生物體中多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)的分布及毒性效應(yīng)

徐奔拓,吳明紅,徐剛

(上海大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院,上海 200444)

生物體中多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)的分布及毒性效應(yīng)

徐奔拓,吳明紅,徐剛

(上海大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院,上海 200444)

多溴聯(lián)苯醚(polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)作為阻燃劑廣泛存在于人們的生活環(huán)境中,因其存在污染問題成為當(dāng)前環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域研究的一大熱點.通過分析近年來多溴聯(lián)苯醚在生物體中的分布情況和甲狀腺毒性、神經(jīng)系統(tǒng)毒性、肝臟毒性、生殖發(fā)育毒性、免疫毒性等效應(yīng),闡述了多溴聯(lián)苯醚的毒性機(jī)理.目的是為多溴聯(lián)苯醚對生物體造成的影響提供切實可靠的理論支持,引起人們對此類阻燃劑的關(guān)注與重視.

多溴聯(lián)苯醚;阻燃劑;毒性效應(yīng)

自溴代阻燃劑(brominated flame retardants,BFRs)第一次在瑞典的環(huán)境樣品中被檢測出[1]之后,BFRs的來源、環(huán)境分布和行為以及環(huán)境影響引起了眾多研究者的興趣.2002年,第一個對此進(jìn)行綜述的是De Wit[2],之后許多研究人員對BFRs進(jìn)行了較全面的調(diào)查分析和綜述[2-12].

多溴聯(lián)苯醚(polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)是一類溴代芳香族化合物,化學(xué)通式為C12H(0～9)Br(1～10)O,化學(xué)結(jié)構(gòu)式如圖1所示.根據(jù)溴原子取代數(shù)量和位置不同,可以將PBDEs分為10個同系組,共209種同系物[13].室溫下PBDEs的蒸汽壓較低,水中溶解度較小,易溶于有機(jī)溶劑.PBDEs的化學(xué)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,難降解,因此在食物鏈中容易造成富集污染,對頂端生物危害較大.已有研究表明:PBDEs在環(huán)境介質(zhì)中普遍存在,如河流、水體沉積物、大氣、灰塵和土壤等;同時,暴露在環(huán)境中的生物也可以通過多種方式攝入PBDEs,主要包括呼吸道直接吸入、口腔食入和皮膚接觸攝入.3種具有典型商業(yè)用途的PBDEs的工業(yè)品分別為五溴聯(lián)苯醚(pentabromodiphenyl ethers,PeBDEs)、八溴聯(lián)苯醚(octabromodiphenyl ethers, OcBDEs)和十溴聯(lián)苯醚(decabromodiphenyl ethers,DeBDEs),每一種工業(yè)品都包含不同的同系物,并具有不同的毒性效應(yīng).本工作針對PBDEs在生物體內(nèi)的分布情況,探討PBDEs對生物體的毒性效應(yīng),主要包括甲狀腺毒性、神經(jīng)系統(tǒng)毒性、生殖發(fā)育毒性、肝臟毒性和免疫毒性,并闡述了各種毒性效應(yīng)的致毒機(jī)理,補充和完善了PBDEs對于生物體的影響機(jī)制.

圖1 PBDEs的化學(xué)結(jié)構(gòu)式Fig.1 Chemical structure of PBDEs

1 多溴聯(lián)苯醚的分布

1.1 環(huán)境介質(zhì)

PBDEs在大氣中普遍存在.De Wit[2]報道了中國臺灣地區(qū)和日本、美國等大氣中PBDEs的含量水平.1993—1994年日本在城市大氣粉塵中檢測到低濃度PBDEs的存在,其中以BDE-209最多[11].Hoh等[14]測定了美國芝加哥地區(qū)2002—2003年大氣中PBDEs的含量.陳來國等[15]報道了2004年廣州市大氣中PBDEs的含量,研究結(jié)果表明廣州市大氣中PBDEs的污染不容忽視.金軍等[16]對北京市春季大氣中PBDEs的水平和分布進(jìn)行研究,測得PBDEs的質(zhì)量濃度為31～1 049 pg/m3,BDE-209的質(zhì)量濃度為8～1 016 pg/m3.沉積物是自然界中的“匯”,環(huán)境中的持久性有機(jī)污染物(persistent organic pollutants,POPs)普遍蓄積在沉積物中,因此檢測沉積物中的PBDEs含量成為衡量當(dāng)?shù)卦擃愇镔|(zhì)污染水平的重要依據(jù)之一.Hassanin等[17]研究了歐洲土壤中PBDEs的污染情況及其在土壤中分布的影響因素,并測得挪威和英國林地以及草地土壤樣品中PBDEs的質(zhì)量比為0.11～12.00μg/kg.Yun等[18]對美國密歇根泛洪平原土壤及河流沉積物中的PBDEs污染狀況進(jìn)行調(diào)查,發(fā)現(xiàn)所檢測的10種PBDEs的總質(zhì)量比為0.02～55.10μg/kg,污染主要以BDE-209為主.另外,裴鏡澄[19]測得上海市不同功能區(qū)的PBDEs質(zhì)量比為1.03～112.50 ng/g.

1.2 生物體

1981年,瑞典的梭魚、鰻鱺和海鱒中首次發(fā)現(xiàn)了PBDEs的存在[1],之后在海魚、貽貝中也檢測到PBDEs[20],接著在越來越多的生物體甚至人體中都檢測到了PBDEs的存在.生物體中PBDEs的質(zhì)量比如表1所示.由表1可知,魚類、貝類和哺乳類等生物體中都可以檢測到不同濃度的PBDEs[21-28].另外,從采集的生物樣品中可以發(fā)現(xiàn):PBDEs在生物幼體中的富集含量比較高,例如早期斑馬魚、鱘魚魚卵[21-22];而成熟的生物,例如北極熊、雄性貂等,體內(nèi)的PBDEs含量較低[24-25].對人體而言,PBDEs主要富集在人體的血液中[28-30].生育時的臍帶血和嬰兒糞便中都有一定量的累積[26-27].哺乳期的女性母乳中也檢測到了PBDEs的存在[26].綜上所述,PBDEs在生物體內(nèi)廣泛存在,而且在生物生殖期、哺乳期母體和幼體中含量較高.

表1 多種生物體中的PBDEs質(zhì)量比Table 1 Mass fraction of PBDEs in some organisms

2 多溴聯(lián)苯醚的生物毒性效應(yīng)

2.1 甲狀腺毒性

甲狀腺激素(thyroid hormone,TH)是一種促進(jìn)組織分化、生長和成熟的激素,它在生物體內(nèi)的含量與機(jī)體的許多細(xì)胞、組織和器官的生理生化機(jī)能密不可分.TH包括T3(3,3＇,5-三碘甲狀腺原氨酸)和T4(3,3＇,5,5＇-四碘甲狀腺原氨酸).PBDEs會導(dǎo)致生物體的甲狀腺毒性,主要包括甲狀腺激素水平降低和甲狀腺細(xì)胞形態(tài)結(jié)構(gòu)改變[31].PBDEs的致毒機(jī)理是由于羥基化的PBDEs與甲狀腺激素T3和T4有相似的化學(xué)結(jié)構(gòu)(見圖2),從而導(dǎo)致PBDEs對TH轉(zhuǎn)運、代謝產(chǎn)生影響,并抑制TH的激活,阻礙TH與相關(guān)受體結(jié)合.PBDEs的羥基及甲氧基代謝產(chǎn)物在動物的血液、脂肪組織、肝臟及人類組織中均能檢測到[30].

劉早玲等[31]研究了BDE-47對小鼠的甲狀腺毒性作用,將小鼠分為陰性對照組和低、中、高BDE-47染毒小鼠,連續(xù)4 d腹腔注射,并采用電化學(xué)發(fā)光免疫法測定小鼠的總T3,T4和促甲狀腺激素.該研究結(jié)果顯示:與陰性對照組相比,染毒小組小鼠T4水平降低(P＜0.01),中、高劑量染毒小組T3水平降低.該研究還用熒光定量法測定了小鼠肝臟一系列酶的信使核糖核酸(messenger ribonucleic acid,mRNA)表達(dá),發(fā)現(xiàn)染毒小組mRNA表達(dá)均高于對照組.這一現(xiàn)象說明BDE-47改變了甲狀腺的信號傳遞機(jī)制,擾亂了大腦中甲狀腺激素的響應(yīng)途徑. Hallgren等[32]通過類似實驗,也得到相同結(jié)論.因此,PBDEs對甲狀腺的毒性效應(yīng)通常發(fā)生在注射劑量相對較低的情況下.

圖2 PBDEs羥基代謝物與甲狀腺激素T4的化學(xué)結(jié)構(gòu)Fig.2Chemical structures of HO-PBDEs and thyroxine T4

2.2 神經(jīng)系統(tǒng)毒性

PBDEs的神經(jīng)毒性作用主要包括神經(jīng)內(nèi)分泌激素、信號轉(zhuǎn)導(dǎo)通路、神經(jīng)遞質(zhì)受體、神經(jīng)系統(tǒng)發(fā)育關(guān)鍵蛋白、神經(jīng)細(xì)胞凋亡.

神經(jīng)內(nèi)分泌激素主要包括甲狀腺激素和血管升壓素,其中血管升壓素又稱抗利尿激素,是由下丘腦的視上核和室旁核的神經(jīng)細(xì)胞分泌的9肽激素,經(jīng)下丘腦-垂體束到達(dá)神經(jīng)垂體后葉后釋放出來的.血管升壓素的主要作用是提高遠(yuǎn)曲小管和集合管對水的通透性,促進(jìn)水的吸收,因此是尿液濃縮和稀釋的關(guān)鍵性調(diào)節(jié)激素.此外,血管升壓素還能增強內(nèi)髓部集合管對尿素的通透性.已有研究發(fā)現(xiàn),BDE-47能促進(jìn)大鼠嗜鉻細(xì)胞瘤細(xì)胞(PC-12)的囊泡釋放抗利尿激素[33].

PBDEs能夠調(diào)節(jié)一些信號化學(xué)物質(zhì),從而改變生物體內(nèi)的一系列生理活動.例如,PBDEs能夠促使腦細(xì)胞釋放花生四稀酸(arachidonic acid,AA),從而減少AA的含量,同時增加蛋白激酶的遷移,從而擾亂生物腦細(xì)胞內(nèi)信號轉(zhuǎn)導(dǎo)機(jī)制[34].

PBDEs能夠影響神經(jīng)遞質(zhì)的傳遞.例如,多巴胺(C6H3(OH)2-CH2-CH2-NH2)由腦內(nèi)分泌,可影響一個人的情緒.已有研究表明,PBDEs會引起細(xì)胞內(nèi)多巴胺濃度的增加,在胞漿中造成損傷.另外,五溴聯(lián)苯醚也能夠抑制突觸體囊對谷氨酸和γ-氨基丁酸(γ-amimobutyric acid,GABA)的攝取.

PBDEs能夠改變生物體大腦皮層中關(guān)鍵蛋白的表達(dá),包括絲切蛋白(cofilin)、β肌動蛋白(β-actin)、微管相關(guān)蛋白Tau.例如,BDE-99能夠降低腦酸溶性蛋白1(Basp1)、細(xì)胞骨架相關(guān)蛋白-23(CAP-23)和微管相關(guān)蛋白-2(MAP-2)的表達(dá)[34].

2.3 肝臟毒性

肝臟是人體內(nèi)以代謝功能為主的器官,具有去氧化、存儲肝糖、分泌性蛋白質(zhì)合成等作用.肝臟能夠通過氧化還原、水解作用以及結(jié)合作用等生化反應(yīng)來代謝體內(nèi)的非營養(yǎng)物質(zhì),譬如藥物、毒物或者代謝產(chǎn)物.肝臟的這種生物轉(zhuǎn)化作用被稱作“解毒功能”.肝臟中的水溶性物質(zhì)最終通常以尿液和膽汁兩種形式排出,而酯溶性物質(zhì)則由肝臟的酶系統(tǒng)滅活或者轉(zhuǎn)化為水溶性物質(zhì)排出,否則就會在體內(nèi)聚集,從而導(dǎo)致細(xì)胞代謝紊亂.

PBDEs是一類疏水親酯性醚類,水溶性較低,生物富集性強,進(jìn)入機(jī)體后必然選擇上述第二種路徑.因此,PBDEs的攝入可能會在肝臟中富集,增大肝臟體積,損害肝功能.王興華[35]通過BDE-209染毒小鼠研究PBDEs對肝臟的影響,發(fā)現(xiàn)對比無染毒小鼠組,染毒小鼠血清中谷丙氨酸轉(zhuǎn)移酶(alanine aminotransferase,ALT)和天門冬氨酸氨基轉(zhuǎn)移酶(aspartete aminotransferase,AST)明顯升高.已有研究發(fā)現(xiàn),BDE-209染毒后的小鼠甲狀腺增生,肝臟體積增大,腎臟玻璃樣變性,這表明PBDEs會對肝功能起一定的抑制作用.另外還有研究發(fā)現(xiàn),用含有PeBDEs的飼料喂養(yǎng)大鼠13周后可導(dǎo)致大鼠肝臟和尿中的卟啉含量明顯升高.

2.4 生殖發(fā)育毒性

已有研究表明,羥基化的PBDEs與雌激素受體和雄激素受體產(chǎn)生拮抗作用,同時還能夠與前雌激素、雄性激素和黃體酮等產(chǎn)生拮抗或者競爭作用[36].環(huán)境中PBDEs的二級產(chǎn)物,如多溴化二苯對二惡英(polybrominated dibenzop-dioxins,PBDDs)、多溴化二苯并呋喃(polybrominated dibenzofurans,PBDFs)進(jìn)入生物體后會誘導(dǎo)內(nèi)分泌系統(tǒng)相關(guān)酶的活性,從而影響生物的內(nèi)分泌系統(tǒng),因此具有生殖發(fā)育毒性.PBDEs同系物對小鼠生殖發(fā)育毒性的影響如表2所示.

表2 PBDEs同系物對于小鼠生殖發(fā)育毒性的影響Table 2 Effects of reproductive and developmental toxicity by PBDEs congeners in mice

2.5 免疫毒性

生物體內(nèi)的神經(jīng)系統(tǒng)、內(nèi)分泌系統(tǒng)和免疫系統(tǒng)機(jī)制復(fù)雜,系統(tǒng)之間相互影響、相互調(diào)節(jié),共同促進(jìn)生物體的生長發(fā)育和生理機(jī)能的調(diào)節(jié)(見圖3).PBDEs會造成生物體神經(jīng)毒性和甲狀腺毒性,免疫系統(tǒng)必然會受到一定的影響.

POPs會對免疫系統(tǒng)造成損害,可直接殺死淋巴細(xì)胞或者影響其增殖分化,其間接作用是影響激素平衡.已有研究發(fā)現(xiàn),PBDEs會影響生物體脾和胸腺的結(jié)構(gòu),抑制免疫系統(tǒng).研究者通過對染毒小鼠的實驗發(fā)現(xiàn),PBDEs染毒后小鼠體內(nèi)的羊紅細(xì)胞反應(yīng)受到抑制,胸腺重量下降,脾細(xì)胞數(shù)量也下降.

2.6 PBDEs同系物與生物毒性效應(yīng)

PBDEs的同系物較多,其中研究較多的是BDE-47,BDE-71以及BDE-209,因為它們能夠較為明顯地引起生物體內(nèi)的毒性效應(yīng).PBDEs同系物的毒性效應(yīng)如圖4所示.由圖4可以分析具體毒性效應(yīng)的來源,更深入地探究PBDEs對生物體造成影響的原因.

圖3 神經(jīng)免疫內(nèi)分泌網(wǎng)絡(luò)Fig.3 Network of the nerve immune and endocrine

圖4 PBDEs同系物的毒性效應(yīng)譜圖Fig.4 Spectrogram of PBDEs congeners toxic effects

如圖4所示,具有甲狀腺毒性和神經(jīng)系統(tǒng)毒性的PBDEs同系物主要為工業(yè)五溴聯(lián)苯醚,其來源有家具、隔音材料和仿木材料.同樣,五溴聯(lián)苯醚也會造成免疫毒性和生殖發(fā)育毒性.而十溴聯(lián)苯醚主要會造成肝臟毒性和生殖發(fā)育毒性,其來源有電視機(jī)、電腦等電子產(chǎn)品.圖4中給出的PBDEs同系物較少,因此需要更多的研究來完善和論證同系物與毒性效應(yīng)的關(guān)系以及來源問題.

3 結(jié)束語

BFRs在環(huán)境中廣泛存在,其中PBDEs是應(yīng)用最廣泛的一種化合物.由于五溴聯(lián)苯醚、八溴聯(lián)苯醚和十溴聯(lián)苯醚在工業(yè)中的大量應(yīng)用,使得它們存在于各種環(huán)境介質(zhì)中,因此會對暴露在其中的生物體造成影響.由于具有疏水親酯性和難降解性,PBDEs能夠在生物鏈中富集,一旦被生物體攝入,便會產(chǎn)生蓄積.

本工作主要介紹PBDEs的生物體分布和毒性效應(yīng).從魚類到哺乳類的不同組織和器官中都能夠檢測到PBDEs.PBDEs造成的毒性危害主要包括甲狀腺毒性、神經(jīng)系統(tǒng)毒性、肝臟毒性、生殖發(fā)育毒性和免疫毒性.甲狀腺激素所在的內(nèi)分泌系統(tǒng)、神經(jīng)系統(tǒng)和免疫系統(tǒng)構(gòu)成神經(jīng)免疫內(nèi)分泌網(wǎng)絡(luò).PBDEs由于其化學(xué)結(jié)構(gòu)和化學(xué)特性導(dǎo)致這3個系統(tǒng)調(diào)節(jié)出現(xiàn)異常,因而造成相應(yīng)的毒性.肝臟作為生物體內(nèi)最大的解毒器官,也是有機(jī)污染物的富集器官,大量的PBDEs堆積會造成肝細(xì)胞體積增大,使肝臟受損.

總體而言,雖然關(guān)于PBDEs在生物體內(nèi)的分布和毒性效應(yīng)研究的文獻(xiàn)比較齊全,而且涉及面比較廣泛,但是仍有以下缺陷:首先,因為目前只能研究PBDEs對某些激素造成的影響, 如PBDEs的攝入會造成小鼠體內(nèi)甲狀腺激素下降,而具體的定量濃度,即PBDEs的濃度與甲狀腺激素下降之間的關(guān)系無法測得,所以無法詳細(xì)了解PBDEs的變化對生物體毒性危害的程度;其次,各種毒性之間存在關(guān)聯(lián)作用,如PBDEs會造成內(nèi)分泌激素下降,同時影響內(nèi)分泌系統(tǒng)和免疫系統(tǒng),但是否會對神經(jīng)系統(tǒng)造成影響卻是未知,因此研究者在保持單一毒性影響的同時,也需探討聯(lián)合毒性,包括是否有拮抗、協(xié)同或者相加作用.

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Distribution and toxic effects of polybrominated diphenyl ethers(PBDEs)in organism

XU Bentuo,WU Minghong,XU Gang
(School of Environmental and Chemical Engineering,Shanghai University,Shanghai 200444,China)

Polybrominated diphenyl ethers(PBDEs)are a kind of fire retardant that exists widely in the living environment.PBDEs become a major focus in the environmental science due to the pollution problem.This paper introduces distribution of PBDEs in organism and toxic effects including thyroid toxicity,nervous system toxicity,hepatotoxicity, reproduction and development of toxicity and immune toxicity.The corresponding toxicity mechanism is discussed,providing practical and reliable theoretical supports of biology effect caused by PBDEs,and drawing the public attention to this kind of fire retardant.

polybrominated diphenyl ether(PBDEs);fire retardant;toxic effect

R 114

A

1007-2861(2017)02-0235-09

10.3969/j.issn.1007-2861.2015.04.012

2015-04-07

國家自然科學(xué)基金資助項目(41430644,11175112,41373098,41273141,41473090)

吳明紅(1968—),女,教授,博士生導(dǎo)師,博士,研究方向為污染控制與環(huán)境毒理學(xué). E-mail:mhwu@staff.shu.edu.cn