• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    進(jìn)口銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品的研制

    2017-07-18 11:33:36嚴(yán)文勛封亞輝徐宏平戴東情鄭建明
    關(guān)鍵詞:銅精礦核素定值

    嚴(yán)文勛 封亞輝 徐 松 徐宏平 張 秀 戴東情 鄭建明

    (江蘇出入境檢驗(yàn)檢疫局 江蘇南京 210001)

    進(jìn)口銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品的研制

    嚴(yán)文勛 封亞輝 徐 松 徐宏平 張 秀 戴東情 鄭建明

    (江蘇出入境檢驗(yàn)檢疫局 江蘇南京 210001)

    進(jìn)口銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品經(jīng)均勻性和穩(wěn)定性檢驗(yàn)合格后,邀請(qǐng)8家權(quán)威實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行合作定值,結(jié)果無(wú)異常數(shù)據(jù)。研制的進(jìn)口銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品定值結(jié)果(Bq/kg)為:238U,5036±85;232Th,117.3±1.1;226Ra,1635±26;40K,505.4±9.0??蓱?yīng)用于進(jìn)口銅精礦中天然核素的檢測(cè)。

    銅精礦;參考樣品;均勻性;穩(wěn)定性;定值

    1 前言

    近年來(lái),口岸不斷出現(xiàn)進(jìn)口銅精礦放射性超標(biāo)事件。進(jìn)口銅精礦按照GB20664-2006《有色金屬礦產(chǎn)品的天然放射性限值》[1]的規(guī)定進(jìn)行放射性檢驗(yàn),核素比活度的測(cè)量參照GB/T 11713-2015《高純鍺γ能譜分析通用方法》[2],而GB/T 11713-2015中明確規(guī)定采用有源效率刻度方法對(duì)譜儀進(jìn)行效率刻度,需使用計(jì)量部門提供的“參考樣品”,同時(shí)要求參考樣品的幾何尺寸、密度、化學(xué)成分和裝樣容器應(yīng)與實(shí)際測(cè)量樣品盡可能接近。因?yàn)楫?dāng)樣品成分和密度與標(biāo)準(zhǔn)樣品存在差異時(shí),將對(duì)測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性帶來(lái)影響,且很難對(duì)這些影響進(jìn)行修正以消除。然而,由于效率刻度參考樣品的缺乏,導(dǎo)致對(duì)銅精礦中天然核素比活度的分析存在較大的不確定性。多數(shù)情況下采用具有一定相似性的土壤樣品來(lái)替代銅精礦參考樣品,然而無(wú)論是化學(xué)組成、形態(tài)或是密度,土壤都與銅精礦存在較大的差異,滿足不了效率刻度對(duì)參考樣品的要求。因此,采用土壤樣品對(duì)伽馬譜儀進(jìn)行效率刻度來(lái)測(cè)量銅精礦中天然核素的比活度,其準(zhǔn)確性存疑,測(cè)量結(jié)果的不確定性也較大。基于此,本項(xiàng)目對(duì)銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品的制備進(jìn)行研究。

    2 材料與方法

    2.1 材料

    2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器

    X射線熒光光譜儀:S2,德國(guó)布魯克公司;X射線衍射儀:D8,德國(guó)布魯克公司;高純鍺γ能譜儀:GMX40P4,美國(guó)ORTEC公司。

    2.1.2 銅精礦樣品

    本項(xiàng)目在全國(guó)各口岸搜集放射性超標(biāo)的進(jìn)口銅精礦作為篩選目標(biāo),最終在連云港口岸搜集到一個(gè)出入境檢驗(yàn)檢疫部門查驗(yàn)到的放射性超標(biāo)且其中238U、226Ra、232Th和40K 4種天然核素都達(dá)到一定含量的進(jìn)口銅精礦作為參考樣品的原料。

    2.2 方法

    2.2.1 樣品制備

    用于制備銅精礦放射性參考樣品的銅精礦原料不少于100 kg。按照GB/T 14263-2010《散裝浮選銅精礦取樣、制樣方法》[3]采集樣品后,保存在通風(fēng)良好的室內(nèi),且遠(yuǎn)離高溫、高濕、高壓(物理重力疊加)。按照GB/T 14263-2010進(jìn)行制樣,具體步驟為:

    (1)在100℃-105℃干燥擬制樣品,干燥時(shí)間不大于8 h。將干燥完成后的樣品裝入密閉性能良好的容器中,自然冷卻至環(huán)境溫度。

    (2)在環(huán)境濕度不大于60%的環(huán)境條件下,將樣品依次全部通過(guò)0.1 mm(150目)的圓盤磨粉機(jī)中,進(jìn)行開路研磨。

    (3)將經(jīng)過(guò)第一次研磨的樣品用0.1 mm(150目)的篩網(wǎng)進(jìn)行檢查分級(jí)。篩上部分準(zhǔn)備進(jìn)行第二次研磨,篩下部分密閉備用。

    (4)將上述0.1 mm(150目)篩上部分的樣品進(jìn)行第2次閉路研磨。

    (5)將第2次研磨樣品進(jìn)行檢查篩分,當(dāng)篩上物不大于該批總樣量0.2‰或余量不大于20 g時(shí),舍棄該部分樣品。

    (6)將 0.1 mm(150 目)篩下的樣品經(jīng) 0.1 mm(150目)篩網(wǎng)再次檢查篩分,再次剔除混入的雜物(如手套棉絮、毛刷脫落物等),并通過(guò)篩分再次混勻。

    (7)將經(jīng)過(guò)檢查篩分的樣品從容器中依次取出,每次約 1 kg,加入到 Φ600 mm(d=0.15 mm)振篩機(jī)中混勻。重復(fù)2次。

    (8)將混勻后樣品按每袋3 kg分裝,共30袋,進(jìn)行均勻性初檢。當(dāng)均勻性符合要求后,再按計(jì)劃將樣品進(jìn)行小包裝分裝;如果均勻性初檢不合格,即將該批次全部樣品返回重制。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 樣品基質(zhì)

    對(duì)制得的試樣進(jìn)行X射線熒光光譜(XRF)表征,結(jié)果如表1所示,樣品主要由銅、鐵、鎂、硅、硫、鈣和鉀元素組成,還含有少量的鈾元素,符合一般銅精礦的化學(xué)組成。

    表1 銅精礦放射性檢測(cè)參考研制樣的XRF表征結(jié)果

    樣品的X射線衍射(XRD)表征結(jié)果如圖1所示。經(jīng)檢索,樣品中主要的物相為黃銅礦(CuFeS2)、黃鐵礦(FeS2)和石英(SiO2),還含有少量的斑銅礦(Cu5FeS4)。樣品的物相組成也符合一般銅精礦的物相組成特征。

    圖1 銅精礦放射性檢測(cè)參考研制樣的XRD譜圖

    以上XRF和XRD的表征結(jié)果表明,所制備的樣品符合銅精礦的元素和物相組成,樣品基質(zhì)是典型的銅精礦,可以用于銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品的研制。

    3.2 參考樣品的均勻性檢驗(yàn)

    對(duì)需要定值的4個(gè)天然核素238U、226Ra、232Th和40K都進(jìn)行均勻性檢驗(yàn)。根據(jù)GB/T15000.3-2008《標(biāo)準(zhǔn)樣品工作導(dǎo)則(3)標(biāo)準(zhǔn)樣品 定值的一般原則和統(tǒng)計(jì)方法》[4]的規(guī)定,按隨機(jī)表從制備好的銅精礦試樣中隨機(jī)抽取15份樣品進(jìn)行均勻性檢驗(yàn),每份樣品重復(fù)測(cè)定3次,結(jié)果見表2。

    表2 銅精礦放射性參考樣品均勻性測(cè)試結(jié)果

    (續(xù)表2)

    采用GB/T15000.3-2008[3]推薦的單因素方差分析法(F法)對(duì)樣品的均勻性進(jìn)行檢驗(yàn),結(jié)果見表3。

    表3 銅精礦放射性參考樣品均勻性測(cè)試統(tǒng)計(jì)結(jié)果

    表3結(jié)果表明,樣品中238U、232Th、226Ra和40K的F 分布量均小于 Fα值(α=0.05)2.04,組內(nèi)和組間無(wú)明顯差異,樣品均勻。同時(shí),樣品中238U、232Th、226Ra和40K的SH值均遠(yuǎn)小于S2,表明樣品不均勻性帶來(lái)的標(biāo)準(zhǔn)偏差小于方法測(cè)量的標(biāo)準(zhǔn)偏差。

    3.3 參考樣品的穩(wěn)定性檢驗(yàn)

    參考樣品的穩(wěn)定性包括長(zhǎng)期穩(wěn)定性和短期穩(wěn)定性。長(zhǎng)期穩(wěn)定性是指在規(guī)定貯存條件下參考樣品的穩(wěn)定性,短期穩(wěn)定性是指在規(guī)定運(yùn)輸條件下的穩(wěn)定性。本項(xiàng)目設(shè)計(jì)的長(zhǎng)期穩(wěn)定性檢驗(yàn)時(shí)間為18個(gè)月,按照先密后疏的原則,選擇8個(gè)時(shí)間點(diǎn),分別為0個(gè)月、1個(gè)月、2個(gè)月、4個(gè)月、6個(gè)月、9個(gè)月、12個(gè)月、18個(gè)月,每個(gè)時(shí)間點(diǎn)選擇10個(gè)樣品進(jìn)行穩(wěn)定性檢驗(yàn);短期穩(wěn)定性檢驗(yàn)時(shí)間為2周,按照先密后疏的原則,選擇 5 個(gè)時(shí)間點(diǎn),分別為 0 d、2 d、5 d、9 d、14 d,模擬運(yùn)輸進(jìn)行震蕩,每個(gè)時(shí)間點(diǎn)選擇8個(gè)樣品進(jìn)行穩(wěn)定性檢驗(yàn)。采用GB/T15000.3-2008[4]推薦的直線擬合法進(jìn)行穩(wěn)定性檢驗(yàn)的數(shù)據(jù)分析,結(jié)果見表4、表5。

    表4 銅精礦放射性參考樣品長(zhǎng)期穩(wěn)定性檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果

    表5 銅精礦放射性參考樣品短期穩(wěn)定性檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果

    (續(xù)表5)

    表4顯示,銅精礦放射性參考研制樣中4種天然核素的|b1|均小于 t·s(b1),依此判定其長(zhǎng)期穩(wěn)定性檢驗(yàn)結(jié)果中未觀測(cè)到不穩(wěn)定項(xiàng),樣品的長(zhǎng)期穩(wěn)定性良好。

    表5顯示,銅精礦放射性參考研制樣中4種天然核素的|b1|均遠(yuǎn)小于 t·s(b1),依此判定其短期穩(wěn)定性檢驗(yàn)結(jié)果中未觀測(cè)到不穩(wěn)定項(xiàng),樣品的短期穩(wěn)定性良好。

    3.4 定值

    3.4.1 定值方式

    本項(xiàng)目研制的銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品采取多家實(shí)驗(yàn)室協(xié)作的方式進(jìn)行定值。邀請(qǐng)8家長(zhǎng)期從事礦產(chǎn)品放射性檢測(cè)的實(shí)驗(yàn)室,采用有源效率刻度的方法進(jìn)行協(xié)作定值,每份樣品重復(fù)測(cè)定4次。

    3.4.2 合作定值數(shù)據(jù)處理

    采用GB/T15000.3-2008[4]規(guī)定的方法進(jìn)行定值的數(shù)據(jù)處理。

    (1)首先對(duì)各個(gè)實(shí)驗(yàn)室獲得的測(cè)定數(shù)據(jù),采用格拉布斯(Grubbs)法判斷組內(nèi)有無(wú)異常值,剔除技術(shù)上的可疑數(shù)據(jù)。

    (2)匯總?cè)坑行?shù)據(jù),考察數(shù)據(jù)分布的正態(tài)性。

    (3)當(dāng)數(shù)據(jù)服從正態(tài)分布或近似正態(tài)分布時(shí),將每個(gè)實(shí)驗(yàn)室所測(cè)數(shù)據(jù)的平均值視為單次測(cè)量值構(gòu)成一組新的測(cè)量數(shù)據(jù)。用格拉布斯(Grubbs)法從統(tǒng)計(jì)上剔除可疑值。

    (4)用科克倫(Cochran)法檢查各組數(shù)據(jù)之間是否等精度。當(dāng)數(shù)據(jù)是等精度時(shí),計(jì)算出總平均值和標(biāo)準(zhǔn)偏差;當(dāng)數(shù)據(jù)不等精度時(shí)可考慮用不等精度加權(quán)方式處理。

    3.4.3 合作定值數(shù)據(jù)及統(tǒng)計(jì)結(jié)果

    8家實(shí)驗(yàn)室返回的定值數(shù)據(jù)見表6。

    表6 銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品中的合作定值數(shù)據(jù)

    (續(xù)表6)

    將每個(gè)實(shí)驗(yàn)室的所測(cè)數(shù)據(jù)的平均值視為單次測(cè)量值構(gòu)成一組新的測(cè)量數(shù)據(jù),采用格拉布斯(Grubbs)法判斷組內(nèi)有無(wú)異常值,結(jié)果見表7-表10。無(wú)論組內(nèi)還是組間的|Vp|-λ*s 值均為負(fù)數(shù), 表明|Vp|<λ*s,所研制的參考樣品中238U、226Ra、232Th和40K的定值數(shù)據(jù)組內(nèi)和組間均無(wú)異常值。

    表7 銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品中238U合作定值的格拉布斯(Grubbs)檢驗(yàn)

    表8 銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品中232Th的合作定值的格拉布斯(Grubbs)檢驗(yàn)

    表9 銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品中226Ra的合作定值的格拉布斯(Grubbs)檢驗(yàn)

    表10 銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品中40K的合作定值的格拉布斯(Grubbs)檢驗(yàn)

    正態(tài)分布檢驗(yàn)的結(jié)果見表11所示,偏態(tài)系數(shù)A均小于臨界值0.99,峰態(tài)系數(shù)B均落在臨界值區(qū)間1.46-3.70之間,全部有效數(shù)據(jù)經(jīng)考察符合正態(tài)分布。

    由于8組數(shù)據(jù)均采用統(tǒng)一標(biāo)準(zhǔn)方法測(cè)得,因此可將8組數(shù)據(jù)視為等精度,用科克倫(Cochran)法檢驗(yàn)各組數(shù)據(jù),檢驗(yàn)結(jié)果如表12所示,C值均小于C(0.05,8,4),表明無(wú)異常數(shù)據(jù)組。

    合作定值數(shù)據(jù)及統(tǒng)計(jì)結(jié)果見表13。

    表11 銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品合作定值的正態(tài)分布檢驗(yàn)

    表12 科克倫(Cochran)數(shù)據(jù)檢驗(yàn)法結(jié)果

    表13 銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品合作定值統(tǒng)計(jì)結(jié)果

    3.5 不確定度評(píng)估

    3.5.1 不確定度評(píng)估方式

    本項(xiàng)目采用多家實(shí)驗(yàn)室合作定值的方式,由于測(cè)量影響因素在實(shí)驗(yàn)室間隨機(jī)化,因此只對(duì)測(cè)量特性值的A類不確定度分量進(jìn)行評(píng)估。擴(kuò)展不確定度是確定測(cè)量結(jié)果區(qū)間的量,根據(jù)GB/T15000.3-2008[3],參考樣品特性值的擴(kuò)展不確定度一般通過(guò)合作測(cè)定、均勻性和穩(wěn)定性對(duì)特性值總不確定度的貢獻(xiàn)來(lái)評(píng)估。本項(xiàng)目采用的銅精礦中4種天然核素比活度的測(cè)定方法精密度和重現(xiàn)性普遍較好,考慮到銅精礦本身性質(zhì)較為穩(wěn)定,而且通過(guò)短期穩(wěn)定性和長(zhǎng)期穩(wěn)定性試驗(yàn)未觀測(cè)到不穩(wěn)定項(xiàng),因此,本項(xiàng)目研制的參考樣品忽略短期穩(wěn)定性對(duì)特性值總不確定度的貢獻(xiàn)。

    3.5.2 不確定度計(jì)算

    本項(xiàng)目研制的參考樣品特性值的擴(kuò)展不確定度主要由合作測(cè)定、均勻性對(duì)特性值和長(zhǎng)期穩(wěn)定性對(duì)特性值總不確定度的貢獻(xiàn)來(lái)評(píng)估:

    式中:k-包含因子,由有效自由度的值進(jìn)行計(jì)算;

    uchar-合作測(cè)定標(biāo)準(zhǔn)不確定度;

    ubb-均勻性標(biāo)準(zhǔn)不確定度;

    ults-長(zhǎng)期穩(wěn)定性標(biāo)準(zhǔn)不確定度。

    3.5.3 參考樣品不確定度評(píng)估結(jié)果

    根據(jù)不確定度的計(jì)算公式,本項(xiàng)目所研制銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品的擴(kuò)展不確定度評(píng)估結(jié)果見表14。

    表14 銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品的擴(kuò)展不確定度評(píng)估結(jié)果

    3.5.4 參考樣品的定值結(jié)果

    定值結(jié)果由參考值及不確定度組成。本項(xiàng)目所研制銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品的定值結(jié)果如表15所示。

    表15 銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品的定值結(jié)果

    4 結(jié)論

    選擇口岸查驗(yàn)的放射性超標(biāo)的銅精礦作為參考樣品的研制對(duì)象,在未添加核素的前提下,保證了參考樣品基質(zhì)的穩(wěn)定性。采XRF和XRD對(duì)基質(zhì)進(jìn)行表征,確認(rèn)基質(zhì)為典型的銅精礦。均勻性檢驗(yàn)和穩(wěn)定性檢驗(yàn)結(jié)果表明,樣品均勻性和穩(wěn)定性良好。邀請(qǐng)國(guó)內(nèi)8家權(quán)威實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行合作定值,并對(duì)不確定度進(jìn)行評(píng)估,定值結(jié)果為(Bq/kg):238U,5036±85;232Th,117.3±1.1;226Ra,1635±26;40K,505.4±9.0。本項(xiàng)目研制的銅精礦放射性檢測(cè)參考樣品可應(yīng)用于銅精礦中天然核素的比活度檢測(cè)。

    [1]GB 20664-2006有色金屬礦產(chǎn)品的天然放射性限值[S].

    [2]GB/T 11713-2015高純鍺γ能譜分析通用方法[S].

    [3]GB/T 14263-2010散裝浮選銅精礦取樣、制樣方法[S].

    [4]GB/T15000.3-2008標(biāo)準(zhǔn)樣品工作導(dǎo)則(3)標(biāo)準(zhǔn)樣品 定值的一般原則和統(tǒng)計(jì)方法[S].

    Preparation of Reference Sample of Copper Concentrate for Analysis of Radionuclides

    YAN Wenxun, FENG Yahui, XU Song, XU Hongping,ZHANG Xiu, DAI Dongqing, ZHENG Jianming
    (Jiangsu Entry-Exit Inspection and Quarantine Bureau, Nanjing, Jiangsu, 210001)

    The sample of imported copper concentrate for analysis of radionuclides passed the test of homogeneity and stability,which was certified by 8 labs.There was no outlier according to certification of 8 labs,with good homogeneity and stability of the sample.The certification of238U,232Th,226Ra,and40K of the reference sample were 5036±85(Bq/kg),117.3±1.1(Bq/kg),1635±26(Bq/kg),505.4±9.0(Bq/kg),respectively.The reference sample can be applied to analysis of natural radionuclides in copper concentrate.

    Copper Concentrate;Reference Sample;Homogeneity;Stability;Certification

    TL12

    E-mail:wenxunyan@126.com

    國(guó)家質(zhì)檢總局科技計(jì)劃項(xiàng)目(2015IK130);江蘇出入境檢驗(yàn)檢疫局科技計(jì)劃項(xiàng)目(2015KJ08)

    2016-12-22

    猜你喜歡
    銅精礦核素定值
    核素分類開始部分的6種7核素小片分布
    圓錐曲線的一類定值應(yīng)用
    “大處著眼、小處著手”解決圓錐曲線中的定值問(wèn)題
    核素分類的4量子數(shù)
    10kV線路保護(hù)定值修改后存在安全隱患
    電子制作(2018年10期)2018-08-04 03:25:02
    10kV線路保護(hù)定值修改后存在安全隱患
    電子制作(2018年12期)2018-08-01 00:48:08
    氧化銅精礦密閉鼓風(fēng)爐冶煉電熱前床可行性研究
    原子熒光光譜法測(cè)定銅精礦中鉍的不確定度
    中國(guó)恩菲出席倫敦第二屆銅精礦會(huì)議
    高堿度銅精礦濾布的再生清洗
    金屬礦山(2014年7期)2014-03-20 14:19:58
    亚洲国产色片| 国产精品久久久久久久久免| 亚洲精品自拍成人| 久久鲁丝午夜福利片| 国产在视频线在精品| 成年av动漫网址| 亚洲一区高清亚洲精品| 精品人妻熟女av久视频| 国产亚洲精品久久久com| 国产成人a∨麻豆精品| 长腿黑丝高跟| 国产高清视频在线观看网站| 国产成人免费观看mmmm| 亚洲精品色激情综合| 日韩成人av中文字幕在线观看| 在线免费观看不下载黄p国产| 亚洲人成网站高清观看| 国产精品久久久久久久电影| 日韩欧美三级三区| 国产老妇伦熟女老妇高清| 高清在线视频一区二区三区 | 草草在线视频免费看| 欧美激情在线99| a级毛色黄片| 日韩一区二区视频免费看| 你懂的网址亚洲精品在线观看 | 亚洲在线自拍视频| 国产免费福利视频在线观看| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 亚洲av免费高清在线观看| 亚洲国产精品国产精品| 99视频精品全部免费 在线| 精品国产三级普通话版| 性色avwww在线观看| 久久精品国产亚洲av天美| 伊人久久精品亚洲午夜| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 免费观看性生交大片5| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 精品国内亚洲2022精品成人| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 国产精品人妻久久久影院| 嫩草影院入口| 亚洲欧美精品综合久久99| 日韩成人伦理影院| 亚洲成人精品中文字幕电影| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 国内精品一区二区在线观看| 日本wwww免费看| 亚洲精品影视一区二区三区av| 国产精品蜜桃在线观看| 黄色一级大片看看| 少妇丰满av| av在线播放精品| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 日韩在线高清观看一区二区三区| 国产极品天堂在线| 青青草视频在线视频观看| 日韩一区二区三区影片| 欧美人与善性xxx| 亚洲精品,欧美精品| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 国产中年淑女户外野战色| 欧美97在线视频| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 99久久中文字幕三级久久日本| videossex国产| 国产在视频线在精品| 精品国产露脸久久av麻豆 | 黄片wwwwww| 日韩三级伦理在线观看| 亚洲最大成人手机在线| 国产v大片淫在线免费观看| 免费av观看视频| 国产三级中文精品| 69人妻影院| 国产v大片淫在线免费观看| 久久鲁丝午夜福利片| 最新中文字幕久久久久| 午夜免费激情av| 最近最新中文字幕大全电影3| 小说图片视频综合网站| 欧美精品国产亚洲| 日韩一区二区三区影片| 亚洲国产精品合色在线| 26uuu在线亚洲综合色| 69人妻影院| 亚洲美女搞黄在线观看| 最近中文字幕2019免费版| 久久久久久伊人网av| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 欧美成人午夜免费资源| 日本黄大片高清| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 国产淫片久久久久久久久| 麻豆一二三区av精品| 纵有疾风起免费观看全集完整版 | 免费大片18禁| 免费看日本二区| 久久鲁丝午夜福利片| 久久这里只有精品中国| 欧美色视频一区免费| av专区在线播放| 国产极品天堂在线| av视频在线观看入口| 午夜精品国产一区二区电影 | 真实男女啪啪啪动态图| 日韩精品青青久久久久久| 一级二级三级毛片免费看| 成人鲁丝片一二三区免费| 不卡视频在线观看欧美| 亚洲伊人久久精品综合 | 久久久久久久久久成人| 丰满人妻一区二区三区视频av| 在现免费观看毛片| 亚洲av.av天堂| 毛片女人毛片| 欧美人与善性xxx| 亚洲欧美成人综合另类久久久 | 又粗又爽又猛毛片免费看| 99在线人妻在线中文字幕| 亚洲国产色片| 国产毛片a区久久久久| 久久热精品热| 搡老妇女老女人老熟妇| 国产一区有黄有色的免费视频 | 亚洲精品日韩在线中文字幕| 卡戴珊不雅视频在线播放| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 欧美三级亚洲精品| 综合色丁香网| 国产成人精品一,二区| 日韩欧美 国产精品| 亚洲精品国产成人久久av| 久久精品久久久久久久性| 国产精品国产高清国产av| 99久久精品热视频| 国产人妻一区二区三区在| 日韩成人伦理影院| 精品一区二区免费观看| 在线免费观看不下载黄p国产| 不卡视频在线观看欧美| 一边亲一边摸免费视频| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 永久网站在线| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 99久国产av精品| 免费av不卡在线播放| 黑人高潮一二区| 精品无人区乱码1区二区| 久久久久国产网址| 99久久中文字幕三级久久日本| 熟女人妻精品中文字幕| 欧美人与善性xxx| 精品久久久久久电影网 | 午夜日本视频在线| 一区二区三区四区激情视频| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 国产极品天堂在线| 国产精华一区二区三区| 欧美激情国产日韩精品一区| 国产精品人妻久久久影院| 麻豆乱淫一区二区| 亚洲第一区二区三区不卡| 久久久精品94久久精品| 99久久人妻综合| 三级国产精品欧美在线观看| 久久韩国三级中文字幕| 国产在线男女| 美女国产视频在线观看| 国产单亲对白刺激| 精品国产露脸久久av麻豆 | 欧美成人a在线观看| 亚洲在线自拍视频| 久久久久精品久久久久真实原创| 国产美女午夜福利| 国产精品国产高清国产av| 亚洲18禁久久av| 啦啦啦啦在线视频资源| 精品不卡国产一区二区三区| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 国产av一区在线观看免费| 1000部很黄的大片| 嫩草影院新地址| 丝袜喷水一区| av国产免费在线观看| 国产亚洲精品久久久com| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 丰满人妻一区二区三区视频av| 韩国av在线不卡| 少妇熟女aⅴ在线视频| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 国产精华一区二区三区| 国产伦一二天堂av在线观看| 变态另类丝袜制服| 亚洲图色成人| 国产一区二区三区av在线| 成人无遮挡网站| 中文字幕av在线有码专区| 少妇被粗大猛烈的视频| 99热全是精品| 成人毛片60女人毛片免费| 日本爱情动作片www.在线观看| 亚洲人成网站高清观看| 亚洲av成人精品一二三区| 精品欧美国产一区二区三| 尾随美女入室| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 亚洲欧美精品综合久久99| 人妻夜夜爽99麻豆av| 国产精品女同一区二区软件| 秋霞伦理黄片| 亚洲av.av天堂| 桃色一区二区三区在线观看| 一区二区三区高清视频在线| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 欧美潮喷喷水| 亚洲av男天堂| 99久国产av精品| 亚洲精品aⅴ在线观看| 久久6这里有精品| 久久久久久久亚洲中文字幕| 日本与韩国留学比较| 性色avwww在线观看| 色5月婷婷丁香| 亚州av有码| 啦啦啦啦在线视频资源| 中文字幕av成人在线电影| 91久久精品国产一区二区成人| 久久这里有精品视频免费| 国产不卡一卡二| 国产老妇伦熟女老妇高清| 不卡视频在线观看欧美| 丰满乱子伦码专区| 男女那种视频在线观看| 欧美日韩精品成人综合77777| 一本一本综合久久| 欧美最新免费一区二区三区| 观看美女的网站| 亚洲av成人精品一区久久| 亚洲欧美日韩无卡精品| 欧美xxxx性猛交bbbb| 免费无遮挡裸体视频| 亚洲欧洲日产国产| 国产一区有黄有色的免费视频 | 最近最新中文字幕免费大全7| 久久人人爽人人片av| 插逼视频在线观看| 狠狠狠狠99中文字幕| 黄色欧美视频在线观看| 婷婷色综合大香蕉| 韩国av在线不卡| 中文亚洲av片在线观看爽| 乱人视频在线观看| 久久久精品大字幕| 精华霜和精华液先用哪个| 在线免费十八禁| 伦理电影大哥的女人| 麻豆国产97在线/欧美| 中文字幕亚洲精品专区| 2021天堂中文幕一二区在线观| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 国产成人一区二区在线| 成人特级av手机在线观看| 国产在线一区二区三区精 | 久99久视频精品免费| 国产免费一级a男人的天堂| 国产免费视频播放在线视频 | av在线观看视频网站免费| 国产成人a∨麻豆精品| 欧美变态另类bdsm刘玥| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 久久草成人影院| 国产一级毛片七仙女欲春2| 最近中文字幕高清免费大全6| 成人综合一区亚洲| 美女国产视频在线观看| 国产老妇伦熟女老妇高清| 中文资源天堂在线| 久久久久久国产a免费观看| 久久久久久久久久久丰满| 只有这里有精品99| 老司机影院成人| 国产毛片a区久久久久| 男女国产视频网站| 国产日韩欧美在线精品| 久久久成人免费电影| a级毛色黄片| 三级国产精品欧美在线观看| 最近手机中文字幕大全| 成年版毛片免费区| 日本av手机在线免费观看| 国产精品电影一区二区三区| 免费av毛片视频| 成年免费大片在线观看| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 午夜免费激情av| 看免费成人av毛片| 偷拍熟女少妇极品色| 国产精品电影一区二区三区| av又黄又爽大尺度在线免费看 | 成人三级黄色视频| 桃色一区二区三区在线观看| 婷婷色麻豆天堂久久 | 亚洲欧美日韩无卡精品| a级毛色黄片| 日韩欧美 国产精品| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 黄色配什么色好看| 免费观看人在逋| 波多野结衣巨乳人妻| 我的女老师完整版在线观看| 亚洲国产精品久久男人天堂| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 婷婷六月久久综合丁香| 极品教师在线视频| 亚洲乱码一区二区免费版| 久久久久网色| 久久精品91蜜桃| 91精品伊人久久大香线蕉| 久久久久免费精品人妻一区二区| 久久久久久大精品| 可以在线观看毛片的网站| 色综合亚洲欧美另类图片| 老司机福利观看| 亚洲av中文av极速乱| 好男人在线观看高清免费视频| 夫妻性生交免费视频一级片| 69人妻影院| 中国美白少妇内射xxxbb| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 国产 一区 欧美 日韩| 精品久久久久久久久亚洲| 免费在线观看成人毛片| 日日啪夜夜撸| 午夜激情福利司机影院| 久久久久久九九精品二区国产| 男人的好看免费观看在线视频| 免费无遮挡裸体视频| 成人午夜高清在线视频| 黄色配什么色好看| 99久久无色码亚洲精品果冻| av天堂中文字幕网| 亚洲精品影视一区二区三区av| 欧美不卡视频在线免费观看| 99久久无色码亚洲精品果冻| 99久久九九国产精品国产免费| 久久精品久久精品一区二区三区| 99久久九九国产精品国产免费| 成人午夜高清在线视频| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 一夜夜www| 久久精品国产亚洲av涩爱| 乱人视频在线观看| 搞女人的毛片| 校园人妻丝袜中文字幕| 99久久九九国产精品国产免费| 岛国在线免费视频观看| 国内精品一区二区在线观看| 毛片一级片免费看久久久久| 亚洲成色77777| 亚洲高清免费不卡视频| 在线a可以看的网站| 免费搜索国产男女视频| 国产毛片a区久久久久| 搡老妇女老女人老熟妇| 欧美不卡视频在线免费观看| av卡一久久| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 一区二区三区四区激情视频| 亚洲成色77777| 亚洲欧美日韩卡通动漫| av天堂中文字幕网| 2021少妇久久久久久久久久久| 熟女电影av网| 99久国产av精品国产电影| 久久精品91蜜桃| 国产精品熟女久久久久浪| 国产精品一区二区性色av| 久久久久网色| 神马国产精品三级电影在线观看| 韩国高清视频一区二区三区| 国产一区二区三区av在线| 美女高潮的动态| 亚洲自拍偷在线| 人妻系列 视频| av播播在线观看一区| 麻豆av噜噜一区二区三区| 少妇人妻一区二区三区视频| 极品教师在线视频| 精品一区二区免费观看| 久久久精品大字幕| 欧美性猛交黑人性爽| 国产亚洲精品av在线| 欧美性感艳星| 伊人久久精品亚洲午夜| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 国产老妇女一区| 午夜福利在线观看吧| 九草在线视频观看| 好男人视频免费观看在线| 免费av不卡在线播放| 一本久久精品| 两个人的视频大全免费| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 亚洲欧美日韩高清专用| 久久欧美精品欧美久久欧美| 婷婷色av中文字幕| 欧美日韩精品成人综合77777| 亚洲国产成人一精品久久久| 男人舔女人下体高潮全视频| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 亚洲av.av天堂| 夜夜爽夜夜爽视频| 国产精品爽爽va在线观看网站| 97超碰精品成人国产| 视频中文字幕在线观看| av福利片在线观看| 国产片特级美女逼逼视频| ponron亚洲| 国产中年淑女户外野战色| 村上凉子中文字幕在线| 亚洲国产精品久久男人天堂| 精品午夜福利在线看| 成人午夜精彩视频在线观看| 成人漫画全彩无遮挡| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 免费观看在线日韩| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| av播播在线观看一区| 午夜福利成人在线免费观看| 在线免费观看的www视频| 久久久精品大字幕| 综合色av麻豆| 黄色一级大片看看| 大香蕉97超碰在线| 日韩av不卡免费在线播放| 日本黄色片子视频| 久久99热这里只有精品18| 国产 一区 欧美 日韩| 变态另类丝袜制服| 国产伦理片在线播放av一区| 国产成人a∨麻豆精品| 亚洲中文字幕日韩| 水蜜桃什么品种好| 91aial.com中文字幕在线观看| 老司机福利观看| 色吧在线观看| 看黄色毛片网站| 最近中文字幕高清免费大全6| 夫妻性生交免费视频一级片| 亚洲色图av天堂| 国产黄色小视频在线观看| 国产精品一区二区在线观看99 | 久久久国产成人免费| 蜜臀久久99精品久久宅男| 国产精品一二三区在线看| 国产三级中文精品| 午夜爱爱视频在线播放| 久久热精品热| 精品人妻熟女av久视频| 日韩欧美 国产精品| 青春草国产在线视频| 免费观看a级毛片全部| 国产精品永久免费网站| 免费电影在线观看免费观看| 国产欧美日韩精品一区二区| 日本爱情动作片www.在线观看| 国产老妇女一区| 水蜜桃什么品种好| 少妇被粗大猛烈的视频| 夜夜爽夜夜爽视频| 亚洲av一区综合| 亚洲成人av在线免费| 人妻少妇偷人精品九色| 国产精品无大码| 别揉我奶头 嗯啊视频| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 国产午夜精品论理片| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 两个人的视频大全免费| 欧美丝袜亚洲另类| 26uuu在线亚洲综合色| 国产色爽女视频免费观看| 91久久精品国产一区二区三区| 不卡视频在线观看欧美| 一区二区三区免费毛片| 亚洲欧美精品自产自拍| 国产69精品久久久久777片| 亚洲国产精品专区欧美| 国产成人午夜福利电影在线观看| 91精品伊人久久大香线蕉| 国产免费一级a男人的天堂| 国产视频内射| 亚洲综合色惰| 赤兔流量卡办理| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 国产视频内射| 亚洲av男天堂| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| videossex国产| 精品人妻偷拍中文字幕| 国产精品久久电影中文字幕| 国产精品一区二区三区四区久久| 国产精品不卡视频一区二区| 久久午夜福利片| 日韩av不卡免费在线播放| 亚洲国产成人一精品久久久| 国产成人精品婷婷| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 精品久久久久久久末码| 久久久亚洲精品成人影院| 亚洲久久久久久中文字幕| 美女黄网站色视频| 成人午夜精彩视频在线观看| 嫩草影院入口| 久久热精品热| 午夜福利成人在线免费观看| 国产黄a三级三级三级人| 欧美高清成人免费视频www| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 神马国产精品三级电影在线观看| 99久久成人亚洲精品观看| 高清av免费在线| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 一区二区三区免费毛片| 久久久久久九九精品二区国产| 久热久热在线精品观看| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 少妇的逼水好多| 岛国在线免费视频观看| 国产精品久久久久久久电影| 国产精品一二三区在线看| av免费在线看不卡| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 午夜免费激情av| 亚洲成人精品中文字幕电影| 成人美女网站在线观看视频| 综合色丁香网| 午夜福利网站1000一区二区三区| 国产91av在线免费观看| 欧美性猛交黑人性爽| 成人亚洲欧美一区二区av| 久久精品国产亚洲网站| 日韩欧美三级三区| 日本熟妇午夜| 1024手机看黄色片| 免费播放大片免费观看视频在线观看 | 免费观看在线日韩| 国产v大片淫在线免费观看| 一边亲一边摸免费视频| 一个人看的www免费观看视频| 99热6这里只有精品| 精品一区二区免费观看| 欧美日韩国产亚洲二区| 美女cb高潮喷水在线观看| 91av网一区二区| 国产免费又黄又爽又色| 91久久精品国产一区二区成人| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 国产精品永久免费网站| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 插逼视频在线观看| 亚洲精品456在线播放app| 一边亲一边摸免费视频| 欧美不卡视频在线免费观看| 亚洲国产精品成人久久小说| 国产伦精品一区二区三区视频9| 国产伦精品一区二区三区四那| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 最近中文字幕2019免费版| 免费在线观看成人毛片| 国产精品一及| 高清视频免费观看一区二区 | 久久6这里有精品| 不卡视频在线观看欧美| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | av在线天堂中文字幕| 伊人久久精品亚洲午夜| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 九九在线视频观看精品| 久99久视频精品免费| 五月伊人婷婷丁香| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 我要看日韩黄色一级片| 麻豆成人av视频| 深爱激情五月婷婷| 欧美+日韩+精品| 六月丁香七月| h日本视频在线播放| 午夜亚洲福利在线播放| 天天一区二区日本电影三级| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 大香蕉97超碰在线| 国产乱人视频| 三级毛片av免费| 只有这里有精品99| 久久精品夜色国产| 午夜日本视频在线| 免费看日本二区| 亚洲美女视频黄频| 亚洲在线自拍视频| 久久人人爽人人爽人人片va| 一级毛片aaaaaa免费看小| 舔av片在线| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 男插女下体视频免费在线播放| 久久精品人妻少妇| 欧美另类亚洲清纯唯美| av又黄又爽大尺度在线免费看 |