N I 2012 Nat.Commun. 3 833

[112]Pancharatnam S 1956 Proc.Indian Acad.Sci.A 44 247

[113]Berry M V 1984 Proc.R.Soc.A 392 45

[114]Bornzon Z,Biener G,Kleiner V,Hasman E 2002 Opt. Lett.27 1141

[115]Hasman E,Kleiner V,Biener G,Niv A 2003 Appl.Phys. Lett.82 328

[116]Li G,Chen S,Pholchai N,Reineke B,Wong P W H, Pun E Y B,Cheah K W,Zentgraf T,Zhang S 2015 Nat. Mater.14 607

[117]Tymchenko M,Gomez-Diaz J S,Lee J,Nookala N, Belkin M A,Alù A 2015 Phys.Rev.Lett.115 207403

[118]Almeida E,Shalem G,Prior Y 2016 Nat.Commun.7 10367

[119]Poynting J H 1909 Proc.R.Soc.A 82 560

[120]Beth R A 1936 Phys.Rev.50 115

[121]Allen P J 1966 Am.J.Phys.34 1185

[122]Garetz B A,Armold S 1979 Opt.Commun.31 1

[123]Garetz B A 1980 J.Opt.Soc.Am.71 609

[124]Simon R,Kimble H J,Sudarshan E C G 1988 Phys.Rev. Lett.61 19

[125]Dholakia K 1988 Am.J.Phys.66 1007

[126]Li G,Zentgraf T,Zhang S 2016 Nat.Phys.12 736

[127]Li L,Li T,Wang S M,Zhang C,Zhu S N 2011 Phys. Rev.Lett.107 126804

[128]Dolev I,Epstein I,Arie A 2012 Phys.Rev.Lett.109 203903

[129]Gabor D 1948 Nature 161 777

[130]Pendry J B 2008 Science 332 71

[131]Berger V 1998 Phys.Rev.Lett.81 4136

[132]Broderick N G R,Ross G W,O ff erhaus H L,Richardson D J,Hanna D C 2000 Phys.Rev.Lett.84 4345

[133]Ellenbogen T,Voloch-Bloch N,Ganany-Padowicz A, Arie A 2009 Nat.Photon.3 395

[134]Hong X,Yang B,Zhang C,Qin Y Q,Zhu Y Y 2014 Phys.Rev.Lett.113 163902

[135]Li G,Chen S,Cai Y,Zhang S,Cheah K W 2014 Adv. Opt.Mater.2 389

[136]Wolf O,Campione S,Benz A,Ravikumar A P,Liu S, Luk T S,Kadlec E,Shaner E A,Klem J F,Sinclair M B,Brener I 2015 Nat.Commun.6 7667

[137]Keren-Zur S,Avayu O,Michaeli L,Ellenbogen T 2016 ACS Photon.3 117

[138]Almeida E,Bitton O,Prior Y 2016 Nat.Commun.7 12533

[139]Ye W,Zeuner F,Li X,Reineke B,He S,Qiu C W,Liu J,Wang Y,Zhang S,Zentgraf T 2016 Nat.Commun.7 11930

[140]Zürch M,Kern C,Hansinger P,Dreischuh A,Spielmann C H 2012 Nat.Phys.8 743

[141]Fleischer A,K fi r O,Diskin T,Sidorenko P,Cohen O 2014 Nat.Photon.8 543

[142]Schubert O,Hohenleutner M,Langer F,Urbanek B, Lange C,Huttner U,Golde D,Meier T,Kira M,Koch S W,Huber R 2014 Nat.Photon.8 119

[143]Hickstein D D,Dollar F J,Grychtol P,Ellis J L,Knut R,Hernández-García C,Zusin D,Gentry C,Shaw J M, Fan T,Dorney K M,Becker A,Jaroń-Becker A,Kapteyn H C,Murnane M M,Durfee C G 2015 Nat.Photon.9 743

[144]Hohenleutner M,Langer F,Schubert O,Knorr M,Huttner U,Koch S W,Kira M,Huber R 2015 Nature 523 572

[145]Baykusheva D,Ahsan M S,Lin N,W?rner H J 2016 Phys.Rev.Lett.116 123001

[146]Walmsley I A 2015 Science 348 525

[147]Li G,Zhang S,Zentgraf T 2017 Nat.Rev.Mater.3 17010

PACS:78.67.Pt,81.05.Xj,02.65.—k DOI:10.7498/aps.66.147803

Nonlinear photonic metasurfaces

Deng Jun-Hong Li Gui-Xin?
(Department of Materials Science and Engineering,Southern University of Science and Technology,Shenzhen 518055,China)

15 May 2017;revised manuscript

5 June 2017)

In linear optical regime,many novel optical functions have been demonstrated by using ultrathin photonic metasurfaces.The main concept of metasurface is to appropriately assembly the spatially variant meta-atoms on a subwavelength scale,and realize the manipulations of polarization,phase and amplitude of light.Recently,the nonlinear optical properties of photonic metasurfaces have attracted a lot of attention.In this review,we discuss the design,material selection, symmetry consideration of the meta-atoms,as well as the applications such as nonlinear chiral optics,nonlinear geometric Berry phase and nonlinear wavefront engineering.Lastly,we point out the challenges and potentials of nonlinear photonic metasurfaces for manipulating the light-matter interactions.

metasurface,nonlinear optics,geometric berry phase,metamaterials

:78.67.Pt,81.05.Xj,02.65.—k

10.7498/aps.66.147803

?通信作者.E-mail：ligx@sustc.edu.cn

?2017中國物理學(xué)會Chinese Physical Society

http://wulixb.iphy.ac.cn

?Corresponding author.E-mail：ligx@sustc.edu.cn