基于原位X射線衍射技術(shù)的動態(tài)晶格響應測量方法研究?

李俊 陳小輝 吳強 羅斌強 李牧 陽慶國 陶天炯 金柯 耿華運 譚葉 薛桃

(中國工程物理研究院流體物理研究所沖擊波物理與爆轟物理實驗室,綿陽 621900)

基于原位X射線衍射技術(shù)的動態(tài)晶格響應測量方法研究?

李俊?陳小輝 吳強 羅斌強 李牧 陽慶國 陶天炯 金柯 耿華運 譚葉 薛桃

(中國工程物理研究院流體物理研究所沖擊波物理與爆轟物理實驗室,綿陽 621900)

(2017年2月14日收到;2017年4月24日收到修改稿)

獲取動態(tài)壓縮條件下結(jié)構(gòu)演化過程是沖擊相變及其動力學機理研究最為關(guān)注的基礎(chǔ)問題之一.對此,基于激光驅(qū)動瞬態(tài)X射線衍射技術(shù),通過系列實驗的物理狀態(tài)關(guān)聯(lián)和抽運-探測時序控制,實現(xiàn)了靜態(tài)與動態(tài)晶格衍射信號的同時獲取,消除了不同實驗的裝置結(jié)構(gòu)和樣品差異帶來的測量誤差,建立了一種基于原位X射線衍射技術(shù)的動態(tài)晶格響應測量方法.利用上述實驗方法,成功實現(xiàn)了激光沖擊加載下[111]單晶鐵晶格壓縮過程的原位測量,獲取彈性及塑性響應的晶格壓縮度與宏觀雨貢紐測量結(jié)果完全符合,從晶格層面證實了超快激光加載下的高屈服強度(雨貢紐彈性極限值大于6 GPa),以及可能與晶向效應或加載率效應相關(guān)的相變遲滯現(xiàn)象(至終態(tài)壓力23.9 GPa仍為體心立方結(jié)構(gòu)),相關(guān)物理機制仍有待進一步研究.上述測量方法的建立為后續(xù)開展相變動力學機理研究提供了可行的技術(shù)途徑和重要的參考價值.

原位X射線衍射,動態(tài)晶格響應,[111]單晶鐵

1 引 言

動態(tài)壓縮(高溫、高壓和高應變速率)條件下材料的結(jié)構(gòu)、相態(tài)等基礎(chǔ)響應行為是高壓物理研究的重要內(nèi)容之一,是理解材料高壓物性變化規(guī)律、構(gòu)建和驗證多相物態(tài)方程物理模型的基礎(chǔ),在凝聚態(tài)物理、材料科學、地球科學等領(lǐng)域及國防工程應用中具有重要的科學價值.多年來,人們對于動態(tài)壓縮下物質(zhì)結(jié)構(gòu)變化和相變的大多數(shù)認識來自于波的分析[1-7],這一診斷方法可以判定動態(tài)壓縮下相變的發(fā)生,但無法獲取相變過程中發(fā)生的微觀結(jié)構(gòu)信息.通過靜高壓實驗手段(比如金剛石壓砧結(jié)合X射線結(jié)構(gòu)診斷技術(shù)[8])可確定高壓新相的結(jié)構(gòu)及類型[9-13],但是無法對涉及相變弛豫、可能的亞穩(wěn)態(tài)等超快動力學行為的基本物理過程進行描述.因而,發(fā)展動態(tài)壓縮下材料結(jié)構(gòu)或晶格響應的原位診斷能力[14-17]顯得尤為重要.其中原位X射線衍射技術(shù)與沖擊加載結(jié)合是近年來的熱點研究之一[18-33].從基本原理來看,通過衍射信號最后得到的本質(zhì)是樣品電子的空間分布.利用X射線衍射,我們可以得到材料的結(jié)構(gòu)(周期性晶體結(jié)構(gòu),非晶材料的局域結(jié)構(gòu))、物態(tài)方程、電子密度分布、殘余應力、晶粒取向分布及平均粒徑等信息.

動態(tài)壓縮的原位X射線衍射技術(shù)研究起源于20世紀70年代Johnson和M itchell[18]的工作. 1972年,Barker和Hollenbach[1]通過速度波剖面確定出鐵沖擊相變的發(fā)生,高壓新相結(jié)構(gòu)仍是未知的.為此,Johnson和M itchell[18]嘗試利用X射線衍射技術(shù)實時測量鐵沖擊相變的結(jié)構(gòu)變化,但由于沖擊實驗的復雜性和瞬時性,最初的探索并沒有獲取可用的實驗數(shù)據(jù).在隨后的幾十年,人們專注于技術(shù)的探索與突破.目前主要有兩條技術(shù)途徑：一是通過火炮加載與脈沖X光源(或同步輻射光源)診斷結(jié)合的方式;二是利用大型激光裝置分束激光同時實現(xiàn)加載和產(chǎn)生診斷光源.兩者相比,激光裝置在同步性控制和光源產(chǎn)生方面更有優(yōu)勢,而氣炮加載對于實現(xiàn)穩(wěn)態(tài)沖擊波更為有效、精準.

對于火炮加載與脈沖X光源的結(jié)合,1999年美國華盛頓州立大學Gupta小組[19]通過一系列的技術(shù)改進,首次在一維平面撞擊實驗中實現(xiàn)了原位X射線衍射測量.他們利用改進的連續(xù)光X光機產(chǎn)生所需的診斷光源(X射線脈寬50-90 ns),再根據(jù)樣品內(nèi)部沖擊波傳播走時和CCD記錄系統(tǒng)的時間門控關(guān)系,由靶面觸發(fā)探針來控制火炮加載和脈沖X光診斷的時間同步性,以獲取沖擊載荷下某一壓縮狀態(tài)的衍射數(shù)據(jù).但由于光源能力的限制,上述技術(shù)僅適用于氟化鋰(LiF)單晶[20]、氯化鉀(KCl)單晶[21]等具有較高衍射效率的透明樣品,且對于晶格演化過程的時間分辨有限.為此,Turneaure等[22]開始將該技術(shù)移植到同步輻射光源,發(fā)展了亞納秒時間分辨的瞬態(tài)X射線衍射技術(shù)[23],并在美國APS裝置上開展了沖擊壓縮下[111]單晶鋁(Al)[24]的微觀結(jié)構(gòu)特性研究.

與此同時,激光驅(qū)動瞬態(tài)X射線衍射技術(shù)也在20世紀90年代末開始發(fā)展.最早的研究工作為美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室Kalantar等[25,26],他們利用Nova和OMEGA激光裝置的高能激光,以直接燒蝕方式在物理靶上形成沖擊加載,同時分束激光轟擊固體金屬箔靶產(chǎn)生ns時間量級的高亮X射線源,采用X光成像板進行原位的廣角X射線衍射測量.利用上述技術(shù),2005年Kalantar等[16]獲取了[001]晶向鐵(Fe)在5.4和26GPa的衍射圖譜,在實驗上首次觀測到了沖擊載荷下低壓BCC結(jié)構(gòu)(α相)和高壓HCP結(jié)構(gòu)(ε相),引發(fā)了相關(guān)科學界的極大研究熱情[17,27-30].2008年,Sw ift[17]也成功演示了多晶鈹在沖擊前后(10-20 GPa)的晶格壓縮.2012年,M ilathianaki等[29]開展了沖擊壓縮下多晶鎂的原位晶格測量,獲取了在12-45 GPa壓力范圍內(nèi)的不同相(HCP結(jié)構(gòu)和BCC結(jié)構(gòu)),確定出相變壓力為(26.2±1.3)GPa.最近,Denoued等[30]還成功實現(xiàn)了Fe在沖擊壓力100和170 GPa的HCP相觀測,為確定鐵的高壓相圖提供了直接實驗證據(jù).不難看出,利用原位X射線衍射測量可以獲取不同壓力狀態(tài)的結(jié)構(gòu),為判定動態(tài)壓縮下材料的結(jié)構(gòu)變化或相變發(fā)生提供最為直接的實驗證據(jù),但是目前尚未觀測到相變動力學研究中最為關(guān)注的晶格演化過程.

實現(xiàn)晶格演化過程的診斷最為有效的方法是抽運-探測,即精準調(diào)控加載與診斷的時間延遲至亞納秒量級,但是目前除了基于X射線自由電子激光(如美國LCLS裝置)的極少數(shù)相關(guān)研究工作[31,32]之外,對于火炮加載和激光驅(qū)動的瞬態(tài)X射線衍射技術(shù)均存在較大困難.前者與同步輻射光源結(jié)合,雖然診斷的時間分辨可達100 ps量級,但是由于加載方式固有的局限性(彈速的漂移通常為5%-10%),難以實現(xiàn)亞納秒量級的延遲控制;后者在時間同步性上可以精確控制,但實測晶格衍射數(shù)據(jù)不僅依賴于光源參數(shù),而且與實驗裝置空間幾何布局及樣品特性密切相關(guān)(靶樣品、診斷光源與探測器在幾何空間的微小差異,或者同一晶向的不同單晶樣品在切割加工時晶向角的偏移或旋轉(zhuǎn)誤差,均會引起衍射譜線的位置移動或方向的變化),在不可重復的動態(tài)壓縮實驗中,如何消除這些影響仍十分困難.

針對上述技術(shù)問題,本文通過一發(fā)實驗中靜態(tài)與動態(tài)衍射信號的同時獲取,對比消除實驗裝置幾何結(jié)構(gòu)和樣品差異的影響,完善了激光驅(qū)動瞬態(tài)X射線衍射技術(shù),再結(jié)合抽運-探測建立基于原位X射線衍射技術(shù)的動態(tài)晶格響應測量方法,并成功實現(xiàn)了激光沖擊加載下[111]晶向Fe單晶晶格壓縮過程的原位觀測,獲取的晶格壓縮度與宏觀波剖面確定的比容值相符,很好地驗證了該實驗測量方法的有效性.

2 實驗方法及技術(shù)

2.1 動態(tài)晶格響應測量方法

對于激光驅(qū)動瞬態(tài)X射線衍射技術(shù),結(jié)合抽運-探測實現(xiàn)動態(tài)壓縮晶格演化過程原位測量的核心物理問題是要消除實驗裝置空間幾何布局及樣品特性帶來的測量不確定性.本工作的基本思路是在一發(fā)實驗中實現(xiàn)靜態(tài)和動態(tài)衍射圖譜的同時獲取,通過對比法進行消除.對此,需要從實驗測量方法出發(fā),進行一系列精細設計和物理關(guān)聯(lián),如圖1所示.

1)準確測定激光加載下沖擊波到達樣品前端面時刻點t1和樣品后端面時刻點t2.由于基于激光燒蝕技術(shù)的沖擊加載方式涉及強激光束與物質(zhì)相互作用再形成粒子熱膨脹產(chǎn)生壓縮的復雜多物理耦合過程,即加載初始時刻并非激光束的到靶時刻.為了解決這一問題,我們利用自主研發(fā)的全光波雙源混頻測速技術(shù)(DLHV),首先測量激光加載下百納米厚度的Al膜燒蝕層/LiF單晶的速度剖面,如圖2(a)所示,實測速度剖面的起跳時刻可視為沖擊波到達樣品前端面的時刻t1.在此基礎(chǔ)上,保持加載激光狀態(tài)不變,開展激光加載下Al膜燒蝕層+實際樣品的自由面速度測量,確定出沖擊波到達樣品后端面的時刻點t2,即可得到樣品中的沖擊波走時ΔtShock(ΔtShock=t2-t1),見圖2(b).所有實驗的基準時刻點t0均由激光裝置的觸發(fā)信號提供,包括光束傳輸、與物質(zhì)相互作用過程以及DLHV測試響應等總的延時.

圖1 (網(wǎng)刊彩色)動態(tài)壓縮晶格演化測量方法示意圖Fig.1.(color online)Schem atic d raw ing of the in-situ lattice d iff raction m easurem ent at dynam ic com p ression.

2)通過設定加載與診斷激光束之間的延時ΔtDelay來確定X射線衍射的診斷時刻t3,以同時獲取靜態(tài)和動態(tài)衍射圖譜. 在動態(tài)晶格響應測量中,需要同時滿足以下兩個方面：首先,當X射線產(chǎn)生時沖擊波陣面尚未到達樣品自由面,樣品內(nèi)部同時存在壓縮區(qū)和未壓縮區(qū),即ΔtDelay＜ t2-t1;其次,結(jié)合光源強度、探測器靈敏度及樣品衍射效率,計算瞬態(tài)X光源在樣品中的有效衍射厚度hX-ray,當進行原位X射線衍射診斷時沖擊波要傳播至hX-ray范圍內(nèi),即ΔtDelay＞t2-t1-hX-ray/Ds,其中Ds為樣品中的平均沖擊速度(Ds=hsample/ΔtShock).因此,在上述時間范圍內(nèi),通過連續(xù)調(diào)控ΔtDelay,,即可實現(xiàn)晶格演化過程的測量,調(diào)控的時間間隔需要大于X射線脈寬(通常與激光脈寬相等).

需要特別指出的是,上述方法測量的前提或基本假定是沖擊加載狀態(tài)不變,即加載激光狀態(tài)以及靶結(jié)構(gòu)和樣品參數(shù)盡可能保持一致.

圖2 (網(wǎng)刊彩色)激光加載下樣品中沖擊波走時測量示意圖 (a)到達樣品前端面時刻;(b)到達樣品后端面時刻Fig.2.(color on line)Schem atic draw ing of the shockwavem easu rem ent in sam p le at laser-load ing:(a)A rrival time at the front su rface of sam p le;(b)arrival time at the free surface of sam p le.

2.2 原位X射線衍射診斷技術(shù)

激光加載下的原位X射線衍射診斷實驗如圖3所示.在“神光-II”實驗平臺上,利用第九路激光束進行沖擊加載,即激光直接驅(qū)動方式.加載激光波長351 nm,脈沖寬度約3 ns,光斑為(2×1.5)mm(長軸水平),經(jīng)束勻滑處理后照射至物理靶前端面,物理靶前端壓黏鍍有100 nm鋁膜的聚酰亞胺箔(PI箔,厚度25μm)以減少燒蝕熱波對樣品影響,獲取干凈的沖擊加載狀態(tài).實驗所需加載壓力可通過調(diào)節(jié)加載激光能量大小實現(xiàn),樣品的壓縮狀態(tài)則利用DLHV實測的自由面粒子速度,結(jié)合樣品已知的Hugoniot參數(shù)和一維流體動力學計算程序計算得出.本文的動態(tài)實驗選用[111]晶向Fe單晶作為物理靶,由德國M aTeck公司提供,采用分子束外延法生長,純度大于99.98%,初始密度7.85 g/cm3.樣品尺寸4×4 mm,厚度30-50μm,采用高功率激光束切割,晶向角偏差小于0.5°,表面粗糙度小于30 nm.

圖3 (網(wǎng)刊彩色)原位X射線衍射實驗裝置及診斷系統(tǒng)示意圖Fig.3.(color on line)Schem atic d raw ing of experim ental set-up for dynam ic XRD technique.

瞬態(tài)X光源采用激光驅(qū)動產(chǎn)生的短脈沖X光探針技術(shù)來實現(xiàn),即神光-II裝置八路激光中的4束合束激光(激光波長351 nm,脈沖寬度1 ns,能量(4×240)J,聚焦光斑直徑約50μm)轟擊金屬箔背光靶(厚度約12μm,準直孔直徑80μm)至等離子體狀態(tài),并使原子內(nèi)層電子激發(fā),進而利用由激發(fā)態(tài)躍遷到內(nèi)層所發(fā)射的高強度、單色化特征X射線(如Kα或Kβ譜線)作為準單色短脈沖X射線診斷光源.瞬態(tài)X射線衍射診斷采用高感光度X光IP板進行記錄,前端加190μm厚的塑料箔/100μm厚的鋁箔/25μm厚的鐵箔作為X光屏蔽層,并在X光IP板與背光靶之間安裝Cu/Ta金屬塊以屏蔽射流粒子、直穿X光和韌致輻射等.為了獲取衍射信號的空間信息(即相變前后不同晶向?qū)难苌鋱D譜),實驗中利用三片PI板組合實現(xiàn)大于60°的空間立體包圍方式,通過實測衍射圖譜上不同衍射線的角度、位移關(guān)系,結(jié)合物理靶裝置的幾何結(jié)構(gòu),獲取對應的晶格壓縮和結(jié)構(gòu)變化信息.利用上述技術(shù),我們也曾開展過LiF單晶彈-塑性變形的演示性實驗[33].

3 結(jié)果與討論

3.1 激光加載波剖面速度及沖擊波走時測量

在神光-II激光實驗平臺上,我們開展了激光加載下[111]晶向Fe的晶格演化特性研究,以檢驗基于原位X射線衍射的動態(tài)晶格響應測量方法.圖4是實測Al膜燒蝕層和單晶鐵速度剖面,兩發(fā)實驗的時間零點均由第九路激光的觸發(fā)信號提供,加載激光波長351 nm,脈沖寬度為2.98 ns,光斑為(2×1.5)mm(長軸水平),單脈沖能量150 J.從圖中不難看出,Al膜燒蝕層/LiF窗口的實測波剖面為單一波結(jié)構(gòu),其隨后粒子速度的下降與激光加載時間波形的衰減有關(guān);而[111]晶向Fe自由面速度剖面則是包含彈性前驅(qū)波(EP)和塑性波(P1)的雙波結(jié)構(gòu),對應于樣品中(厚度37μm)的平均走時分別為7.1和8.7 ns.

圖4 (網(wǎng)刊彩色)[111]晶向Fe沖擊波走時及X射線衍射晶格演化測量時序關(guān)系Fig.4.(color on line)M easured transit time for the shock wave in 37μm-thick[111]single-crystal iron and the schedu ling of dynam ic XRD lattice m easu rem ent.

對激光加載[111]晶向Fe速度剖面的精細特征進行分析.可見,[111]晶向Fe首先表現(xiàn)為顯著的彈性響應,EP波對應的粒子速度峰值高達340 m/s,隨后幅值的衰減則是由于彈-塑性轉(zhuǎn)變過程的應力松弛所致.結(jié)合Kadua報道的[111]晶向Fe沖擊雨貢紐關(guān)系,得出雨貢紐彈性極限σHEL約為6.5 GPa,對應沿沖擊加載方向(即(111)bcc晶面)的單軸壓縮度為97.3%.如此高屈服強度特性在Sm ith等[34]多晶鐵的激光斜波壓縮實驗中曾有報道,并揭示出EP波峰值壓力與加載速率、樣品厚度之間的強關(guān)聯(lián)效應,而我們實測的σHEL與其變化規(guī)律是符合的.

對于隨后的塑性波,雖然P1波加載終態(tài)已明顯高于火炮加載下[111]晶向Fe的沖擊相變起始點(如圖5所示),但卻未能從波剖面中觀測到相變發(fā)生時的多波結(jié)構(gòu),由α相沖擊Hugoniot關(guān)系得出終態(tài)壓力為23.9 GPa,對應的體積壓縮比為89.5%.與之類似,Ashitkov等[35]在飛秒激光驅(qū)動的超快動力學實驗中也觀測到上述現(xiàn)象,他們發(fā)現(xiàn)即便加載壓力高達48 GPa,在多晶鐵(厚度為480 nm)速度剖面中卻無α→ε相變發(fā)生的多波結(jié)構(gòu).然而目前對其背后的物理機制的認識仍不清楚,可能是由于激光實驗樣品厚度的限制使相變波無法在如此短時間內(nèi)發(fā)生顯著分裂(即相變已經(jīng)發(fā)生),或由于激光加載的率效應引起的相變遲滯或相變起始壓力偏離(即相變尚未發(fā)生)所致.為此,我們在瞬態(tài)X光衍射晶格測量實驗中設定加載與診斷激光束之間的延時ΔtDelay為4.8,6.8和7.8 ns三個時刻點(見圖4),從晶格層面觀測EP波和P1波的演化過程,以辨別沖擊相變是否發(fā)生.

圖5 (網(wǎng)刊彩色)火炮加載及激光加載下[111]晶向Fe粒子速度剖面的比較Fig.5.(color on line)M easu red particle velocity p rofi les of[111]single-crystal iron at the pow der gun loading and the laser loading.

3.2 基于原位XRD的動態(tài)晶格響應測量

圖6是利用平晶X光譜儀(能譜響應范圍3-10 keV,分辨率1-2 eV)記錄的Fe背光靶X光發(fā)射譜,特征譜的相對強度比如圖7所示.可見,在一個較弱的連續(xù)譜本底下顯現(xiàn)出五條清楚的線譜,對應于Fe-Kα線(0.1936 nm),Fe-XXIV線(0.1874 nm),Fe-XXIV線(0.1862 nm),Fe-XXV線(0.1852 nm)和Fe-XXV線(0.159 nm),其中Fe-XXIV線(0.1862 nm)和鐵XXV線(0.1852 nm)強度最高.考慮到IP板前端X光屏蔽層的吸收特性(見圖7上圖),參與衍射的應為強度最高的Fe-XXIV線和Fe-XXV線,視為準單色X光譜.

圖8是實測[111]晶向Fe的靜態(tài)衍射圖譜實驗結(jié)果.數(shù)據(jù)分析采用我們自行編寫的原位X射線衍射處理(DEF-XRD)程序,程序中設置的衍射空間幾何布局及X光波長與實驗一致,即設定X光波長為0.1852 nm(Fe-XXV特征線),入射方向為[111]bcc軸向,衍射線的晶面標識為倒格矢空間坐標(hjk).從圖8可見,靜態(tài)衍射實驗的IP板記錄了兩條清晰的衍射譜線,中間位置衍射線對應Fe單晶的(121)晶面,邊緣衍射線對應于(112)晶面,基于最小二乘法擬合得出[111]晶向Fe單晶晶格常數(shù)為2.87?.這一結(jié)果與常態(tài)下BCC結(jié)構(gòu)的晶格常數(shù)實測值(0.2863 nm)完全符合,由此表明瞬態(tài)X射線衍射診斷技術(shù)是可靠、有效的.

圖6 Fe背光靶X光發(fā)射光譜底片F(xiàn)ig.6.Photograph for X-ray em ission spectrum of Fe foil.

圖7 Fe背光靶X光特征譜線Fig.7.Com parison for the intensity of Fe X-ray em ission spectrum.

圖9是北四路相對第九路延時4.6 ns的晶格衍射圖譜,成功觀測到動態(tài)壓縮下的多條衍射譜線.利用DEF-XRD程序進行擬合(見圖10(a)),得出對應的衍射晶面為BCC結(jié)構(gòu)的(112),(211)和(112)晶面,但其中僅有(121)晶面對應的衍射線可觀測到壓縮前后的位置移動.通過對(121)晶面衍射線進行峰-峰值擬合(見圖10(b)),可得沖擊壓縮前后的衍射角θ分別為52.14°和53.05°,對應的晶面間距縮短1.21%,計算出BCC結(jié)構(gòu)的體積壓縮比為97.07%.上述結(jié)果與EP波的單軸壓縮度(97.4%)符合,并非P1波的體壓縮,從晶格層面進一步證實了激光加載下[111]晶向Fe的高強度屈服行為.

圖8 (網(wǎng)刊彩色)[111]晶向Fe靜態(tài)衍射圖譜 (a)實驗結(jié)果;(b)球面坐標衍射線擬合Fig.8.(color on line)X-ray d iff raction spectrum of [111]single crystal Fe at static cond ition:(a)XRD experim ental resu lt;(b)DEF-XRD fi tting.

圖9 (網(wǎng)刊彩色)延時4.8 ns時[111]晶向Fe動態(tài)晶格壓縮衍射圖譜Fig.9.(color on line)Dynam ic lattice d iff raction spectrum of[111]single crystal Fe with the pum p-p robe delay time of 4.8 ns.

圖11是北四路相對第九路延時6.8 ns的晶格衍射圖譜.相比于上一延遲時刻點,此時已能夠清晰地分辨不同晶面在沖擊壓縮前后的衍射線.通過DEF-XRD程序進行擬合(見圖12),得出衍射晶面為BCC結(jié)構(gòu)的(112),(211)和(112)晶面,其中(112)晶面在沖擊壓縮前后的衍射角θ分別為52.14°和54.49°,計算出晶面間距縮短約3%,相應的體積壓縮比為91.9%.這一時刻的晶格壓縮接近于實測波剖面中P1波的體積壓縮比(89.5%),對應于彈-塑性轉(zhuǎn)變以及P1波的傳播過程.

圖10 (網(wǎng)刊彩色)延時4.8 ns時[111]晶向Fe動態(tài)響應的晶格壓縮度 (a)球面坐標衍射線擬合;(b)沖擊壓縮前后的衍射角變化Fig.10.(color on line)DEF-XRD fi tting of the m easured in-situ XRD diff raction spectrum of[111]single crystal Fe with the pum p-p robe delay time of 4.8 ns: (a)DEF-XRD fi tting at spherical coord inate;(b)unshocked and shocked diff raction angle.

圖11 (網(wǎng)刊彩色)延時6.8 ns時[111]晶向Fe動態(tài)晶格壓縮衍射圖譜Fig.11. (color on line)Dynam ic lattice d iff raction spectrum of[111]single crystal Fe with the pum pp robe delay time of 6.8 ns.

圖12 (網(wǎng)刊彩色)延時6.8 ns時[111]晶向Fe動態(tài)響應的晶格壓縮度 (a)球面坐標衍射線擬合;(b)沖擊壓縮前后的衍射角變化Fig.12.(color online)DEF-XRD fi tting of the m easu red in-situ XRD diff raction spectrum of[111]single crystal Fe with the pum p-p robe delay time of 6.8 ns: (a)DEF-XRD fi tting at spherical coord inate;(b)unshocked and shocked diff raction angle.

圖13 (網(wǎng)刊彩色)延時7.8 ns時[111]晶向Fe動態(tài)晶格壓縮衍射圖譜Fig.13. (color on line)Dynam ic lattice d iff raction spectrum of[111]single crystal Fe with the pum pp robe delay time of 7.8 ns.

為此,我們將北四路相對第九路延時調(diào)至7.8 ns,使P1波基本傳至樣品自由面,即樣品內(nèi)部被完全壓縮.圖13是獲取的動態(tài)晶格壓縮衍射圖譜,可以清楚地看到?jīng)_擊壓縮前后晶面衍射線的移動.擬合分析結(jié)果(見圖14)表明,實測晶體相仍為BCC結(jié)構(gòu),(112)晶面在沖擊壓縮前后的衍射角θ分別為52.14°和55.11°,對應的體積壓縮度為89.7%,與波剖面P1波帶來的體積變化是符合的,仍未觀測到?jīng)_擊相變的發(fā)生.

圖14 (網(wǎng)刊彩色)延時7.8 ns時[111]晶向Fe動態(tài)響應的晶格壓縮度 (a)球面坐標衍射線擬合;(b)沖擊壓縮前后的衍射角變化Fig.14.(color on line)DEF-XRD fi tting of the m easu red in-situ XRD d iff raction spectrum of[111]single crystal Fe with the pum p-p robe delay time of 7.8 ns: (a)DEF-XRD fi tting at spherical coordinate;(b)unshocked and shocked diff raction angle.

關(guān)聯(lián)上述一系列時刻點的動態(tài)晶格衍射圖譜和宏觀波剖面數(shù)據(jù),表明強激光沖擊加載下[111]晶向Fe的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變會存在動力學不穩(wěn)定性,終態(tài)壓力至23.9 GPa的晶格結(jié)構(gòu)仍為BCC結(jié)構(gòu).從相變動力學機理來看,會有以下幾種可能：1)與單晶鐵沖擊相變的時間跨度及中間態(tài)有關(guān),在Kadau等[36-38]的非平衡分子動力學模擬中,曾預測不同晶向的相轉(zhuǎn)變路徑及機理存在差異,即[100]晶向為有序化的馬氏體轉(zhuǎn)變,高壓相為HCP結(jié)構(gòu),對應渡越時間約為50 ps,而[110],[111]晶向的轉(zhuǎn)變則存在大量FCC結(jié)構(gòu)的亞穩(wěn)態(tài)相且發(fā)生相變遲滯,渡越時間更長;此外,在Jensen等[4]以及Zaretsky和Kannel[39]的波剖面測量實驗中也觀測到α→ε相轉(zhuǎn)變的遲滯特征,且渡越時間隨碰撞壓力呈現(xiàn)非線性減少的趨勢;2)與激光超快加載的超飽和臨界現(xiàn)象有關(guān),即激光高應變率加載導致相變起始壓力的升高,Sm ith等[40]曾在多晶鐵(厚度約20μm)的激光斜波加載實驗中,發(fā)現(xiàn)α→ ε相變起始壓力最高可達38 GPa,已超過我們實驗的加載壓力(23.9 GPa);3)與HCP相轉(zhuǎn)變的晶向相關(guān),即位移型相變是基于原子的統(tǒng)一行動,往往存在母子群關(guān)系.對于[001]晶向,Haw reliak等[27]基于實測動態(tài)X光衍射圖譜分析發(fā)現(xiàn),相變過程的原子遷移路徑分為原子沿[100]bcc軸向壓縮和交替(011)bbc晶面原子沿[01ˉ1]bcc軸向發(fā)生滑移兩個步驟.然而對于[110]晶向相變過程而言,HPC相的晶體取向是未知的,可能會超出實驗衍射角觀測范圍.

4 結(jié) 論

本文提出了一種基于原位XRD技術(shù)的動態(tài)晶格響應測量方法,通過系列實驗的物理狀態(tài)關(guān)聯(lián)和抽運-探測時序控制,在一發(fā)實驗中解決了靜態(tài)與動態(tài)衍射信號的同時獲取,消除了不同實驗的裝置結(jié)構(gòu)和樣品差異帶來的測量誤差,實現(xiàn)沖擊載荷下晶格演化過程的原位觀測.通過[111]晶向單晶鐵的動態(tài)X光衍射實驗發(fā)現(xiàn),終態(tài)壓力為23.9GPa時的晶格響應首先對應于彈性先驅(qū)波的傳播和彈-塑性轉(zhuǎn)變過程,證實了與波剖面結(jié)構(gòu)相符的高屈服強度行為(δHEL＞6 GPa).隨后,塑性波波后的晶體結(jié)構(gòu)仍為BBC結(jié)構(gòu),而非期望的HCP結(jié)構(gòu),獲取的晶格壓縮度(體壓縮為89.7%)也與符合α相的沖擊Hugoniot關(guān)系,可能涉及與晶向效應或加載率效應有關(guān)的相變動力學機理問題,有待開展深入的研究工作.

上述動態(tài)晶格響應測量方法的建立為后續(xù)開展相變動力學機理研究提供了一條可行的技術(shù)路線和有價值的實驗參照.

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(Received 14 February 2017;revised manuscript received 24 April 2017)

Experimental investigation on dynamic lattice response by in-situ Xray diffraction method?

Li Jun?Chen Xiao-Hui Wu Qiang Luo Bin-Qiang LiMu Yang Qing-Guo Tao Tian-Jiong Jin Ke Geng Hua-Yun Tan Ye Xue Tao

(National K ey Laboratory of Shock Wave and Detonation Physics,Institute of Fluid Physics,CAEP,M ianyang 621900,China)

Structure evolution under dynam ic com p ression condition(high temperature,high p ressure and high strain rate) is one of themost im portant prob lems in engineering and app lied physics,which is vital for understanding the kinetic m echanism of shock-induced phase transition.In this work,an in-situ dynam ic X-ray diff raction(DXRD)diagnostic method is estab lished to p robe the lattice response d riven by shock waves.The geom etry is suitable for the study of laser-shocked crystals.In order to elim inate themeasurement error arising from the difference in experimental setup,the static and dynam ic lattice diff raction signals are m easured simultaneously in one shot by using a nanosecond burst of X-ray em itted from a laser-produced p lasm a.Experim ental details in our investigation are as follow s.1)The laser d riven shock wave transit timeΔtShockand the shock p ressure in sam p le are accurately determ ined from the shock-wave profi le m easurem ent by dual laser heterodyne velocim etry.2)Alaser pum p-and-probe technique for ad justing the time-delay of DXRD diagnosis duringΔtShock,with a series of repeated shock loadings is then em p loyed to generate and m easure the dynam ic structure evolution.Using thismethod,the dynam ic lattice response of[111]single-crystal iron is studied on Shenguang-II facility.Single-shot diff raction patterns from both unshocked and shocked crystalare successfully obtained. An elastic-p lastic transition process—elastic wave followed by a p lastic wave—is observed in shocked[111]single-crystal iron on a lattice scale.The lattice com p ressibility values of the elastic wave and p lastic wave are in agreement with those derived from the wave p rofi les.It is found that the Hugoniot elastic lim it ism easured to be about 6 GPa under nanosecond-pu lsed laser shock com p ression.Such a high yield strength is consistent with recent laser ram p com pression experimental results in polycrystalline Fe[Sm ith et al.2011 J.Appl.Phys.110 123515],suggesting that the peak pressure of elastic wave is dependent on the loading rate and the thickness of sam p le.Based on the analysis of diff raction patterns,the BCC phase is determ ined to be stab le till 23.9 GPa,the highest pressure exp lored in this work,which m ight indicate that the phase transition strongly coup les with the crystal orientation and loading rate.Som e possible physicalm echanism s rem ain to be further studied:whether the transition time hysteresis occurs or them etastab le FCC phase exists in shocked[111]single crystal Fe,or the phase transition onset p ressure increases under high strain-rate com p ression.Our DXRD results p rovide a prim ary experim ental reference for the follow-up study on the phase kinetics.

in-situ X-ray diff raction,dynam ic lattice response,single crystal iron

PACS:61.05.cp,62.50.Ef,61.66.-f DO I:10.7498/aps.66.136101

?國家自然科學基金(批準號:11602251,11302202)和科學挑戰(zhàn)專題(批準號:JCKY 2016212A 501)資助的課題.

?通信作者.E-m ail:lijun102@caep.cn

PACS:61.05.cp,62.50.Ef,61.66.-f DO I:10.7498/aps.66.136101

*Project supported by the Young Scientists Fund of the NationalNatural Science Foundation of China(Grant Nos.11602251, 11302202)and the Science Challenge Pro ject,China(G rant No.JCKY 2016212A 501).

?Corresponding author.E-m ail:lijun102@caep.cn