• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    響應(yīng)面優(yōu)化生物質(zhì)玉米秸稈催化液化工藝研究?

    2017-04-27 03:54:06李學(xué)琴雷廷宙李翔宇時(shí)君友王志偉
    林產(chǎn)工業(yè) 2017年7期
    關(guān)鍵詞:回歸方程液化生物質(zhì)

    李學(xué)琴 雷廷宙 李翔宇 時(shí)君友 王志偉 關(guān) 倩

    隨著社會(huì)的進(jìn)步和化石資源的日趨枯竭[1],人們對(duì)能源的需求量越來越大,所以能源短缺問題成為人們關(guān)注的焦點(diǎn)[2]。我國擁有豐富的生物質(zhì)能資源,可供開發(fā)利用的主要包括農(nóng)作物秸稈,禽畜糞便,工業(yè)有機(jī)廢棄物和城市固體有機(jī)垃圾等[3];其中農(nóng)作物秸稈產(chǎn)量可達(dá)到6.2億 t/a[4],所以,生物質(zhì)能成為新能源產(chǎn)業(yè)的中流砥柱[5]。與傳統(tǒng)生物質(zhì)秸稈資源利用方法相比,其新的有效利用方法也正在開辟[6-9]。目前,生物質(zhì)轉(zhuǎn)化利用技術(shù)主要有:熱解技術(shù)[10]、氣化技術(shù)[11]、固化成型技術(shù)[12]、與煤混燃發(fā)電技術(shù)[13]、液化技術(shù)[14,15]。從國內(nèi)外液化技術(shù)研究可知,首先以苯酚作溶劑、濃硫酸作催化劑液化木材[16];如:Lee等[17]研究了對(duì)玉米麩和各種廢紙的液化[18];諶凡更等[19]研究了以水、醇等作溶劑液化麥草;山西大學(xué)也對(duì)秸稈纖維的催化液化進(jìn)行了初步研究[20];梁凌云[21]以濃硫酸作催化劑,EC作為液化劑,研究了玉米秸稈等生物質(zhì)的液化條件。但是,這些研究都是基于通過對(duì)液化方法、液化劑選擇和液化條件的不斷調(diào)整進(jìn)行液化;另外,選用不同的液化劑比例進(jìn)行液化。以上液化技術(shù)雖然可以顯示出每次試驗(yàn)的具體條件和最優(yōu)結(jié)果,但是不能很地直觀的表達(dá)出各種因素對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)的影響。

    響應(yīng)面法是一種建立預(yù)測(cè)模型,進(jìn)行方差分析、模型診斷并對(duì)模型適應(yīng)性、模型和系數(shù)顯著性、失擬項(xiàng)進(jìn)行檢驗(yàn),從而給出直觀等高線圖和三維立體圖,并考察影響因素之間交互作用的方法[22]。在2015年,蔣軍等[23]闡述了響應(yīng)曲面法在刨花板制造中的應(yīng)用,通過一系列確定性的“試驗(yàn)數(shù)據(jù)”尋求一種最佳試驗(yàn)條件。筆者通過利用響應(yīng)面法[24]對(duì)響應(yīng)因素進(jìn)行優(yōu)化,通過立體曲面圖表達(dá)玉米秸稈液化率與各因素之間的響應(yīng)關(guān)系,確定玉米秸稈液化最佳試驗(yàn)條件,形成一種生物質(zhì)液化方法。

    1 材料與方法

    1.1 材料、試劑及設(shè)備

    玉米秸稈取自市郊;乙二醇、聚乙二醇和丙三醇均為分析純;主要設(shè)備:6202型高速粉碎機(jī)、DHG-9075A型干燥箱、JT502N型電子天平、BTF-1200C-S型真空管式炭化爐、HH-S型數(shù)顯恒溫油浴鍋、HH-1型數(shù)顯恒溫水浴鍋、SX-4-10箱式馬弗爐。

    1.2 試驗(yàn)方法

    1.2.1 玉米秸稈的成分測(cè)定

    利用GYFX-610型自動(dòng)工業(yè)分析儀測(cè)定玉米秸稈的水分、灰分、揮發(fā)分;利用0R2012型全自動(dòng)快速量熱儀測(cè)定玉米秸稈的熱值。

    1.2.2 玉米秸稈的液化

    1)催化劑的制備[25]:玉米秸稈→干燥→粉碎→管式炭化爐(氮?dú)獗Wo(hù))→黑色固體→恒溫油浴→冷卻→加去離子水→靜置→液固分離→過濾→沸水反復(fù)沖洗至中性→80 ℃恒溫干燥→玉米秸稈基前驅(qū)體→加磁性Fe3O4顆?!? mol/LH2SO4溶液浸泡24 h→烘干→馬弗爐高溫煅燒3 h→玉米秸稈基磁性固體酸催化劑。

    2)液化劑的制備:根據(jù)文獻(xiàn)[26]按體積比1∶1∶1 將乙二醇、聚乙二醇和丙三醇混合均勻,作為液化劑。

    3)液化方法:將提前粉碎、晾干的玉米秸稈放入具有攪拌、冷凝、回流管和溫度計(jì)的三口瓶中,加入液化劑和催化劑,混合均勻后,連同三口瓶一起放入恒溫油浴鍋中進(jìn)行液化反應(yīng),通過調(diào)節(jié)液化時(shí)間、液化溫度以及催化劑的量,使玉米秸稈液化完全,待液化反應(yīng)結(jié)束,冷卻,過濾,干燥得到液化產(chǎn)物。

    4)液化率的計(jì)算:稱取2 g液化產(chǎn)物溶于20 mL體積比為8∶2的二氧雜環(huán)己烷-水中,于80 ℃水浴鍋中保溫20 min,并不斷攪拌?;旌弦后w過濾,并反復(fù)沖洗至濾液無色。將殘?jiān)B同濾紙放入烘箱中于105 ℃烘4 h,質(zhì)量恒定后,測(cè)殘?jiān)?。液化率為?/p>

    式中:Y ——液化率,%;

    Ma——原料質(zhì)量,g;

    Me——?dú)堅(jiān)|(zhì)量,g。

    1.2.3 響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)

    2 結(jié)果與分析

    2.1 玉米秸稈的成分分析

    由表2可以看出,煙煤的灰分含量與揮發(fā)分分別為20.11%和28.43%,而生物質(zhì)玉米秸稈的灰分含量與揮發(fā)分分別為4.99%和50.17%,可見,生物質(zhì)玉米秸稈具有低灰分和高揮發(fā)分的優(yōu)點(diǎn),是熱解和氣化的理想原料。生物質(zhì)玉米秸稈的熱值為17.02 MJ/kg,煙煤的熱值達(dá)34.17 MJ/kg,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于生物質(zhì)的熱值,這主要是由于C—O 鍵和C—H 鍵含的能量比C—C 鍵含的能量低,因此,生物質(zhì)的熱值比較低。與煤相比,生物質(zhì)中含有較低的N、S 含量,燃燒后產(chǎn)生的污染遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于煙煤,說明玉米秸稈是一種低污染高熱量的可再生能源,這對(duì)生物質(zhì)能量利用以及對(duì)環(huán)境的貢獻(xiàn)尤為重要。

    表1 響應(yīng)面分析因素與水平Tab.1 Factors and levels of response surface analysis

    表2 玉米秸稈的成分分析結(jié)果Tab.2 Analysis of the composition of corn straw

    2.2 響應(yīng)面試驗(yàn)結(jié)果

    采用Design-Expert 8.0.6 軟件分析,建立響應(yīng)面模型得到試驗(yàn)設(shè)計(jì)和時(shí)間結(jié)果見表3。共有17組試驗(yàn),其中12組為分析試驗(yàn),5組為中心試驗(yàn),用于試驗(yàn)誤差的評(píng)估。

    表3 響應(yīng)面分析的試驗(yàn)設(shè)計(jì)和試驗(yàn)結(jié)果Tab.3 Experimental design and results of response surface analysis

    2.3 回歸模型方差分析

    ANOVA分析響應(yīng)面的回歸模型方差分析結(jié)果見表4。顯著性由F檢驗(yàn)判定,概率 P值越小,相應(yīng)變量的顯著程度越高。此模型P=0.000 7<0.01,達(dá)到極顯著水平;失擬項(xiàng)P=0.006 9<0.01,達(dá)到極顯著水平,模型擬合度好。因此,該回歸方程的模型成立。由表4可知,在一次項(xiàng)中,液化溫度A(P =0.017 1<0.05)達(dá)到顯著水平,催化劑的量C(P =0.000 3<0.01)達(dá)到極其顯著水平。在二次項(xiàng)中,液化溫度A2(P=0.000 5<0.001)達(dá)到極其顯著水平,液化時(shí)間B2(P=0.032 7<0.05)達(dá)到顯著水平,催化劑的量(P=0.001 7<0.01)達(dá)到極其顯著水平。在交互項(xiàng)中,液化溫度與液化時(shí)間的交互項(xiàng)AB(P=0.010 7<0.05)達(dá)到顯著水平;液化時(shí)間與催化劑的量的交互項(xiàng)BC(P =0.021 3<0.05)達(dá)到顯著水平。而液化時(shí)間B(P =0.558 4)、液化溫度與催化劑的量的交互項(xiàng)AC(P =0.261 3)對(duì)玉米秸稈液化率Y的影響不顯著(P>0.05)。由此可推出,三個(gè)因素影響的主次順序?yàn)镃 > A > B。

    表4 回歸方程方差分析Tab.4 Analysis of variance(ANOVA)for regression equation

    利用Design-Expert8.0.6軟件對(duì)表3數(shù)據(jù)進(jìn)行多元擬合,得到了玉米秸稈液化率Y對(duì)液化溫度(A),液化時(shí)間(B),催化劑的量(C)的二次回歸方程:

    Y=97.44+2.03A+0.40B+4.38C+3.17AB-1.13AC+1.13BC-5.38A2-2.38B2-4.43C2。

    該回歸方程顯著性可通過表5進(jìn)行驗(yàn)證,由表5 可知,通過響應(yīng)面法優(yōu)化玉米秸稈的液化工藝精準(zhǔn)可靠;通過圖1可以看到大部分的試驗(yàn)數(shù)值都集中在編碼為0,這就說明玉米秸稈液化得率在編碼0處的概率最集中,即該回歸方程擬合度好且模型成立。

    2.4 響應(yīng)面法分析

    由圖2a可知,當(dāng)液化時(shí)間不變,隨著液化溫度的增大或減少,液化率會(huì)呈現(xiàn)大幅度的增加或減少趨勢(shì);當(dāng)液化溫度不變時(shí),隨著液化時(shí)間的增大或減少,液化率出現(xiàn)增加或減少的趨勢(shì)變?nèi)?;這就表明,在一次項(xiàng)中,液化溫度比液化時(shí)間對(duì)液化率的影響大,液化率呈曲面型變化;在交互項(xiàng)中,液化時(shí)間液化溫度的交互項(xiàng)對(duì)玉米秸稈液化的影響顯著。由圖2b可知,當(dāng)液化溫度不變,液化率隨著催化劑量的增加出現(xiàn)大幅度的增大趨勢(shì);而當(dāng)催化劑的量不變,液化率隨著液化溫度的增加出現(xiàn)微弱的增加趨勢(shì),這說明,在一次項(xiàng)中,催化劑的量比液化溫度對(duì)液化率的影響大;另外,當(dāng)任何一項(xiàng)增大或者減小,與之交互的另一項(xiàng)也會(huì)隨著增大或者減小,這在回歸方程中是相對(duì)不變的,這就說明液化溫度和催化劑量對(duì)玉米秸稈液化的影響不顯著。由圖2c可知,當(dāng)液化時(shí)間不變,液化率隨著催化劑量的增加呈現(xiàn)大幅度的增加趨勢(shì);而當(dāng)催化劑的量不變,液化率隨著液化時(shí)間的增大出現(xiàn)小幅度的增加,這就說明在一次項(xiàng)中,催化劑的量比液化時(shí)間對(duì)液化率的影響大;在交互項(xiàng)中,催化劑的量與液化時(shí)間對(duì)玉米秸稈的影響顯著。所以,這正好與表4的結(jié)果一致,說明此方法可行。

    表5 回歸方程的顯著性驗(yàn)證Tab.5 Test of significance regression coefficient

    圖1 玉米秸稈液化得率的概率Fig.1 Probability of yield of corn straw liquefaction

    2.5 最佳工藝條件的確定

    圖2 不同因素的響應(yīng)面圖Fig.2 Response surface figure of different factors

    根據(jù)Box-Behnken 模型得出響應(yīng)面優(yōu)化生物質(zhì)玉米秸稈液化的最佳工藝條件如圖3。由圖3a可知,三個(gè)影響因素(液化溫度、液化時(shí)間、催化劑的量)在編碼為0 時(shí),相互之間交互得最好;即由圖3b可知,響應(yīng)面優(yōu)化玉米秸稈液化的最佳工藝條件為:液化溫度(A)162.43 ℃,液化時(shí)間(B)63.66 min,催化劑的量(C)4.02%;在此工藝條件下,所得液化率(Y)為98.88%。

    2.6 驗(yàn)證性試驗(yàn)

    以Design-Expert.V8.0.6.1的Response surface中的Box-Behnken為模型,優(yōu)化生物質(zhì)玉米秸稈液化,以液化率為指標(biāo),得到最佳的液化工藝條件為:液化時(shí)間63.66 min,液化溫度162.43 ℃,催化劑的量4.02%。在最佳工藝條件下進(jìn)行3次平行液化試驗(yàn),得到玉米秸稈液化率分別為98.84%、98.88%、98.91%,平均值為98.88%(98.876 7%),預(yù)測(cè)值為98.87%(98.872 8%),實(shí)際值與預(yù)測(cè)值相近,重合性好,具有一定的參考價(jià)值。

    圖3 最佳工藝條件的預(yù)測(cè)Fig.3 Forecast of the optimum technological

    3 結(jié)論

    1)利用Design-Expert 8.0.6軟件,參照Box-Behnken模型,設(shè)計(jì)三因素三水平響應(yīng)面試驗(yàn)優(yōu)化玉米秸稈催化液化工藝為:液化溫度162.43 ℃,液化時(shí)間63.66 min,催化劑量4.02%,測(cè)得液化率為98.88%,預(yù)測(cè)值為98.87%,與預(yù)測(cè)值相差0.01%。所以,通過響應(yīng)面法更加精確地優(yōu)化玉米秸稈催化液化的參數(shù)條件,具有一定的參考價(jià)值,為生物質(zhì)后續(xù)催化液化打下了基礎(chǔ)。

    2)通過響應(yīng)面方差分析表明,各試驗(yàn)因素之間的定量數(shù)學(xué)模型及單因素和因素間交互作用對(duì)秸稈液化率的影響是相互制約的,其影響的主次順序?yàn)椋捍呋瘎┝浚疽夯瘻囟龋疽夯瘯r(shí)間。

    [1]王雨生,傅建祥.生物質(zhì)能源的應(yīng)用技術(shù)研究[J].青島農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2015,32(3):215-221.

    [2]林伯強(qiáng).能源革命與“十三五”能源規(guī)劃的制定[N].上海證券報(bào),2015-10-15(A01).

    [3]馬驍軒,蔡紅珍,付鵬,等.中國農(nóng)業(yè)固體廢棄物秸稈的資源化處置途徑分析[J].生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào),2016,25(1):168-174.

    [4]武志虹.控制農(nóng)作物秸稈焚燒搞好秸稈綜合利用[J].農(nóng)業(yè)工程技術(shù)·新能源產(chǎn)業(yè),2014(3):31-32.

    [5]施英喬,丁來保,盤愛享,等.生物質(zhì)能產(chǎn)業(yè)與林產(chǎn)化工[J].林產(chǎn)工業(yè),2016,43(1):9-11.

    [6]曹有為.生物質(zhì)熱裂解熱載體加熱裝置的設(shè)計(jì)與研究[D].哈爾濱:東北林業(yè)大學(xué),2006.

    [7]朱德濱,劉永鵬,程承,等.廢棄木質(zhì)材料利用現(xiàn)狀評(píng)述與多級(jí)循環(huán)利用建議[J].森林工程,2015,31(3):43-46.

    [8]孟令馨,徐淑艷,謝元仲.納米纖維素及纖維素衍生物在包裝材料領(lǐng)域的應(yīng)用[J].森林工程,2015,31(5):134-138.

    [9]徐淑艷,謝元仲,孟令馨.生物質(zhì)基復(fù)合材料在食品包裝中的應(yīng)用[J].森林工程,2016,32(3):85-89.

    [10]楊亞龍.生物質(zhì)熱解油組分及熱解過程氣體析出特性研究[D].吉林:東北電力大學(xué),2015.

    [11]蔣文強(qiáng).生物質(zhì)熱解及半焦氣化特性實(shí)驗(yàn)研究[D].吉林:東北電力大學(xué),2016.

    [12]張得政,張霞,蔡宗壽,等.生物質(zhì)能源的分類利用技術(shù)研究[J].安徽農(nóng)業(yè)科學(xué),2016(8):81-83.

    [13]盧洪波,馬玉鑫,祖國剛,等.生物質(zhì)與煤共燃溫度場(chǎng)的數(shù)值模擬[J].東北電力大學(xué)學(xué)報(bào),2014(1):1-4.

    [14]郝許峰,孫紹暉,趙科,等.生物質(zhì)快速熱解液化新技術(shù)[J].當(dāng)代化工,2015(10): 2345-2348.

    [15]馮莉,李天舒,徐凱宏.生物質(zhì)燃料粉碎成型機(jī)螺旋運(yùn)輸裝置設(shè)計(jì)[J].森林工程,2015,31(3):101-105.

    [16]Lee S H,Ohkita T.Ring-Opening Polymerization of Cyclic Esters onto Liquefied Biomass[J].Journal of Polymers & the Environment,2004,12(4):203-210.

    [17]Maldas D,Shiraishi N.Liquefaction of biomass in the presence of phenol and H2O using alkalies and salts as the catalyst[J].Biomass & Bioenergy,1997,12(4): 273-279.

    [18]Pu S,Shiraishi N.Liquefaction of wood without a catalyst I.Time course of wood liquefaction with phenols and effects of wood/phenol ratios[J].Mokuzai Gakkaishi,1993,39(4):446-452.

    [19]涂賓,盧卓敏,諶凡更.麥草的催化熱化學(xué)液化研究Ι.反應(yīng)條件對(duì)液化的影響[J].纖維素科學(xué)與技術(shù),2002,10(2):25-31.

    [20]王華,常如波,王夢(mèng)亮.秸稈纖維的催化液化及其產(chǎn)物的初步研究[J].山西大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2004,27(1):48-53.

    [21]梁凌云.秸稈熱化學(xué)液化工藝和機(jī)理的研究[D].北京:中國農(nóng)業(yè)大學(xué),2005.

    [22]張澤志,韓春亮,李成未.響應(yīng)面法在試驗(yàn)設(shè)計(jì)與優(yōu)化中的應(yīng)用[J].河南教育學(xué)院學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2011,20(4):34-37.

    [23]蔣軍,王志強(qiáng),那斌,等.響應(yīng)曲面法在刨花板制造中的應(yīng)用[J].林產(chǎn)工業(yè),2015,42(2):23-28.

    [24]任天寶,常娟,康玉鶴,等.基于響應(yīng)面法優(yōu)化玉米秸稈酶解條件[J].鄭州:河南農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào),2012,46(1):76-80.

    [25]李學(xué)琴,時(shí)君友,亓偉,等.響應(yīng)面法優(yōu)化生物質(zhì)基固體酸催化劑的制備[J].太陽能學(xué)報(bào),2015,36(5):1029-1033.

    [26]李翔宇,鄒宜剛,龐久寅,等.多組分溶劑液化玉米秸稈工藝研究[J].林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2013,33(4):27-31.

    猜你喜歡
    回歸方程液化生物質(zhì)
    生物質(zhì)揮發(fā)分燃燒NO生成規(guī)律研究
    能源工程(2021年5期)2021-11-20 05:50:44
    采用直線回歸方程預(yù)測(cè)桑癭蚊防治適期
    線性回歸方程的求解與應(yīng)用
    線性回歸方程要點(diǎn)導(dǎo)學(xué)
    《生物質(zhì)化學(xué)工程》第九屆編委會(huì)名單
    《造紙與生物質(zhì)材料》(英文)2020年第3期摘要
    中國造紙(2020年9期)2020-10-20 05:33:36
    走進(jìn)回歸分析,讓回歸方程不再是你高考的絆腳石
    辨析汽化和液化
    面部液化隨意改變表情
    煤的液化原理及應(yīng)用現(xiàn)狀
    欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 中文精品一卡2卡3卡4更新| 老司机亚洲免费影院| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 大香蕉久久网| 免费高清在线观看日韩| 搡老乐熟女国产| 极品少妇高潮喷水抽搐| 大香蕉久久网| 脱女人内裤的视频| 欧美在线一区亚洲| av欧美777| 色播在线永久视频| 丝袜美腿诱惑在线| 久久人人97超碰香蕉20202| 亚洲精品国产av蜜桃| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 老司机深夜福利视频在线观看 | 国产黄色免费在线视频| 一个人免费看片子| 久久人妻熟女aⅴ| 亚洲欧洲日产国产| 深夜精品福利| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 欧美日韩av久久| 国产精品一区二区在线观看99| 亚洲情色 制服丝袜| 母亲3免费完整高清在线观看| 精品国产乱码久久久久久小说| 下体分泌物呈黄色| 久久人妻熟女aⅴ| 99国产精品99久久久久| 国产伦理片在线播放av一区| 91麻豆av在线| 午夜福利视频在线观看免费| 一区在线观看完整版| 国产精品一区二区精品视频观看| 日韩三级视频一区二区三区| 久久综合国产亚洲精品| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| av片东京热男人的天堂| 亚洲 国产 在线| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 国产精品1区2区在线观看. | 国产亚洲精品第一综合不卡| 精品久久久久久电影网| 久久久久久久大尺度免费视频| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 国产精品熟女久久久久浪| 老汉色av国产亚洲站长工具| 搡老乐熟女国产| 久久亚洲精品不卡| 国产男女内射视频| 男女无遮挡免费网站观看| 亚洲成国产人片在线观看| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 亚洲熟女精品中文字幕| 超碰97精品在线观看| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 久久国产精品影院| 久久久久久久久久久久大奶| 老司机亚洲免费影院| 老司机影院毛片| 伦理电影免费视频| 国产不卡av网站在线观看| 国产激情久久老熟女| 久久狼人影院| 婷婷丁香在线五月| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 视频在线观看一区二区三区| 欧美日韩精品网址| 中文字幕人妻丝袜制服| 欧美乱码精品一区二区三区| 日韩三级视频一区二区三区| 黄片播放在线免费| 日本精品一区二区三区蜜桃| www.熟女人妻精品国产| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 青春草视频在线免费观看| 少妇的丰满在线观看| 午夜福利视频在线观看免费| 老司机午夜福利在线观看视频 | 久9热在线精品视频| 亚洲精品在线美女| 欧美精品一区二区免费开放| 午夜两性在线视频| 91国产中文字幕| 国产成人av教育| 99久久精品国产亚洲精品| 天堂中文最新版在线下载| 日韩欧美一区视频在线观看| 亚洲熟女毛片儿| 久久国产亚洲av麻豆专区| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 另类亚洲欧美激情| 国产av又大| 好男人电影高清在线观看| 99久久精品国产亚洲精品| 在线观看免费视频网站a站| 正在播放国产对白刺激| 亚洲五月婷婷丁香| 精品熟女少妇八av免费久了| 天天操日日干夜夜撸| a级片在线免费高清观看视频| 老熟妇仑乱视频hdxx| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | av福利片在线| 少妇精品久久久久久久| 91大片在线观看| 成人亚洲精品一区在线观看| 国产精品熟女久久久久浪| 免费人妻精品一区二区三区视频| 亚洲国产成人一精品久久久| 极品人妻少妇av视频| 久久狼人影院| 精品少妇久久久久久888优播| 亚洲性夜色夜夜综合| 老司机在亚洲福利影院| 99精品久久久久人妻精品| 日本91视频免费播放| 一级毛片电影观看| 午夜福利免费观看在线| 欧美激情久久久久久爽电影 | 成人黄色视频免费在线看| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 成人国语在线视频| 久久久精品免费免费高清| 精品少妇久久久久久888优播| 最近中文字幕2019免费版| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 香蕉国产在线看| 午夜福利视频在线观看免费| 久久热在线av| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 欧美精品一区二区免费开放| 午夜福利视频在线观看免费| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国产精品久久久久久精品电影小说| 国产av又大| 日韩视频在线欧美| av片东京热男人的天堂| 动漫黄色视频在线观看| 最新在线观看一区二区三区| 日本精品一区二区三区蜜桃| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 成人黄色视频免费在线看| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 黄色怎么调成土黄色| cao死你这个sao货| 91字幕亚洲| 久久热在线av| 国产成人精品无人区| 欧美日韩亚洲高清精品| 人妻久久中文字幕网| av有码第一页| 久热爱精品视频在线9| 精品一区二区三区四区五区乱码| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 天天操日日干夜夜撸| 飞空精品影院首页| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 国产一区二区激情短视频 | 久久亚洲国产成人精品v| 午夜福利影视在线免费观看| a在线观看视频网站| 精品人妻一区二区三区麻豆| 亚洲国产欧美在线一区| 99re6热这里在线精品视频| 老司机影院成人| 精品久久久久久电影网| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 99热网站在线观看| 黄片小视频在线播放| av不卡在线播放| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | 老熟妇仑乱视频hdxx| 午夜福利乱码中文字幕| 国产高清videossex| 国产成人a∨麻豆精品| 波多野结衣一区麻豆| 男女床上黄色一级片免费看| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 欧美日韩黄片免| 久久综合国产亚洲精品| 电影成人av| 美女午夜性视频免费| 欧美人与性动交α欧美软件| 国产一区二区在线观看av| 大码成人一级视频| 欧美久久黑人一区二区| 老司机午夜福利在线观看视频 | 好男人电影高清在线观看| 欧美 日韩 精品 国产| 在线观看人妻少妇| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 岛国在线观看网站| 美女国产高潮福利片在线看| 国产伦人伦偷精品视频| 精品亚洲成国产av| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 成年人黄色毛片网站| 亚洲第一青青草原| 午夜两性在线视频| 欧美少妇被猛烈插入视频| 在线看a的网站| 日韩视频在线欧美| 手机成人av网站| 国产精品 欧美亚洲| 亚洲一区二区三区欧美精品| 日韩精品免费视频一区二区三区| 国产精品久久久久成人av| 精品一区二区三区四区五区乱码| 五月开心婷婷网| 欧美 日韩 精品 国产| 免费在线观看日本一区| 久久久久国内视频| 精品一品国产午夜福利视频| 男男h啪啪无遮挡| 最黄视频免费看| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 国产精品99久久99久久久不卡| 高清在线国产一区| 大型av网站在线播放| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 夜夜骑夜夜射夜夜干| av网站在线播放免费| 满18在线观看网站| 精品人妻在线不人妻| 欧美日韩精品网址| 国产高清国产精品国产三级| 青草久久国产| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 国产视频一区二区在线看| 精品第一国产精品| 波多野结衣一区麻豆| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 色婷婷av一区二区三区视频| 久久久国产精品麻豆| 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 高清av免费在线| 亚洲av国产av综合av卡| 日本精品一区二区三区蜜桃| 纯流量卡能插随身wifi吗| 国产成人a∨麻豆精品| 中文字幕人妻熟女乱码| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 超碰97精品在线观看| 91精品国产国语对白视频| 国产欧美日韩一区二区精品| 啦啦啦 在线观看视频| 精品人妻一区二区三区麻豆| 国产精品熟女久久久久浪| 国产片内射在线| 香蕉国产在线看| 国产免费现黄频在线看| 狂野欧美激情性xxxx| 日本a在线网址| 1024香蕉在线观看| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 久久精品国产综合久久久| av网站在线播放免费| 中文欧美无线码| 亚洲av电影在线进入| h视频一区二区三区| 不卡一级毛片| 亚洲精品国产av成人精品| 日韩一区二区三区影片| 男女无遮挡免费网站观看| 五月天丁香电影| 国产免费一区二区三区四区乱码| 69精品国产乱码久久久| 操出白浆在线播放| 成年女人毛片免费观看观看9 | 啦啦啦视频在线资源免费观看| 男女边摸边吃奶| 日本精品一区二区三区蜜桃| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 99久久综合免费| 精品一区二区三区四区五区乱码| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 69精品国产乱码久久久| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 亚洲国产av影院在线观看| 亚洲精品中文字幕一二三四区 | 丝袜脚勾引网站| 999精品在线视频| 老司机深夜福利视频在线观看 | 久久99一区二区三区| 国产免费av片在线观看野外av| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 色播在线永久视频| 国产1区2区3区精品| 国产成人欧美在线观看 | 久久中文字幕一级| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 999久久久精品免费观看国产| 午夜日韩欧美国产| 亚洲国产中文字幕在线视频| 麻豆国产av国片精品| 欧美黑人欧美精品刺激| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲国产av新网站| 亚洲av日韩在线播放| 十八禁网站网址无遮挡| 国产一区有黄有色的免费视频| 国产精品1区2区在线观看. | 久久人妻熟女aⅴ| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 亚洲精品一区蜜桃| 国产精品熟女久久久久浪| 成人影院久久| 一区二区av电影网| 精品国产乱码久久久久久男人| 国产精品国产av在线观看| 亚洲 国产 在线| 国产精品一区二区精品视频观看| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 成人黄色视频免费在线看| 精品国产乱码久久久久久男人| 成人av一区二区三区在线看 | 国产视频一区二区在线看| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 首页视频小说图片口味搜索| 日韩大码丰满熟妇| 国产在线免费精品| av欧美777| 黄色 视频免费看| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 欧美日韩一级在线毛片| 欧美在线一区亚洲| 亚洲国产av影院在线观看| 亚洲色图综合在线观看| 999久久久精品免费观看国产| 一级毛片女人18水好多| 黑人操中国人逼视频| 国产欧美日韩一区二区三 | 日韩大码丰满熟妇| 正在播放国产对白刺激| 97精品久久久久久久久久精品| 国产在线观看jvid| 天堂中文最新版在线下载| 欧美日韩视频精品一区| 久久久久精品国产欧美久久久 | 精品亚洲成a人片在线观看| 久久亚洲国产成人精品v| 日韩制服骚丝袜av| 我要看黄色一级片免费的| 精品一区二区三卡| a在线观看视频网站| 国产99久久九九免费精品| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 国产91精品成人一区二区三区 | 人妻一区二区av| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 一本大道久久a久久精品| 窝窝影院91人妻| 亚洲国产欧美在线一区| 亚洲国产av新网站| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 成年人免费黄色播放视频| 他把我摸到了高潮在线观看 | 婷婷丁香在线五月| 最新的欧美精品一区二区| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 国产精品欧美亚洲77777| 免费看十八禁软件| 一个人免费在线观看的高清视频 | 可以免费在线观看a视频的电影网站| 嫁个100分男人电影在线观看| 久久亚洲精品不卡| 国产亚洲一区二区精品| www.精华液| 成人黄色视频免费在线看| 亚洲九九香蕉| 久久国产精品大桥未久av| 高清视频免费观看一区二区| 美女福利国产在线| av天堂久久9| 后天国语完整版免费观看| 中国美女看黄片| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 亚洲av成人一区二区三| 在线观看一区二区三区激情| 无遮挡黄片免费观看| a 毛片基地| 黄色a级毛片大全视频| 男女高潮啪啪啪动态图| 淫妇啪啪啪对白视频 | 老司机影院毛片| 超碰97精品在线观看| 看免费av毛片| 亚洲精华国产精华精| 久久精品成人免费网站| 亚洲国产欧美一区二区综合| 狠狠狠狠99中文字幕| 亚洲av日韩在线播放| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 久久毛片免费看一区二区三区| 51午夜福利影视在线观看| 大型av网站在线播放| 亚洲国产中文字幕在线视频| 亚洲色图综合在线观看| 97精品久久久久久久久久精品| 免费黄频网站在线观看国产| 捣出白浆h1v1| 久久久水蜜桃国产精品网| 午夜福利免费观看在线| 51午夜福利影视在线观看| 美女大奶头黄色视频| 久久人妻熟女aⅴ| 日韩人妻精品一区2区三区| 视频在线观看一区二区三区| 亚洲精品美女久久av网站| 国产精品久久久久久精品古装| 老司机午夜十八禁免费视频| 中文欧美无线码| 欧美日韩一级在线毛片| 久久久国产成人免费| 久久精品成人免费网站| 国产色视频综合| 久热爱精品视频在线9| 欧美成人午夜精品| 秋霞在线观看毛片| 成年人午夜在线观看视频| 亚洲国产精品一区三区| 最黄视频免费看| 操美女的视频在线观看| 不卡一级毛片| 91精品伊人久久大香线蕉| 无限看片的www在线观看| 男人爽女人下面视频在线观看| 99国产精品一区二区三区| 91老司机精品| 国产精品欧美亚洲77777| av一本久久久久| 婷婷色av中文字幕| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 午夜日韩欧美国产| 亚洲国产看品久久| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 久久精品国产a三级三级三级| 日本91视频免费播放| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 丝袜喷水一区| 日韩欧美一区视频在线观看| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 亚洲免费av在线视频| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 91麻豆精品激情在线观看国产 | 永久免费av网站大全| 亚洲精品自拍成人| 黄色片一级片一级黄色片| 日本vs欧美在线观看视频| 2018国产大陆天天弄谢| 黑人欧美特级aaaaaa片| 亚洲成人手机| 五月天丁香电影| 国产精品久久久久久精品电影小说| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 国产成+人综合+亚洲专区| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 在线av久久热| av福利片在线| 爱豆传媒免费全集在线观看| 久久久久视频综合| 性少妇av在线| 欧美精品av麻豆av| 免费不卡黄色视频| 亚洲精品国产区一区二| 成年动漫av网址| 久久久水蜜桃国产精品网| 人成视频在线观看免费观看| 青草久久国产| 国产欧美日韩一区二区精品| 51午夜福利影视在线观看| 日本精品一区二区三区蜜桃| 天天添夜夜摸| 十八禁人妻一区二区| 国产国语露脸激情在线看| 色婷婷av一区二区三区视频| 黑人猛操日本美女一级片| 91大片在线观看| 一本久久精品| 天堂俺去俺来也www色官网| videos熟女内射| 精品亚洲成a人片在线观看| 老司机靠b影院| av一本久久久久| 色播在线永久视频| 国产精品免费大片| 亚洲国产欧美网| 一区二区三区四区激情视频| 亚洲熟女毛片儿| 欧美激情极品国产一区二区三区| 欧美日韩成人在线一区二区| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国产成人精品无人区| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 精品一区二区三区四区五区乱码| 亚洲人成电影观看| 国产福利在线免费观看视频| 国产在线一区二区三区精| 日韩欧美国产一区二区入口| 老熟女久久久| tube8黄色片| 97精品久久久久久久久久精品| 亚洲精品第二区| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 国产av又大| 又大又爽又粗| 久久中文字幕一级| 欧美午夜高清在线| 久久亚洲精品不卡| 日韩三级视频一区二区三区| 伊人亚洲综合成人网| 大片电影免费在线观看免费| 在线观看www视频免费| 老司机影院毛片| 成人黄色视频免费在线看| 下体分泌物呈黄色| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 91成年电影在线观看| 十分钟在线观看高清视频www| 久久久久久久大尺度免费视频| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 国产人伦9x9x在线观看| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 黑丝袜美女国产一区| 午夜福利在线免费观看网站| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 日韩电影二区| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 亚洲国产av影院在线观看| 欧美日韩黄片免| 一级片免费观看大全| 岛国在线观看网站| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 久久久久久久精品精品| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 国产欧美日韩精品亚洲av| 欧美另类亚洲清纯唯美| 国产精品1区2区在线观看. | 少妇被粗大的猛进出69影院| 99国产精品一区二区蜜桃av | 色婷婷av一区二区三区视频| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 午夜视频精品福利| 男女之事视频高清在线观看| 欧美精品av麻豆av| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 精品国产一区二区三区四区第35| 美女高潮到喷水免费观看| 搡老岳熟女国产| 国产麻豆69| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 久久这里只有精品19| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 黄频高清免费视频| 亚洲情色 制服丝袜| 欧美精品高潮呻吟av久久| 麻豆国产av国片精品| 欧美激情久久久久久爽电影 | 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 国产精品久久久av美女十八| 午夜福利在线观看吧| 正在播放国产对白刺激| 亚洲国产看品久久| 夜夜夜夜夜久久久久| 乱人伦中国视频| 大型av网站在线播放| 午夜日韩欧美国产| 999久久久国产精品视频| 99香蕉大伊视频| 欧美精品亚洲一区二区| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 啦啦啦在线免费观看视频4| 国产主播在线观看一区二区| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 91成年电影在线观看| 91大片在线观看| 在线永久观看黄色视频| 亚洲国产中文字幕在线视频| 一本大道久久a久久精品| 成在线人永久免费视频| 精品国产国语对白av| 国产一区二区激情短视频 | 老司机影院成人| 国产精品九九99| 亚洲国产欧美在线一区| 黄色 视频免费看| 性少妇av在线| 亚洲成人手机| 在线观看www视频免费| 日本a在线网址| 久久久久久久精品精品| 人妻一区二区av| tocl精华| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 美女视频免费永久观看网站| av有码第一页| 夫妻午夜视频| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 91麻豆av在线|