GaN/InxGa1?xN型最后一個量子勢壘對發(fā)光二極管內(nèi)量子效率的影響?

時強(qiáng)1)2) 李路平1)2) 張勇輝1)2) 張紫輝1)2) 畢文剛1)2)

1)(河北工業(yè)大學(xué)電子信息工程學(xué)院,天津 300401)

2)(天津市電子材料與器件重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300401)

1 引 言

近幾年,發(fā)光二極管(LED)的研究和應(yīng)用發(fā)展非常迅猛,它不僅在照明領(lǐng)域有巨大革新,漸漸取代白熾燈、節(jié)能燈[1?3],而且還可應(yīng)用于LED電視背光、紫外殺菌等人們生活的許多方面[4,5].雖然LED的發(fā)展史已經(jīng)有三十多年,但目前仍然存在隨著輸入電流的增大,器件的內(nèi)量子效率(internal quantum efficiency,IQE)衰減(efficiency droop)的問題[6].引起IQE衰減的原因包括俄歇復(fù)合[7]、低空穴注入效率[8]、漏電子效應(yīng)[9]等.為了緩解俄歇復(fù)合,可以利用量子阱內(nèi)能帶平坦化從而減少局域載流子濃度來改善LED的發(fā)光效率[10].對于低效的空穴注入,研究人員采取了許多不同的結(jié)構(gòu)設(shè)計對其進(jìn)行改善.例如在p-GaN層與金屬電極之間插入一層1 nm厚的SiO2絕緣層,從而在LED器件內(nèi)構(gòu)成一個電荷反轉(zhuǎn)器(charge inverter)[11];在p-GaN層中間插入一層p型的AlGaN薄層,形成電子阻擋層(electron blocking layer,EBL)/p-GaN/p-AlGaN異質(zhì)結(jié),構(gòu)成空穴加速器結(jié)構(gòu)(hole accelerator)[12].以上兩種新結(jié)構(gòu)皆可以有效地提高p-GaN區(qū)的空穴注入到量子阱中.與此同時,由于電子比空穴活躍,因此很容易逃離量子阱有源區(qū),造成漏電子效應(yīng),對此研究者提出利用p型Al-GaN的EBL來阻擋電子的逃逸[13],但是沿[0001]晶向生長的GaN型量子壘與AlGaN型EBL之間存在晶格失配,導(dǎo)致嚴(yán)重的極化效應(yīng),引起量子壘與EBL界面處的電子積累效應(yīng),從而降低了EBL處的導(dǎo)帶勢壘高度,導(dǎo)致電子的逸出.所以隨著LED的發(fā)展,此結(jié)構(gòu)對于電子的限制作用已經(jīng)不能滿足人們對高效LED器件的需求,于是研究者采用N極性面的極化反轉(zhuǎn)型EBL結(jié)構(gòu)來改善電子逃逸[14].但是此方法若要應(yīng)用到實(shí)際中,需要用到激光剝離、晶片鍵合技術(shù)來去除襯底等復(fù)雜的工藝,實(shí)驗(yàn)難度以及成本非常大.除了關(guān)注EBL,LED中量子壘的結(jié)構(gòu)在影響電子注入效率方面也至關(guān)重要[15],其中一個減小電子逃逸概率的方法是采用GaN/InxGa1?xN型作為最后一個量子勢壘[16?22].此方法具有結(jié)構(gòu)簡單、制作成本低、可操控性強(qiáng)等一系列的優(yōu)勢,因此本文回顧了GaN/InxGa1?xN型最后一個量子勢壘結(jié)構(gòu)的發(fā)展及其在改善電子注入效率方面的特點(diǎn)和作用,同時進(jìn)一步研究了該結(jié)構(gòu)中InxGa1?xN的厚度和In組分對LED器件電子注入效率及IQE的影響.

2 GaN/InxGa1?xN作為最后一個量子壘的研究概況

在2011年,Kuo等[16]首次提出利用GaN/InxGa1?xN結(jié)構(gòu)來替換傳統(tǒng)的GaN最后一個量子壘.他們將傳統(tǒng)的12 nm厚的最后一個GaN壘替換成6 nm厚的GaN和6 nm厚的In0.01Ga0.99N,從而構(gòu)成GaN/In0.01Ga0.99N型量子壘,并理論仿真比較了三組器件:最后一個量子壘為12 nm GaN的傳統(tǒng)型LED器件(Original structure)、GaN/非摻雜In0.01Ga0.99N量子壘結(jié)構(gòu)的LED器件(Structure A)和GaN/p-In0.01Ga0.99N量子壘結(jié)構(gòu)的LED器件(Structure B).計算結(jié)果表明,Structure A和Structure B的IQE都明顯高于Original structure.三種器件的效率衰減分別為53%,52%,47%,效率衰減問題也明顯得到改善.同時他們發(fā)現(xiàn)在100 mA輸入電流下Original structure,Structure A及Structure B中p-EBL的勢壘高度分別為424,444,456 meV,由此得出Structure A和Structure B電子逃逸概率均小于Original structure,證實(shí)了GaN/In0.01Ga0.99N型量子壘的EBL對電子的限制能力優(yōu)于傳統(tǒng)器件,從而可以有效提高LED器件的IQE.與此同時,Kuo等[16]進(jìn)一步對比Structure A和Structure B,發(fā)現(xiàn)p型摻雜的In0.01Ga0.99N層能為量子阱提供更多的空穴,所以GaN/p-In0.01Ga0.99N量子壘能進(jìn)一步改善器件的性能.

隨后許多研究者對GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘結(jié)構(gòu)從不同的角度進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)論證[17,18].Lu等[17,18]對比研究了10 nm GaN作為最后一個量子壘結(jié)構(gòu)的傳統(tǒng)LED器件和利用10 nm GaN/10 nm p-In0.05Ga0.95N型作為最后一個量子壘結(jié)構(gòu)的LED器件.通過實(shí)驗(yàn)測試發(fā)現(xiàn)在200 mA的輸入電流下,最后一個量子壘中插入p-In0.05Ga0.95N層的器件光功率比傳統(tǒng)的對比器件提高了39.7%.他們通過仿真計算發(fā)現(xiàn),插入p-In0.05Ga0.95N層的器件的漏電子更小,且量子阱內(nèi)空穴和電子濃度更高,所以IQE更高.隨后他們進(jìn)一步對p-InxGa1?xN插入層的In組分沿[0001]生長方向進(jìn)行了由0到0.06的漸變,通過仿真計算得出具有漸變In組分的GaN/p-InxGa1?xN型最后一個量子壘LED器件的效率衰減僅為5.3%,而固定In組分的GaN/p-In0.03Ga0.97N量子壘LED器件和傳統(tǒng)GaN量子壘LED器件則高達(dá)9.3%和21.7%.

Lin等[19]著重討論了GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘結(jié)構(gòu)中Mg摻雜的影響.他們對比了GaN LED(8 nm的GaN作為最后一個量子壘),InGaN LED(3 nm GaN/5 nm In0.07Ga0.93N作為最后一個量子壘)和p-InGaN LED(3 nm GaN/5 nm p-In0.07Ga0.93N作為最后一個量子壘)三個不同壘的LED器件.其三個器件的外量子效率EQE和光功率隨電流的變化如圖1所示.可以看到隨著輸入電流增大,InGaN LED和p-InGaN LED皆比GaN LED的輸出功率大,且p-InGaN LED的輸出功率在1 A注入電流下是GaN LED的1.35倍.EQE提升顯著,其中p-InGaN LED的效率衰減僅為7%,且效率衰減的起始電流較高,但是在低驅(qū)動電流(小于200 mA)下,p-InGaN LED的EQE卻最低.為了揭示這異?，F(xiàn)象,他們利用次級離子質(zhì)譜(SIMS)對GaN LED和p-InGaN LED中各個元素的空間分布進(jìn)行表征分析(如圖2所示),發(fā)現(xiàn)p-InGaN LED中Mg原子擴(kuò)散至量子阱有源區(qū)中,從而導(dǎo)致量子阱區(qū)的晶格質(zhì)量降低,同時在量子阱中產(chǎn)生非輻射復(fù)合中心[23],所以在注入電流比較低時,載流子的復(fù)合以Shockley-Read-Hall復(fù)合為主,故EQE降低,且效率衰減的起始電流高于GaN LED和InGaN LED[24].但隨著輸入電流的增大,器件的主要復(fù)合方式變?yōu)檩椛鋸?fù)合,所以LED器件的EQE增加且衰減顯著緩解.由此可以得出,盡管GaN/p-In0.07Ga0.93N結(jié)構(gòu)能起到很好的效果,但是在實(shí)驗(yàn)中由于Mg摻雜的In0.07Ga0.93N層會造成Mg原子向量子阱擴(kuò)散,因此需要更加精細(xì)的工藝控制.

圖1 (網(wǎng)刊彩色)不同注入電流下GaN LED,InGaN LED和p-InGaN LED的EQE和光功率[19]Fig.1.(color online)EQE and output power of the GaN,InGaN,and p-InGaN LEDs plotted with respect to the forward current[19].

圖2 (網(wǎng)刊彩色)SIMS表征GaN LED和p-InGaN LED中各個元素的分布情況[19]Fig.2.(color online)SIMS depth prof i les of the GaN and the p-InGaN LEDs[19].

此外,Liu等[20]則是將LED器件中傳統(tǒng)的30 nm AlGaN型EBL(器件A)改變成15 nm p-InGaN和15 nm AlGaN組合的EBL(器件B).通過實(shí)驗(yàn)測量EQE,發(fā)現(xiàn)器件B在大電流注入下效率衰減問題得到了改善.Liu等[20]基于實(shí)驗(yàn)測量獲得的EQE與電流關(guān)系的數(shù)據(jù),根據(jù)Lin等[25]提出的ABCD量子效率模型公式,利用迭代計算得到ABCD公式中相應(yīng)的系數(shù)值,發(fā)現(xiàn)其中的器件A的系數(shù)D(代表載流子漏率)比器件B的系數(shù)D要大30倍,于是推測出采用新型InGaN/AlGaN EBL結(jié)構(gòu)的器件B性能優(yōu)于器件A的原因是減小了漏電子,從而增加了注入到量子阱中的載流子導(dǎo)致的.仿真計算證實(shí)了器件B的新結(jié)構(gòu)有助于提高EBL處的導(dǎo)帶勢壘高度,減小電子從量子阱有源區(qū)中的逃逸概率,改善LED器件的IQE.雖然其描述方式是旨在改良EBL結(jié)構(gòu),但事實(shí)上也是構(gòu)成了GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘結(jié)構(gòu).

在2014年,Kyaw等[21]將插入的InxGa1?xN中的In組分進(jìn)行了階梯遞增,他們認(rèn)為階梯遞增In組分變化的InxGa1?xN層之間會產(chǎn)生更多的極化負(fù)電荷,從而產(chǎn)生更強(qiáng)的極化效應(yīng),將導(dǎo)致EBL處導(dǎo)帶勢壘升高.因此Kyaw等[21]在保證LED器件最后一層量子勢壘總厚度一致的前提下,沿著[0001]晶體生長方向,將其中的InxGa1?xN層有序地分成3 nm In0.015Ga0.985N,3 nm In0.052Ga0.948N,3 nm In0.09Ga0.91N.實(shí)驗(yàn)測試表明,具備GaN/InxGa1?xN結(jié)構(gòu)的最后一個量子壘LED器件電致發(fā)光強(qiáng)度大于傳統(tǒng)GaN做最后一個量子壘的器件,且在150 mA輸入電流下,In組分梯度變化的GaN/InxGa1?xN最后一個量子壘結(jié)構(gòu)比傳統(tǒng)器件的EQE提高了11.98%.仿真結(jié)果表明,GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘結(jié)構(gòu)器件能有效地增加最后一個量子壘對電子的阻擋作用,同時提高了EBL處導(dǎo)帶勢壘高度,降低了電子逃逸概率,從而使得LED器件有更好的光電特性.

隨后Zhang等[22]進(jìn)一步闡明GaN/InxGa1?xN型量子壘使EBL處導(dǎo)帶勢壘增高的根本原因是極化反轉(zhuǎn).傳統(tǒng)LED結(jié)構(gòu)中GaN型最后一個量子壘和p-AlGaN型EBL界面處由于晶格失配,在GaN/p-EBL界面處引起極化效應(yīng)產(chǎn)生正電荷,導(dǎo)致電子積聚(electron accumulation)在GaN/AlGaN界面,使得界面處的局域電子濃度增大,從而nLB/EBL(最后一個壘與EBL界面處積累局域電子的濃度)增大,則EBL處導(dǎo)帶勢壘將會降低[26].如果LED中的最后一個量子壘采用GaN/InxGa1?xN結(jié)構(gòu),考慮到生長方向是沿[0001],因此在GaN/InxGa1?xN界面產(chǎn)生了極化負(fù)電荷,GaN處勢壘上彎,導(dǎo)致電子耗盡(electron depletion),減少了InxGa1?xN/AlGaN界面處的電子積累,從而升高了EBL導(dǎo)帶勢壘[26],降低了電子的逃逸概率,改善了IQE.同時Zhang等[22]進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn),由于GaN/InGaN界面處的極化電荷極大地影響了GaN部分的勢壘高度,所以最后一個量子壘采用GaN/InxGa1?xN結(jié)構(gòu)僅適用于[0001]晶向的LED結(jié)構(gòu),而對于[000ˉ1]晶向的LED結(jié)構(gòu),該GaN/InxGa1?xN量子壘反而增加了電子的逃逸概率,減小了LED的IQE.

3 器件仿真及結(jié)果分析

總結(jié)所有查到的文獻(xiàn)報道可以得知,GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘之所以能改善LED的性能,主要是由于GaN/InxGa1?xN界面出現(xiàn)極化負(fù)電荷,導(dǎo)致EBL勢壘升高,漏電子減少.但我們也發(fā)現(xiàn)研究者在設(shè)計GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘的基礎(chǔ)結(jié)構(gòu)器件時,都是使用固定的In組分以及InxGa1?xN插入層厚度來進(jìn)行實(shí)驗(yàn)和仿真計算.GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘LED中InxGa1?xN插入層不同的In組分和厚度對IQE的變化規(guī)律尚不清楚.為此,本文利用APSYS軟件,針對GaN/InxGa1?xN型結(jié)構(gòu)中In組分和InxGa1?xN層的厚度對LED器件性能的影響進(jìn)行了系統(tǒng)的研究,以優(yōu)化設(shè)計該結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)LED的IQE提升的最大化.其中俄歇系數(shù)設(shè)置為1×10?42m6·s?1[27], 導(dǎo)帶價帶階躍比(conduction band offset:valence band offset)設(shè)為70:30[28],其中極化率設(shè)為40%[27],即60%的極化電荷被產(chǎn)生的位錯釋放.設(shè)置Shockley-Read-Hall壽命為1×10?7s[29],關(guān)于III-V族半導(dǎo)體的其他相關(guān)參數(shù)可以從文獻(xiàn)[30]得到.圖3為本文所用的LED的基本結(jié)構(gòu)圖,沿[0001]方向分別是由4μm厚且摻雜濃度為5×1018cm?3的n-GaN和3 nm In0.15Ga0.85N/12 nm GaN構(gòu)成的7對量子阱,20 nm p-Al0.2Ga0.8N構(gòu)成EBL,以及0.2μm摻雜濃度為5×1020cm?3的p-GaN.在最后一個量子壘中設(shè)置了兩個參數(shù),x代表InxGa1?xN插入層中In的組分,Y代表InxGa1?xN插入層的厚度,并固定GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘的總厚度為20 nm.將In組分x參數(shù)分別設(shè)置為0,0.03,0.05,0.07.InxGa1?xN層厚度Y分別設(shè)置為1,5,10和15 nm.由于x為0時,最后一個壘即為GaN材料,因此其被定義為最后一個壘為20 nm時構(gòu)成的參考LED器件,模擬器件尺寸均為350μm×350μm.

圖3 (網(wǎng)刊彩色)模擬LED器件結(jié)構(gòu)示意圖,參數(shù)x代表GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘中In的組分,參數(shù)Y代表InxGa1?xN層厚度,GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘的總厚度為20 nmFig.3. (color online)Schematic diagram for the LED structure.The parameter x represents the InN composition for the inserted InxGa1?xN layer.The parameter Y represents the thickness for InxGa1?xN layer.The total thickness of the GaN/InxGa1?xN last quantum barrier is f i xed to 20 nm.

IQE隨著In組分和InxGa1?xN厚度Y的變化的仿真結(jié)果如圖4所示.從圖4可以觀察到在35 mA的電流注入下,GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘結(jié)構(gòu)器件的IQE皆明顯高于單純GaN作為最后一個壘的LED器件,并且不論InxGa1?xN的In組分是多少,逐漸增大InxGa1?xN層的厚度對LED器件的IQE的影響并不明顯,但是可以觀察到厚度Y為5 nm時LED器件的IQE相對其他厚度要高.而在同一厚度Y下,隨著In組分增大,LED器件的IQE則明顯增大.為了分析IQE隨著In組分和InxGa1?xN厚度Y的變化原因,器件漏電子隨著In組分和插入層厚度Y的變化如圖5所示.可以發(fā)現(xiàn)In組分越大,器件的漏電子越小.在同一In組分下,隨著InxGa1?xN層厚度變化,發(fā)現(xiàn)在Y=5 nm時器件的漏電子相對不同厚度的器件也為最低.可以明顯看到圖5中漏電子和圖4中IQE隨著厚度Y和In組分變化的趨勢正好相反,即漏電子越小,IQE越大.因此可以推測出IQE的變化主要是由于漏電子的變化所引起的,這也和前面所述的文章中報道的原因是一致的.

為了解釋漏電子隨著In組分增加而減小的變化原因,厚度Y為10 nm但I(xiàn)n組分不同時LED器件能帶圖示于圖6(a)中.從圖6(a)可以觀察到,InxGa1?xN的插入導(dǎo)致最后一個壘中的GaN的能帶沿著[0001]生長方向上揚(yáng),這主要是由于在GaN/InxGa1?xN界面處會產(chǎn)生極化負(fù)電荷,在GaN中產(chǎn)生了一個正電場(沿[0001]生長方向的電場方向?yàn)檎?.另外發(fā)現(xiàn)GaN的勢壘高度φe隨著In組分的增加而升高,這是由于GaN/InxGa1?xN界面負(fù)電荷隨著In組分的增加而增多引起的.φe越大,GaN層對電子的阻擋和耗盡能力越強(qiáng),電子能夠躍遷過GaN進(jìn)入InxGa1?xN的概率就越低,因此InxGa1?xN處的電子濃度(nLB/EBL)隨著φe增加而減少.另外,隨著In的組分增加,InxGa1?xN/AlGaN處的禁帶寬度差(ΔEc)將進(jìn)一步增加,nLB/EBL越低且ΔEc越大,AlGaN型EBL的勢壘將越高[26],即φA增加,從而進(jìn)一步阻擋了電子泄漏,減小了漏電子.為了驗(yàn)證上述理論分析的正確性,不同InxGa1?xN層厚度和In組分變化對φe和φA的影響示于圖7中.從圖7可以看出,和前面理論分析一致,對于所有的InxGa1?xN厚度,φA都是隨著In組分的增加而增加.

圖4 (網(wǎng)刊彩色)在35 mA輸入電流下,具有不同In組分的圖3所示LED器件的IQE隨著InGaN層厚度的變化Fig.4.(color online)Under 35 mA current injection,IQE at different InGaN thicknesses for LEDs illustrated by Fig.3 with In composition of 0,0.03,0.05,0.07.

圖5 (網(wǎng)刊彩色)在35 mA輸入電流下,具有不同In組分的圖3所示LED器件的漏電子隨著InGaN層厚度的變化(取值點(diǎn)為器件EBL處),插圖為x=0.03,0.05,0.07時漏電子隨厚度變化的放大圖Fig.5. (color online)Under 35 mA current injection,electron leakage at different InGaN thicknesses for LEDs illustrated by Fig.3 with In composition of 0,0.03,0.05,0.07.The Inset f i gure presents the curve variation in enlarged scale.

為了解釋漏電子隨著InxGa1?xN厚度增加而先降低后增加的變化原因,In組分固定為0.07,改變器件InxGa1?xN層厚度的能帶圖示于圖6(b)中.從圖6(b)可以看出,隨著InxGa1?xN層厚度的增加,由于極化負(fù)電荷引起的勢壘φe是先增加后減少的,在厚度為10 nm時達(dá)到最大值,與圖7(a)變化相符合.但是對比圖7(a)和圖7(b)可以發(fā)現(xiàn)φA并沒有隨φe的變化而變化,而φA則是在Y=5 nm達(dá)到最大值.這是由于增加InxGa1?xN層厚度的同時也將減小GaN層的厚度,從而增加了電子從最后一個量子阱隧穿的概率,導(dǎo)致InxGa1?xN處積聚的電子濃度增加.因此可以得出,隨著InxGa1?xN層厚度的增加,先是由φe增加引起InxGa1?xN處積聚的電子濃度減少;而隨著InxGa1?xN層厚度的進(jìn)一步增加使得GaN厚度的減小導(dǎo)致隧穿效應(yīng)作用明顯,從而引起InxGa1?xN處積聚的電子濃度增加;φe對電子的限制作用和隧穿效應(yīng)共同作用,使得在Y=5 nm時InxGa1?xN處積聚的電子濃度(nLB/EBL)達(dá)到最小值.在ΔEc不變的情況下,使得EBL的勢壘φA將隨電子濃度(nLB/EBL)的減小而增加[26],因此φA在Y=5 nm處達(dá)到最大.所以In組分固定時,隨著厚度Y的增加,漏電子是先由于φe增加導(dǎo)致減小,而后又由于電子隧穿效應(yīng)的加劇而增大,并在Y=5 nm處達(dá)到最小值.

圖7 (網(wǎng)刊彩色)(a)在35 mA輸入電流下,不同In組分的圖3所示LED器件在最后一個量子壘中GaN導(dǎo)帶勢壘高度(φe)隨著InxGa1?xN厚度Y的變化;(b)在35 mA輸入電流下,不同In組分的圖3所示LED器件EBL導(dǎo)帶勢壘高度(φA)隨著InxGa1?xN厚度Y 的變化Fig.7.(color online)(a) φeand(b) φAat different InGaN thicknesses for LEDs illustrated by Fig.3 with InN composition of 0,0.03,0.05,0.07,respectively,under 35 mA current injection.

4 結(jié) 論

GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘結(jié)構(gòu)能有效地限制電子逃逸,減小漏電子,從而提高LED器件的IQE.本文系統(tǒng)地研究和分析了GaN/InxGa1?xN型最后一個量子壘結(jié)構(gòu)中In的組分和InxGa1?xN厚度對改善LED器件性能的影響及其機(jī)理. 發(fā)現(xiàn)隨著In組分的增大,GaN/InxGa1?xN界面會引入更多的極化負(fù)電荷,從而減少電子泄漏,提高LED的IQE.而在GaN/InxGa1?xN最后一個量子壘總厚度保持不變的前提下,InxGa1?xN和GaN層厚度的變化將引起勢壘高度和隧穿效應(yīng)的變化,兩者的共同作用下,只有一個適當(dāng)?shù)腎nxGa1?xN層厚度才能最大化減小漏電子,提高IQE.

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