高次諧波的應(yīng)用前景與研究進展

曹衛(wèi)軍

摘要：高次諧波的研究已是強場物理中最活躍的領(lǐng)域之一，本文簡要介紹其理論與實驗研究進展情況及應(yīng)用前景。

關(guān)鍵詞：強激光；高次諧波；進展

中圖分類號：G642.0 文獻標志碼：A 文章編號：1674-9324（2017）15-0090-02

因為高次諧波極富潛力的應(yīng)用前景，高次諧波的研究已成為強場物理中最活躍的領(lǐng)域之一。本文簡要介紹了國內(nèi)外對高次諧波的理論與實驗研究進展及高次諧波的應(yīng)用前景。

在強激光的作用下，原子、分子、團簇以及固體等介質(zhì)發(fā)射頻率整數(shù)倍于驅(qū)動激光頻率的相干輻射波，這種輻射稱為高次諧波。高次諧波在很多方面有著潛力極大的應(yīng)用前景，理論與實驗研究均取得了矚目的成果。

一、高次諧波譜的產(chǎn)生及特征

1987年，Shore與Knight[1]預言，由閾上電離得到的電離電子在激光場的驅(qū)動下可能返回基態(tài)，產(chǎn)生高次諧波[2]。Mcpherson等人用亞皮秒（248.6nm）KrF激光脈沖與Ne氣體相互作用獲得了17次諧波。高次諧波輻射譜呈現(xiàn)速降區(qū)、平臺區(qū)和截止頻率特征（如圖1），即隨諧波次數(shù)的增加其強度先后出現(xiàn)快速降低區(qū)、幾乎不變的平臺區(qū)域；之后在平臺區(qū)末端的某一階次諧波附近諧波譜強度突然下降，出現(xiàn)截止（Cut-off）現(xiàn)象。

二、高次諧波的應(yīng)用前景

隨著物理學界對物質(zhì)微觀領(lǐng)域的控制和探測的尺度愈來愈小，迫切需要極紫外（10—100nm）與軟X射線（1—30nm）光譜區(qū)相干輻射源，高次諧波輻射可以得到相干性、脈沖持續(xù)時間短的輻射源。用只有幾個光學周期的超短超強激光脈沖與惰性氣體互相作用獲得“水窗”波段（2.33—4.37nm）諧波，可以實現(xiàn)在分子水平上觀察活體生物，對活的生物細胞和亞細胞結(jié)構(gòu)的三維全息成像或者顯微成像，在生物制藥方面意義非凡。高次諧波輻射具有的脈沖持續(xù)時間短、波長可調(diào)、頻帶窄等特點，非常適合在高時間與空間分辨的微觀快過程研究領(lǐng)域中應(yīng)用。自1960年發(fā)明激光以來，激光發(fā)展依次經(jīng)歷了調(diào)Q、鎖模、啁啾脈沖放大三次技術(shù)革新，脈沖持續(xù)時間突破飛秒級，這對物理學、化學、生物學中的測量方法與未知領(lǐng)域的研究產(chǎn)生了巨大影響，為實現(xiàn)阿秒相干脈沖，人們把強場高次諧波輻射譜作為首選光源。一旦時間量級阿秒界限被突破，原子尺度內(nèi)時間分辨將稱為事實，將超快過程的測量范圍拓寬到各種物質(zhì)形態(tài)中電子的運動過程，將具有不可替代的重大應(yīng)用價值。短脈沖強激光技術(shù)的迅猛發(fā)展開辟了許多全新的物理學領(lǐng)域。研究強場物理學的目的是發(fā)現(xiàn)并解釋物質(zhì)在極端物理條件（強外場或超強外場等）下所輻射的各種強場效應(yīng)，比如強場自電離、庫侖爆炸等，建立和發(fā)展新的微擾理論。高次諧波研究可以深入認識強場物理本質(zhì)、檢驗強場物理理論的合理性，還可以為強場物理理論找到新的課題。

三、高次諧波研究的進展

1.實驗研究。上世紀60年代主要依靠固體晶體作為介質(zhì)來產(chǎn)生諧波，1961年Franken等人用激光射石英時首次看到了二次諧波的發(fā)射，但缺點轉(zhuǎn)換效率十分低、波長較長（200nm左右），限制了非線性光學的應(yīng)用。80年代末，Mcpherson等人用Ne氣與KrF激光脈沖相互作用獲得了17次諧波，為X射線源的研究帶來了新希望。90年代強激光場高次諧波的實驗研究十分活躍，激光器包括了從紫外區(qū)到紅外區(qū)的所有激光，激光強度達到了10w/cm，激光的脈沖寬度達到飛秒級，實驗使用的工作介質(zhì)有惰性氣體、類惰性氣體離子、分子氣體、團簇、固體靶等。以Sarukura、Faldon、Crane、Kondo、Balcou、Macklin為代表的研究者，以Ivanov和Corkum、Liang為代表的研究者，以Donelly、S.X.HU為代表的研究者，分別用原子、分子、原子團族與超短激光脈沖相互作用產(chǎn)生高次諧波。在拓展譜寬、獲得更短波長諧波方面，Saclay實驗組（1993年）用強度為10W/cm的激光作用Ne氣得到了波長為7.8nm的135次諧波；S.G.Preston等人（1996年）使用KrF激光（248.6nm）與He氣作用觀察到6.7nm的第37次諧波；Vienna技術(shù)大學和Michigan大學（1998年）分別利用超短強激光脈沖與惰性氣體介質(zhì)相互作用產(chǎn)生了第297次諧波（2.73nm），達到“水窗”波段；J.Seres等人（2005年）利用毛細管結(jié)構(gòu)獲得波長約為1nm的諧波。在提高諧波轉(zhuǎn)換效率方面，里弗莫爾國家實驗室（LLNL）測得高次諧波平臺區(qū)內(nèi)的轉(zhuǎn)換效率只有10數(shù)量級；Watababe等人用雙色場激光場提高了平臺區(qū)諧波強度約一個數(shù)量級；Seres等（2007）通過改變氣體密度，提高了截止區(qū)域諧波的轉(zhuǎn)化效率，觀察到了2—5nm范圍內(nèi)的高次諧波發(fā)射，在水窗階段高次諧波的準相位匹配得以實現(xiàn)。還有K.iyazaki等人系統(tǒng)研究了介質(zhì)電離對高次諧波輻射的影響；J.Peatross等人研究了諧波的空間角分布；美國Michigan大學的實驗小組改變了驅(qū)動激光脈沖的“啁啾”狀態(tài)，達到了控制諧波某些特性的目的。

2.理論模型。由于入射激光場的場強接近或超過原子內(nèi)部庫侖場強，所以不能用微擾理論來解釋強場高次諧波。Krause等人（1992年）通過數(shù)值求解含時薛定諤方程，獲得了高次諧波譜的截止位置（cut-off）能量的半經(jīng)驗公式E=I+3.17U。研究者提出了如圖2所示的“三步模型”：第一步隧穿電離，在強場的作用下電子從核區(qū)隧穿勢壘到達連續(xù)態(tài)；第二步加速，電子加速運動并從激光場中獲取能量；第三步復合，改變激光場方向，加速電子再回到原子核附近與母核復合，把在外場中獲得的能量以單光子形式輻射?！叭健蹦Ｐ屠碚撉逦亟忉屃嗽优c強場作用產(chǎn)生高次諧波的物理圖像，預言了諧波發(fā)射譜的截止頻率，不足的地方是它把電離電子視為經(jīng)典粒子，忽略了庫侖勢的影響，忽視了量子效應(yīng)的作用。

1994年，在幾個假設(shè)的基礎(chǔ)上M.Lewenstein等人建立了強場近似模型，提出了全量子解析理論。其假設(shè)為：①除基態(tài)以外忽略其他束縛態(tài)對高次諧波的貢獻；②忽略基態(tài)的損耗；③當電子處在連續(xù)態(tài)時，忽略原子勢阱對電子的影響，解析地給出了與時間相關(guān)的電偶極矩。該模型所適用的物理條件為ω<

3.研究高次諧波當前遇到的主要困難。高次諧波研究的主要困難：①找到獲得更高階次、更短波長的諧波輻射的途徑；②提高諧波的轉(zhuǎn)換效率。諧波發(fā)射效率與原子自身的屬性有關(guān)，主要是基態(tài)和連續(xù)態(tài)的耦合強度；另外，諧波發(fā)射效率與受激復合時刻基態(tài)的電子布居有關(guān)，如果布居不足，電離電子恢復到基態(tài)難以實現(xiàn)，如果激光的場幅增加到某一閾值，基態(tài)就將被完全電離，諧波發(fā)射就會停止。還有，諧波發(fā)射效率與復合時刻核區(qū)附近的電離電子的豐度有關(guān)，特別是較高次數(shù)的諧波，在復合的時候如果基態(tài)布居充足，則核區(qū)的高能連續(xù)態(tài)電子布居就會越多，其發(fā)射效率也就越高。可是，電子電離時激光場的瞬時場強、激光驅(qū)動下電離電子的核外運動形式、電子從電離到復合需要的時間決定復合時核區(qū)的高能電子的豐度。然而，在實際應(yīng)用中原子確定下來以后，人們無法控制原子本身的性質(zhì)，也就是說對于連續(xù)態(tài)與基態(tài)的耦合我們幾乎沒有什么辦法去調(diào)控。

四、結(jié)語

隨著技術(shù)條件的進一步改善以及實驗水平的不斷提升，高次諧波的研究進步喜人，研究者仍然孜孜以求，期待獲得更短波長、更高效率的諧波，高次諧波走向?qū)嵱貌⒎?wù)于人類必將成為可能。

參考文獻：

[1]B. W. Shore，P. L. Knight. Enhancement of high optical harmonics by excess-photon ionization[J]. J. Phys. B，1987，（20）：413-423.

[2]A. McPherson，G. Gibson，H. Jara，U. Johann，T. S. Luk，I. A. McIntyre，K. Boyer，and C. K. Rhodes. Studies of multiphoton production of vacuum-ultraviolet radiation in the rare gases[J]. J. Opt. Sov. Am. B，1987，（4）：595-601.

[3]M.Protopapas，C.H.Keitel，and P.L.Knight. Atomic physics with super-high intensity laser[J]. Rep. Prog. Phys.，1997，（60）：389-486.