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    膠州灣沉積物-海水界面溶解無機氮的遷移特征及其影響因素解析

    2017-07-07 13:09:00汪雅露袁華茂宋金明李學剛曲寶曉康緒明王啟棟邢建偉梁憲萌
    海洋科學 2017年3期
    關鍵詞:膠州灣站位底層

    汪雅露, 袁華茂, 宋金明, 李學剛, 李 寧, 曲寶曉, 康緒明, 王啟棟, 邢建偉, 梁憲萌

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    膠州灣沉積物-海水界面溶解無機氮的遷移特征及其影響因素解析

    汪雅露1, 2, 3, 袁華茂1, 2, 3, 宋金明1, 2, 3, 李學剛1, 2, 3, 李 寧1, 2, 3, 曲寶曉1, 3, 康緒明1, 3, 王啟棟1, 2, 3, 邢建偉1, 2, 3, 梁憲萌1, 2, 3

    (1. 中國科學院海洋生態(tài)與環(huán)境重點實驗室, 山東青島 266071; 2.中國科學院大學, 北京 100039; 3.青島海洋國家實驗室海洋生態(tài)與環(huán)境功能實驗室, 山東青島 266071)

    采用實驗室培養(yǎng)法, 在原位溫度和溶氧條件下, 研究了夏、冬季膠州灣沉積物-海水界面溶解無機氮(DIN)的遷移特征。結果表明, 夏、冬季膠州灣沉積物-海水界面DIN主要以NO3-N和NH4-N的形態(tài)進行交換, 夏季膠州灣沉積物表現(xiàn)為水體DIN的源, 其交換通量為1.64×109mmol/d, 可以提供維持初級生產力所需氮的39.3%; 而冬季沉積物表現(xiàn)為DIN的匯, 其交換通量為–2.12×108mmol/d。利用相關分析和主成分回歸分析, 研究界面不同形態(tài)DIN交換速率和底層環(huán)境因子的關系, 結果表明, 夏季膠州灣沉積物-海水界面DIN的交換主要受沉積物中有機質的礦化、底棲藻類的同化作用和擴散過程共同調控, 而冬季則主要受內源有機質的礦化、底棲藻類的同化作用、吸附-解吸和擴散過程共同調控。

    膠州灣; 沉積物-海水界面; 溶解無機氮; 交換速率; 環(huán)境因素

    氮是浮游植物生長繁殖必需的營養(yǎng)元素, 其生物地球化學循環(huán)是海洋學研究的重要內容[1-2]。沉積物是水體溶解無機氮(DIN)的重要來源[3-5], 在Mobile河口, 沉積物釋放的DIN可提供維持初級生產力所需氮的36%[3], 王修林等[4]的研究表明, 渤海沉積物釋放的DIN占浮游植物生長所需的22%, 因此, 研究沉積物-海水界面無機氮的遷移轉化對評價海洋中的氮循環(huán)具有重要意義。自然界中, 溶解無機氮以銨態(tài)氮(NH4-N)、硝態(tài)氮(NO3-N)和亞硝態(tài)氮(NO2-N)三種形態(tài)存在, 不同形態(tài)無機氮之間可以相互轉化。 NH4-N是有機氮礦化的主要產物[6], 其交換速率主要由擴散過程決定[7]。NO3-N和NO2-N的交換主要受硝化-反硝化作用影響, 因此硝化細菌和反硝化細菌的豐度以及溶氧含量也是影響界面氮交換的重要環(huán)境因子[8]。另外, 底層溫度、鹽度、沉積物特性(平均粒徑、孔隙率)、有機質含量、葉綠素a(Chl)、碳氮比(C/N)及底棲生物活動也會影響沉積物-海水界面無機氮的交換[9-14]??傊? 沉積物-海水界面DIN的交換受生物、化學和物理因素共同調控, 而簡單的相關分析并不能系統(tǒng)闡述環(huán)境因子對沉積物-海水界面溶解無機氮遷移轉化的影響。

    近幾十年來由于人類活動, 膠州灣水體內的營養(yǎng)鹽豐度和結構都發(fā)生了較為明顯的變化。沈志良[15]的研究表明, 從1962年到1998年膠州灣水體中的DIN的濃度增加了3.9倍, 導致富營養(yǎng)化的風險增大。目前, 針對膠州灣沉積物-海水界面DIN遷移轉化的研究較少, 而已有的研究并未保證培養(yǎng)條件接近原位條件, 其調查結果可能存在一定偏差。另外, 前人對其影響因素進行解析時往往忽略了生物因素[16],并不能系統(tǒng)全面的闡述環(huán)境因子對沉積物-海水界面無機氮交換的影響。本研究在原位溫度和溶氧條件下進行室內培養(yǎng)實驗,以斜率法獲得原位交換速率, 同時, 測定了表層沉積物中總有機碳(TOC)、Chl、C/N、總氮(TN)、含水率()、黏土含量、中值粒徑(50)以及間隙水和底層水體中不同形態(tài)DIN的濃度, 利用相關分析和主成分回歸分析探討了底層環(huán)境因子對沉積物-海水界面間溶解無機氮交換的影響, 以期更為系統(tǒng)的探討影響膠州灣沉積物-海水界面溶解無機氮交換的關鍵因素, 為進一步研究氮的生物地球化學循環(huán)提供理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 樣品采集

    在膠州灣預設10個采樣站位, 分別于2015年7月和2016年1月乘“創(chuàng)新號”調查船, 用箱式采樣器采集高度為10~15 cm表層未擾動的柱狀沉積樣和表層沉積物(0~1 cm), 具體站位見圖1。夏季采集了全部站位的表層沉積樣和灣內8個站位的柱狀樣, 冬季采集了灣內和灣口共9個站位的柱狀樣和表層沉積物樣。將柱狀沉積樣置于有機玻璃管(內=16 cm)中, 4℃避光保存。同時, 將表層沉積物分為3份, 其中1份–20℃冷凍保存, 用于測定Chl、TOC 和TN。另外兩份避光冷藏保存, 帶回實驗室, 1份離心(4 500 r/min, 10 min, 4℃)后用0.45 μm醋酸纖維膜過濾取間隙水, 另一份待測含水率、黏土含量和50。取同站位底層海水10 L, 4℃避光保存, 8 h內帶回實驗室進行培養(yǎng)實驗。

    1.2 室內培養(yǎng)實驗

    夏、冬季現(xiàn)場測定的底層水溫空間差異均較小(表1), 因此控制培養(yǎng)溫度接近底層水體的平均溫度, 夏季為24.5℃, 冬季為5.0℃。培養(yǎng)開始前, 將沉積柱與底層海水均置于預先恒溫的培養(yǎng)箱中, 底層海水溫度達到培養(yǎng)溫度時, 向沉積柱中緩慢加入4 L底層海水, 避光培養(yǎng), 另取一有機玻璃管加入等量底層海水作為對照組。向上覆水中通入經預實驗確定的一定流量的空氣或空氣與氮氣的混合氣, 使培養(yǎng)水體的溶解氧濃度接近各站原位溶解氧條件。實驗過程中, 以24 h為間隔用Thermo Scientific OrionTMVersa StarTMpH/ ISE/電導率/溶解氧多參數(shù)臺式測量儀對上覆水體的鹽度、DO和pH進行監(jiān)測, 培養(yǎng)條件如表1所示。電極法條件下測定的DO值經碘量法校正(2=0.99)。

    培養(yǎng)穩(wěn)定6 h后開始采集水樣, 將第一次采樣時刻作為起始點, 培養(yǎng)3~4 d, 每隔10~24 h取樣, 每次取樣40 mL, 用0.45 μm醋酸纖維膜過濾后, 加氯仿–20℃保存。取完水樣后加入原站位采集的等體積底層海水, 保證培養(yǎng)過程中上覆水體積不變, 依據(jù)公式(1)、(2)計算沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換量和交換速率:

    i=×i+Δ取×(i–1–0)–×0(1)

    =24×(/)/(2)

    式中:i,i時間內沉積物-海水界面營養(yǎng)鹽的交換量(μmol); Δ取, 取樣體積(L);, 培養(yǎng)過程中上覆水體積(L);0, 底層海水NO3-N/NO2-N/NH4-N的濃度(μmol/L);i–1,i–1時刻實驗組上覆水營養(yǎng)鹽的濃度;,沉積物-海水界面營養(yǎng)鹽的交換速率(μmol/(m2·d));/, 交換量隨時間變化的斜率(μmol/h);, 交換面積, 即π(內/2)2=0.02 m2。

    1.3 底層參數(shù)測定

    1.3.1 水體參數(shù)測定

    用CTD現(xiàn)場測定底層水體的溫度和鹽度, pH由Thermo Orion 5-star pH計配置雷磁E-201-D復合電極測定, 底層水體的DO利用碘量滴定法(GB 12763.4-2007-T)測定。采集的底層水、間隙水和培養(yǎng)水樣用0.45 μm醋酸纖維膜過濾后用Quaatro39型營養(yǎng)鹽流動分析儀測定NO3-N、NO2-N和NH4-N濃度。

    1.3.2 表層沉積物參數(shù)測定

    表層沉積物的含水率()用重量法測定, 沉積物中的Chl參照Parsons等[17]的方法用N, N-二甲基甲酰胺[18]萃取后用同步熒光法[19]測定, 表層沉積物經HCl處理去無機碳(GB 17378.5-2007)后用vario Macro cube型元素分析儀測定TOC含量, 表層沉積物的粒徑分布用Malvern激光衍射粒度儀分析, 沉積物TN用vario Macro cube型元素分析儀測定。

    表1 實驗室培養(yǎng)條件與底層水原位環(huán)境條件

    2 結果與討論

    2.1 膠州灣沉積物-海水界面溶解無機氮的交換速率

    NO3-N、NO2-N和NH4-N交換量隨培養(yǎng)時間的變化曲線具有相似特征, 其典型動力學曲線如圖2。由于培養(yǎng)實驗開始前, 沉積柱與底層海水分開保存, 培養(yǎng)條件與實驗條件存在一定差異, 實驗初始階段曲線可能會出現(xiàn)波動, 因此取穩(wěn)定后的線性部分進行計算[20]。

    將NO3-N、NO2-N和NH4-N交換量隨時間變化曲線的線性部分斜率代入公式(2), 可以求得各形態(tài)溶解無機氮在膠州灣沉積物-海水界面的交換速率。如表2所示, 夏季膠州灣沉積物主要表現(xiàn)為NO3-N、NO2-N和NH4-N的源, 其交換速率分別為–714~1 560、–41~ 941和112~26 064 μmol/(m2·d), 其中大部分站位NH4-N的交換速率在112~2 118 μmol/(m2·d)范圍內, 與蔣鳳華等[16]的結果較為接近。S5站位出現(xiàn)了NO3-N交換速率的最低值和NH4-N交換速率的最高值, 這可能是因為S5站位靠近李村河口, 沉積物中有機質含量較高(表4), 底層生物活動活躍, 耗氧率高, 有機質的礦化作用和以NO3-N為底物的反硝化作用較為顯著。冬季沉積物基本表現(xiàn)為NO3-N、NO2-N和NH4-N的匯, 其交換速率分別為–657~637、–117~–20和–1 334~463 μmol/(m2·d)。目前, 針對冬季膠州灣沉積物- 海水界面營養(yǎng)鹽的交換速率還未見報道, 本研究為進一步完善膠州灣營養(yǎng)鹽的收支模型提供了數(shù)據(jù)基礎。

    表3為中國近海不同海域沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換速率, 比較中國近岸海域不同形態(tài)溶解無機氮的交換速率, 可以發(fā)現(xiàn)NO2-N的交換速率均明顯低于NO3-N和NH4-N, 這與本文的研究結果一致。此外, 黃河口濕地沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換速率明顯較高, 這可能是因為濕地具有較高的生產力和生物量, 從而使界面營養(yǎng)鹽的循環(huán)更迅速。

    表2 NO3-N、NO2-N和NH4-N在膠州灣不同站位沉積物-海水界面間的交換速率(μmol/(m2·d))

    注: .NA表示此站位未進行培養(yǎng)實驗

    表3 中國近海不同海域沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換速率

    2.2 影響沉積物-海水界面無機氮交換的環(huán)境相關因子解析

    沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換主要由微生物的降解作用、硝化-反硝化、吸附-解吸和擴散過程控制, 受多種環(huán)境因子共同制約。這些環(huán)境因子之間相互影響, 關系復雜, 根據(jù)性質的差異可以將其分為以下三類進行討論: (1)與擴散過程相關的參數(shù): 沉積物間隙水中NO3-N、NO2-N和NH4-N的濃度以及底層水體中NO3-N、NO2-N和NH4-N的濃度; (2)與表層生物活動相關的參數(shù): 表層沉積物Chl、TOC、TN和C/N; (3)與沉積物本身性質相關的參數(shù): 表層沉積物的黏土含量、50和含水率。

    表4、表5列出了不同站位的底層環(huán)境參數(shù), 從表4中可以看出, 表層沉積物的Chl為0.05~4.62 μg/g, TOC在0.25%~0.95%, TN含量為0.012%~ 0.085%, C/N為9.50~62.71, 黏土含量為7%~30%,50為9~500 μm, 含水率為20.77%~51.00%, 底層海水的NO3-N、NO2-N和NH4-N濃度分別為0.49~ 41.9 μmol/L、0.04~2.40 μmol/L和1.04~27.6 μmol/L, 間隙水中NO3-N、NO2-N和NH4-N的濃度分別為4.66~ 46.5 μmol/L、0.20~2.20 μmol/L和26.6~580 μmol/L。

    2.2.1 底層水體和沉積物間隙水中NO3-N、NO2-N和NH4-N濃度及二者間濃度差

    夏季膠州灣底層NO3-N的交換速率與間隙水中NO3-N濃度存在較弱正相關關系(表6), 從圖3可以看出間隙水中NO3-N濃度越高, 沉積物中NO3-N越容易向水體遷移, 這符合擴散原理, 這表明底層NO3-N交換受擴散過程調控。冬季NO3-N在沉積物-海水界面的交換速率與底層NO3-N濃度、間隙水NO3-N濃度和底層濃度差幾乎不存在相關關系, 因此擴散過程可能并不是調控冬季膠州灣沉積物-海水界面NO3-N交換的主要過程。

    表4 不同站位表層泥的環(huán)境參數(shù)

    注: NA表示該站位未測定此參數(shù)

    表5 不同站位底層海水和間隙水中NO3-N、NO2-N和NH4-N的濃度

    表6 沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換速率與底層環(huán)境參數(shù)的相關性分析

    注:c.在0.05~0.10之間; 底層水體濃度、間隙水中濃度和底層濃度差分別代表各形態(tài)氮各自對應交換速率的濃度或濃度差

    夏、冬季沉積物-海水界面NO2-N和NH4-N的交換速率與其底層濃度、間隙水濃度及底層濃度差之間均不存在明顯相關關系, 這說明擴散并不是調控其遷移轉化的主要過程, 這與石峰針對東海的研究結果一致[11]。

    2.2.2 表層沉積物的TOC、Chl、TN和C/N

    夏季膠州灣表層沉積物中TOC與Chl耦合密切(=0.95,<0.001,=10), 這表明沉積物中有機質含量越高, 底棲微藻的豐度越高。針對Mobile海灣的研究表明, 營養(yǎng)鹽交換速率的最大值一般發(fā)生在富含有機質的沉積物中[3], 一般而言, 沉積物中有機質礦化能使間隙水中營養(yǎng)鹽濃度升高, 從而促進沉積物中營養(yǎng)鹽向水體釋放。然而, 有機質豐富的沉積物中, 底棲微藻豐度較高, 其同化作用會掩蓋沉積物中無機氮的釋放量[24], 因此在探究夏季膠州灣沉積物-海水界面營養(yǎng)鹽的交換時, 需要協(xié)同考慮有機質的礦化作用和底棲藻類的同化作用。由表6可知, 夏、冬季膠州灣沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換速率與表層沉積物的TOC和Chl均不存在明顯的相關關系, 這表明底層有機質和藻類豐度對界面無機氮交換的影響較小, 這可能是因為有機質的礦化作用和底棲藻類的同化作用相抵, 因此與沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N交換的關系并不明確。

    從圖4可以看出, 在冬季, 隨著表層沉積物中Chl的增多, 沉積物-海水界面NO2-N和NH4-N的釋放速率基本呈增大趨勢。結合相關分析(表5)可知, 隨著表層沉積物中Chl含量的升高, 沉積物中C/N呈降低趨勢, 這可能是因為沉積物中Chl含量越高, 海洋內源有機質含量越高, 有機質的活性越強, 沉積物中有機氮更容易被礦化生成NH4-N并向上層水體擴散, 因此底層NH4-N交換速率呈上升趨勢。隨著表層沉積物Chl含量的增加, 冬季底層NO2-N的交換速率也呈增大的趨勢, 考慮到NH4-N和NO2-N分別是硝化作用的底物和中間產物, 因此冬季NO2-N的交換速率可能主要受硝化作用調控。

    一般而言, 沉積物中TN含量越高, 沉積物中可交換態(tài)無機氮的含量越高[25], 因此沉積物中TN含量也是影響底層無機氮交換的重要環(huán)境因子。然而, 夏、冬季沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換速率與沉積物中TN均不存在顯著相關關系(表6), 這表明表層沉積物中TN可能不是影響膠州灣沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N交換的主要因子。

    C/N能表征有機質活性, 是影響底層無機氮遷移轉化的重要環(huán)境因子。Hammond等[26]的研究表明, 富氮有機質更容易被微生物降解, 因此C/N較低的沉積物中有機氮更容易被轉化為無機氮, 并進一步向水體釋放, Hall等[27]對斯卡格拉克海峽的調查也表明低C/N的沉積物更容易向水體釋放NO3-N。本實驗中, 夏、冬季沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換速率與表層沉積物的C/N均不存在明顯相關關系, 然而, 比較不同站位沉積物-海水界面NH4-N的交換速率, 可以看出夏季NH4-N的最大釋放速率發(fā)生在S5站位, 其沉積物的C/N最低, 這證實富氮有機質更易被礦化, 與Hammond等[26]的結論一致。而夏季NO3-N和NO2-N的最大吸收速率也發(fā)生在C/N最低的沉積物中, 這與Hall等[27]的結論相悖, 這可能是因為S5站位有機質含量較高, 底層生物活動較為活躍, 耗氧率高, 沉積物處于還原狀態(tài), 此時以NO3-N作為電子受體的反硝化作用占主導, 反硝化作用會將NO3-N轉化為N2-N, 使間隙水中NO3-N處于較低濃度, 從而促進水體中NO3-N向沉積物遷移。冬季NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換速率與表層沉積物C/N也不存在明顯的相關關系, 這表明沉積物的C/N對膠州灣底層無機氮循環(huán)影響很小。

    2.2.3 表層沉積物特性

    2.2.3.1 含水率

    圖5表現(xiàn)了夏季膠州灣沉積物-海水界面NO3-N的交換速率與沉積物的含水率的關系, 從圖中可以看出, 沉積物的含水率越大, 夏季底層界面NO3-N的交換越迅速, 兩者存在一定正相關關系(表6)。沉積物與間隙水之間的交換發(fā)生在固液界面, 因此含水率在一定程度上表征了溶解和擴散過程的難易程度, 而隨著膠州灣表層沉積物含水率的增加, 沉積物-海水界面NO3-N的交換速率呈上升趨勢, 與沉積物-海水界面營養(yǎng)鹽通量主要受含水率(孔隙率)影響的結論一致[16], 表明夏季沉積物-海水界面NO3-N的交換受溶解和擴散過程控制。夏季NO2-N和NH4-N的交換速率與表層沉積物中含水率均不存在明顯的相關關系(表6), 這進一步證實夏季膠州灣沉積物-海水界面NO2-N和NH4-N的交換受擴散過程影響較小。由相關分析可知, 冬季沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換速率與含水率均不存在明顯相關關系, 由此可推知, 溫度較低時, 擴散和溶解等物理過程對冬季膠州灣底層無機氮循環(huán)的影響并不顯著。

    2.2.3.2 黏土含量與50

    黏土礦物粒徑小, 比表面積較大, 是吸附-解吸和溶解等物理過程發(fā)生的重要場所, 而50能表征沉積物的平均粒徑, 因此黏土含量和50是影響吸附-解吸和擴散過程的重要環(huán)境因子。由表6可知, 夏、冬季沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換速率與表層沉積物的黏土含量和50之間均不存在明顯的相關關系, 這表明沉積物粒徑分布對夏季底層NO3-N、NO2-N和NH4-N交換的影響較小。

    2.2.4 基于主成分回歸分析的影響因素分析

    如前所述, 沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換受多種環(huán)境因子影響, 而這些影響因子之間相互關聯(lián), 簡單的相關性分析和多元線性回歸模型將環(huán)境因子看作獨立變量, 并不能科學的量化各個環(huán)境因子的影響。在數(shù)理統(tǒng)計中, 主成分回歸分析能對多因素影響下的研究對象進行合理預測和歸因[28-31], 在保留大部分信息的同時, 考慮了環(huán)境因子之間的相關性, 能較為系統(tǒng)的闡述環(huán)境因子對沉積物-海水界面無機氮交換的影響。此次研究通過主成分回歸分析量化了環(huán)境因子對沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N交換速率的影響, 以此探究影響膠州灣沉積物-海水界面DIN交換的關鍵因子。

    將所有數(shù)據(jù)進行Z標準化去量綱, 利用SPSS Statistic 19分別對夏季和冬季沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換速率與相關環(huán)境因子進行主成分回歸分析, 能較為合理的模擬沉積物-海水界面NO3-N和NH4-N的交換, 然而并不適用于解釋NO2-N交換速率的變化(>0.695), 分析結果如表7所示。依據(jù)環(huán)境變量在回歸模型中的權重(表7)可以看出, Chl、TOC、含水率以及底層NH4-N、NO2-N和NO3-N濃度是影響夏季沉積物-海水界面NO3-N交換的主要正相關因子, 由此可推知, 沉積物中有機質的礦化作用是影響夏季膠州灣沉積物-海水界面NO3-N交換的重要過程。夏季沉積物表現(xiàn)為NH4-N的源, 有機氮的礦化是沉積物中NH4-N的主要來源, 然而主成分回歸分析的結果表明表層沉積物中TOC是影響界面NH4-N交換的主要負相關因子, 考慮到夏季膠州灣沉積物中有機質的含量和底棲藻類豐度相耦合, 由此可推知, 這可能是因為底棲藻類的同化作用掩蓋了由TOC含量變化引起的交換速率波動。綜上可知, 有機質的礦化和底棲藻類的同化作用是調控夏季膠州灣沉積物-海水界面NH4-N交換的主要過程, 而NO2-N交換速率對環(huán)境因子的響應與NH4-N比較一致, 因此硝化作用可能是調控NO2-N交換的主要過程。

    表7 環(huán)境變量與主成分的關系及各環(huán)境變量在回歸模型中的權重

    注: 權重是指某一指標在整體評價中的相對重要程度, 無單位

    表層沉積物的C/N、Chl以及底層NO2-N和間隙水中NO3-N、NO2-N和NH4-N是影響冬季沉積物-海水界面NO3-N交換的主要環(huán)境因子, 其中, C/N和間隙水中NO3-N、NO2-N和NH4-N是正相關因子, 而Chl和底層NO2-N是負相關因子, 由此可推知, 底棲藻類的同化作用和擴散可能是影響冬季底層NO3-N交換的主要過程。分析不同環(huán)境因子對冬季底層NH4-N交換速率的權重可知, Chl、50、底層NO3-N和底層NO2-N是影響底層NH4-N交換的主要正相關因子, 而黏土含量和間隙水中NH4-N是主要負相關因子, 因此海洋內源有機質的降解和吸附-解吸作用是調控冬季沉積物-海水界面NH4-N交換的主要過程。另外, 分析結果表明間隙水中NH4-N濃度越高, 沉積物中NH4-N越不容易向水體遷移, 這與擴散原理相悖, 具體原因并不明確, 有待進一步探索。與夏季相似, 冬季膠州灣沉積物-海水界面NO2-N交換速率對環(huán)境因子的響應與NH4-N比較一致, 因此硝化作用可能也是調控冬季NO2-N交換的主要過程。

    2.3 NO3-N、NO2-N和NH4-N在膠州灣沉積物-海水界面的交換通量

    依據(jù)不同站位表層沉積物的粒徑分布可知, S3、S8和S9站位的沉積物屬于粉砂質砂型, S10屬于砂質粉砂型, 而S4、S5、S6、S7和S11站位的沉積物屬于黏土質粉砂型。根據(jù)本實驗測得的不同類型沉積物對應的營養(yǎng)鹽交換速率和張帆等[32]對膠州灣潮灘NO3-N、NO2-N和NH4-N交換速率的調查結果, 結合膠州灣不同類型沉積物所占的比例, 可估算出膠州灣沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換通量。從表7可知, 夏季膠州灣沉積物整體表現(xiàn)為水體NO3-N、NO2-N和NH4-N的源, 其交換通量分別為2.35×108、6.35×107、1.34×109mmol/d, 與蔣鳳華等[16]的調查結果一致; 而冬季沉積物表現(xiàn)為水體NO3-N、NO2-N和NH4-N的匯, 其交換通量分別為–6.39×107、–1.49×107和–1.33×108mmol/d。

    表8 NO3-N、NO2-N和NH4-N在沉積物-海水界面的交換通量

    膠州灣的夏季月度平均初級生產力約為835.72 mgC/(m2·d)[33], 根據(jù)Redfield比值進行估算, 維持初級生產力需要消耗的N為10 512 μmol/(m2·d), 即整片海域的浮游植物所需的N為4.17×109mmol/d。將夏季沉積物-海水界NO3-N、NO2-N和NH4-N交換通量之和作為 DIN的平均交換通量, 則膠州灣沉積物-海水界面DIN的夏季交換通量為1.64×109mmol/d, 可以提供初級生產力所需N的39.3%; 而冬季沉積物表現(xiàn)為水體DIN的匯, 其交換通量為–2.12×108mmol/d。

    3 結論

    利用實驗室培養(yǎng)法, 調查了原位溶氧和溫度條件下膠州灣沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換速率, 并測定了表層沉積物中Chl、TOC、TN、C/N、黏土含量、50和含水率及底層水體和間隙水中NO3-N、NO2-N和NH4-N的濃度, 利用相關分析和主成分回歸分析探討了底層環(huán)境因子對沉積物-海水界面溶解無機氮交換的影響, 獲得主要結論如下:

    (1) 膠州灣沉積物-海水界面無機氮主要以NO3-N和NH4-N的形態(tài)進行交換, 夏季膠州灣沉積物-海水界面NO3-N、NO2-N和NH4-N的交換速率分別為–714~1 560、–41~941和112~26 064 μmol/(m2·d), DIN的交換通量為1.64×109mmol/d, 可以提供初級生產力所需N的39.3%。而冬季NO3-N、NO2-N和NH4-N在沉積物-海水界面交換速率分別為–657~637、–117~ –20和–1 334~463 μmol/(m2·d) , 沉積物表現(xiàn)為水體DIN的匯, 其交換通量為–2.12×108mmol/d。

    (2) 在夏季, 沉積物中有機質的礦化和擴散是調控膠州灣沉積物-海水界面NO3-N交換的主要過程,而有機質的礦化和底棲藻類的同化作用是調控夏季膠州灣沉積物-海水界面NH4-N交換的主要過程, 而NO2-N的交換可能主要受硝化作用調控。

    (3) 在冬季, 沉積物-海水界面NO3-N的交換受底棲藻類的同化作用和擴散共同調控。而海洋內源有機質的礦化和吸附-解吸作用是調控冬季沉積物-海水界面NH4-N交換的主要過程, 冬季NO2-N交換可能也主要受硝化作用調控。

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    (本文編輯: 康亦兼)

    Benthic exchange of dissolved inorganic nitrogen and impact of relevant environmental factors at sediment-water interface in Jiaozhou Bay

    WANG Ya-lu1, 2, 3, YUAN Hua-mao1, 2, 3, SONG Jin-ming1, 2, 3, LI Xue-gang1, 2, 3, LI Ning1, 2, 3, QU Bao-xiao1, 3, KANG Xu-ming1, 3, WANG Qi-dong1, 2, 3, XING Jian-wei1, 2, 3, LIANG Xian-meng1, 2, 3

    (1. Key Laboratory of Marine Ecology and Environmental Sciences, Institute of Oceanology, Chinese Academy of Sciences, Qingdao 266071, China; 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100039, China; 3. National Laboratory for Marine Science and Technology, Qingdao 266071, China)

    Benthic exchange rates of dissolved inorganic nitrogen (DIN) at the sediment-water interface in Jiaozhou Bay are measured using intact sediment core incubation. Sediment is found to be an important source of DIN in summer, with a flux of 1.64 × 109mmol/d, providing 39.3% of the nitrogen required in primary productivity. However, DIN transfers from the water column to sediment at a flux rate of –2.12×108mmol/d in winter. Results of correlation analysis and principle component regression analysis are used to discuss impacts of environmental factors on the exchange in detail, and it is determined that mineralization, assimilation, and diffusion are the key processes controlling the exchange of DIN at the sediment-water interface in Jiaozhou Bay during summer. However, exchange of DIN is probably significantly influenced by degradation of marine endogenous organic matter, assimilation, adsorption-desorption, and diffusion during winter.

    Jiaozhou Bay; sediment-water interface; dissolved inorganic nitrogen; exchange rate; environmental factor

    May.15, 2016

    [National Key Basic Research Program of China(973 Program), No.2015CB452902, No.2015CB452901; Joint Fund of National Natural Science Foundation and Shandong Province for Marine Science Research Centers, No.U1406403; Aoshan Talents program supported by Qingdao National Laboratory for Marine Science and Technology, No.2015ASTP-OS13.]

    X142

    A

    1000-3096(2017)03-0102-11

    10.11759/hykx20160515001

    2016-05-15;

    2016-07-30

    國家重點基礎研究發(fā)展計劃項目課題(2015CB452902、2015CB452901); 國家基金委-山東省聯(lián)合基金項目(U1606404); 青島國家海洋實驗室"鰲山人才"卓越科學家專項項目資助(2015ASTP-OS13)

    汪雅露(1991-), 女, 湖北仙桃人, 碩士研究生, 主要從事環(huán)境工程研究, Email: wangyalu2013@163.com; 袁華茂, 通信作者, 研究員, 碩士生導師, 主要從事海洋生物地球化學循環(huán)研究, Email: yuanhuamao@qdio.ac.cn; 宋金明, 通信作者, 研究員, 博士生導師, 主要從事海洋生物地球化學循環(huán)研究, Email: jmsong@qdio.ac.cn

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