木屑熱解揮發(fā)物冷凝特性研究

王明峰 陳志文 蔣恩臣 任永志 韓 平 孫 焱

(1.華南農(nóng)業(yè)大學(xué)材料與能源學(xué)院， 廣州 510642； 2.東北農(nóng)業(yè)大學(xué)工程學(xué)院， 哈爾濱 150030)

木屑熱解揮發(fā)物冷凝特性研究

王明峰1陳志文1蔣恩臣1任永志1韓 平2孫 焱1

(1.華南農(nóng)業(yè)大學(xué)材料與能源學(xué)院， 廣州 510642； 2.東北農(nóng)業(yè)大學(xué)工程學(xué)院， 哈爾濱 150030)

在自行設(shè)計(jì)的生物質(zhì)熱解揮發(fā)物兩級(jí)冷凝特性參數(shù)測試系統(tǒng)上，進(jìn)行了木屑在450、550、650℃下熱解揮發(fā)物冷凝特性研究，其中，一級(jí)冷凝采用空氣作為冷凝介質(zhì)，二級(jí)冷凝采用水作為冷凝介質(zhì)，計(jì)算了表面局部冷凝換熱系數(shù)，以及冷凝液膜熱阻和厚度。結(jié)果表明：一級(jí)冷凝換熱系數(shù)隨著溫度的升高而減小，在熱解溫度為450℃時(shí)達(dá)到最大值671.02 W/(m2·K)；二級(jí)換熱系數(shù)隨著溫度的升高先增大后減小，在熱解溫度為550℃時(shí)達(dá)到最大值1.484×105W/(m2·K)?；诶淠鲀?nèi)壁一維穩(wěn)態(tài)冷凝換熱特性，分析了冷凝液膜形成過程，存在3個(gè)階段：液膜形成、液膜積累、液膜流動(dòng)。在液膜形成和積累階段，液膜厚度逐漸增大，熱阻變大；液膜厚度達(dá)到一定程度后，冷凝液產(chǎn)生流動(dòng)，在液膜流動(dòng)初期，液膜厚度逐漸減小，熱阻變小；在穩(wěn)定流動(dòng)期，熱阻基本保持穩(wěn)定。

木屑； 熱解； 冷凝特性； 換熱系數(shù)； 液膜模型

引言

我國生物質(zhì)能源豐富[1-2]。近幾十年來熱解被認(rèn)為是一種很有前景的生物質(zhì)利用技術(shù)[3]。不同的熱解條件能夠產(chǎn)生不同比例的氣、液、固三態(tài)產(chǎn)物:其中固體炭可以用作活性劑；含有CO、CO2、H2、CH4及飽和或不飽和烴類化合物等不可凝氣體[4]則可以用作工業(yè)或者民用燃?xì)猓灰簯B(tài)生物油可進(jìn)一步分離和提取，制成燃料油和化工原料，具有很高的利用價(jià)值。因此國內(nèi)外研究人員針對(duì)熱解裝置和液體產(chǎn)物收集技術(shù)進(jìn)行了相關(guān)研究，由于生物油主要由各類組分復(fù)雜的含氧不飽和烴類衍生物組成[5-10]，目前分離生物油仍主要依靠常規(guī)冷凝手段。

分級(jí)冷凝是對(duì)生物油在線分離的手段之一，有研究人員通過研究水蒸氣的冷凝特性來研究生物油的冷凝特性[11-16]，發(fā)現(xiàn)冷凝液膜熱阻以及不可凝氣體熱阻影響著冷凝過程，KIRAN等[17-19]通過歐拉方法對(duì)生物質(zhì)快速熱解氣中11種主要成分的水冷間接接觸式冷凝傳質(zhì)過程進(jìn)行了數(shù)值模擬，建立了氣液兩相的多組分傳質(zhì)模型，結(jié)果表明，不同組分在不同冷凝時(shí)間的冷凝效率不同。MOHAN等[20-23]研究表明：分級(jí)冷凝技術(shù)可以有效收集生物油，提高生物油的品質(zhì)，因此研究生物油在不同冷凝溫度區(qū)間的冷凝特性，對(duì)于有針對(duì)性地在線收集生物油有理論和應(yīng)用價(jià)值。

目前，針對(duì)生物質(zhì)熱解揮發(fā)物冷凝過程機(jī)理的研究較少，缺少生物油冷凝基礎(chǔ)參數(shù)研究，對(duì)冷凝過程中不凝氣的影響、氣液兩相傳熱傳質(zhì)特性問題研究不足。本文針對(duì)木屑在不同熱解溫度下產(chǎn)生的揮發(fā)物冷凝特性進(jìn)行測試，計(jì)算冷凝換熱系數(shù)、冷凝液膜熱阻和厚度，為熱解揮發(fā)物冷凝工藝和裝置的設(shè)計(jì)提供理論基礎(chǔ)。

1 材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)原料

本文使用的生物質(zhì)木屑原料采自廣州市某木材廠，木屑原料進(jìn)行干燥、粉碎和過30目篩處理后，經(jīng)工業(yè)分析測得其含水率為6.62%，灰分質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5.02%，揮發(fā)分質(zhì)量分?jǐn)?shù)為75.06%，固定碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)為13.31%，量熱儀測得其低位熱值為15.77 MJ/kg。

1.2 冷凝特性測試裝置

熱解揮發(fā)物冷凝特性測試系統(tǒng)如圖1所示，該測試系統(tǒng)主要由連續(xù)熱解部分、測試管及數(shù)據(jù)記錄部分、冷卻水部分和冷凝液處理及排氣部分組成。其中，連續(xù)熱解反應(yīng)發(fā)生裝置為華南農(nóng)業(yè)大學(xué)生物質(zhì)能實(shí)驗(yàn)室自主研制的變螺距連續(xù)熱解裝置[24]。

圖1 連續(xù)熱解揮發(fā)物冷凝測試系統(tǒng)Fig.1 Condensation testing system for volatile matter of consecutive pyrolysis1.輸送電動(dòng)機(jī) 2.入料料斗 3.加熱爐體 4.粉塵過濾裝置 5.保溫層 6.溫度傳感器表頭 7.空氣出口 8.空氣入口 9.氣泵 10.取樣瓶 11.冷凝水出口 12.冷凝水入口 13.水泵 14.炭箱 15.變螺距螺旋輸送器

冷凝測試系統(tǒng)由三級(jí)直型冷凝系統(tǒng)組成(Φ29 mm/Φ24 mm)，前兩級(jí)冷凝系統(tǒng)包括內(nèi)管熱解氣測試部分、冷凝介質(zhì)測試部分和溫度傳感器分布測試與數(shù)據(jù)采集部分，使用的傳感器為K型熱電偶，用于測定一、二級(jí)冷凝管進(jìn)出口處(一級(jí)入口、一級(jí)出口、二級(jí)入口、二級(jí)出口，分別距離熱解氣入口0.105、0.32、0.565、0.825 m)的熱解氣溫度、冷凝管內(nèi)壁溫度、冷凝介質(zhì)溫度。

1.3 實(shí)驗(yàn)方法

在冷凝測試裝置上對(duì)木屑進(jìn)行熱解溫度為450、550、650℃的冷凝測試實(shí)驗(yàn)，處理量為1 kg/h。木屑原料通過連續(xù)熱解裝置熱解后，產(chǎn)生的揮發(fā)分進(jìn)入冷凝測試系統(tǒng)冷凝，不可凝氣體由尾端排出。一級(jí)冷凝以空氣作為冷凝介質(zhì)，二級(jí)和三級(jí)冷凝則使用冷凍水，其中溫度為11℃的冷凝水質(zhì)量流量為1 200 kg/h，溫度25℃，空氣質(zhì)量流量為4.257 kg/h。三級(jí)冷凝管的下端出口設(shè)置有生物油收集瓶，用以收集液態(tài)產(chǎn)物。

1.4 換熱系數(shù)計(jì)算

冷凝系統(tǒng)局部表面換熱系數(shù)由局部熱流密度求出，局部熱流密度通過冷卻水側(cè)的溫度、流量和熱流量求出，局部熱流密度計(jì)算公式為[25]

(1)

式中m——冷凝介質(zhì)質(zhì)量流量C——冷凝介質(zhì)的比定壓熱容，J/(kg·K)T——軸向位置x處測得的水溫或氣溫，℃di——測試管內(nèi)徑，m

局部換熱系數(shù)計(jì)算公式為[26-27]

(2)

式中Tb——內(nèi)管揮發(fā)物溫度，℃Tw,i——內(nèi)管內(nèi)壁溫度，℃

1.5 液膜熱阻及厚度計(jì)算

液膜熱阻由熱流通量和液膜兩側(cè)溫度差計(jì)算得到[19]，即

(3)

式中R——冷凝液膜熱阻，m2·K/WTG——冷凝管中熱解氣溫度，℃TW——冷凝管內(nèi)壁溫度，℃

液膜厚度通過生物油流體熱導(dǎo)率和液膜熱阻計(jì)算得到[28-29]，即

d=λR

(4)

式中d——有效層流液膜厚度，mλ——流體熱導(dǎo)率，取0.24 W/(m·K)

2 實(shí)驗(yàn)與結(jié)果分析

2.1 熱解三態(tài)產(chǎn)率

熱解三態(tài)產(chǎn)物產(chǎn)率如表1所示。隨著熱解溫度的升高，炭產(chǎn)率減小；不凝氣產(chǎn)率升高，在熱解溫度為650℃時(shí)達(dá)到最大值60.02%；生物油產(chǎn)率則隨溫度升高先升后降，在550℃時(shí)達(dá)到最大值為42.82%，揮發(fā)物含量隨熱解溫度的升高而升高。

表1 不同熱解溫度時(shí)木屑的產(chǎn)物產(chǎn)率

Tab.1 Three states yield of sawdust pyrolysis

%

圖3 冷凝器局部表面換熱系數(shù)Fig.3 Local surface heat transfer coefficient of condenser

前兩級(jí)生物油產(chǎn)率如圖2所示。隨著熱解溫度升高，一級(jí)油產(chǎn)率逐漸減小，在熱解溫度為650℃時(shí)達(dá)到最小值1.72%；二級(jí)油產(chǎn)率則呈現(xiàn)先增后減的趨勢，在熱解溫度為550℃時(shí)達(dá)到最大值39.55%。

圖2 各級(jí)油產(chǎn)率分析Fig.2 Analysis of oil production at different levels

2.2 換熱系數(shù)計(jì)算結(jié)果

3個(gè)不同熱解溫度下的一、二級(jí)表面換熱系數(shù)如圖3所示。在450℃和550℃時(shí)，一級(jí)表面換熱系數(shù)在實(shí)驗(yàn)前期波動(dòng)較大，后期趨近于穩(wěn)定， 650℃時(shí)則全程呈現(xiàn)較大波動(dòng)，這一現(xiàn)象也是木屑三態(tài)產(chǎn)物變化的直觀表現(xiàn)，650℃揮發(fā)物產(chǎn)率最大，且不可凝氣體含量最大，產(chǎn)生這種情況可能是單獨(dú)受到冷凝生物油或者不凝氣的影響，也可能是二者的綜合影響，同時(shí)，450℃和550℃的一級(jí)油產(chǎn)率大于650℃，因此450℃和550℃時(shí)液膜更容易趨近穩(wěn)定流動(dòng)，維持穩(wěn)定的局部換熱系數(shù)；針對(duì)二級(jí)換熱系數(shù)，550℃時(shí)的二級(jí)油產(chǎn)率最大，因此更能形成穩(wěn)定流動(dòng)，其局部換熱系數(shù)相比其他2個(gè)熱解溫度下的局部換熱系數(shù)更趨于穩(wěn)定，650℃時(shí)熱解揮發(fā)物中含有大量的不可凝氣體成分，二級(jí)冷凝器中局部換熱系數(shù)波動(dòng)情況更嚴(yán)重。木屑熱解揮發(fā)物冷凝平均局部表面換熱系數(shù)如圖4所示。隨著熱解溫度升高，一級(jí)換熱系數(shù)逐漸減小，450℃時(shí)為671.02 W/(m2·K)，高于550℃時(shí)的402.89 W/(m2·K)和650℃時(shí)的380.20 W/(m2·K)；二級(jí)換熱系數(shù)先增加后減小，550℃時(shí)取得最大值1.484×105W/(m2·K)，高于450℃和650℃的相應(yīng)值。由此可見，冷凝換熱存在最大值，當(dāng)超過冷凝換熱最大值時(shí)，繼續(xù)升溫增加熱解氣的流量，不能對(duì)熱解氣中的可凝成分進(jìn)行有效的冷凝。

圖4 木屑熱解揮發(fā)物冷凝平均局部表面換熱系數(shù)Fig.4 Average local surface heat transfer coefficient of sawdust pyrolysis volatiles condensation

3 液膜模型及分析

3.1 液膜模型

根據(jù)平壁一維穩(wěn)態(tài)傳熱的結(jié)論[19]，忽略液膜可能存在的對(duì)流傳熱以及輻射傳熱，熱解氣在冷凝器中冷凝時(shí)，首先在壁面上形成液珠，當(dāng)冷凝量較大時(shí)，液珠向下流動(dòng)積累，最終在壁面上積累形成一層液膜。液膜冷凝過程分為：液膜形成、液膜積累、液膜流動(dòng)3個(gè)階段，如圖5所示。

3.2 液膜熱阻及厚度計(jì)算結(jié)果

液膜熱阻計(jì)算結(jié)果如圖6所示。各個(gè)位置的冷凝液膜熱阻隨著實(shí)驗(yàn)的進(jìn)行呈現(xiàn)波動(dòng)狀態(tài)，說明隨著熱解的進(jìn)行，熱解氣中的可凝成分在不斷變化，使得同一個(gè)位置上的液膜熱阻不斷變化，液膜厚度也相應(yīng)不斷變化。相同熱解溫度下，一級(jí)出口熱阻大于一級(jí)入口熱阻，冷凝液在一級(jí)出口積累，因此一級(jí)

圖5 熱解氣冷凝液膜形成過程示意圖Fig.5 Schematic of formation process of pyrolysis gas condensate film

出口的冷凝液流量比一級(jí)入口冷凝液流量大；二級(jí)出口熱阻小于二級(jí)入口熱阻，且更加穩(wěn)定。二級(jí)使用水冷，冷凝效果好，在二級(jí)入口處已經(jīng)有大量液珠的冷凝情況出現(xiàn)，在二級(jí)出口時(shí)，由于冷凝液流量大，因此流動(dòng)狀態(tài)更穩(wěn)定，熱阻也更為穩(wěn)定。

圖6 不同熱解溫度下木屑熱解揮發(fā)物的冷凝液膜熱阻Fig.6 Thermal resistance of condensation liquid film of sawdust pyrolysis volatiles at different pyrolysis temperatures

液膜熱阻隨著位置的變化如圖7所示。木屑熱解揮發(fā)物在不同熱解溫度下的冷凝熱阻隨位置的變化趨勢一致，呈現(xiàn)先增加后減小趨勢。由式(4)可知，液膜熱阻和液膜厚度隨位置的變化趨勢相同，熱阻和厚度增加段對(duì)應(yīng)液膜形成階段和液膜積累階段，熱阻和厚度減小段對(duì)應(yīng)液膜流動(dòng)初期。在650℃時(shí)，二級(jí)入口液膜熱阻為2.68×10-5m2·K/W，二級(jí)出口為3.30×10-5m2·K/W ，對(duì)應(yīng)液膜厚度分別為6.69 μm和8.25 μm，熱阻近似相等，說明在650℃時(shí)，二級(jí)入口和二級(jí)出口之間的流動(dòng)接近液膜流動(dòng)穩(wěn)定期。

圖7 不同熱解溫度下木屑熱解揮發(fā)物的冷凝液膜平均熱阻Fig.7 Average thermal resistance of condensation liquid film of sawdust pyrolysis volatiles at different pyrolysis temperatures

4 結(jié)論

(1)隨著熱解溫度不斷升高，冷凝器的一級(jí)換熱系數(shù)減小，在熱解溫度為450℃時(shí)達(dá)到最大值671.02 W/(m2·K)，二級(jí)換熱系數(shù)先增后減，550℃時(shí)達(dá)到最大值1.484×105W/(m2·K)。對(duì)比一級(jí)和二級(jí)油產(chǎn)率，與換熱系數(shù)的變化趨勢相同，說明在一定的實(shí)驗(yàn)條件下，冷凝器的冷凝能力存在最大值，當(dāng)熱解揮發(fā)物流量超過冷凝能力最大值時(shí)便無法進(jìn)行有效的冷凝。

(2)運(yùn)用本文建立的冷凝液膜模型，對(duì)實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行計(jì)算的結(jié)果表明，生物油在冷凝管中的冷凝符合建立的液膜模型，存在液膜形成、液膜積累、液膜流動(dòng)3個(gè)階段。在液膜形成階段，液膜厚度開始增加，熱阻逐漸變大；在液膜積累階段，液膜持續(xù)變厚，熱阻持續(xù)變大，直到積累到極限厚度，靜止?fàn)顟B(tài)開始轉(zhuǎn)為流動(dòng)狀態(tài)；在流動(dòng)初期，液膜厚度逐漸變薄，液膜熱阻逐漸變小，距離足夠時(shí)，流動(dòng)進(jìn)入穩(wěn)定期，液膜厚度基本不變，液膜熱阻基本不變。

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Condensation Characteristics of Volatile Matter from Sawdust Pyrolysis

WANG Mingfeng1CHEN Zhiwen1JIANG Enchen1REN Yongzhi1HAN Ping2SUN Yan1

(1.CollegeofMaterialandEnergy,SouthChinaAgriculturalUniversity,Guangzhou510642,China2.CollegeofEngineering,NortheastAgriculturalUniversity,Harbin150030，China)

Pyrolysis is a relatively simple, inexpensive, and robust thermochemical technology for transforming biomass into bio-oil, biochar and syngas. While the intention of slow pyrolysis is to produce mainly charcoal, fast pyrolysis is meant to convert biomass to a maximum quantity of liquids (bio-oil). Biochar can be used with existing infrastructure as a replacement for pulverized coal, bio-oil can be used as a fuel in existing industrial boilers. The pyrolysis of sawdust contains volatile bio-oil and non-condensing gas, so the condensation characteristics are different from those of other simple mixture. Based on the test system of biomass pyrolysis volatile matter condensation characteristic parameter, the experiment of condensation characteristics of pyrolysis volatile was carried out at 450℃, 550℃ and 650℃. The condensation characteristics of volatile matter produced at different pyrolysis temperatures were tested, and the heat transfer coefficient, the thermal resistance and thickness of condensation liquid film were calculated. Based on the one-dimensional heat transfer characteristics of liquid condensation, the condensate film formation process had three stages: formation, accumulation and flow of liquid film. The results showed that the first stage condensation heat transfer coefficient was decreased with the increase of temperature, biomass volatile surface heat transfer coefficient at 450℃ was the highest，which was 671.02 W/(m2·K); with the increase of temperature, the heat transfer coefficient of the second stage was increased first and then decreased, biomass volatile surface heat transfer coefficient at 550℃ was the highest, which was 1.484×105W/(m2·K). According to the experimental value and the hypothesis of condensate film, in the film formation and accumulation stage, the film thickness was gradually increased and the thermal resistance was decreased; early in the liquid film flow stage, with the decrease of the film thickness, the thermal resistance was decreased; in the steady flow stage, resistance was remained stable. The research result can provide reference for the on-line collection of bio-oil and the design of bio-oil condenser in continuous pyrolysis equipment.

sawdust; pyrolysis; condensation characteristics; heat transfer coefficient; liquid film model

10.6041/j.issn.1000-1298.2017.04.035

2016-07-28

2016-10-13

科技部農(nóng)業(yè)科技成果轉(zhuǎn)化資金項(xiàng)目(20150237)和廣東省科技計(jì)劃項(xiàng)目(20160221)

王明峰(1982—)，男，講師，主要從事生物質(zhì)能利用工程研究，E-mail： wangmingfeng@scau.edu.cn

蔣恩臣(1960—)，男，教授，博士生導(dǎo)師，主要從事生物質(zhì)能利用工程研究，E-mail： ecjiang@scau.edu.cn

S216； TQ026

A

1000-1298(2017)04-0271-05