靜電紡絲納米纖維在食品領(lǐng)域中的應(yīng)用進(jìn)展

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(上海海洋大學(xué)食品學(xué)院,農(nóng)業(yè)部水產(chǎn)品貯藏保鮮質(zhì)量安全風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估實(shí)驗(yàn)室(上海), 上海水產(chǎn)品加工及貯藏工程技術(shù)研究中心,上海 201306)

納米纖維是指直徑在納米尺度范圍(1～100 nm)內(nèi)的超細(xì)纖維。自從二十世紀(jì)九十年代DH Reneker等推廣靜電紡絲這一概念以來(lái)[1-2],納米纖維開(kāi)始廣泛進(jìn)入科學(xué)家們的視野。由于納米纖維膜具有高比表面積、高孔隙率、制備簡(jiǎn)單、可控性良好、易功能化、儀器便宜、工藝簡(jiǎn)單、對(duì)材料要求低、可以實(shí)現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)等優(yōu)勢(shì),而被廣泛應(yīng)用于藥學(xué)[3-4]、生物醫(yī)學(xué)工程[5-7]、能源[8-9]、食品[10-13]等學(xué)科中。到目前為止,被開(kāi)發(fā)出來(lái)的納米纖維制備方法包括有靜電紡絲技術(shù)[14],雙組份復(fù)合紡絲法[15]、催化擠出聚合納米纖維法[15]、分子噴絲板紡絲法[16]、自組裝制備法[17]及離心力紡絲法[18]等。其中,由于靜電紡絲制備納米纖維具有儀器便宜、工藝簡(jiǎn)單、對(duì)材料要求低、可以實(shí)現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)等優(yōu)勢(shì)而被應(yīng)用最廣。靜電紡絲技術(shù)是利用高壓靜電場(chǎng)對(duì)高分子溶液或熔體的擊穿作用來(lái)制備納微米纖維材料的方法,其基本原理是在噴射裝置和接收裝置間施加上萬(wàn)伏的靜電場(chǎng),噴射裝置前端的紡絲液滴形成圓錐形泰勒錐,并向接收裝置方向拉伸形成射流,溶劑揮發(fā)后最終在接收裝置上形成無(wú)紡狀態(tài)的納米纖維。靜電紡絲納米纖維在食品科學(xué)中的廣泛應(yīng)用有望為食品學(xué)科帶來(lái)巨大的經(jīng)濟(jì)社會(huì)效益和廣闊的發(fā)展空間。本論文將主要綜述靜電紡絲納米纖維在食品科學(xué)與工程中的應(yīng)用進(jìn)展,具體包括在食品包裝、食品檢測(cè)以及食品載體等三個(gè)方面。

1 靜電紡絲納米纖維在食品包裝中的應(yīng)用

食品包裝行業(yè)是食品行業(yè)中的一個(gè)重要支柱子行業(yè)。當(dāng)前,主要的包裝材料包括紙、塑料、金屬和玻璃等。隨著社會(huì)的發(fā)展,食品行業(yè)希望食品包裝材料具有更多功能,如阻隔氧氣和濕氣、熱穩(wěn)定、抗菌、保鮮等[19-20]。因此食品包裝新功能材料的開(kāi)發(fā)如火如荼,基于靜電紡絲納米纖維的食品包裝材料研發(fā)也成為該領(lǐng)域的熱點(diǎn)。

1.1 純基質(zhì)型靜電紡絲納米纖維

采用靜電紡絲技術(shù)直接將高分子物質(zhì)制備成納米纖維膜,是一種制備食品包裝材料的簡(jiǎn)單選擇。Islan等人[21]采用靜電紡絲技術(shù)制備了超疏水(接觸角大于150°)的含氟硅烷官能化普魯蘭多糖納米纖維膜,有望用于食品包裝材料。Fabra等人[22]將乳清蛋白分離物、普魯蘭多糖、玉米蛋白和它們的混合物制備成納米纖維并沉積在聚羥基脂肪酸酯薄膜上,并將兩片這樣的復(fù)合薄膜疊加,從而制備成納米纖維膜為夾心層的食品包裝材料,結(jié)果顯示普魯蘭多糖、玉米蛋白或者其復(fù)合物制備得到的復(fù)合薄膜可顯著降低氧和濕氣的通過(guò)率,具有應(yīng)用于食品包裝的價(jià)值。而乳清蛋白分離物或者其復(fù)合物制備得到的復(fù)合薄膜并沒(méi)有顯著改變氧和濕氣的通過(guò)率。該研究也表明并不是所有的高分子物質(zhì)都可以制備成理想的靜電紡絲納米纖維食品包裝材料。

1.2 摻雜功能性物質(zhì)型靜電紡絲納米纖維

為了使納米纖維基食品包裝材料具有功能性,可以將功能性物質(zhì)(如具有阻隔性、抗菌性等功能的有機(jī)物、無(wú)機(jī)物、納米顆粒等)與高分子物質(zhì)進(jìn)行混合,再采用靜電紡絲技術(shù)制備成納米纖維基食品包裝材料。Neo[23]等研究了一種載有抗菌性沒(méi)食子酸的玉米蛋白納米纖維膜,無(wú)細(xì)胞毒性且具有一定抗菌性,可望用做食品包裝材料。Kohsari等人[24]制備了摻雜類(lèi)沸石咪唑框架ZIF-8納米顆粒的殼聚糖/聚乙烯氧化物納米纖維膜,具備100%的抑菌能力,且具有較好的疏水性、熱穩(wěn)定性和抗拉伸能力,具有應(yīng)用在食品包裝領(lǐng)域的潛力。魏靜等人[25]開(kāi)發(fā)了負(fù)載甲殼素納米晶須的聚乳酸納米纖維膜,并探索了其用于草莓保鮮的可行性。與PE保鮮膜和純聚乳酸納米纖維膜相比能延長(zhǎng)香味保存、延緩草莓水分揮發(fā)、延緩霉菌生長(zhǎng)、延遲草莓腐爛。王雪芳等人[26]制備了負(fù)載納米TiO2的聚乳酸靜電紡絲納米纖維膜,與純聚乳酸納米纖維相比,能夠在一定程度上降低草莓的重量損失和腐爛指數(shù)，且能延緩草莓中可滴定酸含量和抗壞血酸含量的下降,從而延長(zhǎng)草莓的貯藏期限。Munteanu等人[27]制備了負(fù)載抗菌性銀納米顆粒和抗氧化性生育酚的聚乳酸納米纖維膜,抗菌能力為100%,抗氧化活性為94%(根據(jù)DPPH方法),對(duì)于新鮮蘋(píng)果和蘋(píng)果汁的測(cè)試結(jié)果表明其能降低多酚氧化酶活性,表明該材料具有潛在的食品包裝材料應(yīng)用前景。值得注意的是,在制備摻雜功能性物質(zhì)型靜電紡絲納米纖維過(guò)程中需要將功能性物質(zhì)以分子或者納米結(jié)構(gòu)形式與高分子材料均勻混合,否則無(wú)法制備得到良好的納米纖維。

將載有功能性物質(zhì)的靜電紡絲納米纖維沉積到高分子薄膜上,形成雙層膜,其中納米纖維層緩慢釋放功能性物質(zhì),高分子薄膜作為機(jī)械屏障,兩者的優(yōu)勢(shì)結(jié)合,引起了食品包裝材料研究者的關(guān)注。Agarwal等人[28]將蒙脫土與尼龍6混合并通過(guò)靜電紡絲技術(shù)將納米纖維膜沉積到聚丙烯薄膜上,該雙層膜與單純聚丙烯薄膜相比,可以降低氧和濕氣的通過(guò)率,從而可顯著降低薯片酸敗,可抑制微生物生長(zhǎng)而延長(zhǎng)面包貨架期(2 d)。Kara等人[29]將負(fù)載抗菌性異硫代氰酸烯丙酯的聚乳酸納米纖維沉積到聚乳酸鑄型薄膜上形成雙層膜,抗菌性異硫代氰酸烯丙酯可以緩釋,從而使雙層膜具有顯著抑制細(xì)菌生長(zhǎng)的能力。

對(duì)于有些不穩(wěn)定的功能性物質(zhì),可以通過(guò)添加穩(wěn)定劑等方式來(lái)制備摻雜功能性物質(zhì)型靜電紡絲納米纖維,如不穩(wěn)定功能性物質(zhì)與其它特定物質(zhì)如環(huán)糊精等形成包合物。針對(duì)香葉醇易于揮發(fā)不能直接制作納米纖維食品包裝材料的問(wèn)題,Kayaci等人[30]制備了香葉醇/環(huán)糊精包合物,再通過(guò)靜電紡絲技術(shù)制備摻雜香葉醇/環(huán)糊精包合物的聚乙烯醇納米纖維膜,提高了香葉醇的熱穩(wěn)定性和長(zhǎng)期室溫穩(wěn)定性,22 ℃、25%濕度下長(zhǎng)期儲(chǔ)存2年后香葉醇僅僅損失10%。Wen等人[31]探究了摻雜肉桂精油/環(huán)糊精的聚乙烯醇納米纖維膜的最優(yōu)抗菌性條件及對(duì)草莓保鮮的影響,其最小抑菌濃度為0.9～1 mg/mL,最小殺菌濃度為7～8 mg/mL,與鑄型薄膜相比該納米纖維膜抗菌能力更高,可以有效延長(zhǎng)草莓的貨架期。

1.3 同軸功能性物質(zhì)型靜電紡絲納米纖維

傳統(tǒng)的靜電紡絲技術(shù)通常是使用單一噴頭,獲得的是均質(zhì)型納米纖維。同軸型靜電紡絲技術(shù)是一種采用同軸的雙噴頭或者多個(gè)噴頭來(lái)制備核殼型或者中空型納米纖維的方法[32]。因此,同軸靜電紡絲技術(shù)可以用來(lái)制備核層為功能性物質(zhì)、殼層為高分子物質(zhì)的功能性物質(zhì)型靜電紡絲納米纖維。Yao等人[33]采用同軸靜電紡絲技術(shù)研制了核層為抗氧化劑玫瑰果籽油、殼層為玉米醇溶蛋白的納米纖維,可以顯著延長(zhǎng)香蕉和金橘的貨架期。Yao等人[34]進(jìn)一步采用同軸靜電紡絲技術(shù)制備了核層為抗氧化劑橘子精油、殼層為玉米醇溶蛋白的納米纖維,相比于對(duì)照納米纖維,該負(fù)載橘子精油的同軸納米纖維具有明顯的抗菌能力。

1.4 靜電紡絲納米纖維-層層自組裝復(fù)合型

靜電層層自組裝技術(shù)是利用帶電基板在帶相反電荷的聚電解質(zhì)(醋酸纖維素、負(fù)電海藻酸鈉、殼聚糖、溶解酵素等)溶液中交替沉積制備聚電解質(zhì)自組裝多層膜。由于所制備的膜很薄,所以已經(jīng)被探索用來(lái)制作食品包裝材料[35]。由于靜電紡絲納米纖維也是很薄的一層膜,可以當(dāng)做靜電層層自組裝的基板,從而制備成基于納米纖維的層層自組裝食品包裝材料。Huang等人[36]以醋酸纖維素靜電紡絲納米纖維膜為模板,層層自組裝上正電溶菌酶-殼聚糖-有機(jī)累托石混合物層和負(fù)電海藻酸鈉層,所制備的樣品具有較高的抗菌能力,可以延長(zhǎng)豬肉貨架期3 d。Song等人[37]制備了聚丙烯腈靜電紡絲納米纖維膜,再層層自組裝上負(fù)電卵清蛋白和銀離子,所制備的樣品具有熱穩(wěn)定性得以改善,細(xì)胞毒性較小和抗菌活性強(qiáng)等特點(diǎn)。

2 靜電紡絲納米纖維在食品檢測(cè)方面的應(yīng)用

在食品檢測(cè)方面,靜電紡絲納米纖維主要用于目標(biāo)檢測(cè)物富集或者檢測(cè)兩方面。

2.1 靜電紡絲納米纖維用于目標(biāo)檢測(cè)物提取富集

靜電紡絲納米纖維膜由于具有高比表面積等特點(diǎn),可以用于目標(biāo)檢測(cè)物富集，再采用常規(guī)手段進(jìn)行檢測(cè),這是當(dāng)前食品安全檢測(cè)領(lǐng)域的一個(gè)重要研究方向。其基本原理是靜電紡絲納米纖維表面修飾有特異性物質(zhì),可結(jié)合目標(biāo)檢測(cè)物,從而實(shí)現(xiàn)大量富集溶液中的目標(biāo)檢測(cè)物。He等人[38]制備了SiO2靜電紡絲納米纖維,原位聚合聚苯胺涂層,作為注射器分散固相萃取的吸附材料來(lái)富集蜂蜜樣品中的氟喹諾酮類(lèi),該方法中預(yù)處理過(guò)程只需要4 min,隨后采用液相色譜分析進(jìn)行檢測(cè)。檢測(cè)限為0.1～1.3 ng/g。Chen等人[39]開(kāi)發(fā)了表面改性的親水性聚苯乙烯磺酸納米纖維膜,作為固相萃取預(yù)處理吸附劑來(lái)提取富集豬肉中的13種代表性磺胺藥物殘基,隨后采用超高效液相色譜進(jìn)行檢測(cè)。Chu等人[40]使用聚苯乙烯聚合物冠醚復(fù)合材料納米纖維膜作為固相萃取預(yù)處理吸附材料來(lái)富集豬肉中的6種β-激動(dòng)劑,并結(jié)合超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜進(jìn)行檢測(cè)。這些研究結(jié)果表明靜電紡絲納米纖維富集預(yù)處理結(jié)合化學(xué)分析技術(shù)的方法具有較好的靈敏度和精確度。相比于其他預(yù)處理方法,具有快速、方便、環(huán)境友好、有機(jī)溶劑用量少等優(yōu)點(diǎn)

2.2 靜電紡絲納米纖維用于物質(zhì)快速檢測(cè)

快速檢測(cè)傳感器開(kāi)發(fā)是目前食品安全檢測(cè)研究的熱點(diǎn),快速檢測(cè)用化學(xué)傳感器具有靈敏度高、選擇性強(qiáng)、制備簡(jiǎn)單、檢測(cè)方便等優(yōu)勢(shì),是食品安全檢測(cè)的一個(gè)重要發(fā)展趨勢(shì)?；瘜W(xué)傳感器的基本原理是通過(guò)被測(cè)定物質(zhì)與固定在化學(xué)傳感器上的受體材料發(fā)生特異性結(jié)合,從而引發(fā)光學(xué)、電學(xué)、質(zhì)量等方面的信息變化,從而間接測(cè)定被測(cè)定物質(zhì)的量。近年來(lái),人們探索利用靜電紡絲納米纖維膜具有高比表面積和高孔隙率等特點(diǎn)來(lái)負(fù)載更多的受體物質(zhì)數(shù)量,從而顯著增加化學(xué)傳感器的靈敏度[41,42]。

光學(xué)化學(xué)傳感器可以將受體與被檢測(cè)物質(zhì)相互作用的化學(xué)信號(hào)轉(zhuǎn)換為光學(xué)信號(hào),從而觀(guān)察者可以通過(guò)用肉眼或光譜技術(shù)辨認(rèn)出目標(biāo)檢測(cè)物質(zhì)的存在與否及多少。Zhang等人[43]采用靜電紡絲技術(shù)制備了聚琥珀酰亞胺靜電紡絲納米纖維膜,隨后納米纖維表面交聯(lián)了乙二胺,并用NaOH對(duì)其進(jìn)行了水解處理,從而制備得到能特異識(shí)別水溶液中Cu2+的靜電紡絲納米纖維薄膜。該光化學(xué)傳感器在Cu2+存在時(shí),堿性條件下顏色從藍(lán)色變?yōu)樽仙瑢?duì)Cu2+具有高選擇性和靈敏度。

電化學(xué)傳感器可以將受體與被檢測(cè)物質(zhì)相互作用的化學(xué)信號(hào)轉(zhuǎn)換為電學(xué)信號(hào),已經(jīng)被廣泛用來(lái)檢測(cè)葡萄糖以及其他碳水化合物如過(guò)氧化氫等。利用大腸桿菌發(fā)酵過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生D-甘露糖專(zhuān)一性結(jié)合的凝集素這一特點(diǎn),Shaibani等人[44]開(kāi)發(fā)了一種表面功能化的D-甘露糖的靜電紡絲聚丙烯酸/聚乙烯醇納米纖維,隨后用其作為感應(yīng)層制備了光尋址電位傳感器,該傳感器可以成功檢測(cè)大腸桿菌,檢測(cè)限為20CFU/mL,且相比于對(duì)照樣品熒光假單胞菌具有明顯的選擇性。

質(zhì)量化學(xué)傳感器是使用石英晶體微天平，將受體與被檢測(cè)物質(zhì)相互作用的化學(xué)信號(hào)轉(zhuǎn)換成儀器可測(cè)量的質(zhì)量信號(hào)。Sun等人[45]開(kāi)發(fā)了表面修飾3-巰基丙酸的聚聚苯乙烯納米纖維膜,沉積到石英晶片上并用于水溶液中銅離子的檢測(cè),結(jié)果顯示響應(yīng)時(shí)間極快(2～3s)、檢測(cè)限從ppm級(jí)別降到了100 ppb級(jí)別。

3 靜電紡絲納米纖維作為食品載體的應(yīng)用

靜電紡絲納米纖維可以作為食品活性成分等載體,提高食品活性成分的穩(wěn)定性及安全性、掩蓋不需要的氣味或者味道、延緩食品活性成分的釋放等[46]。此類(lèi)研究中通常使用玉米蛋白等蛋白質(zhì)或者殼聚糖等糖類(lèi)作為載體基質(zhì)材料。葉酸(維生素B)在光或者酸性條件下易于降解,Alborzi等人[47]制備成摻雜葉酸的海藻酸鈉-果膠-聚環(huán)氧乙烷納米纖維,避光pH3儲(chǔ)存41 d后仍然能夠保持接近100%,與對(duì)照(避光pH3儲(chǔ)存1 d后即只剩下8%)相比,靜電紡絲納米纖維作為載體顯著增強(qiáng)了葉酸的穩(wěn)定性。Zmpero等人[48]制備了負(fù)載β-胡蘿卜素的納米脂質(zhì)體,隨后制備了載雜合脂質(zhì)體的聚乙烯醇納米纖維和聚氧化乙烯納米纖維,研究結(jié)果表明納米纖維膜中β-胡蘿卜素對(duì)紫外光穩(wěn)定。Wongsasulak等人[49]制備了摻雜維生素E的玉米蛋白/聚(氧化乙烯)/殼聚糖靜電紡絲納米纖維,從而在人工胃液中維生素E的釋放具有緩釋特點(diǎn)。載體基質(zhì)材料主要為可食性材料,且需要是高分子、具有一定的相對(duì)分子質(zhì)量,且溶解后需要有合適的黏度?，F(xiàn)有的載體基質(zhì)材料中殼聚糖由于大量氨基的存在而導(dǎo)致溶解后分子間相互作用而溶液黏度太大,因而需要三氟乙酸等溶劑使氨基形成鹽或者摻雜其它高分子如聚(氧化乙烯)等才能形成較好的納米纖維。而采用玉米醇溶蛋白和小麥醇溶蛋白[50]制備靜電紡絲納米纖維時(shí)溶劑為乙醇水溶液即可,工藝簡(jiǎn)單,在納米纖維食品載體研究與工業(yè)領(lǐng)域都具有明顯的應(yīng)用前景。

4 靜電紡絲納米纖維在食品添加劑方面的應(yīng)用

為改善食品色、香、味等品質(zhì),以及為防腐和加工工藝的需要,食品加工過(guò)程中通常會(huì)加入人工合成或者天然的食品添加劑。靜電紡絲納米纖維可以調(diào)控優(yōu)化食品添加劑的性能,從而達(dá)到更優(yōu)的添加效果。Okutan等人[51]將明膠制備成靜電紡絲納米纖維膜,與純明膠溶液比較,明膠納米纖維溶液具有更高的zeta電勢(shì)和擴(kuò)散系數(shù)值,因而在用于食品乳液的穩(wěn)定方面具有優(yōu)勢(shì)。針對(duì)抗菌肽Pleurocidin直接添加于食品中生物活性易于損失的問(wèn)題,Wang等人[52]開(kāi)發(fā)了摻雜Pleurocidin的聚(乙烯醇)靜電紡絲納米纖維,該材料添加到被大腸桿菌污染的蘋(píng)果酒中后,可以有效抑制大腸桿菌的活性,而且可以有效地保持其抗菌活性。

5 結(jié)論與展望

高速發(fā)展的食品科學(xué)與工程學(xué)科亟需其它學(xué)科知識(shí)的引入并轉(zhuǎn)化。自從20世紀(jì)90年代靜電紡絲技術(shù)的概念被推廣以來(lái),靜電紡絲技術(shù)開(kāi)始進(jìn)入食品科技的各個(gè)領(lǐng)域,引起了國(guó)內(nèi)外一些科學(xué)家們的關(guān)注與重視。但是,靜電紡絲納米纖維在食品領(lǐng)域的應(yīng)用研究并不多,需要越來(lái)越多的食品科學(xué)家進(jìn)行關(guān)注。

本論文綜述了當(dāng)前靜電紡絲納米纖維在食品領(lǐng)域的應(yīng)用進(jìn)展,將這些工作進(jìn)展按照食品應(yīng)用領(lǐng)域分為四大類(lèi):食品包裝、食品檢測(cè)、食品載體、食品添加劑,并對(duì)每一個(gè)應(yīng)用領(lǐng)域從技術(shù)角度進(jìn)行了亞類(lèi)分類(lèi)。本文將有助于讀者從應(yīng)用領(lǐng)域和技術(shù)角度來(lái)了解靜電紡絲納米纖維在食品領(lǐng)域的應(yīng)用,從而為讀者提供一些基本的應(yīng)用啟示。隨著靜電紡絲納米纖維膜制備工藝研究的不斷優(yōu)化和食品領(lǐng)域應(yīng)用的深入探索,靜電紡絲納米纖維將在未來(lái)的食品科技領(lǐng)域具有越來(lái)越重要的地位。

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