蘇北盆地古近系泥頁巖有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育特征及影響因素

馬存飛,董春梅,2,3,欒國強(qiáng),林承焰,2,3,劉小岑,段宏亮,劉世麗

(1.中國石油大學(xué)地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,山東青島266580;2.山東省油藏地質(zhì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山東青島266580;3.中石油油氣儲層重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室中國石油大學(xué)研究室,山東青島266580;4.中國石化江蘇油田分公司地質(zhì)科學(xué)研究院,江蘇揚(yáng)州225009)

蘇北盆地古近系泥頁巖有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育特征及影響因素

馬存飛1,董春梅1,2,3,欒國強(qiáng)1,林承焰1,2,3,劉小岑1,段宏亮4,劉世麗4

(1.中國石油大學(xué)地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,山東青島266580;2.山東省油藏地質(zhì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山東青島266580;3.中石油油氣儲層重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室中國石油大學(xué)研究室,山東青島266580;4.中國石化江蘇油田分公司地質(zhì)科學(xué)研究院,江蘇揚(yáng)州225009)

通過對蘇北盆地古近系泥頁巖研究并結(jié)合美國Marcellus頁巖研究成果,定義有機(jī)質(zhì)孔的概念,歸納有機(jī)質(zhì)孔的類型及特征,探討有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育的影響因素并總結(jié)有機(jī)質(zhì)孔演化規(guī)律。結(jié)果表明:有機(jī)質(zhì)孔泛指在有機(jī)質(zhì)內(nèi)部或邊界處發(fā)育并與有機(jī)質(zhì)具有成因聯(lián)系的所有孔隙,包括原生有機(jī)質(zhì)孔和次生有機(jī)質(zhì)孔兩類;有機(jī)質(zhì)孔形態(tài)多樣,分布具有非均質(zhì)性,特別當(dāng)有機(jī)質(zhì)孔大量發(fā)育時(shí),其內(nèi)部結(jié)構(gòu)是具有層狀格架的似蜂窩狀連通體;溫度、上覆巖層壓力、無機(jī)礦物和流體是影響有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育的外部條件,有機(jī)質(zhì)類型、有機(jī)質(zhì)成熟度和有機(jī)質(zhì)含量是控制有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育的內(nèi)部因素;蘇北盆地古近系泥頁巖實(shí)際樣品和熱模擬實(shí)驗(yàn)樣品中有機(jī)質(zhì)孔均表現(xiàn)出階段性演化特征,這與干酪根熱解生烴過程中的組構(gòu)演化和生烴機(jī)制密切相關(guān)。

有機(jī)質(zhì)孔;類型及特征;外部條件;顯微組分;總有機(jī)碳;有機(jī)質(zhì)成熟度;演化規(guī)律

北美地區(qū)頁巖油氣的成功商業(yè)化開發(fā)以及中國四川盆地南部古生界和北部中生界頁巖氣勘探開發(fā)的突破,使人們認(rèn)識到富有機(jī)質(zhì)泥頁巖可以形成源、儲一體型油氣聚集[1]。富有機(jī)質(zhì)泥頁巖儲集空間與常規(guī)油氣儲層大不相同,常規(guī)油氣儲層孔喉直徑為微米級,而富有機(jī)質(zhì)泥頁巖孔喉直徑為納米級[2];常規(guī)儲層孔隙類型以粒間孔、溶蝕孔和裂縫為主,而富有機(jī)質(zhì)泥頁巖孔隙類型以粒間孔、粒內(nèi)孔和有機(jī)質(zhì)孔為主[3-6]。有機(jī)質(zhì)孔是富有機(jī)質(zhì)泥頁巖所特有的孔隙類型,其特征和形成機(jī)制與無機(jī)礦物孔隙有本質(zhì)不同。有機(jī)質(zhì)孔可占有機(jī)質(zhì)顆粒表面積的20%以上,增加面孔率4%～7%,對泥頁巖儲層孔隙度的貢獻(xiàn)值可達(dá)12%～30%[1]。有機(jī)質(zhì)孔對泥頁巖油氣儲集與開發(fā)的關(guān)鍵作用在Barnett和Marcellus頁巖中已得到證實(shí)[6-7]。筆者以蘇北盆地古近系泥頁巖為例,結(jié)合美國Marcellus頁巖研究成果,對富有機(jī)質(zhì)泥頁巖中有機(jī)質(zhì)孔的類型、特征、影響因素和演化規(guī)律進(jìn)行研究。

1 有機(jī)質(zhì)孔的概念、類型及特征

1.1 有機(jī)質(zhì)孔的概念

雖然有機(jī)質(zhì)孔是泥頁巖儲層中的重要孔隙類型已成共識[8],但是由于有機(jī)質(zhì)孔的成因機(jī)制尚未明確,不同學(xué)者對其理解存在差異。Reed等[9]率先對Barnett頁巖中的有機(jī)質(zhì)孔開展了描述,Loucks等[3]通過進(jìn)一步研究認(rèn)為有機(jī)質(zhì)孔是位于有機(jī)質(zhì)內(nèi)的孔隙,必須在有機(jī)質(zhì)達(dá)到一定的成熟度后(鏡質(zhì)體反射率Ro＞0.6%)才會出現(xiàn),其孔徑一般為5～750 nm。鄒才能等[10]認(rèn)為有機(jī)質(zhì)納米孔是指分布在有機(jī)質(zhì)內(nèi)部,孔徑介于10～900 nm(平均約為150 nm),在有機(jī)質(zhì)演化過程中發(fā)育的納米孔,該類孔隙呈近球狀密集分布,是頁巖儲層中一種重要的孔隙類型。郭秋麟等[11]對有機(jī)質(zhì)納米孔的定義是干酪根在向油氣的熱轉(zhuǎn)化過程中,在有機(jī)質(zhì)內(nèi)殘留的納米級孔隙。魏祥峰等[12]則認(rèn)為有機(jī)質(zhì)孔是泥頁巖中的有機(jī)質(zhì)在熱裂解生烴過程中形成的孔隙。

各位學(xué)者對有機(jī)質(zhì)孔的認(rèn)識有一致性,即有機(jī)質(zhì)孔是在有機(jī)質(zhì)內(nèi)部發(fā)育的納米級孔隙,形成于有機(jī)質(zhì)熱演化生烴過程中。然而,目前有機(jī)質(zhì)孔的定義中有幾個問題沒有明確:①“有機(jī)質(zhì)”的范疇,部分學(xué)者認(rèn)為定義中的有機(jī)質(zhì)是干酪根,也有學(xué)者認(rèn)為是干酪根和固體瀝青;②是否存在原生有機(jī)質(zhì)孔;③有機(jī)質(zhì)和無機(jī)礦物之間的孔隙歸屬;④是否應(yīng)該包括掃描電鏡分辨率之下的孔隙。

在前人研究的基礎(chǔ)上,主要根據(jù)對蘇北盆地古近系泥頁巖中有機(jī)質(zhì)孔的成果認(rèn)識,本文中將有機(jī)質(zhì)孔定義為在有機(jī)質(zhì)內(nèi)部或邊界處發(fā)育并與有機(jī)質(zhì)具有成因聯(lián)系的孔隙。定義中的“有機(jī)質(zhì)”包括泥頁巖中出現(xiàn)的各種有機(jī)質(zhì)類型,如干酪根、瀝青和固體瀝青等。定義后的有機(jī)質(zhì)孔泛指所有與有機(jī)質(zhì)緊密相關(guān)的孔隙,包含原生有機(jī)質(zhì)孔和次生有機(jī)質(zhì)孔,并將有機(jī)質(zhì)和無機(jī)礦物之間的孔隙也歸為有機(jī)質(zhì)孔。目前,利用掃描電鏡設(shè)備觀察到的有機(jī)質(zhì)孔主要是在干酪根和固體瀝青內(nèi)部發(fā)育的次生有機(jī)質(zhì)微米—納米孔,但還存在掃描電鏡分辨率之下的有機(jī)質(zhì)孔。定義的目的是適用于泥頁巖中所出現(xiàn)的多種類型和多種尺度的有機(jī)質(zhì)孔,并體現(xiàn)有機(jī)質(zhì)的多種成孔作用。

1.2 有機(jī)質(zhì)孔的類型

按照有機(jī)質(zhì)孔的成因,可將其分為原生有機(jī)質(zhì)孔和次生有機(jī)質(zhì)孔兩類。原生有機(jī)質(zhì)孔為有機(jī)質(zhì)中保留的生物原始格架中的孔隙,如絲質(zhì)體中的孔隙;次生有機(jī)質(zhì)孔是指有機(jī)質(zhì)在熱演化過程中新產(chǎn)生的孔隙,是泥頁巖中最重要的一類有機(jī)質(zhì)孔。泥頁巖中原生有機(jī)質(zhì)孔常與黃鐵礦和微體化石共生,對指示其生物成因有特殊意義(圖1(a)～(c))。

按照有機(jī)質(zhì)孔在有機(jī)質(zhì)中發(fā)育的位置可將其分為有機(jī)質(zhì)內(nèi)部孔、有機(jī)質(zhì)邊緣孔和有機(jī)質(zhì)邊界孔3種(圖1(d)～(f))。掃描電鏡觀察發(fā)現(xiàn),有機(jī)質(zhì)孔主要分布在有機(jī)質(zhì)的內(nèi)部,邊緣部位發(fā)育較少。Loucks[6]在研究Barnett頁巖時(shí)也發(fā)現(xiàn)這一現(xiàn)象,并認(rèn)為是由有機(jī)質(zhì)內(nèi)部和邊緣的物理性質(zhì)差異造成的。有機(jī)質(zhì)邊界孔位于有機(jī)質(zhì)和無機(jī)礦物之間,受到有機(jī)質(zhì)熱演化和無機(jī)礦物成巖演化的雙重影響,可以看作一種特殊的“粒間孔”或“粒間溶孔”,為了體現(xiàn)有機(jī)質(zhì)的成孔作用,也將其歸在有機(jī)質(zhì)孔的范疇。

1.3 有機(jī)質(zhì)孔的特征

1.3.1 形 態(tài)

蘇北盆地古近系泥頁巖中的原生有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育較少,其形態(tài)主要呈蜂窩狀和條形兩種(圖2)。原生有機(jī)質(zhì)孔的尺度較大,孔徑為微米級,其規(guī)則的幾何形態(tài)繼承了原始有機(jī)質(zhì)的主要結(jié)構(gòu)特征。原生有機(jī)質(zhì)孔中通常充填同沉積的無機(jī)礦物而形成鑄模構(gòu)造。

次生有機(jī)質(zhì)孔是蘇北盆地古近系泥頁巖有機(jī)質(zhì)孔中最重要的組成部分,孔隙尺度為納米級、數(shù)目多且形態(tài)多樣,主要有線狀、泡沫狀、片狀、圓形或橢圓形、多邊形和不規(guī)則狀6種。線狀有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育較少,主要發(fā)育在相對致密的有機(jī)質(zhì)中(圖3(a))。泡沫狀有機(jī)質(zhì)孔為氣泡形態(tài)的凹坑,多存在于瀝青中(圖3(b))。片狀有機(jī)質(zhì)孔多沿被有機(jī)質(zhì)包裹或者與有機(jī)質(zhì)相鄰的礦物顆粒邊緣發(fā)育,有時(shí)片狀有機(jī)質(zhì)孔出現(xiàn)在兩個孔隙接觸的喉道部位(圖3(c))。圓形、橢圓形和多邊形有機(jī)質(zhì)孔是有機(jī)質(zhì)孔中最常見的一類(圖3(d)、(e)),孔隙內(nèi)壁光滑,鏡質(zhì)體反射率Ro介于0.6%～0.9%,處于干酪根生油窗中。當(dāng)有機(jī)質(zhì)孔大量發(fā)育時(shí),多個不規(guī)則形態(tài)的有機(jī)質(zhì)孔相互連通,形成復(fù)雜的孔隙網(wǎng)絡(luò)(圖3(f))。

圖3 蘇北盆地古近系泥頁巖中次生有機(jī)質(zhì)孔的形態(tài)特征Fig.3 Morphological characteristics of secondary organic-matter pores in Paleogene shale of Subei Basin

1.3.2 分 布

有機(jī)質(zhì)孔在有機(jī)質(zhì)中的分布樣式有離散型、定向型和密集型3種。當(dāng)成熟度較低時(shí),次生有機(jī)質(zhì)孔數(shù)目少,孔徑較小,彼此間孤立分布,呈離散型(圖4(a)、(c)),但是當(dāng)有機(jī)質(zhì)中存在某些原生有機(jī)質(zhì)孔時(shí),孔隙連通性變好(圖1(c)～(f))。由于有機(jī)質(zhì)與黏土礦物接觸或存在內(nèi)部骨架等原因,其產(chǎn)生的有機(jī)質(zhì)孔規(guī)則排列通常表現(xiàn)為直線或弧線排列,呈定向型(圖4(d)～(f))。當(dāng)有機(jī)質(zhì)達(dá)到較高成熟度時(shí),次生有機(jī)質(zhì)孔數(shù)目變多,孔徑變大,密集分布,甚至連通,呈密集型(圖4(g)～(i))。與此類似,某些原生有機(jī)質(zhì)孔也具有密集型分布樣式(圖2(a)、(b))。有機(jī)質(zhì)孔的分布具有明顯的非均質(zhì)性。在同一泥頁巖樣品中,不同有機(jī)質(zhì)顆粒中有的發(fā)育有機(jī)質(zhì)孔,而有的不發(fā)育。即使在同一顆粒內(nèi),局部有機(jī)質(zhì)孔密集分布,而局部致密無孔。

1.3.3 結(jié) 構(gòu)

單個有機(jī)質(zhì)孔的三維幾何形態(tài)通常是球體、橢球體或多面體,但在演化過程中,有機(jī)質(zhì)孔數(shù)目不斷增多,體積不斷增大,形態(tài)彎曲直至接觸連通(圖5(a)、(b))。當(dāng)有機(jī)質(zhì)演化到較高成熟度時(shí),有機(jī)質(zhì)內(nèi)部結(jié)構(gòu)逐漸層狀化和網(wǎng)絡(luò)化。同一層內(nèi),有機(jī)質(zhì)孔的分布相對孤立呈似蜂窩狀或彼此連通呈網(wǎng)狀;不同層間,發(fā)育平面和垂向通道溝通(圖5(c)、(d))。整個有機(jī)質(zhì)內(nèi)部結(jié)構(gòu)是一個具有層狀格架的似蜂窩狀連通體,外表被相對致密的有機(jī)質(zhì)包殼封閉。究其原因?yàn)?一是原始有機(jī)質(zhì)固有的非均質(zhì)結(jié)構(gòu),由惰性網(wǎng)絡(luò)骨架和活性組分充填構(gòu)成;二是似蜂窩狀的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)具有比剛度和比強(qiáng)度高,隔熱和隔振性能好的特點(diǎn),且蜂窩狀封閉具有最好的穩(wěn)定性[13-14]。在溫度和壓力較高的生油窗或生氣窗內(nèi),有機(jī)質(zhì)在封閉空間中快速生烴增壓使得烴類在有機(jī)質(zhì)惰性骨架中運(yùn)動,為了適應(yīng)溫度和壓力影響而達(dá)到最穩(wěn)定的狀態(tài)和最有效的輸導(dǎo)效果,有機(jī)質(zhì)骨架調(diào)整為平面和垂向連通的似蜂窩狀網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。

圖4 蘇北盆地古近系泥頁巖中次生有機(jī)質(zhì)孔的分布特征Fig.4 Distributional characteristics of secondary organic-matter pores in Paleogene shale of Subei Basin

圖5 有機(jī)質(zhì)孔的結(jié)構(gòu)特征Fig.5 Structural characteristics of organic-matter pores

2 有機(jī)質(zhì)孔的影響因素

有機(jī)質(zhì)孔的形成與保存是控制有機(jī)質(zhì)演化的外部條件和內(nèi)部因素共同作用的結(jié)果,可以將其簡單理解為有機(jī)質(zhì)發(fā)生的熱化學(xué)反應(yīng),其中反應(yīng)物是有機(jī)質(zhì),反應(yīng)條件是溫度和壓力,催化劑是無機(jī)礦物,而流體充當(dāng)著反應(yīng)物、反應(yīng)條件、催化劑和產(chǎn)物等多種角色。

2.1 外部條件

2.1.1 溫度和上覆巖層壓力

在緩慢沉降的構(gòu)造背景中,溫度是促使有機(jī)質(zhì)熱演化的關(guān)鍵因素。上覆巖層壓力一方面促進(jìn)有機(jī)質(zhì)熱演化,有利于有機(jī)質(zhì)孔的發(fā)育,另一方面產(chǎn)生的壓實(shí)作用導(dǎo)致有機(jī)質(zhì)孔被壓縮或坍塌,不利于有機(jī)質(zhì)孔的保存。溫度和上覆巖層壓力聯(lián)合作用于有機(jī)質(zhì)熱演化的整個過程中,控制了有機(jī)質(zhì)孔的形成、保存或破壞,是影響有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育的最重要外部條件。

2.1.2 無機(jī)礦物

有機(jī)質(zhì)分布于無機(jī)礦物之間,兩者同時(shí)沉積,相互作用并共同演化。無機(jī)礦物對有機(jī)質(zhì)孔的影響主要體現(xiàn)在五方面:①有機(jī)質(zhì)分布于無機(jī)礦物格架中,受到礦物顆粒的屏蔽作用,壓實(shí)作用直接作用在礦物顆粒上,而有機(jī)質(zhì)間接受到的壓實(shí)作用滯后或減小(圖6(a));②有機(jī)質(zhì)與無機(jī)礦物接觸的邊界為力學(xué)薄弱面,因受到應(yīng)力作用或有機(jī)質(zhì)自身收縮導(dǎo)致破裂而形成有機(jī)質(zhì)邊界孔(圖6(b)),由此作為烴類存儲和初次運(yùn)移的重要通道;③泥頁巖埋藏演化過程中,無機(jī)礦物發(fā)生元素遷移,進(jìn)入有機(jī)質(zhì)邊緣部位,兩者相互融合,形成比有機(jī)質(zhì)內(nèi)部更穩(wěn)定的包殼,導(dǎo)致有機(jī)質(zhì)邊緣孔不容易發(fā)育(圖6(c)、(d));④無機(jī)礦物中的黏土礦物、碳酸鹽礦物、石英和黃鐵礦等對干酪根熱解生烴具有催化作用[15-17],通過降低熱解反應(yīng)的表觀活化能或增加熱解反應(yīng)的視頻率因子,能加快熱解反應(yīng)速率,有利于有機(jī)質(zhì)孔的形成(圖6(d)～(i));⑤無機(jī)礦物的導(dǎo)熱率不同也可能是有機(jī)質(zhì)孔演化差異的潛在影響因素,導(dǎo)熱率相對較高的礦物累積熱流大[18],有利于將外部熱量傳遞至與之相鄰的有機(jī)質(zhì),促進(jìn)有機(jī)質(zhì)孔演化。

圖6 無機(jī)礦物對有機(jī)質(zhì)孔的影響Fig.6 Influence of inorganic minerals on organic-matter pores

2.1.3 流 體

黏土礦物脫水轉(zhuǎn)化和有機(jī)質(zhì)熱演化生烴等導(dǎo)致泥頁巖孔隙中富含地層水或烴類流體,成為有機(jī)質(zhì)和無機(jī)礦物相互作用的重要橋梁,并通過物理作用和化學(xué)性質(zhì)影響有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育。

流體對有機(jī)質(zhì)孔的物理影響主要體現(xiàn)在剩余流體壓力的?？缀驮炜p作用。泥頁巖中普遍發(fā)育流體超壓,特別是在干酪根大量生烴過程中,烴類在干酪根中生成并存儲在有機(jī)質(zhì)孔中,干酪根體積快速膨脹,由此導(dǎo)致內(nèi)部流體壓力增加。與砂巖中流體超壓對孔隙的保存原理一致,干酪根中的流體壓力可以抵消部分上覆巖層壓力,阻止干酪根被壓實(shí),有機(jī)質(zhì)孔被保留下來。除此之外,如果干酪根中流體壓力增加到一定程度,不僅能夠在干酪根內(nèi)部形成微裂縫,而且可以改變巖石原有的應(yīng)力狀態(tài),激活干酪根和無機(jī)礦物接觸的邊界形成有機(jī)質(zhì)邊界孔,特別是當(dāng)達(dá)到巖石破裂極限時(shí),會在干酪根尖端或邊緣起裂,形成生排烴裂縫[19]。

流體對有機(jī)質(zhì)孔的化學(xué)影響主要表現(xiàn)為流體中的無機(jī)鹽或微量元素對干酪根熱解生烴的催化作用以及生烴過程中產(chǎn)生的有機(jī)酸對干酪根周圍無機(jī)礦物的溶蝕作用(圖6(h))。泥頁巖流體中的硫酸鎂、碳酸氫鈉等無機(jī)鹽和鎳、鋅等微量元素對干酪根熱解反應(yīng)具有催化作用已得到確認(rèn)[20-21],催化作用使得干酪根生烴門檻降低,從而有利于有機(jī)質(zhì)孔的發(fā)育。在有機(jī)質(zhì)熱演化過程中會產(chǎn)生乙酸、琥珀酸和酒石酸等有機(jī)酸,不可避免對相鄰的無機(jī)礦物產(chǎn)生溶蝕影響。當(dāng)無機(jī)礦物為方解石或長石等不穩(wěn)定組分時(shí),有機(jī)酸的溶蝕作用明顯,有機(jī)質(zhì)邊界孔和有機(jī)質(zhì)邊緣孔發(fā)育。同時(shí),無機(jī)礦物對有機(jī)酸的消耗會進(jìn)一步促進(jìn)有機(jī)質(zhì)的熱演化和有機(jī)質(zhì)孔的發(fā)育。

2.2 內(nèi)部因素

2.2.1 有機(jī)質(zhì)類型

蘇北盆地古近系泥頁巖中部分有機(jī)質(zhì)孔的形態(tài)及分布與生物組織的細(xì)胞結(jié)構(gòu)具有相似性。原生有機(jī)質(zhì)孔的存在和次生有機(jī)質(zhì)孔分布的非均質(zhì)性均表明有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育受有機(jī)質(zhì)本身的性質(zhì)影響,而有機(jī)質(zhì)的性質(zhì)主要由有機(jī)質(zhì)的類型決定。

泥頁巖中的有機(jī)質(zhì)類型包括干酪根、瀝青和焦質(zhì)瀝青3類。干酪根是指沉積巖中不溶于氧化性酸、堿和有機(jī)溶劑的分散有機(jī)質(zhì),它是經(jīng)歷了成巖作用保存下來的有機(jī)質(zhì)組分。瀝青是指沉積巖中能溶于有機(jī)溶劑的那部分有機(jī)質(zhì),它在泥頁巖中的狀態(tài)可以是固態(tài),也可以是液態(tài)。焦質(zhì)瀝青又稱作“固體瀝青”,是有機(jī)質(zhì)原位裂解后的殘?jiān)?也屬于一種不溶組分,通常在高成熟度下才會出現(xiàn)。嚴(yán)格地講,瀝青應(yīng)該屬于儲集對象,而不應(yīng)作為儲集體來研究,充填于無機(jī)礦物之間的瀝青中的孔隙是假有機(jī)質(zhì)孔[6]。在3類有機(jī)質(zhì)中,干酪根是有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育的最重要載體。按照腐泥組、殼質(zhì)組、鏡質(zhì)組和惰質(zhì)組等有機(jī)質(zhì)顯微組分的比例構(gòu)成,通常將干酪根劃分為Ⅰ型、Ⅱ1型、Ⅱ2和Ⅲ型。由此來看,有機(jī)質(zhì)顯微組分是決定有機(jī)質(zhì)孔的基本單元。與無機(jī)礦物一樣,有機(jī)質(zhì)顯微組分多種多樣,可以將其看作特殊的“有機(jī)礦物”,而干酪根則是“有機(jī)礦物”的組合。

不同有機(jī)質(zhì)顯微組分的組成不同,由此產(chǎn)生的有機(jī)質(zhì)孔形態(tài)各不一樣。有機(jī)質(zhì)顯微組分中常含有木質(zhì)素和纖維素等熱穩(wěn)定的惰性骨架,在熱演化過程中,惰性骨架因不能轉(zhuǎn)化為烴類而殘留下來,有機(jī)質(zhì)孔的形態(tài)、尺寸和分布在一定程度上體現(xiàn)了惰性骨架的特點(diǎn)。絲質(zhì)體不具備生烴能力,但含有微米級的原生有機(jī)質(zhì)孔,在掃描電鏡下常見規(guī)則的圓形和橢圓形的孔隙,部分被無機(jī)礦物充填。角質(zhì)體、木栓質(zhì)體、表皮體、結(jié)構(gòu)鏡質(zhì)體以及絲質(zhì)體都具有海綿狀、蜂窩狀或網(wǎng)格狀的內(nèi)部結(jié)構(gòu),除絲質(zhì)體外,內(nèi)部結(jié)構(gòu)中多被樹脂體、無定形體或無結(jié)構(gòu)鏡質(zhì)體填充。圓形、橢圓形和多邊形的有機(jī)質(zhì)孔及其有序性排列與這一類顯微組分相關(guān)。孢粉體雖然沒有海綿狀、蜂窩狀或網(wǎng)格狀的內(nèi)部結(jié)構(gòu),但是往往存在微裂隙,線狀有機(jī)質(zhì)孔可能與之有關(guān)。與焦質(zhì)瀝青一樣,樹脂體和無結(jié)構(gòu)鏡質(zhì)體沒有明顯的內(nèi)部結(jié)構(gòu),均質(zhì)性相對較強(qiáng)。這一類顯微組分在熱演化生烴過程中受內(nèi)部結(jié)構(gòu)限制小,由此形成的有機(jī)質(zhì)孔形態(tài)不規(guī)則,分布雜亂。無定形體和藻類體相對較軟,容易變形,泡沫狀有機(jī)質(zhì)孔可能與之相關(guān)。

由不同有機(jī)質(zhì)顯微組分構(gòu)成的干酪根具有不同的碳骨架、官能團(tuán)和空間構(gòu)型,導(dǎo)致生烴機(jī)制和演化途徑不同,表現(xiàn)為不同的生烴過程,產(chǎn)生不同的有機(jī)質(zhì)孔[22]。Ⅰ型干酪根主要顯微組分為腐泥組,具有高的氫碳原子比H/C和低的氧碳原子比O/C,富含脂肪結(jié)構(gòu),芳香結(jié)構(gòu)和雜原子鍵含量低;在生烴過程中主要表現(xiàn)為有機(jī)質(zhì)各部分均勻快速反應(yīng),整體產(chǎn)生大分子而收縮,有利于產(chǎn)生有機(jī)質(zhì)邊界孔。Ⅲ型干酪根顯微組分主要為鏡質(zhì)組和惰質(zhì)組,具有較低的氫碳原子比H/C,而氧碳原子比O/C高,由大量多芳香核、酮及羧酸基團(tuán)組成,只含有少量的甲基和短鏈脂族結(jié)構(gòu),但不含酯基團(tuán);在生烴過程中主要表現(xiàn)為一部分官能團(tuán)隨著演化程度的升高依次從干酪根中直接脫除生烴,最后逐漸殘余出惰性骨架,有利于產(chǎn)生有機(jī)質(zhì)內(nèi)部孔和有機(jī)質(zhì)邊緣孔。Ⅱ型干酪根顯微組分主要為殼質(zhì)組,具有較高的氫碳原子比H/C和較低的氧碳原子比O/C,酯鍵豐富,含大量脂族結(jié)構(gòu),主要是中等長度的鏈和環(huán)系;生烴過程介于兩者之間,有機(jī)質(zhì)邊界孔、有機(jī)質(zhì)內(nèi)部孔和有機(jī)質(zhì)邊緣孔均可發(fā)育。

2.2.2 有機(jī)質(zhì)成熟度

有機(jī)質(zhì)在熱解生烴后質(zhì)量虧損,總體積會降低[23],有機(jī)質(zhì)孔的產(chǎn)生與成熟度有必然的聯(lián)系[24-25]。在低成熟度時(shí),有機(jī)質(zhì)生成的烴類少,缺乏有機(jī)質(zhì)孔,而在成熟的樣品中有機(jī)質(zhì)孔大量發(fā)育[26]。Marcellus頁巖中總有機(jī)碳-有機(jī)質(zhì)孔隙度-成熟度關(guān)系表明,對于一定含量的有機(jī)質(zhì),隨著成熟度增加,生氣窗內(nèi)的頁巖比生油窗內(nèi)的頁巖有機(jī)質(zhì)孔更發(fā)育。圖7(據(jù)參考文獻(xiàn)[7],有修改)(a)兩條曲線的截距代表無機(jī)礦物孔隙度,通過向下平移消除無機(jī)礦物孔隙度近似得到有機(jī)質(zhì)孔隙度(圖7(b)),由此看出同一總有機(jī)碳對應(yīng)的有機(jī)質(zhì)孔隙度,生氣窗(Ro=2.1%)的樣品較生油窗(Ro=1.0%)的樣品更高,尤其在總有機(jī)碳較高的情況下影響更明顯。

有機(jī)質(zhì)孔開始大量出現(xiàn)時(shí)的鏡質(zhì)體反射率Ro介于0.8%～1.3%,處于生油窗后期或生氣窗初期[27]。與之相符,蘇北盆地古近系泥頁巖中有機(jī)質(zhì)孔大量出現(xiàn)時(shí)鏡質(zhì)體反射率Ro約為0.8%。在生油窗前期,產(chǎn)生的烴類溶解到干酪根中,或生成的大分子可溶有機(jī)質(zhì)及部分液態(tài)烴滯留于有機(jī)孔隙中,堵塞產(chǎn)生的有機(jī)孔,造成有機(jī)質(zhì)孔不發(fā)育[28-29]。實(shí)際上,并非成熟度越高越有利于有機(jī)質(zhì)孔的發(fā)育,當(dāng)有機(jī)質(zhì)處于過成熟階段時(shí),由于強(qiáng)壓實(shí)作用和縮聚反應(yīng)導(dǎo)致有機(jī)質(zhì)石墨化。此外,在有機(jī)質(zhì)顯微組分復(fù)雜的泥頁巖中,有機(jī)質(zhì)的類型對有機(jī)孔的影響比有機(jī)質(zhì)成熟度更大[7]。

圖7 Marcellus頁巖孔隙度-總有機(jī)碳TOC-成熟度關(guān)系Fig.7 Relationship of porosity-TOC-maturity in Marcellus shale

2.2.3 有機(jī)質(zhì)含量

總有機(jī)碳含量TOC是表征泥頁巖中有機(jī)質(zhì)含量的一個常用參數(shù),與有機(jī)質(zhì)孔數(shù)目、孔徑、面孔率和有機(jī)質(zhì)孔隙度均存在良好的相關(guān)性。

有機(jī)質(zhì)孔主要出現(xiàn)在有機(jī)質(zhì)內(nèi)部,顯然有機(jī)質(zhì)含量增加會加大有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育的可能性。在相同放大倍數(shù)的掃描電鏡下,統(tǒng)計(jì)蘇北盆地古近系不同總有機(jī)碳的泥頁巖樣品中有機(jī)質(zhì)孔的數(shù)目,兩者具有正相關(guān)關(guān)系,表明總有機(jī)碳越高,有機(jī)質(zhì)孔數(shù)目越多(圖8(a))。

泥頁巖中存在宏孔(孔徑大于50 nm)、介孔(孔徑為2～50 nm)和微孔(孔徑小于2 nm)3種尺度的孔隙,其中較小的介孔和微孔在掃描電鏡下難以觀察,而宏孔和較大的介孔相對容易觀察。通常采用高壓壓汞、氮?dú)馕胶投趸嘉饺N方法分別獲得的宏孔、介孔和微孔數(shù)據(jù)[30]。蘇北盆地古近系泥頁巖中介孔和微孔含量之和與總有機(jī)碳有很好的線性關(guān)系(圖8(b))。在Marcellus頁巖中同樣存在類似關(guān)系,總有機(jī)碳與較小介孔和微孔所占的比例呈正相關(guān)關(guān)系,并與宏孔和較大的介孔的平均孔徑呈負(fù)相關(guān)關(guān)系[7]。因此隨著總有機(jī)碳增加,在掃描電鏡下難以觀察到的較小介孔和微孔所占的比例上升,導(dǎo)致有機(jī)質(zhì)孔的平均孔徑降低。

圖8 蘇北盆地阜二段總有機(jī)碳對有機(jī)質(zhì)孔的影響Fig.8 Influence of TOC on organic-matter pores in E1f2shale of Subei Basin

有機(jī)質(zhì)孔面孔率或有機(jī)質(zhì)孔隙度與總有機(jī)碳之間的關(guān)系更加復(fù)雜。隨著總有機(jī)碳增加,蘇北盆地古近系泥頁巖中有機(jī)質(zhì)孔面孔率和Marcellus頁巖中有機(jī)質(zhì)孔隙度均表現(xiàn)出先快速增加,后變緩或降低,最終穩(wěn)定的趨勢(圖7(b)、(c))。分析認(rèn)為,總有機(jī)碳增加對有機(jī)質(zhì)孔隙度的影響有積極作用和消極作用兩方面。

總有機(jī)碳包括兩部分:一部分是具有生烴潛力的有機(jī)碳,被稱為“活碳”或“可熱解碳”;另一部分是不具有生烴潛力或生烴潛力很弱的有機(jī)碳,被稱為“死碳”或“惰性碳”。兩種類型的有機(jī)碳生烴潛力的不同本質(zhì)上是含氫量的差異,活碳含氫量高,生烴潛力大,在熱演化過程中能夠產(chǎn)生更多的有機(jī)質(zhì)孔,而死碳含氫量低,生烴潛力低,產(chǎn)生有機(jī)質(zhì)孔的能力也弱?？傆袡C(jī)碳增加勢必會增加活碳的含量,通過熱演化生烴產(chǎn)生有機(jī)質(zhì)孔,直接增加有機(jī)質(zhì)孔隙度。然而,總有機(jī)碳增加導(dǎo)致泥頁巖塑性增強(qiáng),抗壓實(shí)能力減弱,有機(jī)質(zhì)孔因壓實(shí)作用而縮小或閉合,由此間接降低了有機(jī)質(zhì)孔隙度。因此有機(jī)質(zhì)生烴增孔作用和壓實(shí)減孔作用相互疊加決定了總有機(jī)碳與有機(jī)質(zhì)孔隙度的關(guān)系。

當(dāng)總有機(jī)碳較低時(shí),由于無機(jī)礦物的屏蔽作用,有機(jī)質(zhì)生烴增孔作用大于壓實(shí)減孔作用,有機(jī)質(zhì)孔隙度近似線性快速增加。總有機(jī)碳繼續(xù)增加,頁巖塑性增強(qiáng),壓實(shí)作用影響明顯增大,有機(jī)質(zhì)孔隙度緩慢增加或降低。特別是當(dāng)總有機(jī)碳增加到一定值時(shí),有機(jī)質(zhì)生烴增孔作用和壓實(shí)減孔作用達(dá)到平衡,有機(jī)質(zhì)孔隙度保持穩(wěn)定。在不同地區(qū)不同層位的泥頁巖中,由于埋藏過程、有機(jī)質(zhì)類型、有機(jī)質(zhì)成熟度和巖石組構(gòu)等因素影響,達(dá)到平衡時(shí)的總有機(jī)碳不同,蘇北盆地古近系泥頁巖中Ro為0.4%～0.9%的樣品平衡時(shí)TOC為2.5%(圖8(c)),而Marcellus頁巖Ro=1.0%的樣品平衡時(shí)TOC為5.6%,Ro=2.1%的樣品平衡時(shí)TOC為7%(圖7(b))。對于同一地區(qū)同一層位的Marcellus頁巖來講,有機(jī)質(zhì)類型和巖石組構(gòu)相似,平衡時(shí)的總有機(jī)碳主要受有機(jī)質(zhì)成熟度影響,隨著成熟度增加,有機(jī)質(zhì)和無機(jī)礦物脆性增大,頁巖抗壓能力增強(qiáng),壓實(shí)減孔作用被削弱,平衡時(shí)總有機(jī)碳增大。

3 有機(jī)質(zhì)孔演化規(guī)律

有機(jī)質(zhì)孔的影響因素分析表明,有機(jī)質(zhì)類型是決定有機(jī)質(zhì)性質(zhì)的基礎(chǔ),其中有機(jī)質(zhì)顯微組分的類型及含量,即干酪根類型是關(guān)鍵。不同的有機(jī)質(zhì)類型,熱演化規(guī)律不同。當(dāng)有機(jī)質(zhì)類型一定時(shí),有機(jī)質(zhì)所處的外部條件是有機(jī)質(zhì)孔演化的原因。溫度、壓力、無機(jī)礦物和流體等的變化引起有機(jī)質(zhì)組構(gòu)、有機(jī)質(zhì)成熟度和有機(jī)質(zhì)含量的變化,最終導(dǎo)致有機(jī)質(zhì)孔的變化。

蘇北盆地古近系泥頁巖的有機(jī)質(zhì)類型主要為Ⅱ型干酪根,利用場發(fā)射掃描電鏡觀察實(shí)際樣品,發(fā)現(xiàn)隨著層位變老、成熟度增加,有機(jī)質(zhì)孔的數(shù)目、形態(tài)、尺寸和分布發(fā)生階段性演化(圖9(a))。同時(shí),選?、蛐透衫腋统墒於葮悠烽_展高壓釜熱模擬實(shí)驗(yàn),模擬溫度分別設(shè)置為400℃、500℃和600℃,并對實(shí)驗(yàn)后的樣品進(jìn)行氬離子剖光和場發(fā)射掃描電鏡觀察,其中有機(jī)質(zhì)孔的變化特征與實(shí)際樣品相似(圖9(c))。未成熟—低成熟階段,實(shí)際樣品和熱模擬樣品中有機(jī)質(zhì)孔均不發(fā)育;中成熟階段(生油窗),實(shí)際樣品和熱模擬樣品中有機(jī)質(zhì)孔數(shù)目增多,形態(tài)以圓形或橢圓形為主,孔隙內(nèi)壁光滑,孔徑為納米級,密集分布于有機(jī)質(zhì)內(nèi)部,并且生油窗晚期較早期表現(xiàn)更突出;高成熟階段(生氣窗),實(shí)際樣品中有機(jī)質(zhì)孔數(shù)目繼續(xù)增加,形態(tài)不規(guī)則,邊緣參差不齊,孔隙內(nèi)壁粗糙,孔徑微米—納米級,孔隙連通性變強(qiáng)且具有層狀化和網(wǎng)絡(luò)化趨勢,而在熱模擬樣品中明顯表現(xiàn)為復(fù)雜似蜂窩狀連通體;過成熟階段,實(shí)際樣品和熱模擬樣品中有機(jī)質(zhì)均為少量殘余,有機(jī)質(zhì)孔數(shù)目明顯減少,孔徑以納米級為主,但局部殘留微米級有機(jī)質(zhì)邊界孔。

圖9 蘇北盆地古近系泥頁巖有機(jī)質(zhì)組成和有機(jī)質(zhì)孔結(jié)構(gòu)的階段性演化Fig.9 Stage evolution of organic-matter composition and organic-matter pore structure in Paleogene shale of Subei Basin

有機(jī)質(zhì)孔的階段性演化特征與干酪根熱解生烴過程中的組構(gòu)演化和生烴機(jī)制密切相關(guān)(圖9(b))。生物化學(xué)生氣階段,含氧、含硫或含氮等雜原子官能團(tuán)的分解造成O/C比值迅速下降,H/C比值略有降低,其演化產(chǎn)物主要是CO2、H2O及瀝青質(zhì)和膠質(zhì),由此在干酪根結(jié)構(gòu)中形成微孔級的有機(jī)質(zhì)孔。熱催化生油氣階段,H/C比值和O/C比值均快速下降,脂族結(jié)構(gòu)中的長鏈斷裂形成大量的液態(tài)烴類從干酪根結(jié)構(gòu)中脫除,由此形成眾多圓形、橢圓形或多邊形、孔壁光滑的納米級有機(jī)質(zhì)孔。熱裂解生凝析氣階段,以H/C比值迅速下降,O/C比值緩慢下降為特征,由于脂族結(jié)構(gòu)中的短側(cè)鏈斷裂脫除或芳構(gòu)化形成穩(wěn)定化合物,生成大量天然氣,不僅在干酪根中產(chǎn)生大量納米級有機(jī)質(zhì)孔,而且改造已經(jīng)存在的有機(jī)質(zhì)孔,使之孔壁粗糙、形態(tài)不規(guī)則或相互溝通成網(wǎng)。同時(shí),壓實(shí)作用和芳構(gòu)化作用使得干酪根中芳環(huán)開始具有共面的排列趨勢,造成有機(jī)質(zhì)孔呈層狀分布特征。深部高溫生氣階段,H/C比值和O/C比值均很低且趨于穩(wěn)定,高溫和高壓下芳烴的脫氫與縮合、稠環(huán)化和碳化作用導(dǎo)致干酪根產(chǎn)生芳核的層片并向石墨化或無定形碳方向發(fā)展,其主要產(chǎn)物是甲烷,在干酪根中發(fā)育微孔級的有機(jī)質(zhì)孔或殘留微米—納米級的有機(jī)質(zhì)邊界孔。

4 結(jié) 論

(1)按照有機(jī)質(zhì)孔成因,有機(jī)質(zhì)孔包括原生有機(jī)質(zhì)孔和次生有機(jī)質(zhì)孔兩類;按照有機(jī)質(zhì)孔分布,有機(jī)質(zhì)孔包括有機(jī)質(zhì)內(nèi)部孔、有機(jī)質(zhì)邊緣孔和有機(jī)質(zhì)邊界孔3種。蘇北盆地古近系泥頁巖中原生有機(jī)質(zhì)孔形態(tài)有蜂窩狀和條形2種,次生有機(jī)質(zhì)孔主要有線狀、泡沫狀、片狀、圓形或橢圓形、多邊形和不規(guī)則狀6種。有機(jī)質(zhì)孔的分布具有非均質(zhì)性,包括離散型、定向型和密集型3種分布樣式。當(dāng)達(dá)到一定的成熟度時(shí),有機(jī)質(zhì)內(nèi)部結(jié)構(gòu)是一個具有層狀格架的似蜂窩狀網(wǎng)絡(luò)連通體,并被相對致密的有機(jī)質(zhì)包殼封閉。

(2)有機(jī)質(zhì)孔的發(fā)育受有機(jī)質(zhì)所處的外部條件和有機(jī)質(zhì)本身的內(nèi)部因素共同作用。外部條件包括溫度和上覆巖層壓力、無機(jī)礦物和流體3種;內(nèi)部因素包括有機(jī)質(zhì)類型、有機(jī)質(zhì)成熟度和有機(jī)質(zhì)含量3種。外部條件主要通過影響有機(jī)質(zhì)生烴或壓實(shí)作用間接影響有機(jī)質(zhì)孔的發(fā)育。內(nèi)部因素是影響有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育的根本,其中有機(jī)質(zhì)類型是基礎(chǔ),有機(jī)質(zhì)顯微組分決定了有機(jī)質(zhì)的性質(zhì);通常當(dāng)有機(jī)質(zhì)類型一定,隨著有機(jī)質(zhì)成熟度增加,有機(jī)質(zhì)孔越發(fā)育,但過成熟階段有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育程度降低;有機(jī)質(zhì)含量對有機(jī)質(zhì)孔影響復(fù)雜,隨著總有機(jī)碳增加,有機(jī)質(zhì)孔數(shù)目增多、平均孔徑變小,而面孔率和有機(jī)質(zhì)孔隙度表現(xiàn)為先快速增加,后變緩或降低,最終穩(wěn)定的趨勢。

(3)有機(jī)質(zhì)類型不同,熱演化規(guī)律不同。蘇北盆地古近系泥頁巖中有機(jī)質(zhì)類型主要為Ⅱ型干酪根,隨著成熟度升高,實(shí)際樣品和熱模擬實(shí)驗(yàn)樣品中有機(jī)質(zhì)孔的數(shù)目、形態(tài)、尺寸和分布具有階段性演化特征,這與干酪根熱解生烴過程中的組構(gòu)演化和生烴機(jī)制密切相關(guān)。

[1] 鄒才能,陶仕振,侯連華,等.非常規(guī)油氣地質(zhì)[M].北京:地質(zhì)出版社,2011.

[2] 王書彥,胡潤,任東超,等.頁巖孔隙成因類型及其演化發(fā)育機(jī)理:以川東南地區(qū)頁巖為例[J].山東科技大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2015,34(6):9-15.WANG Shuyan,HU Run,REN Dongchao,et al.Microscopic characteristics and main controlling factors of shale reservoir space of Es3 Formation,Northern Dongpu Depression[J].Journal of Shandong University of Science and Technology(Edition of Natural Science),2015,34(6):9-15.

[3] LOUCKS R G,REED R M,RUPPEL S C,et al.Spectrum of pore types and networks in mudrocks and a descriptive classification for matrix-related mudrock pores[J].AAPG Bulletin,2012,96(6):1071-1098.

[4] 蒲泊伶,董大忠,吳松濤,等.川南地區(qū)下古生界海相頁巖微觀儲集空間類型[J].中國石油大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2014,38(4):19-25.PU Boling,DONG Dazhong,WU Songtao,et al.Microscopic space types of Lower Paleozoic marine shale in southern Sichuan Basin[J].Journal of China University of Petroleum(Edition of Natural Science),2014,38(4):19-25.

[5] 李吉君,史穎琳,黃振凱,等.松遼盆地北部陸相泥頁巖孔隙特征及其對頁巖油賦存的影響[J].中國石油大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2015,39(4):27-34.LI Jijun,SHI Yinglin,HUANG Zhenkai,et al.Pore characteristics of continental shale and its impact on storage of shale oil in northern Songliao Basin[J].Journal of China University of Petroleum(Edition of Natural Science),2015,39(4):27-34.

[6] LOUCKS R G,REED R M,RUPPEL S C,et al.Morphology,genesis,and distribution of nanometer-scale pores in siliceous mudstones of the Mississippian Barnett Shale[J].Journal of Sedimentary Research,2009,79(12):848-861.

[7] MILLIKEN K L,RUDNICKI M,AWWILLER D N,et al.Organic matter—hosted pore system,Marcellus Formation(Devonian),Pennsylvania[J].AAPG Bulletin,2013,97(2):177-200.

[8] BOWKER K A.Barnett Shale gas production,Fort Worth Basin:issues and discussion[J].AAPG bulletin,2007,91(4):523-533.

[9] REED R M,LOUCKS R G.Imaging nanoscale pores in the Mississippian Barnett Shale of the northern Fort Worth Basin[J].AAPG Annual Convention Abstracts,2007,16:115.

[10] 鄒才能,朱如凱,白斌.中國油氣儲層中納米孔首次發(fā)現(xiàn)及其科學(xué)價(jià)值[J].巖石學(xué)報(bào),2011,27(6):1857-1864.ZOU Caineng,ZHU Rukai,BAI Bin.First discovery of nano-pore throat in oil and gas reservoir in China and its scientific value[J].Acta Petrologica Sinica,2011,27(6):1857-1864.

[11] 郭秋麟,陳曉明,宋煥琪,等.泥頁巖埋藏過程孔隙度演化與預(yù)測模型探討[J].天然氣地球科學(xué),2013,24(3):439-449.GUO Qiulin,CHEN Xiaoming,SONG Huanqi,et al.Evolution and models of shale porosity during burialprocesses[J].Natural Gas Geoscience,2013,24(3):439-449.

[12] 魏祥峰,劉若冰,張廷山,等.頁巖氣儲層微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征及發(fā)育控制因素:以川南-黔北XX地區(qū)龍馬溪組為例[J].天然氣地球科學(xué),2013,24(5):1048-1059.WEI Xiangfeng,LIU Ruobing,ZHANG Tingshan,et al.Micro-pores structure characteristic and development control factors of shale gas reservoir:a case of Longmaxi Formation in XX area of southern Sichuan and northern Guizhou[J].Natural Gas Geoscience,2013,24(5):1048-1059.

[13] 何立東,尹新.蜂窩密封減振機(jī)理的實(shí)驗(yàn)研究[J].中國電機(jī)工程學(xué)報(bào),2001,21(10):24-27.HE Lidong,YIN Xin.Experimental investigation on the suppression mechanism for honeycomb seals[J].Proceedings of the CSEE,2001,21(10):24-27.

[14] 陳夢成,平學(xué)成,陳玳珩.正六角形蜂窩夾芯層彎曲剛度理論分析[J].固體力學(xué)學(xué)報(bào),2012,33(1):26-31.CHEN Mengcheng,PING Xuecheng,CHEN Daiheng.A theorectical study on the bending rigidity of honeycomb core consisting of right hexagonal cells[J].Chinese Journal of Solid Mechanics,2012,33(1):26-31.

[15] 陶偉,鄒艷榮,劉金鐘,等.壓力對粘土礦物催化生烴的影響[J].天然氣地球科學(xué),2008,19(4):548-552.TAO Wei,ZOU Yanrong,LIU Jinzhong,et al.Influence of pressure on hydrocarbon generation under catalytic clays[J].Natural Gas Geoscience,2008,19(4):548-552.

[16] 劉會平,張?jiān)邶?籍志凱,等.無機(jī)鹽類對天然礦物低溫催化混合酯生烴反應(yīng)的影響[J].沉積學(xué)報(bào),2008,26(5):886-890.LIU Huiping,ZHANG Zailong,JI Zhikai,et al.Effects of inorganic salts on the hydrocarbon generation of mixed ester catalyzed by natural minerals at low temperature[J].Acta Sedimentologica Sinica,2008,26(5):886-890.

[17] 張景廉,張平中.黃鐵礦對有機(jī)質(zhì)成烴的催化作用討論[J].地球科學(xué)進(jìn)展,1996,11(3):282-287.ZHANG Jinglian,ZHANG Pingzhong.A discussion of pyrite catalysis on the hydrocarbon generation process[J].Advances in Earth Science,1996,11(3):282-287.

[18] MCTAVISH R A.The role of overpressure in the retardation of organic matter maturation[J].Journal of Petroleum Geology,1998,21(2):153-186.

[19] GALE J F W,REED R M,HOLDER J.Natural fractures in the Barnett Shale and their importance for hydraulic fracture treatments[J].AAPG Bulletin,2007,91(4):603-622.

[20] 李術(shù)元,林世靜.無機(jī)鹽類對于干酪根生烴過程的影響[J].地球化學(xué),2002,31(1):15-20.LI Shuyuan,LIN Shijing.Effects of inorganic salts on the hydrocarbon generation from kerogens[J].Geochimica,2002,31(1):15-20.

[21] 陳中紅,查明.湖相烴源巖Ro異常與無機(jī)元素相關(guān)性初探[J].地球化學(xué),2007,36(3):275-278.CHEN Zhonghong,ZHA Ming.Correlation between inorganic elements and abnormal vitrinite reflectance in lacustrine source rocks[J].Geochimica,2007,36(3):275-278.

[22] 董春梅,馬存飛,欒國強(qiáng),等.泥頁巖熱模擬實(shí)驗(yàn)及成巖演化模式[J].沉積學(xué)報(bào),2015,33(5):1053-1061.DONG Chunmei,MA Cunfei,LUAN Guoqiang,et al.Pyrolysis simulation experiment and diagenesis evolution pattern of shale[J].Acta Sedimentologica Sinica,2015,33(5):1053-1061.

[23] CHALMERS G R,BUSTIN R M,POWER I M.Characterization of gas shale pore systems by porosimetry,pycnometry,surface area,and field emission scanning electron microscopy/transmissionelectronmicroscopy image analyses:examples from the Barnett,Woodford,Haynesville,Marcellus,and Doig units[J].AAPG Bulletin,2012,96(6):1099-1119.

[24] BERNARD S,HORSFIELD B,SCHULZ H M,et al.Geochemical evolution of organic-rich shales with increasing maturity:a STXM and TEM study of the Posidonia Shale(Lower Toarcian,northern Germany)[J].Marine and Petroleum Geology,2012,31(1):70-89.

[25] JARVIE D M,HILL R J,RUBLE T E,et al.Unconventional shale-gas systems:the Mississippian Barnett Shale of north-central Texas as one model for thermogenic shale-gas assessment[J].AAPG Bulletin,2007,91(4):475-499.

[26] HEATH J E,DEWERS T A,MCPHERSON B J O L,et al.Pore networks in continental and marine mudstones:characteristics and controls on sealing behavior[J].Geosphere,2011,7(2):429-454.

[27] CURTIS M E,CARDOTT B J,SONDERGELD C H,et al.Development of organic porosity in the Woodford Shale with increasing thermal maturity[J].International Journal of Coal Geology,2012,103:26-31.

[28] JARVIE D M,JARVIE B M,WELDON W D,et al.Components and processes impacting production success from unconventional shale resource systems[J].Energy&Fuels,2012,20(1):295-300.

[29] 李廣友,馬中良,鄭家錫,等.油頁巖不同溫度原位熱解物性變化核磁共振分析[J].石油實(shí)驗(yàn)地質(zhì),2016,38(3):402-406.LI Guangyou,MA Zhongliang,ZHENG Jiaxi,et al.NMR analysis of the physical change of oil shales during in situ pyrolysis at different temperatures[J].Petroleum Geology&Experiment,2016,38(3):402-406.

[30] 田華,張水昌,柳少波,等.壓汞法和氣體吸附法研究富有機(jī)質(zhì)頁巖孔隙特征[J].石油學(xué)報(bào),2012,33(3):419-427.TIAN Hua,ZHANG Shuichang,LIU Shaobo,et al.Determination of organic-rich shale pore features by mercury injection and gas adsorption methods[J].Acta Petrolei Sinica,2012,33(3):419-427.

(編輯 徐會永)

Characteristics and influencing factors of organic-matter pores in paleogene shale,Subei Basin

MA Cunfei1,DONG Chunmei1,2,3,LUAN Guoqiang1,LIN Chengyan1,2,3,LIU Xiaocen1,DUAN Hongliang4,LIU Shili4
(1.School of Geosciences in China University of Petroleum,Qingdao 266580,China;2.Reservoir Geology Key Laboratory of Shandong Province,Qingdao 266580,China;3.Research Laboratory of China University of Petroleum,Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir of China National Petroleum Corporation,Qingdao 266580,China;4.Geological Scientific Research Institute of SINOPEC Jiangsu Oilfield Company,Yangzhou 225009,China)

Based on the study of Paleogene shale in Subei Basin,and combining results of the Marcellus shale,this paper defined the concept of organic-matter pore,summarized its types and characteristics,discussed its influencing factors and finally concluded evolution rule of organic-matter pore.The results show that organic-matter pores generally refer to pores which are within or at the boundary of organic matter and are genetically associated with it,and they include primary and secondary organic-matter pores.Organic-matter pores display various shapes and are distributed heterogeneously.Especially when they are well developed,the internal structure is a honeycomb connecting component in the layered framework.Tem-perature,overburden pressure,inorganic mineral and fluid are the external conditions influencing the development of organicmatter pores and organic matter type,while maturity and content are the internal factors controlling the development of organic-matter pores.Organic-matter pores of both Paleogene shale samples in Subei Basin and the thermal simulations have the characteristics of episodic evolution,which is closely related to the fabric evolution and hydrocarbon-generating mechanism during the process of hydrocarbon generation from Kerogen.

organic-matter pore;type and characteristic;external condition;maceral composition;total organic carbon;maturity;evolution rule

TE 122.2

:A

馬存飛,董春梅,欒國強(qiáng),等.蘇北盆地古近系泥頁巖有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育特征及影響因素[J].中國石油大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2017,41(3):1-13.

MA Cunfei,DONG Chunmei,LUAN Guoqiang,et al.Characteristics and influencing factors of organic-matter pores in paleogene shale,Subei Basin[J].Journal of China University of Petroleum(Edition of Natural Science),2017,41(3):1-13.

1673-5005(2017)03-0001-13doi:10.3969/j.issn.1673-5005.2017.03.001

2016-11-07

國家科技重大專項(xiàng)(2017ZX05009-001);國家留學(xué)基金項(xiàng)目(201506450031)

馬存飛(1987-),男,博士研究生,研究方向?yàn)榉浅Ｒ?guī)油氣地質(zhì)和油藏描述。E-mail:mcf-625@163.com。

董春梅(1963-),女,教授,博士,博士生導(dǎo)師,研究方向?yàn)榈V物巖石學(xué)、沉積相、儲層地質(zhì)學(xué)及沉積盆地流體礦產(chǎn)。E-mail:dongchunmei1@126.com。