典型納尺度結(jié)構(gòu)的熱振動(dòng)1)

劉汝盟 王立峰

(南京航空航天大學(xué)機(jī)械結(jié)構(gòu)力學(xué)及控制國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京210016)

典型納尺度結(jié)構(gòu)的熱振動(dòng)1)

劉汝盟 王立峰2)Email:walfe@nuaa.edu.cn

(南京航空航天大學(xué)機(jī)械結(jié)構(gòu)力學(xué)及控制國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京210016)

王立峰，1977年生，南京航空航天大學(xué)機(jī)械結(jié)構(gòu)力學(xué)及控制國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室教授,博士生導(dǎo)師.主要從事納尺度系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)研究.2009年獲全國(guó)優(yōu)秀博士學(xué)位論文獎(jiǎng)，2011年入選教育部“新世紀(jì)優(yōu)秀人才計(jì)劃”，作為第五完成人獲得2012年國(guó)家自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)，2013年入選江蘇省333人才工程中青年學(xué)術(shù)帶頭人，2015年獲得國(guó)家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年科學(xué)基金項(xiàng)目資助并入選2015年度長(zhǎng)江學(xué)者獎(jiǎng)勵(lì)計(jì)劃青年學(xué)者項(xiàng)目，2016年入選江蘇省333人才工程中青年科技領(lǐng)軍人才.擔(dān)任《力學(xué)與實(shí)踐》期刊編委、中國(guó)力學(xué)學(xué)會(huì)微納米力學(xué)工作組委員、青年工作委員會(huì)委員.

熱振動(dòng)是一定溫度下納尺度結(jié)構(gòu)的固有運(yùn)動(dòng)，對(duì)其動(dòng)力學(xué)行為有著重要的影響.當(dāng)空間進(jìn)入納米尺度，結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)離散性，量子效應(yīng)、邊界效應(yīng)、范德華力等變得不可忽略，納尺度結(jié)構(gòu)在熱噪聲隨機(jī)激勵(lì)下的動(dòng)力學(xué)行為表現(xiàn)出眾多異乎尋常的特性.以碳納米管和石墨烯為代表的納尺度碳材料具有優(yōu)良的力學(xué)、電學(xué)和化學(xué)性質(zhì).在此介紹多種針對(duì)納尺度結(jié)構(gòu)熱振動(dòng)問(wèn)題的研究方法、及碳納米管和石墨烯的低溫?zé)嵴駝?dòng)、碳納米管的非線性熱振動(dòng)研究進(jìn)展.

石墨烯，碳納米管，熱振動(dòng)，量子效應(yīng)，非線性振動(dòng)

引言

動(dòng)力學(xué)行為是納尺度結(jié)構(gòu)不可忽略的組成部分，納尺度結(jié)構(gòu)的運(yùn)動(dòng)形式甚至比結(jié)構(gòu)自身的形貌更為重要，引起這種運(yùn)動(dòng)的原因有電場(chǎng)或磁場(chǎng)激勵(lì)、熱漲落等.隨著所研究的空間進(jìn)入納米尺度，相應(yīng)的時(shí)間進(jìn)入飛秒量級(jí)，能量尺度進(jìn)入電子伏特量級(jí)，許多材料的物理、化學(xué)和力學(xué)性質(zhì)隨尺寸的減小而發(fā)生顯著變化.同時(shí)由于多種不同于經(jīng)典連續(xù)體的復(fù)雜特性，如結(jié)構(gòu)自身的離散性、超高比表面積導(dǎo)致的表面效應(yīng)、量子效應(yīng)、范德華力作用等，導(dǎo)致納尺度結(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)行為表現(xiàn)出很多異乎尋常的特征，同時(shí)也帶來(lái)很多亟待解決的動(dòng)力學(xué)問(wèn)題.

一切物體的原子均在做不停的隨機(jī)運(yùn)動(dòng)，其振動(dòng)幅值與溫度相關(guān).電子系統(tǒng)中普遍存在的Johnson--Nyquist噪聲[12]是熱振動(dòng)的典型例子.而對(duì)熱振動(dòng)更早的探索源自愛(ài)因斯坦對(duì)粒子布朗運(yùn)動(dòng)的開(kāi)創(chuàng)性研究和Langevin方程的建立.人們研究了噪聲對(duì)非線性隨機(jī)系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)特征的影響，朱位秋等[34]建立了非線性隨機(jī)系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)的哈密頓體系理論框架，為解決隨機(jī)激勵(lì)下非線性系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)問(wèn)題提供了一條新的路徑.熱振動(dòng)的影響在微尺度下就開(kāi)始表現(xiàn)出來(lái)，例如熱噪聲對(duì)微機(jī)電系統(tǒng)的分辨率和穩(wěn)定性等性能起著至關(guān)重要的作用.在納尺度下，由于熱的作用，結(jié)構(gòu)自身存在不可消除的固有振動(dòng)，并且會(huì)引起系統(tǒng)狀態(tài)參數(shù)的隨機(jī)漲落[5].與宏觀結(jié)構(gòu)不同，納尺度下熱振動(dòng)所對(duì)應(yīng)的結(jié)構(gòu)整體振幅不再是一個(gè)微小量.熱引起的納尺度結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)問(wèn)題是自然存在、不可避免的[6].

隨著加工技術(shù)和化學(xué)合成技術(shù)的進(jìn)步，越來(lái)越多的納尺度結(jié)構(gòu)被發(fā)現(xiàn)和制造出來(lái).納機(jī)電系統(tǒng)由于尺寸極小，便于集成更多的功能，有著廣闊的應(yīng)用前景.隨著精度要求的不斷提高，分子熱運(yùn)動(dòng)帶來(lái)的納機(jī)電系統(tǒng)的熱振動(dòng)問(wèn)題尤其突出.尤其是當(dāng)考慮熱的影響之后，從動(dòng)力學(xué)的角度來(lái)看，納尺度溫度效應(yīng)可視為隨機(jī)激勵(lì)，如何建立準(zhǔn)確描述隨機(jī)激勵(lì)下納尺度結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)行為的力學(xué)模型，成為一項(xiàng)巨大的挑戰(zhàn).熱振動(dòng)問(wèn)題已成為限制納機(jī)械傳感器靈敏度及納機(jī)電系統(tǒng)性能的瓶頸問(wèn)題.除此之外，熱振動(dòng)也有多種可供利用的方面，例如測(cè)量納米線的熱振動(dòng)譜，可快速、無(wú)損的標(biāo)定納米線的彈性模量等力學(xué)參數(shù)；實(shí)現(xiàn)可控的分子尺度的能量傳導(dǎo)是實(shí)現(xiàn)分子技術(shù)的根本，熱振動(dòng)與電子、聲子、光子傳播機(jī)制緊密相關(guān)，理解熱振動(dòng)問(wèn)題有助于從本質(zhì)上揭示材料的熱傳導(dǎo)問(wèn)題.

如圖1所示的碳納米管和石墨烯等典型碳納米結(jié)構(gòu)，在電學(xué)、化學(xué)等方面也展現(xiàn)出多種優(yōu)異特性[7].碳納米結(jié)構(gòu)可被應(yīng)用于材料增強(qiáng)、能源存儲(chǔ)器、納米溫度計(jì)等；在多種納機(jī)電系統(tǒng)，如振蕩器、時(shí)鐘、傳感器、場(chǎng)發(fā)射器中，碳納米結(jié)構(gòu)具有重要的潛在應(yīng)用，而且碳納米管更有可能應(yīng)用于下一代原子力顯微鏡探針結(jié)構(gòu).

1 納尺度動(dòng)力學(xué)研究方法

1.1 實(shí)驗(yàn)方法

在納尺度實(shí)驗(yàn)中，由于所要觀測(cè)的對(duì)象尺寸非常小，而時(shí)間過(guò)程非常短，因此對(duì)實(shí)驗(yàn)設(shè)備的要求非常高.電子顯微鏡的發(fā)明突破了光學(xué)顯微鏡的極限，為納米科技的發(fā)展提供了最重要的直接觀測(cè)工具.20世紀(jì)60年代，電子顯微鏡技術(shù)逐步應(yīng)用到材料研究中，使得在納米尺度上觀察材料結(jié)構(gòu)特征成為可能.Binning和Rohrer于1982年利用掃描隧道顯微鏡獲得第一張單原子臺(tái)階像，并于1983年獲得第一張表面重構(gòu)像.借助掃描隧道顯微鏡，不僅可以獲得原子級(jí)別的空間分辨力，更能在納尺度上操縱原子.1986年，斯坦福大學(xué)的Binning，Quate和Gerber發(fā)明了第一臺(tái)原子力顯微鏡.原子力顯微鏡利用測(cè)量微懸臂梁位移，得到懸臂上探針與測(cè)試樣品原子之間的作用力，從而達(dá)到測(cè)量的目的.原子力顯微鏡的觀察對(duì)象不限于導(dǎo)體，同樣適用于非導(dǎo)體，彌補(bǔ)了掃描隧道顯微鏡的不足，進(jìn)一步拓寬了應(yīng)用范圍.Treacy等[8]使用透射電子顯微鏡觀測(cè)了碳納米管的固有熱振動(dòng)振幅，并由此得到了相應(yīng)的楊氏模量.Krishnan等[9]利用電子顯微鏡研究了單壁碳納米管在室溫下的熱振動(dòng)現(xiàn)象，并得到了碳納米管楊氏模量與其尺寸及振幅標(biāo)準(zhǔn)差之間的關(guān)系.Babic等[10]利用電子顯微鏡，拍攝了兩端固支碳納米管熱振動(dòng)圖像，發(fā)現(xiàn)振幅隨溫度的升高而增加.Lee等[11]利用原子力顯微鏡測(cè)量了單層石墨烯的彈性性質(zhì).Bunch等[12]采用原子力顯微鏡和激光測(cè)量等方法，觀測(cè)了單層石墨烯的振動(dòng)過(guò)程，得到了固有頻率和品質(zhì)因子等參數(shù).Garcia-Sanchez等[13]利用原子力顯微鏡研究了懸浮石墨烯振動(dòng)過(guò)程，并分析了邊界效應(yīng)對(duì)振動(dòng)行為的影響.

除了實(shí)驗(yàn)手段上的不斷進(jìn)步外，近百年來(lái)量子力學(xué)的發(fā)展為納米科技的發(fā)展提供了理論基礎(chǔ)，但是由于純量子力學(xué)的計(jì)算方法計(jì)算量巨大，因此其應(yīng)用范圍仍然受到很大的限制.在此種背景下，分子動(dòng)力學(xué)方法成為模擬納尺度結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)過(guò)程的最佳工具.

1.2 分子動(dòng)力學(xué)方法

自20世紀(jì)50年代中期的Fermi，Pasta和Ulam開(kāi)始，經(jīng)過(guò)50年代末60年代初Alder等[14]和Rahman[15]的努力，分子動(dòng)力學(xué)得到迅速發(fā)展.由于計(jì)算機(jī)技術(shù)的革命性發(fā)展和算法的改進(jìn)，分子動(dòng)力學(xué)已成為在物理、化學(xué)、生物等多項(xiàng)領(lǐng)域有價(jià)值的研究工具.Guo等[16]采用分子動(dòng)力學(xué)模擬了多壁碳納米管振蕩器中的能量耗散，發(fā)現(xiàn)碳納米管層間摩擦力與其手性結(jié)構(gòu)以及環(huán)境溫度密切相關(guān).Jiang等[17]以碳納米管懸臂梁為研究對(duì)象，研究了納米結(jié)構(gòu)機(jī)械能的耗散.基于傳統(tǒng)的連續(xù)介質(zhì)理論，Yao等[18]研究了溫度對(duì)碳納米管屈曲臨界載荷的影響；Shen等[19]研究了溫度對(duì)碳納米管后屈曲行為的影響.Guo等[20]的分子動(dòng)力學(xué)結(jié)果表明：由于原子熱運(yùn)動(dòng)的存在，納尺度接觸的邊界上存在明顯的邊界效應(yīng)，可能導(dǎo)致全新的摩擦規(guī)律.Hsieh等[21]利用分子動(dòng)力學(xué)的方法研究了單壁碳納米管的固有熱振動(dòng)問(wèn)題.

統(tǒng)計(jì)物理學(xué)是研究熱現(xiàn)象規(guī)律及相關(guān)物理性質(zhì)的微觀理論.經(jīng)典統(tǒng)計(jì)物理學(xué)是以經(jīng)典力學(xué)為基礎(chǔ)的，它在歷史上曾經(jīng)獲得過(guò)巨大的成功，在經(jīng)典統(tǒng)計(jì)力學(xué)中，能量均分原理是聯(lián)系系統(tǒng)溫度及其平均能量的基本原理.能量均分原理能夠作出定量預(yù)測(cè)，它預(yù)測(cè)熱平衡時(shí)系統(tǒng)每個(gè)粒子每個(gè)自由度上的平均動(dòng)能皆為kBT/2，其中kB為波爾茲曼常數(shù)，T為溫度.盡管能量均分原理在一定條件下能夠?qū)ξ锢憩F(xiàn)象提供非常準(zhǔn)確的預(yù)測(cè)，但是當(dāng)量子效應(yīng)變得顯著時(shí)，基于這一原理的結(jié)果變得不準(zhǔn)確.尤其是在處理氣體和固體比熱以及熱輻射等問(wèn)題時(shí)，暴露出不可克服的困難，普朗克為了從微觀上導(dǎo)出熱輻射的譜密度，大膽的提出了量子假說(shuō).在量子力學(xué)建立后，對(duì)統(tǒng)計(jì)物理學(xué)的改造也相應(yīng)地完成了，并建立起以量子力學(xué)為基礎(chǔ)的量子統(tǒng)計(jì)物理學(xué)，而經(jīng)典統(tǒng)計(jì)理論適用的條件稱為經(jīng)典極限條件[22].

經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)是基于經(jīng)典統(tǒng)計(jì)理論的計(jì)算方法，在熱平衡狀態(tài)下，在一定統(tǒng)計(jì)時(shí)間內(nèi)，系統(tǒng)符合能量均分原理.在溫度足夠高，經(jīng)典極限條件成立，即kBT??ω時(shí)(?為歸一化普朗克常數(shù)，ω為圓頻率)，一般情況下可認(rèn)為熱噪聲是白噪聲，分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算結(jié)果準(zhǔn)確.但溫度較低，經(jīng)典極限條件不成立，即?ω接近或大于kBT時(shí)，熱平衡系統(tǒng)的漲落呈現(xiàn)量子特性，熱噪聲不再是白噪聲，而是與頻率相關(guān).此時(shí)量子效應(yīng)明顯，經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)無(wú)法提供準(zhǔn)確的熱振動(dòng)模擬.例如，處于低溫的高頻振蕩器和溫度趨于零時(shí)的固體熱容變化等.從另一方面來(lái)說(shuō)，純量子力學(xué)方法的復(fù)雜性導(dǎo)致其并不適用于包含大量原子系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)模擬.為了將量子統(tǒng)計(jì)特性包含進(jìn)分子動(dòng)力學(xué)方法，已經(jīng)有多種在分子動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)中考慮量子效應(yīng)的半經(jīng)典方法被發(fā)展起來(lái)[2328]. Wang等[29]重新定義了等效溫度以使分子動(dòng)力學(xué)方法包含平均量子振動(dòng)能量，但是此種方法無(wú)法給出正確的能量譜.基于分子動(dòng)力學(xué)的方法，Wang等[24]利用包含符合波色--愛(ài)因斯坦統(tǒng)計(jì)的隨機(jī)力的Langevin方程計(jì)算了量子熱傳導(dǎo)問(wèn)題.Buyukdagli等[23]利用包含低頻有色噪聲的Langevin方程計(jì)算了復(fù)雜分子系統(tǒng)熱容和溫度的依賴關(guān)系，所得結(jié)果與量子力學(xué)計(jì)算結(jié)果十分吻合.Dammak等[26]對(duì)這一理論的數(shù)值計(jì)算方法進(jìn)行了改進(jìn)，計(jì)算了低溫下量子效應(yīng)不能被忽略時(shí)的多個(gè)問(wèn)題，并與實(shí)驗(yàn)和經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)模擬進(jìn)行了對(duì)比，結(jié)果顯示量子分子動(dòng)力學(xué)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合程度明顯好于經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)結(jié)果.Savin等[30]采用半量子分子動(dòng)力學(xué)方法，研究了考慮粒子間相互作用的隨機(jī)動(dòng)力學(xué)，并將這一方法應(yīng)用于模擬不同低維納尺度結(jié)構(gòu)熱力學(xué)性質(zhì)和熱輸運(yùn).

現(xiàn)階段上述半量子分子動(dòng)力學(xué)方法主要用于研究納尺度材料的熱傳導(dǎo)行為.在納米尺度范圍內(nèi)，基底影響、范德華力、非線性、邊界效應(yīng)等對(duì)碳納米管和石墨烯的熱振動(dòng)行為有明顯且復(fù)雜的影響，直接關(guān)系到碳材料在納機(jī)電結(jié)構(gòu)中的應(yīng)用和設(shè)計(jì)等問(wèn)題.但目前關(guān)于此種因素的諸多問(wèn)題尚未澄清，半量子分子動(dòng)力學(xué)方法有望在這些問(wèn)題上做出比經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)更準(zhǔn)確的模擬.

1.3 連續(xù)介質(zhì)理論

隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的進(jìn)步，分子模擬方法近些年得到了重大發(fā)展，它的作用逐漸從指導(dǎo)實(shí)驗(yàn)發(fā)展成為獨(dú)立發(fā)現(xiàn)納尺度新現(xiàn)象的工具，甚至在一定程度上，其結(jié)果可以作為驗(yàn)證新理論是否可靠的標(biāo)準(zhǔn).理論上，一切與分子或原子運(yùn)動(dòng)相關(guān)的問(wèn)題都可采用分子模擬的方法得到解決，但是其計(jì)算仍然要花費(fèi)大量的資源和時(shí)間，并且計(jì)算規(guī)模和模擬時(shí)間也有很大的局限性.另一類理論研究方法即連續(xù)介質(zhì)力學(xué)模型在解決此類問(wèn)題上具有明顯優(yōu)勢(shì).在對(duì)單層碳納米管屈曲性質(zhì)的研究中，通過(guò)對(duì)比原子結(jié)構(gòu)模型和連續(xù)殼模型結(jié)果，Yakobson等[31]發(fā)現(xiàn)殼模型可以較準(zhǔn)確的估計(jì)碳納米管的屈曲形式.他們的研究結(jié)果說(shuō)明，連續(xù)介質(zhì)力學(xué)理論在很大程度上仍可應(yīng)用于直徑尺度上只有若干原子的離散結(jié)構(gòu).隨后，多種連續(xù)介質(zhì)模型，包括殼模型、梁模型等被應(yīng)用于研究碳納米管的彎曲、屈曲、振動(dòng)和波傳播等性質(zhì).但是，傳統(tǒng)連續(xù)介質(zhì)力學(xué)無(wú)法描述原子間的長(zhǎng)程作用力和尺寸效應(yīng)，因此需要引入非局部效應(yīng). Wang等[3233]在研究單壁碳納米管的彎曲波及縱波傳播時(shí)，以軸向碳原子層間距d表征微結(jié)構(gòu)尺度，建立了計(jì)及碳納米管微結(jié)構(gòu)效應(yīng)的非局部Timoshenko梁模型以及非局部彈性殼模型，描述了波頻散規(guī)律.對(duì)于碳納米管和石墨烯的振動(dòng)問(wèn)題，也有大量的等效介質(zhì)模型被建立起來(lái)[34].

原子對(duì)之間的偶極矩作用造成了較弱的范德華力[35].對(duì)于納尺度碳材料結(jié)構(gòu)，尤其是雙壁碳納米管和雙層石墨烯結(jié)構(gòu)，層與層之間通過(guò)范德華力連接，范德華力對(duì)多層碳材料結(jié)構(gòu)的摩擦現(xiàn)象和動(dòng)力學(xué)行為等具有明顯的影響[36]，另外范德華力對(duì)系統(tǒng)間的能量傳遞也起著重要的作用[37].當(dāng)結(jié)構(gòu)小幅振動(dòng)時(shí)，層間范德華力可等效視為線性彈簧連接. Yoon等[38]建立了考慮剪切變形和轉(zhuǎn)動(dòng)慣量的雙壁碳納米管的等效Timoshenko梁模型，研究了在對(duì)邊簡(jiǎn)支邊界條件下的固有頻率，他們發(fā)現(xiàn)對(duì)比于Euler梁模型，當(dāng)梁的長(zhǎng)度很短時(shí)，Timoshenko梁模型預(yù)測(cè)的頻率值更低.Ru等[3940]用范德華相互作用系數(shù)很好地描述了碳納米管層間范德華力的影響，研究了碳納米管的屈曲和振動(dòng)問(wèn)題.He等[41]給出了碳納米管和石墨烯層間范德華相互作用系數(shù)的解析表達(dá)式.Wang等[24]采用復(fù)合Euler梁模型預(yù)測(cè)了懸臂雙壁碳納米管的熱振動(dòng)固有頻率，他們發(fā)現(xiàn)，與分子動(dòng)力學(xué)結(jié)果相比，Euler梁模型對(duì)于較短的碳納米管和較高模態(tài)的頻率預(yù)測(cè)誤差較大.

由于邊緣原子成鍵結(jié)構(gòu)與內(nèi)部原子不同，納尺度結(jié)構(gòu)存在明顯的邊界效應(yīng).邊界效應(yīng)對(duì)于石墨烯和碳納米管的形態(tài)有很大的影響，Shenoy等[42]在連續(xù)介質(zhì)模型中采用在邊緣施加收縮力的方法模擬石墨烯的邊緣效應(yīng)，利用有限元方法得到了邊緣翹曲的形態(tài)，并與分子動(dòng)力學(xué)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比.

2 納尺度碳材料結(jié)構(gòu)熱振動(dòng)問(wèn)題

在對(duì)碳納米管和石墨烯熱振動(dòng)的研究中，研究人員采用與分子動(dòng)力學(xué)對(duì)照的方法發(fā)展了多種連續(xù)介質(zhì)模型.Feng等[4344]采用分子動(dòng)力學(xué)方法得到了懸臂碳納米管的熱振動(dòng)譜，并與結(jié)合能量均分原理的Timoshenko梁模型結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比.Wang等[4546]利用分子動(dòng)力學(xué)方法和連續(xù)介質(zhì)模型，分析了碳納米管熱振動(dòng)中的動(dòng)力學(xué)問(wèn)題，并對(duì)比了Timoshenko梁模型與Euler梁模型的結(jié)果.Liu等[47]利用分子動(dòng)力學(xué)方法計(jì)算了處于惰性氣體中的單層石墨烯熱振動(dòng)的均方根振幅，并建立了相應(yīng)的連續(xù)介質(zhì)板模型，發(fā)現(xiàn)納尺度下石墨烯存在明顯的邊界效應(yīng).以上研究主要關(guān)注納尺度結(jié)構(gòu)在室溫或更高溫度下的熱振動(dòng)問(wèn)題，而當(dāng)溫度較低時(shí)，需要考慮量子效應(yīng)對(duì)熱振動(dòng)過(guò)程的影響.

2.1 納尺度碳材料結(jié)構(gòu)低溫?zé)嵴駝?dòng)

量子效應(yīng)在納尺度結(jié)構(gòu)的某些力學(xué)問(wèn)題中可能起主導(dǎo)作用，第一是因?yàn)榧{器件工作溫度一般較低;第二是因?yàn)榧{器件自身具有超高的固有頻率.Chaste等[48]報(bào)道了一個(gè)具有2GHz振動(dòng)頻率150nm長(zhǎng)的碳納米管的納傳感器.利用該傳感器在液氮溫度下進(jìn)行了具有1.7yg(1yg=10?24g)分辨率的質(zhì)量傳感器實(shí)驗(yàn).這一前所未有的靈敏傳感器使我們可以分辨蛋白質(zhì)、奈分子.Moser等[49]的研究表明當(dāng)溫度達(dá)到30mK時(shí)，基于碳納米管的納機(jī)械諧振器的品質(zhì)因數(shù)可高達(dá)5×106.Hone等[50]發(fā)現(xiàn)碳納米管聲子譜的量子尺寸效應(yīng).O’Connell等[51]將一個(gè)機(jī)械振動(dòng)的模態(tài)冷卻到量子基態(tài)，可以在諧振器中可控地產(chǎn)生單個(gè)聲子.Benyamini等[52]在基于碳納米管的機(jī)械諧振器上實(shí)現(xiàn)了電子和聲子的耦合.他們發(fā)現(xiàn)這種耦合可以通過(guò)改變量子點(diǎn)在碳納米管機(jī)械諧振器上的位置實(shí)現(xiàn)打開(kāi)和關(guān)閉.

碳納米管和石墨烯的熱振動(dòng)固有頻率可達(dá)到吉赫茲，甚至太赫茲量級(jí)，能量均分原理成立所要求的?ω?kBT的條件在較大的溫度范圍內(nèi)不能滿足，因此在進(jìn)行此類結(jié)構(gòu)的熱振動(dòng)問(wèn)題研究時(shí)需計(jì)入量子效應(yīng).Wang等[53]建立了單壁碳納米管的等效Timoshenko梁模型，對(duì)于連續(xù)介質(zhì)梁的每個(gè)振動(dòng)模態(tài)，可看作頻率為νn的諧振子.引入量子效應(yīng)，即振子能量E取分立值[54]

式中l(wèi)是區(qū)分系統(tǒng)所有定態(tài)的量子數(shù).此時(shí)振子的平均分布仍然符合Maxwell--Boltzmann分布，因此，振子的平均能量為

式中，Z為振子的配分函數(shù)

其中γ=1/kBT，將式(1)代入上式可得

將此式代入式(2)，即可得到振子的平均能量值

而當(dāng)忽略量子效應(yīng)，即hν?kBT時(shí)，將上式中的指數(shù)因子展開(kāi)

此時(shí)，振子的平均能量表示為

即為能量均分原理表述.

分別令式(5)和式(7)中的平均能量等于Timoshenko梁模型各階模態(tài)的總能量，即可得到采用考慮量子效應(yīng)時(shí)和經(jīng)典條件下的單壁碳納米管熱振動(dòng)的均方根振幅.如圖2所示，隨著溫度的降低，結(jié)合能量均分原理的Timoshenko梁模型結(jié)果與考慮量子統(tǒng)計(jì)特性的Timoshenko梁模型結(jié)果之間的差值逐漸增加，量子效應(yīng)更為明顯.

圖2 對(duì)邊簡(jiǎn)支邊界條件下，Timoshenko梁模型計(jì)算得到的長(zhǎng)度為15nm的(10,10)型碳納米管在不同溫度時(shí)的熱振動(dòng)均方根振幅[53]

圖2 對(duì)邊簡(jiǎn)支邊界條件下，Timoshenko梁模型計(jì)算得到的長(zhǎng)度為15nm的(10,10)型碳納米管在不同溫度時(shí)的熱振動(dòng)均方根振幅[53](續(xù))

經(jīng)典連續(xù)介質(zhì)模型無(wú)法得到碳納米管結(jié)構(gòu)離散性、范德華力等對(duì)熱振動(dòng)行為的影響，而實(shí)驗(yàn)方面很難進(jìn)行如此小尺度、高頻率的熱動(dòng)力學(xué)測(cè)量，故分子動(dòng)力學(xué)方法成為探索此類問(wèn)題、驗(yàn)證現(xiàn)有連續(xù)介質(zhì)理論結(jié)果的重要工具.經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)控溫方法均符合能量均分原理，需要對(duì)其進(jìn)行改造，使其包含量子統(tǒng)計(jì)特性.Liu等[55]采用半量子分子動(dòng)力學(xué)方法研究了懸臂單壁碳納米管的低溫?zé)嵴駝?dòng)過(guò)程，得到了熱振動(dòng)譜和均方根振幅，并與等效Timoshenko梁模型的結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比.如圖3所示，在高頻段，由半量子分子動(dòng)力學(xué)方法得到的能量小于由經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)方法得到的能量值，即考慮量子統(tǒng)計(jì)特性時(shí)，碳納米管高頻段能量被凍結(jié).隨著階數(shù)的增加和溫度的降低，由半量子分子動(dòng)力學(xué)方法得到的均方根振幅與由經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)方法得到的均方根振幅差值增加，結(jié)合能量均分原理的Timoshenko梁模型與由經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)方法得到的均方根振幅值比較接近，而考慮量子統(tǒng)計(jì)特性的Timoshenko梁模型與半量子分子動(dòng)力學(xué)方法得到的均方根振幅值比較接近.

圖3 長(zhǎng)度為9.84nm的(5,5)型碳納米管在T=35K時(shí)的熱振動(dòng)譜[55]

單層石墨烯是最典型的二維納米材料，熱噪聲會(huì)引起石墨烯表面起伏，對(duì)其整體動(dòng)力學(xué)行為起著重要的影響.Liu等[56]采用經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)方法模擬了其熱振動(dòng)過(guò)程，并結(jié)合能量均分原理建立了等效板模型.Wang等[5758]建立了考慮量子效應(yīng)的單層石墨烯的等效板模型，分析了量子效應(yīng)對(duì)四邊簡(jiǎn)支矩形石墨烯和圓形石墨烯熱振動(dòng)的影響.Liu等[59]采用了分子動(dòng)力學(xué)方法和等效板模型研究了含預(yù)應(yīng)力四邊固支單層石墨烯的低溫?zé)嵴駝?dòng)過(guò)程，得到了考慮量子統(tǒng)計(jì)特性時(shí)和經(jīng)典條件下的均方根振幅和熱振動(dòng)譜.圖4列出了單層石墨烯熱振動(dòng)譜和沿石墨烯中線位置的均方根振幅值.半量子分子動(dòng)力學(xué)所得均方根振幅值明顯小于由經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)所得結(jié)果，而兩種板模型也表現(xiàn)出相同的變化趨勢(shì)，并且板模型可較準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)石墨烯熱振動(dòng)均方根振幅值.

圖4 溫度9K時(shí)，單層石墨烯熱振動(dòng)譜和均方根振幅[59]

圖4 溫度9K時(shí)，單層石墨烯熱振動(dòng)譜和均方根振幅[59](續(xù))

2.2 納尺度碳材料非線性結(jié)構(gòu)熱振動(dòng)

越來(lái)越多的納機(jī)電系統(tǒng)應(yīng)用在傳感領(lǐng)域，如質(zhì)量[6061]、力[62]等的檢測(cè).除此之外，納器件可應(yīng)用于制造時(shí)鐘[63]，探測(cè)基本物理過(guò)程和動(dòng)力學(xué)過(guò)程[64]的基本部件等.在小振幅范圍內(nèi)，其力學(xué)行為是線性的.但是，隨著振幅的增加，非線性效應(yīng)變得明顯.非線性效應(yīng)對(duì)于上述納器件的影響至關(guān)重要[65]，例如，非線性現(xiàn)象關(guān)系到器件頻率漂移的極限值[66].造成納結(jié)構(gòu)力學(xué)行為非線性的因素有很多，包括材料非線性[67]、邊界非線性[68]、阻尼機(jī)制[69]、吸附/脫落過(guò)程[70]和幾何構(gòu)型影響[7172]等.當(dāng)結(jié)構(gòu)存在大變形時(shí)，導(dǎo)致應(yīng)變和曲率關(guān)系出現(xiàn)非線性，因此產(chǎn)生幾何非線性[73].關(guān)于碳納米管的非線性動(dòng)力學(xué)已經(jīng)有理論上的研究.Ouakad等[74]研究了含幾何非線性和范德華力的碳納米管諧振器的復(fù)雜非線性動(dòng)力學(xué)行為，他們研究了包括碳納米管軟化在內(nèi)的非線性過(guò)程.Caruntu等[75]研究了阻尼和范德華力對(duì)懸臂碳納米管受迫振動(dòng)時(shí)的影響，對(duì)比了由多尺度方法得到的頻率和保留五階的線性梁模型的頻率值.對(duì)于電壓激勵(lì)的碳納米管的非線性振動(dòng)，其模態(tài)間存在耦合現(xiàn)象[7678]，振動(dòng)模式有可能從平面振動(dòng)突然跳轉(zhuǎn)到非平面振動(dòng)[7980].并且碳納米管的初始構(gòu)型對(duì)其非線性振動(dòng)有較大影響，當(dāng)碳納米管發(fā)生渦動(dòng)現(xiàn)象時(shí)，能量有可能在模態(tài)之間交換[81].納結(jié)構(gòu)熱振動(dòng)振幅隨溫度的升高而增加，當(dāng)溫度較高時(shí)，過(guò)大的振幅可能導(dǎo)致結(jié)構(gòu)產(chǎn)生幾何非線性，并引起復(fù)雜的動(dòng)力學(xué)行為[82].

Wang等[83]研究了由于熱應(yīng)力引起的兩端簡(jiǎn)支碳納米管的非線性熱振動(dòng)，隨著溫度的升高，碳管內(nèi)部熱應(yīng)力增加，當(dāng)達(dá)到一定溫度時(shí)，碳管發(fā)生屈曲，此時(shí)碳管做非線性非平面振動(dòng).如圖5所示，隨著溫度的升高，碳管過(guò)中心位置的概率越來(lái)越低.

圖5 由非線性、非平面梁模型計(jì)算得到的長(zhǎng)度為80nm的(10,10)型碳納米管在x方向和y方向的熱振動(dòng)位移分量聯(lián)合概率密度[83]

Liu等[84]采用分子動(dòng)力學(xué)方法模擬了懸臂單壁碳納米管在較長(zhǎng)時(shí)間尺度上的熱振動(dòng)過(guò)程，發(fā)現(xiàn)碳納米管在微正則系綜系統(tǒng)中自由振動(dòng)過(guò)程端部原子在y方向和z方向的振幅在某些時(shí)間段呈現(xiàn)出此起彼伏的周期性變化趨勢(shì)，這意味著在兩個(gè)正交的橫向振動(dòng)方向之間存在耦合，發(fā)生了能量交換.如圖6(a)所示為模擬過(guò)程中一段時(shí)間內(nèi)端部原子在y--z平面內(nèi)的軌跡，每幅圖的時(shí)間間隔為1.5ns.從這些連續(xù)的圖像中可發(fā)現(xiàn)，懸臂碳納米管在此時(shí)間段內(nèi)作非平面振動(dòng)，振動(dòng)軌跡呈橢圓形，且橢圓隨時(shí)間的變化逆時(shí)針轉(zhuǎn)動(dòng)，這是明顯的渦動(dòng)現(xiàn)象.圖6(b)為采用等效非線性非平面梁模型計(jì)算得到的梁自由端部在y--z平面內(nèi)的運(yùn)動(dòng)軌跡.對(duì)比這兩幅圖可以看出，非線性非平面梁模型可給出與分子動(dòng)力學(xué)模擬類似的結(jié)果.

圖6 長(zhǎng)度為12.6nm的懸臂單壁碳納米管自由振動(dòng)端部在y--z平面內(nèi)的運(yùn)動(dòng)軌跡[84]

3 總結(jié)及展望

現(xiàn)階段，涉及納結(jié)構(gòu)熱振動(dòng)的研究主要集中在熱傳導(dǎo)問(wèn)題、簡(jiǎn)單納結(jié)構(gòu)的復(fù)雜熱振動(dòng)問(wèn)題等.這些研究展示了熱振動(dòng)中豐富的動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象，仍有很多問(wèn)題值得關(guān)注.

受限于計(jì)算能力和分析手段的限制，目前大多數(shù)理論研究集中在分析理想邊界條件下孤立的簡(jiǎn)單結(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)行為.但現(xiàn)實(shí)條件下，納結(jié)構(gòu)往往被放置于基底之上，結(jié)構(gòu)以非接觸的方式通過(guò)范德華力與基底相互作用.由于溫度的影響，這種范德華力會(huì)發(fā)生隨機(jī)波動(dòng)，并且基底與結(jié)構(gòu)之間可能存在相對(duì)滑移和能量傳遞等現(xiàn)象.對(duì)于此種問(wèn)題，需要建立全局模型或?qū)ΜF(xiàn)有模型的邊界條件進(jìn)行改進(jìn).

溫度是化學(xué)反應(yīng)的關(guān)鍵因素，化學(xué)反應(yīng)中常常伴隨著能量的釋放和吸收，因此，若所研究的納尺度結(jié)構(gòu)熱振動(dòng)過(guò)程存在化學(xué)反應(yīng)，會(huì)導(dǎo)致結(jié)構(gòu)局部的溫度和動(dòng)力學(xué)參數(shù)發(fā)生變化，此種熱振動(dòng)與化學(xué)反應(yīng)耦合的動(dòng)力學(xué)行為尚未見(jiàn)報(bào)道.另外，對(duì)生命結(jié)構(gòu)的研究已深入脫氧核糖核酸(deoxyribono-nucleic acid,DNA)分子，從力學(xué)角度來(lái)看，DNA分子是一個(gè)復(fù)雜的多自由度非線性振動(dòng)系統(tǒng)，熱噪聲對(duì)其動(dòng)力學(xué)演化起著重要的影響，研究DNA分子中的熱振動(dòng)問(wèn)題有助于理解其生物學(xué)行為.

熱振動(dòng)過(guò)程常常伴隨著熱輻射現(xiàn)象，而外部輻射也會(huì)對(duì)熱振動(dòng)產(chǎn)生影響.將輻射計(jì)入熱振動(dòng)計(jì)算模型將進(jìn)一步提高結(jié)果的精確性.

對(duì)納尺度結(jié)構(gòu)熱振動(dòng)的研究開(kāi)展的時(shí)間不長(zhǎng)，仍然面臨著較多的難題和較大的挑戰(zhàn).需要進(jìn)一步發(fā)展實(shí)驗(yàn)觀測(cè)手段，提高量子力學(xué)及分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算效率及適用范圍，改進(jìn)經(jīng)典動(dòng)力學(xué)模型，使之更好地預(yù)測(cè)納尺度結(jié)構(gòu)的熱振動(dòng)問(wèn)題.

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(責(zé)任編輯:胡漫)

THERMAL VIBRATION OF TYPICAL NANO-STRUCTURE1)

LIU RumengWANG Lifeng2)
(State Key Laboratory of Mechanics and Control of Mechanical Structures,Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Nanjing 210016,China)

The thermal vibration is the inherent vibration of nanostructures,which plays an important role in the dynamics of nanostructures.The quantum e ff ects,the boundary e ff ects and the van der Waals interaction have a signi fi cant in fl uence on the thermal vibration of nanostructures.The carbon nanotubes and the graphene were extensively studied for their novel electronic properties and superior mechanical strength.This paper reviews some research methods for the thermal vibration of nanostructures,the thermal vibration of the carbon nanotube and the graphene in low temperatures and the nonlinear thermal vibration of the carbon nanotube.

graphene,carbon nanotube,thermal vibration,quantum e ff ects,nonlinear vibration

V412.4

A

10.6052/1000-0879-16-429

2016–12–28收到第1稿，2017–01–03收到修改稿.

1)國(guó)家自然科學(xué)基金(11522217)、江蘇省333高層次人才培養(yǎng)工程和中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金資助.

劉汝盟,王立峰.典型納尺度結(jié)構(gòu)的熱振動(dòng).力學(xué)與實(shí)踐,2017,39(2):109-119 Liu Rumeng,Wang Lifeng.Thermal vibration of typical nano-structure.Mechanics in Engineering,2017,39(2): 109-119