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    響應(yīng)面優(yōu)化生物質(zhì)玉米秸稈催化液化工藝研究?

    2017-04-27 03:54:06李學(xué)琴雷廷宙李翔宇時(shí)君友王志偉
    林產(chǎn)工業(yè) 2017年7期
    關(guān)鍵詞:回歸方程液化生物質(zhì)

    李學(xué)琴 雷廷宙 李翔宇 時(shí)君友 王志偉 關(guān) 倩

    隨著社會(huì)的進(jìn)步和化石資源的日趨枯竭[1],人們對(duì)能源的需求量越來越大,所以能源短缺問題成為人們關(guān)注的焦點(diǎn)[2]。我國擁有豐富的生物質(zhì)能資源,可供開發(fā)利用的主要包括農(nóng)作物秸稈,禽畜糞便,工業(yè)有機(jī)廢棄物和城市固體有機(jī)垃圾等[3];其中農(nóng)作物秸稈產(chǎn)量可達(dá)到6.2億 t/a[4],所以,生物質(zhì)能成為新能源產(chǎn)業(yè)的中流砥柱[5]。與傳統(tǒng)生物質(zhì)秸稈資源利用方法相比,其新的有效利用方法也正在開辟[6-9]。目前,生物質(zhì)轉(zhuǎn)化利用技術(shù)主要有:熱解技術(shù)[10]、氣化技術(shù)[11]、固化成型技術(shù)[12]、與煤混燃發(fā)電技術(shù)[13]、液化技術(shù)[14,15]。從國內(nèi)外液化技術(shù)研究可知,首先以苯酚作溶劑、濃硫酸作催化劑液化木材[16];如:Lee等[17]研究了對(duì)玉米麩和各種廢紙的液化[18];諶凡更等[19]研究了以水、醇等作溶劑液化麥草;山西大學(xué)也對(duì)秸稈纖維的催化液化進(jìn)行了初步研究[20];梁凌云[21]以濃硫酸作催化劑,EC作為液化劑,研究了玉米秸稈等生物質(zhì)的液化條件。但是,這些研究都是基于通過對(duì)液化方法、液化劑選擇和液化條件的不斷調(diào)整進(jìn)行液化;另外,選用不同的液化劑比例進(jìn)行液化。以上液化技術(shù)雖然可以顯示出每次試驗(yàn)的具體條件和最優(yōu)結(jié)果,但是不能很地直觀的表達(dá)出各種因素對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)的影響。

    響應(yīng)面法是一種建立預(yù)測(cè)模型,進(jìn)行方差分析、模型診斷并對(duì)模型適應(yīng)性、模型和系數(shù)顯著性、失擬項(xiàng)進(jìn)行檢驗(yàn),從而給出直觀等高線圖和三維立體圖,并考察影響因素之間交互作用的方法[22]。在2015年,蔣軍等[23]闡述了響應(yīng)曲面法在刨花板制造中的應(yīng)用,通過一系列確定性的“試驗(yàn)數(shù)據(jù)”尋求一種最佳試驗(yàn)條件。筆者通過利用響應(yīng)面法[24]對(duì)響應(yīng)因素進(jìn)行優(yōu)化,通過立體曲面圖表達(dá)玉米秸稈液化率與各因素之間的響應(yīng)關(guān)系,確定玉米秸稈液化最佳試驗(yàn)條件,形成一種生物質(zhì)液化方法。

    1 材料與方法

    1.1 材料、試劑及設(shè)備

    玉米秸稈取自市郊;乙二醇、聚乙二醇和丙三醇均為分析純;主要設(shè)備:6202型高速粉碎機(jī)、DHG-9075A型干燥箱、JT502N型電子天平、BTF-1200C-S型真空管式炭化爐、HH-S型數(shù)顯恒溫油浴鍋、HH-1型數(shù)顯恒溫水浴鍋、SX-4-10箱式馬弗爐。

    1.2 試驗(yàn)方法

    1.2.1 玉米秸稈的成分測(cè)定

    利用GYFX-610型自動(dòng)工業(yè)分析儀測(cè)定玉米秸稈的水分、灰分、揮發(fā)分;利用0R2012型全自動(dòng)快速量熱儀測(cè)定玉米秸稈的熱值。

    1.2.2 玉米秸稈的液化

    1)催化劑的制備[25]:玉米秸稈→干燥→粉碎→管式炭化爐(氮?dú)獗Wo(hù))→黑色固體→恒溫油浴→冷卻→加去離子水→靜置→液固分離→過濾→沸水反復(fù)沖洗至中性→80 ℃恒溫干燥→玉米秸稈基前驅(qū)體→加磁性Fe3O4顆?!? mol/LH2SO4溶液浸泡24 h→烘干→馬弗爐高溫煅燒3 h→玉米秸稈基磁性固體酸催化劑。

    2)液化劑的制備:根據(jù)文獻(xiàn)[26]按體積比1∶1∶1 將乙二醇、聚乙二醇和丙三醇混合均勻,作為液化劑。

    3)液化方法:將提前粉碎、晾干的玉米秸稈放入具有攪拌、冷凝、回流管和溫度計(jì)的三口瓶中,加入液化劑和催化劑,混合均勻后,連同三口瓶一起放入恒溫油浴鍋中進(jìn)行液化反應(yīng),通過調(diào)節(jié)液化時(shí)間、液化溫度以及催化劑的量,使玉米秸稈液化完全,待液化反應(yīng)結(jié)束,冷卻,過濾,干燥得到液化產(chǎn)物。

    4)液化率的計(jì)算:稱取2 g液化產(chǎn)物溶于20 mL體積比為8∶2的二氧雜環(huán)己烷-水中,于80 ℃水浴鍋中保溫20 min,并不斷攪拌?;旌弦后w過濾,并反復(fù)沖洗至濾液無色。將殘?jiān)B同濾紙放入烘箱中于105 ℃烘4 h,質(zhì)量恒定后,測(cè)殘?jiān)?。液化率為?/p>

    式中:Y ——液化率,%;

    Ma——原料質(zhì)量,g;

    Me——?dú)堅(jiān)|(zhì)量,g。

    1.2.3 響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)

    2 結(jié)果與分析

    2.1 玉米秸稈的成分分析

    由表2可以看出,煙煤的灰分含量與揮發(fā)分分別為20.11%和28.43%,而生物質(zhì)玉米秸稈的灰分含量與揮發(fā)分分別為4.99%和50.17%,可見,生物質(zhì)玉米秸稈具有低灰分和高揮發(fā)分的優(yōu)點(diǎn),是熱解和氣化的理想原料。生物質(zhì)玉米秸稈的熱值為17.02 MJ/kg,煙煤的熱值達(dá)34.17 MJ/kg,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于生物質(zhì)的熱值,這主要是由于C—O 鍵和C—H 鍵含的能量比C—C 鍵含的能量低,因此,生物質(zhì)的熱值比較低。與煤相比,生物質(zhì)中含有較低的N、S 含量,燃燒后產(chǎn)生的污染遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于煙煤,說明玉米秸稈是一種低污染高熱量的可再生能源,這對(duì)生物質(zhì)能量利用以及對(duì)環(huán)境的貢獻(xiàn)尤為重要。

    表1 響應(yīng)面分析因素與水平Tab.1 Factors and levels of response surface analysis

    表2 玉米秸稈的成分分析結(jié)果Tab.2 Analysis of the composition of corn straw

    2.2 響應(yīng)面試驗(yàn)結(jié)果

    采用Design-Expert 8.0.6 軟件分析,建立響應(yīng)面模型得到試驗(yàn)設(shè)計(jì)和時(shí)間結(jié)果見表3。共有17組試驗(yàn),其中12組為分析試驗(yàn),5組為中心試驗(yàn),用于試驗(yàn)誤差的評(píng)估。

    表3 響應(yīng)面分析的試驗(yàn)設(shè)計(jì)和試驗(yàn)結(jié)果Tab.3 Experimental design and results of response surface analysis

    2.3 回歸模型方差分析

    ANOVA分析響應(yīng)面的回歸模型方差分析結(jié)果見表4。顯著性由F檢驗(yàn)判定,概率 P值越小,相應(yīng)變量的顯著程度越高。此模型P=0.000 7<0.01,達(dá)到極顯著水平;失擬項(xiàng)P=0.006 9<0.01,達(dá)到極顯著水平,模型擬合度好。因此,該回歸方程的模型成立。由表4可知,在一次項(xiàng)中,液化溫度A(P =0.017 1<0.05)達(dá)到顯著水平,催化劑的量C(P =0.000 3<0.01)達(dá)到極其顯著水平。在二次項(xiàng)中,液化溫度A2(P=0.000 5<0.001)達(dá)到極其顯著水平,液化時(shí)間B2(P=0.032 7<0.05)達(dá)到顯著水平,催化劑的量(P=0.001 7<0.01)達(dá)到極其顯著水平。在交互項(xiàng)中,液化溫度與液化時(shí)間的交互項(xiàng)AB(P=0.010 7<0.05)達(dá)到顯著水平;液化時(shí)間與催化劑的量的交互項(xiàng)BC(P =0.021 3<0.05)達(dá)到顯著水平。而液化時(shí)間B(P =0.558 4)、液化溫度與催化劑的量的交互項(xiàng)AC(P =0.261 3)對(duì)玉米秸稈液化率Y的影響不顯著(P>0.05)。由此可推出,三個(gè)因素影響的主次順序?yàn)镃 > A > B。

    表4 回歸方程方差分析Tab.4 Analysis of variance(ANOVA)for regression equation

    利用Design-Expert8.0.6軟件對(duì)表3數(shù)據(jù)進(jìn)行多元擬合,得到了玉米秸稈液化率Y對(duì)液化溫度(A),液化時(shí)間(B),催化劑的量(C)的二次回歸方程:

    Y=97.44+2.03A+0.40B+4.38C+3.17AB-1.13AC+1.13BC-5.38A2-2.38B2-4.43C2。

    該回歸方程顯著性可通過表5進(jìn)行驗(yàn)證,由表5 可知,通過響應(yīng)面法優(yōu)化玉米秸稈的液化工藝精準(zhǔn)可靠;通過圖1可以看到大部分的試驗(yàn)數(shù)值都集中在編碼為0,這就說明玉米秸稈液化得率在編碼0處的概率最集中,即該回歸方程擬合度好且模型成立。

    2.4 響應(yīng)面法分析

    由圖2a可知,當(dāng)液化時(shí)間不變,隨著液化溫度的增大或減少,液化率會(huì)呈現(xiàn)大幅度的增加或減少趨勢(shì);當(dāng)液化溫度不變時(shí),隨著液化時(shí)間的增大或減少,液化率出現(xiàn)增加或減少的趨勢(shì)變?nèi)?;這就表明,在一次項(xiàng)中,液化溫度比液化時(shí)間對(duì)液化率的影響大,液化率呈曲面型變化;在交互項(xiàng)中,液化時(shí)間液化溫度的交互項(xiàng)對(duì)玉米秸稈液化的影響顯著。由圖2b可知,當(dāng)液化溫度不變,液化率隨著催化劑量的增加出現(xiàn)大幅度的增大趨勢(shì);而當(dāng)催化劑的量不變,液化率隨著液化溫度的增加出現(xiàn)微弱的增加趨勢(shì),這說明,在一次項(xiàng)中,催化劑的量比液化溫度對(duì)液化率的影響大;另外,當(dāng)任何一項(xiàng)增大或者減小,與之交互的另一項(xiàng)也會(huì)隨著增大或者減小,這在回歸方程中是相對(duì)不變的,這就說明液化溫度和催化劑量對(duì)玉米秸稈液化的影響不顯著。由圖2c可知,當(dāng)液化時(shí)間不變,液化率隨著催化劑量的增加呈現(xiàn)大幅度的增加趨勢(shì);而當(dāng)催化劑的量不變,液化率隨著液化時(shí)間的增大出現(xiàn)小幅度的增加,這就說明在一次項(xiàng)中,催化劑的量比液化時(shí)間對(duì)液化率的影響大;在交互項(xiàng)中,催化劑的量與液化時(shí)間對(duì)玉米秸稈的影響顯著。所以,這正好與表4的結(jié)果一致,說明此方法可行。

    表5 回歸方程的顯著性驗(yàn)證Tab.5 Test of significance regression coefficient

    圖1 玉米秸稈液化得率的概率Fig.1 Probability of yield of corn straw liquefaction

    2.5 最佳工藝條件的確定

    圖2 不同因素的響應(yīng)面圖Fig.2 Response surface figure of different factors

    根據(jù)Box-Behnken 模型得出響應(yīng)面優(yōu)化生物質(zhì)玉米秸稈液化的最佳工藝條件如圖3。由圖3a可知,三個(gè)影響因素(液化溫度、液化時(shí)間、催化劑的量)在編碼為0 時(shí),相互之間交互得最好;即由圖3b可知,響應(yīng)面優(yōu)化玉米秸稈液化的最佳工藝條件為:液化溫度(A)162.43 ℃,液化時(shí)間(B)63.66 min,催化劑的量(C)4.02%;在此工藝條件下,所得液化率(Y)為98.88%。

    2.6 驗(yàn)證性試驗(yàn)

    以Design-Expert.V8.0.6.1的Response surface中的Box-Behnken為模型,優(yōu)化生物質(zhì)玉米秸稈液化,以液化率為指標(biāo),得到最佳的液化工藝條件為:液化時(shí)間63.66 min,液化溫度162.43 ℃,催化劑的量4.02%。在最佳工藝條件下進(jìn)行3次平行液化試驗(yàn),得到玉米秸稈液化率分別為98.84%、98.88%、98.91%,平均值為98.88%(98.876 7%),預(yù)測(cè)值為98.87%(98.872 8%),實(shí)際值與預(yù)測(cè)值相近,重合性好,具有一定的參考價(jià)值。

    圖3 最佳工藝條件的預(yù)測(cè)Fig.3 Forecast of the optimum technological

    3 結(jié)論

    1)利用Design-Expert 8.0.6軟件,參照Box-Behnken模型,設(shè)計(jì)三因素三水平響應(yīng)面試驗(yàn)優(yōu)化玉米秸稈催化液化工藝為:液化溫度162.43 ℃,液化時(shí)間63.66 min,催化劑量4.02%,測(cè)得液化率為98.88%,預(yù)測(cè)值為98.87%,與預(yù)測(cè)值相差0.01%。所以,通過響應(yīng)面法更加精確地優(yōu)化玉米秸稈催化液化的參數(shù)條件,具有一定的參考價(jià)值,為生物質(zhì)后續(xù)催化液化打下了基礎(chǔ)。

    2)通過響應(yīng)面方差分析表明,各試驗(yàn)因素之間的定量數(shù)學(xué)模型及單因素和因素間交互作用對(duì)秸稈液化率的影響是相互制約的,其影響的主次順序?yàn)椋捍呋瘎┝浚疽夯瘻囟龋疽夯瘯r(shí)間。

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