Sb含量對(duì)0.96(K0.5Na0.5)(Nb1-xSbx)O3-0.04Bi0.5Na0.5ZrO3無(wú)鉛壓電陶瓷結(jié)構(gòu)與電性能的影響

李月明，洪 璐，沈宗洋，王竹梅，洪 燕

（景德鎮(zhèn)陶瓷大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院 中國(guó)輕工業(yè)功能陶瓷材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江西 景德鎮(zhèn) 333403）

研究與試制

Sb含量對(duì)0.96(K0.5Na0.5)(Nb1-xSbx)O3-0.04Bi0.5Na0.5ZrO3無(wú)鉛壓電陶瓷結(jié)構(gòu)與電性能的影響

李月明，洪 璐，沈宗洋，王竹梅，洪 燕

（景德鎮(zhèn)陶瓷大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院 中國(guó)輕工業(yè)功能陶瓷材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江西 景德鎮(zhèn) 333403）

采用傳統(tǒng)固相法制備了0.96(K0.5Na0.5)(Nb1-xSbx)O3-0.04Bi0.5Na0.5ZrO3(0.96KNNSx-0.04BNZ, x=0, 0.01,0.02, 0.03, 0.04, 0.05)無(wú)鉛壓電陶瓷，系統(tǒng)研究了Sb含量對(duì)0.96KNNSx-0.04BNZ壓電陶瓷晶相組成、顯微結(jié)構(gòu)及壓電性能的影響規(guī)律。X射線衍射分析結(jié)果表明：0.96KNNSx-0.04BNZ陶瓷具有純鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，隨著Sb含量x的增加，陶瓷從正交-四方兩相共存轉(zhuǎn)變?yōu)樗姆较?，x≤0.02時(shí)在正交-四方兩相共存的多型相轉(zhuǎn)變(Polymorphic Phase Transition, PPT)區(qū)域。在該P(yáng)PT區(qū)域靠近四方相的邊界x=0.02處，陶瓷具有優(yōu)異的壓電性能：壓電常數(shù)d33=354 pC/N；平面機(jī)電耦合系數(shù)kp=43.6%；機(jī)械品質(zhì)因數(shù)Qm=46；相對(duì)介電常數(shù)εr=2100；介電損耗tanδ=2.6%，居里溫度tC=290 ℃。

鈮酸鉀鈉；無(wú)鉛壓電陶瓷；鋯酸鉍鈉；壓電性能；固相法；Sb摻雜

壓電陶瓷是一種特殊的功能材料，廣泛應(yīng)用于制作電子元器件，成為科學(xué)研究的熱點(diǎn)[1]。Pb(Ti,Zr)O3(PZT)基壓電陶瓷因其具有優(yōu)異的性能而得以廣泛研究與應(yīng)用。因此，鉛基壓電陶瓷在市場(chǎng)中一直占據(jù)著主導(dǎo)地位，但其在生產(chǎn)、使用和廢棄處理過(guò)程中，鉛的毒性無(wú)疑會(huì)給人類(lèi)和生態(tài)環(huán)境帶來(lái)巨大危害，因此新型無(wú)鉛壓電陶瓷的研究與開(kāi)發(fā)刻不容緩[2-3]。K0.5Na0.5NbO3(KNN)基無(wú)鉛壓電陶瓷在眾多的無(wú)鉛壓電陶瓷體系中，因其具有適中的介電常數(shù)、較高的居里溫度和優(yōu)異的電性能，成為被寄予厚望的替代鉛基壓電陶瓷最佳材料[4-5]。

難以燒結(jié)成瓷、壓電性能較差是KNN基材料較為突出的缺陷，為了改善這些缺陷，獲得高致密度、高壓電性能的 KNN基無(wú)鉛壓電陶瓷，進(jìn)行 Li，Ta和Sb等元素?fù)诫s是目前采用的普遍方法。由于Sb元素?fù)碛懈叩碾娯?fù)性，因此Sb成了獲得高性能KNN基無(wú)鉛壓電陶瓷常用的摻雜元素。特別是，自Saito等[6]采用Li，Ta和Sb共摻雜KNN陶瓷體系，通過(guò)織構(gòu)化技術(shù)獲得了可以和PZT體系相媲美的壓電性能，d33達(dá)到400 pC/N后，眾多國(guó)內(nèi)外學(xué)者開(kāi)展了在KNN基壓電陶瓷中進(jìn)行A、B位離子同時(shí)摻雜取代研究，如引入Li+、Ag+、Sb5+、Ta5+[7-12]等離子。此外，在KNN中引入第二組元以形成兩相共存的準(zhǔn)同型相界(MPB)組成也是提高壓電性能的方法。但是其綜合性能與PZT鉛基材料相比還是存在著一定的差距[13-17]。如：沈萬(wàn)程等[18]研究了 Sb摻雜對(duì)0.96KNN0.97-xTSx-0.04BNKZrO3陶瓷的結(jié)構(gòu)與性能的影響，其d33=345 pC/N，tanδ=2.7%，較之PZT尚有差距。最近，Wang等[19]報(bào)道，僅采用固相法制備Sb和Bi0.5(Na,K)0.5ZrO3共摻雜KNN基無(wú)鉛壓電陶瓷，d33提高到350～400 pC/N，為無(wú)鉛壓電材料研究帶來(lái)新的希望。

本文在本課題組前期研究的體系0.96(KxNa1-xNbO3)-0.04Bi0.5Na0.5ZrO3基礎(chǔ)上，選取了0.96K0.5Na0.5NbO3-0.04Bi0.5Na0.5ZrO3為基礎(chǔ)體系，將該體系中B位的Nb由Sb部分取代，研究Sb含量對(duì) 0.96(K0.5Na0.5)(Nb1-xSbx)O3-0.04Bi0.5Na0.5ZrO3(0.96KNNSx-0.04BNZ, x=0, 0.01, 0.02, 0.03, 0.04,0.05)陶瓷的相結(jié)構(gòu)、微觀形貌和電性能的影響規(guī)律。

1 實(shí)驗(yàn)

所用 K2CO3、Na2CO3、Nb2O5、Bi2O3、ZrO2、Sb2O3等原料均為分析純，按0.96KNNSx-0.04BNZ( x=0, 0.01, 0.02, 0.03, 0.04, 0.05)計(jì)算出各組分的質(zhì)量進(jìn)行配料，將稱(chēng)量好的原料、ZrO2球磨子和無(wú)水乙醇放入球磨罐中行星球磨 24 h。經(jīng)球磨后將漿料出料，置于烘箱烘干，研磨并壓制成大片，然后將大片放到坩堝中預(yù)燒，預(yù)燒溫度為820 ℃保溫4 h，合成粉體。預(yù)燒后的大片進(jìn)行研磨并過(guò)250 μm(60目)篩，將其置于球磨罐再次球磨24 h后出料并烘干，研磨過(guò)180 μm(80目)篩，然后將質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 5%的聚乙烯醇(PVA)溶液加入粉料中作為粘結(jié)劑造粒，陳腐24 h后，在普通壓片機(jī)壓制成Φ13 mm×1.3 mm的圓片，壓力為100 MPa，壓成的圓片繼續(xù)進(jìn)行等靜壓壓片（200 MPa）。等靜壓后的樣品在650 ℃下進(jìn)行排膠（升溫速率為1 ℃/min，保溫 2h），排膠后的樣品在 1100～1140 ℃下進(jìn)行燒結(jié)，5 ℃/min的升溫速率，保溫3 h后隨爐冷卻至室溫。

采用阿基米德排水法測(cè)陶瓷樣品的體積密度，德國(guó)D8-Advance型 X射線衍射儀檢測(cè)陶瓷樣品的晶相結(jié)構(gòu)，日本JSM-6700F型掃描電子顯微鏡觀察陶瓷樣品的微觀結(jié)構(gòu)以及晶粒尺寸。樣品拋光、被銀，以5 ℃/min 升溫到800 ℃保溫20 min燒銀。被燒銀樣品置于硅油中升溫至 130 ℃，在直流電場(chǎng)作用下加壓(3～4)×103V/mm極化并保壓30 min，放置24 h。之后進(jìn)行以下測(cè)試：采用ZJ-3A型準(zhǔn)靜態(tài)d33測(cè)量?jī)x測(cè)量陶瓷樣品的壓電常數(shù)d33；采用精密阻抗分析儀Agilent4294A測(cè)量陶瓷樣品的介電損耗、阻抗和介電容量，將其壓電性能以及介電性能參數(shù)進(jìn)行計(jì)算；采用精密阻抗分析儀Agilent4294A和精密程控爐測(cè)試系統(tǒng)測(cè)量陶瓷樣品的介電溫譜，以3 ℃/min的升溫速率升溫到500 ℃。

2 結(jié)果分析與討論

2.1 體積密度

圖1為0.96KNNSx-0.04BNZ陶瓷樣品體積密度隨燒結(jié)溫度的變化。從圖中可以看出，隨著燒結(jié)溫度的逐步提高和Sb含量的逐步增加，陶瓷樣品的體積密度逐漸提高到最大值后開(kāi)始下降，在 x=0.02，燒結(jié)溫度為1120 ℃時(shí)，陶瓷樣品的體積密度達(dá)到最大值ρ=4.62 g/cm3，說(shuō)明適量Sb的取代能夠有效提高陶瓷的致密度，改善燒結(jié)性能。

2.2 晶相分析

圖2為不同組分 0.96KNNSx-0.04BNZ陶瓷在1120 ℃下燒結(jié)3 h的XRD譜。從圖2(a)可以看出：各組分陶瓷樣品均形成了單一的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，這表明 Sb能夠在研究組成范圍內(nèi)進(jìn)入晶格與0.96KNN-0.04BNZ完全固溶。從圖2(b)可以看出：隨著Sb取代Nb的含量x的增加，衍射峰逐漸向高角度偏移，再次說(shuō)明Sb固溶進(jìn)了0.96KNN-0.04BNZ陶瓷的晶格。這是因?yàn)?Sb5+的半徑(0.060 nm)小于Nb5+的半徑(0.064 nm)[14]，所以Sb的取代使得晶胞收縮，導(dǎo)致衍射峰向高角度偏移。從圖 2(c)可以看出：當(dāng)x≤0.01時(shí)，能觀察到近似等高的雙衍射峰(002)和(020)，此時(shí)陶瓷晶體結(jié)構(gòu)為正交-四方兩相共存的MPB結(jié)構(gòu)；當(dāng)x≥0.02時(shí)，(002)和(020)兩峰的峰形變成左低右高，陶瓷轉(zhuǎn)變?yōu)樗姆较啵f(shuō)明隨著Sb含量x的增加，晶體結(jié)構(gòu)逐步從正交-四方兩相共存轉(zhuǎn)變?yōu)樗姆较唷?/p>

圖1 0.96KNNSx-0.04BNZ陶瓷的體積密度隨燒結(jié)溫度的變化Fig.1 Bulk density of 0.96KNNSx-0.04BNZ ceramics as a function of sintering temperature

圖2 0.96KNNSx-0.04BNZ陶瓷的XRD譜Fig.2 XRD patterns of the 0.96KNNSx-0.04BNZ ceramics

2.3 顯微結(jié)構(gòu)分析

圖3為0.96KNNSx-0.04BNZ陶瓷在1120 ℃下燒結(jié)3h后掃描電鏡照片。從圖3中可以看出：所有陶瓷樣品均具有較高的燒結(jié)致密度，但同時(shí)也可以觀察到少量氣孔。造成這種現(xiàn)象的原因是KNN基無(wú)鉛壓電陶瓷晶粒為立方體形狀，晶粒與晶粒之間堆積從而導(dǎo)致氣孔的產(chǎn)生。由圖 3可知：0.96KNNTSx-0.04BNKZ陶瓷晶粒輪廓清晰，但孔洞較多，隨著Sb含量x的增加，晶粒尺寸明顯減小(見(jiàn)圖3(a)，3(b))；當(dāng)x=0.02時(shí)晶粒變得細(xì)化且均勻(見(jiàn)圖3(c)，表明適量的Sb可以抑制晶粒的生長(zhǎng)，這是因?yàn)镾b固溶進(jìn)0.96KNNTSx-0.04BNKZ陶瓷的晶體使得晶格出現(xiàn)扭曲，達(dá)到活化晶格的效果從而促進(jìn)陶瓷的燒結(jié)；隨著Sb含量x的繼續(xù)增加(見(jiàn)圖3(d)，3(e)，3(f))，部分晶粒出現(xiàn)異常長(zhǎng)大現(xiàn)象，孔洞也增多，導(dǎo)致致密度降低。

圖3 0.96KNNSx-0.04BNZ陶瓷的掃描電鏡照片F(xiàn)ig.3 SEM images of the 0.96KNNSx-0.04BNZ ceramics

2.4 電性能分析

2.4.1 介電性能圖 4為 0.96KNNSx-0.04BNZ陶瓷樣品在 100 kHz下的介電常數(shù)隨溫度的變化關(guān)系。圖 4(b)為圖4(a)中室溫至 200 ℃下的局部放大圖。從圖中可以看出，居里溫度tC先向低溫移動(dòng)后向高溫移動(dòng)。當(dāng)x=0.02時(shí)，陶瓷樣品的 tC=290 ℃。而正交-四方相轉(zhuǎn)變溫度tO-T隨著Sb含量x的增加逐漸向低溫方向移動(dòng)。當(dāng)x=0時(shí)，該相變溫度tO-T=72 ℃，當(dāng)x=0.02時(shí)相變溫度移至室溫附近；當(dāng) x≥0.04時(shí)，正交-四方相變溫度點(diǎn)已經(jīng)低于測(cè)量溫度范圍，這表明室溫下測(cè)得的樣品晶體結(jié)構(gòu)為四方相，結(jié)合XRD分析可知，此時(shí)樣品為四方相結(jié)構(gòu)。因此，可以認(rèn)為0.96KNNSx-0.04BNZ陶瓷在 x≤0.02的組成范圍內(nèi)具有多型相界（PPT）現(xiàn)象。

圖 5為不同組分 0.96KNNSx-0.04BNZ陶瓷在1120 ℃下燒結(jié)3h后所測(cè)得的介電損耗tanδ、相對(duì)介電常數(shù)εr隨Sb含量x的變化關(guān)系圖(@1 kHz)。如圖所示，陶瓷的εr隨著Sb含量x的增加先提高到最大值后再降低，這是因?yàn)?Nb5+的半徑(0.064 nm)大于Sb5+的半徑(0.060 nm)，且Nb5+的電負(fù)性比Sb5+的電負(fù)性小，固溶進(jìn)晶格的 Sb5+在氧八面體中偏離中心的位移比Nb5+的小，因此陶瓷樣品的晶胞發(fā)生了畸變，晶胞內(nèi)格點(diǎn)上的離子活性增強(qiáng)，偶極子自發(fā)極化強(qiáng)度增大，電疇容易翻轉(zhuǎn)，從而使極化強(qiáng)度增加，提高了陶瓷的εr[17]，在x=0.02時(shí)取得最大值2100。而陶瓷的tanδ則呈現(xiàn)出一個(gè)先下降后上升的趨勢(shì)，在x=0.02時(shí)，介電損耗取得最小值tanδ=2.7%，這是因?yàn)檫m量Sb的引入抑制了電疇的反轉(zhuǎn)，當(dāng)Sb含量過(guò)量時(shí)，部分晶粒異常長(zhǎng)大，導(dǎo)致陶瓷內(nèi)的缺陷增加，內(nèi)摩擦力增大，從而導(dǎo)致tanδ增大。

圖4 0.96KNNSx-0.04BNZ陶瓷的介電溫譜(100 kHz)Fig.4 Temperature dependence of dielectric constant of the 0.96KNNSx-0.04BNZ ceramics at 100 kHz

圖5 0.96KNNSx-0.04BNZ陶瓷的相對(duì)介電常數(shù)εr和介電損耗tanδ隨x的變化關(guān)系Fig.5 Relative dielectric constant εrand dielectric loss tanδ of the 0.96KNNSx-0.04BNZ ceramics as a function of x value

2.4.2 壓電性能

圖 6為不同組分 0.96KNNSx-0.04BNZ陶瓷在1120 ℃下燒結(jié)3h的壓電常數(shù)d33、機(jī)械品質(zhì)因數(shù)Qm、機(jī)電耦合系數(shù)kp值隨Sb含量x的變化關(guān)系。如圖6所示，陶瓷樣品的d33和kp隨著Sb含量x的增加先增大后減小，并在 x=0.02時(shí)達(dá)到最大值，d33=354 pC/N，kp=39.2%；從圖2和圖4可以得出，當(dāng)x=0.02時(shí)，陶瓷樣品為PPT區(qū)域以及MPB區(qū)域靠近四方相的邊界區(qū)域，在這種多相共存的狀態(tài)下能夠提供更多的電疇取向和極化方向，從而使得陶瓷的壓電性能顯著提高。當(dāng)x值繼續(xù)增加時(shí)，樣品的d33呈現(xiàn)出下降趨勢(shì)。這是因?yàn)樵摻M分陶瓷的晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生了改變，陶瓷晶體此時(shí)為四方相結(jié)構(gòu)。由于正交-四方兩相共存區(qū)域比四方相存在更多的自發(fā)極化方向，這使得電疇在外場(chǎng)下相對(duì)于單相組成更容易翻轉(zhuǎn)，從而提高壓電性能，導(dǎo)致陶瓷樣品的d33呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢(shì)。陶瓷的機(jī)械品質(zhì)因數(shù)Qm則隨著Sb摻雜量x的增加，先降低后增加，呈現(xiàn)出與 d33和kp相反的趨勢(shì)，并在x=0.02時(shí)取得最小值為46。

圖6 0.96KNNSx-0.04BNZ陶瓷樣品的d33、kp和Qm隨x變化關(guān)系Fig.6 d33, kpand Qmof the 0.96KNNSx-0.04BNZ ceramics as a function of x value

3 結(jié)論

采用固相法制備了0.96KNNSx-0.04BNZ無(wú)鉛壓電陶瓷，陶瓷樣品的相結(jié)構(gòu)隨著Sb含量的增加，由正交-四方兩相共存轉(zhuǎn)變?yōu)樗姆较?。陶瓷樣品正交到四方相的轉(zhuǎn)變溫度 tO-T隨著x的增加逐漸向低溫方向移動(dòng)，x≥0.04時(shí)該相變溫度點(diǎn)已移至室溫以下，在x≤0.02的組成范圍內(nèi)具有PPT現(xiàn)象。陶瓷樣品的最佳燒結(jié)溫度為 1120 ℃，當(dāng) x=0.02時(shí)，體積密度達(dá)到最大值ρ=4.62 g/cm3。在該P(yáng)PT區(qū)域和MPB區(qū)域靠近四方相的邊界x=0.02處，陶瓷具有最優(yōu)異的綜合電性能，其壓電常數(shù)d33=354 pC/N，平面機(jī)電耦合系數(shù)kp=43.6%，機(jī)械品質(zhì)因數(shù)Qm=46，相對(duì)介電常數(shù) εr=2100，介電損耗 tanδ=2.6%，居里溫度tC=290 ℃。

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（編輯：曾革）

Effect of Sb amount on structure and electrical properties of 0.96(K0.5Na0.5)(Nb1-xSbx)O3-0.04Bi0.5Na0.5ZrO3lead-free piezoelectric ceramics

LI Yueming, HONG Lu, SHEN Zongyang, WANG Zhumei, HONG Yan
(Key Laboratory of Functional Ceramic Materials of China Light Industry, School of Materials Science and Engineering,Jingdezhen Ceramic Institute, Jingdezhen 333403, Jiangxi Province, China)

0.96(K0.5Na0.5)(Nb1-xSbx)O3-0.04Bi0.5Na0.5ZrO3(0.96KNNSx-0.04BNZ, x=0, 0.01, 0.02, 0.03, 0.04, 0.05)lead-free piezoelectric ceramics were prepared by a solid state reaction method. The effect of Sb amount on the crystal structure, microstructure and electrical properties of the ceramics was investigated. X-ray Diffraction results show that all the samples have a pure perovskite structure. With the increase of Sb amount, the phase structure of the samples translates from the coexistence of orthorhombic and tetragonal phases to tetragonal phases. A polymorphic phase transition (PPT)region existing in the presence of orthorhombic and tetragonal phases is found when x≤0.02. The ceramics with the composition of x=0.02 in the tetragonal side of the PPT region have optimal electrical properties as follows: the piezoelectric constant d33=354 pC/N, electromechanical coupling factor kp=43.6%, mechanical quality factor Qm=46, relative dielectric constant εr=2100, dielectric loss tanδ=2.6% and Curie temperature tC=290 ℃.

potassium sodium niobate; lead-free piezoelectric ceramics; bismuth sodium zirconate; piezoelectric properties; solid state method; Sb doping

10.14106/j.cnki.1001-2028.2017.07.004

TM28

A

1001-2028（2017）07-0023-05

2017-05-15

李月明

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(No. 51262011，No. 61671224)；江西省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(No. 20151BAB206014)；江西省教育廳科技落地計(jì)劃資助項(xiàng)目(No. KJLD13076)；江西省青年科學(xué)家“井岡之星”培養(yǎng)對(duì)象計(jì)劃資助項(xiàng)目(No. 20142BCB23020)

李月明（1965－），男，江西人，教授，博士，研究方向?yàn)殡娮犹沾桑珽-mail: lym6329@163.com 。

時(shí)間：2017-06-29 10:22

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