渤海灣盆地東營凹陷烴源巖碳氧同位素組成及地質(zhì)意義

劉 慶

(中國石化 勝利油田分公司 勘探開發(fā)研究院， 山東 東營 257015)

渤海灣盆地東營凹陷烴源巖碳氧同位素組成及地質(zhì)意義

劉 慶

(中國石化 勝利油田分公司 勘探開發(fā)研究院， 山東 東營 257015)

對(duì)渤海灣盆地東營凹陷沙河街組烴源巖層段開展了系統(tǒng)取樣和碳酸鹽碳氧同位素分析，并結(jié)合文獻(xiàn)中的數(shù)據(jù)資料，在層位精細(xì)劃分基礎(chǔ)上，系統(tǒng)總結(jié)了碳氧同位素組成特征及縱向的差異，并探索分析了古湖泊環(huán)境的演變過程。沙四段下亞段δ13C和δ18O呈現(xiàn)較好的正相關(guān)，指示了斷陷初始期盆地封閉性水文地質(zhì)條件，但其碳氧同位素又整體相對(duì)較輕，并且具有從下部向上部逐漸變重的特征，表明鹽湖水體不穩(wěn)定并受到不同程度的淡水影響作用。沙四段上亞段δ13C和δ18O整體呈現(xiàn)較好的正相關(guān)且明顯加重，指示了斷陷加速期咸化湖泊水體環(huán)境較為穩(wěn)定和封閉的特征。沙三段下亞段不同巖性碳酸鹽碳氧同位素存在一定差異，其中較好反映烴源巖原始碳氧同位素組成特征的非鈣片頁巖，其δ13C和δ18O值分布非常集中，指示斷陷鼎盛期非常穩(wěn)定、封閉的半咸化湖泊環(huán)境。沙三段中亞段與沙三段下亞段非鈣片泥巖數(shù)據(jù)較為接近，從一定程度上繼承了沙三下亞段沉積期湖泊水體的碳氧同位素特征。

碳氧同位素；閉流湖；湖相烴源巖；沙河街組；東營凹陷；渤海灣盆地

湖相碳酸鹽碳、氧同位素分析已廣泛應(yīng)用于古湖泊學(xué)研究中。大量研究表明，水文條件開放的湖泊，由于水體快速更替，湖水的碳、氧同位素組分更多地反映了注入水的同位素特征，在其中形成的原生碳酸鹽碳、氧同位素組分的變化是各自獨(dú)立的。而對(duì)于水體駐留時(shí)間長、封閉性的湖泊，蒸發(fā)作用對(duì)湖水的化學(xué)組成起著決定性的作用。隨著蒸發(fā)作用的增強(qiáng)，較輕的16O和12C優(yōu)先逸出，造成水體中的18O和13C含量增加，從而使湖水的碳、氧同位素值同步增加，反映在原生碳酸鹽碳、氧同位素組分的變化上，兩者呈線性相關(guān)，封閉程度越高，相關(guān)系數(shù)越大[1-2]。因此，湖相碳酸鹽的碳、氧同位素可以提供古氣候變化、湖泊封閉性、湖泊古鹽度甚至原始有機(jī)質(zhì)生產(chǎn)力等方面的指示信息[3]，而這些信息對(duì)于揭示湖相沉積物和湖相烴源巖成因機(jī)制具有重要意義。

東營凹陷作為中國東部典型的富油凹陷，其古近系沙河街組烴源巖具有沉積序列完整、厚度大、古湖泊鹽度類型齊全的特點(diǎn)，在渤海灣盆地具有較好的代表性。近年來，適應(yīng)頁巖油氣和烴源巖精細(xì)評(píng)價(jià)等研究的需要，研究人員從湖泊環(huán)境、沉積巖石學(xué)、礦物學(xué)、油氣地球化學(xué)及成因機(jī)制等方面對(duì)東營凹陷古近系烴源巖開展了較多的研究工作[4-8]。但是相對(duì)來說，從碳酸鹽碳氧同位素特征方面開展的研究工作相對(duì)較少[1，9]。筆者對(duì)沙河街組主要烴源巖層段進(jìn)行了系統(tǒng)取樣和碳酸鹽碳氧同位素分析，并結(jié)合前人成果，總結(jié)了不同層段碳酸鹽碳氧同位素的差異及其地質(zhì)意義。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

東營凹陷是中國東部渤海灣盆地中的一個(gè)典型中、新生代陸相斷陷盆地，油氣資源豐富。其中古近系沙河街組為一套沖積、河流—湖泊相地層，最大厚度可達(dá)1 500 m，是凹陷的主力烴源巖層系。沙河街組可細(xì)分為4個(gè)亞段，習(xí)慣上由下向上分別簡稱為沙四段、沙三段、沙二段和沙一段。沙四段又可細(xì)分為沙四下亞段和沙四上亞段，其中沙四下亞段為一套鹽湖沉積，巖性組合以厚層的鹽巖、膏巖和含膏泥巖沉積為主；沙四上亞段為一套咸化湖沉積，巖性以富含有機(jī)質(zhì)的紋層泥頁巖、灰質(zhì)泥頁巖為主。沙三段通常劃分為3個(gè)亞段，其中沙三下亞段為一套半咸—微咸湖相沉積，巖石組合以紋層頁巖、鈣質(zhì)紋層頁巖、鈣片頁巖為主；沙三中、上亞段為一套微咸—淡水湖相沉積，巖性以塊狀泥巖和粉砂質(zhì)泥巖為主。沙二段沉積期以河流相為主，至沙一段又形成一套半咸化湖相沉積，巖性以紋層泥頁巖為主?？v向上沙四段、沙三下—沙二下、沙二上—沙一段分屬3個(gè)不同的二級(jí)層序，各自形成于斷陷初始期—加速期、斷陷鼎盛期—穩(wěn)定期以及斷陷衰退期3個(gè)不同的盆地演化階段[10]。最新的石油地質(zhì)研究和勘探實(shí)踐表明，沙四上亞段、沙三下亞段是區(qū)內(nèi)的主力烴源巖層系，沙四下亞段是近期新證實(shí)的有效烴源巖層系，沙三中亞段有一定成藏貢獻(xiàn)，但尚未發(fā)現(xiàn)工業(yè)性油流油藏，而其上的其他層段成熟度較低，為非有效烴源巖層系[11]。

2 樣品采集與實(shí)驗(yàn)

考慮到本次研究的主要目的是深化沙河街組烴源巖古湖泊學(xué)和成因機(jī)制研究，所以樣品采集的重點(diǎn)是沙四上、下亞段和沙三下亞段。這些層段烴源巖均含有較為豐富的碳酸鹽[12]，可以保證測(cè)定結(jié)果的可靠性。所采集樣品均為巖心樣品，主要位于盆地的洼陷帶和下斜坡帶,總計(jì)42塊。其中沙四下亞段共采集樣品11塊，包括豐深2井樣品5塊，巖性以深灰色膏質(zhì)紋層泥巖和紋層泥巖為主，為鹽湖中心相帶沉積；郝科1井樣品6塊，巖性為紫紅色砂質(zhì)泥巖，為干泥坪相(鹽湖邊緣相)沉積，層位上郝科1井樣品位于豐深2井樣品之下。干泥坪相樣品屬于非烴源巖，取樣的目的是為了與鹽湖中心相樣品進(jìn)行對(duì)比，以綜合分析鹽湖不同環(huán)境碳氧同位素的組成差異。在手標(biāo)本和巖石薄片中，沙四下亞段樣品均未發(fā)現(xiàn)明顯的碳酸鹽重結(jié)晶現(xiàn)象，因此分析結(jié)果能很好地反映原始沉積時(shí)期碳酸鹽碳氧同位素的組合特征。沙四上亞段樣品共14塊，埋藏深度2 450.5～4 090.9 m，巖性以深湖相紋層泥頁巖為主，其中淺部樣品中碳酸鹽以泥晶結(jié)構(gòu)為主，深部部分樣品發(fā)生輕微的重結(jié)晶，以微亮晶為主[12]，考慮到泥頁巖較強(qiáng)的封閉性且重結(jié)晶作用較弱，認(rèn)為仍能較好地反映原始沉積時(shí)期碳酸鹽碳氧同位素的組成面貌。沙三下亞段采集樣品16塊，巖性以深灰色泥頁巖和鈣片頁巖為主，均為深湖相沉積。其中泥頁巖中碳酸鹽重結(jié)晶較弱，可以較好地反映碳酸鹽原始碳氧同位素組成特征；而鈣片頁巖存在較強(qiáng)的重結(jié)晶，為生烴超壓作用下形成的成巖碳酸鹽[11,13]，因此對(duì)全巖樣品、泥質(zhì)紋層樣品和成巖方解石層進(jìn)行了分別取樣，以考察2類樣品的碳同位素組成差異以及成巖過程對(duì)碳酸鹽同位素是否產(chǎn)生影響。沙三中亞段采集樣品1塊，為灰色塊狀泥巖。樣品基本地質(zhì)特征描述見表1。

樣品分析遵照國標(biāo)SY/T5238-2008進(jìn)行[14]：取5～20 mg樣品首先用瑪瑙研缽研碎，與100%的正磷酸在恒溫(25 ℃)、真空條件下充分反應(yīng)，根據(jù)巖性和碳酸鹽礦物組成的差異確定反應(yīng)時(shí)間為4～16 h，純化并用冷阱收集生成的CO2，最終在Finnigan-MAT公司的MAT-252型穩(wěn)定同位素質(zhì)譜儀上完成碳、氧同位素組成測(cè)定，標(biāo)準(zhǔn)為PDB，允許誤差分別小于±0.2‰和±0.3‰。實(shí)驗(yàn)在勝利油田勘探開發(fā)研究院成藏地球化學(xué)實(shí)驗(yàn)室完成，樣品分析結(jié)果見表1。

表1 渤海灣盆地東營凹陷沙河街組烴源巖樣品碳氧同位素分析

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果討論

除了本次測(cè)試數(shù)據(jù)外，筆者還對(duì)文獻(xiàn)中的數(shù)據(jù)進(jìn)行了收集，并根據(jù)其埋藏深度和測(cè)井資料經(jīng)精細(xì)層位劃分以后進(jìn)行了重新整理。其中包括王冠民等[15]用同樣非在線分析方法測(cè)定的7塊沙三下亞段樣品；劉傳聯(lián)等[1]用在線分析方法分別分析了東營凹陷沙四段24塊樣品的方解石和白云石碳氧同位素?cái)?shù)據(jù)。上述資料的收集使本次研究的樣品數(shù)量、層位和分布范圍得到有效擴(kuò)大，提高了分析結(jié)果的代表性和涵蓋面。蔡觀強(qiáng)等[9]對(duì)沙河街組部分層段的樣品也進(jìn)行了分析，尤其是其沙三段分析數(shù)據(jù)與本次分析及王冠民等[15]分析結(jié)果存在一定差異，但由于其數(shù)據(jù)缺少探井的深度資料，無法判定其層位劃分與本文是否一致，故未加詳細(xì)討論?？傮w來看，東營凹陷不同層段烴源巖中碳酸鹽碳氧同位素特征表現(xiàn)出明顯的差異(圖1)。

3.1 沙四下亞段

沙四下亞段碳酸鹽δ13CPDB介于-8.1‰～-4.0‰，平均值為-6.3‰，δ18OPDB值介于-15.6%～-5.7‰，平均為-10.8‰，δ13C和δ18O呈現(xiàn)明顯的正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.65，且所有數(shù)據(jù)點(diǎn)均處于坐標(biāo)軸上的第Ⅲ象限(圖1)；碳氧同位素?cái)?shù)值存在明顯的相關(guān)性，表明其沉積時(shí)期古湖泊為封閉性水文地質(zhì)條件，這與該層段富含石膏、石鹽等蒸發(fā)鹽礦物的鹽湖相巖性組合是一致的。然而，根據(jù)對(duì)現(xiàn)代不同類型湖泊中碳酸鹽碳氧同位素的組成特征研究發(fā)現(xiàn)，封閉型咸水、半咸水湖泊δ13C和δ18O數(shù)據(jù)大多位于Ⅰ、Ⅳ象限，而開放型淡水湖泊數(shù)據(jù)一般位于第Ⅲ象限[1,16]。而沙四下亞段數(shù)據(jù)點(diǎn)均處于第Ⅲ象限，δ13C和δ18O均相對(duì)偏輕，尤其是碳同位素為所有層段中最輕的，與前人研究存在一定的不吻合性。這種差異可以從郝科1井和豐深2井樣品的碳氧同位素組成差異得到較好的解釋。如圖2所示，郝科1井紫紅色泥巖的δ13C和δ18O較豐深2井深灰色含膏泥巖相對(duì)均偏輕。作為斷陷初始期沉積，沙四下亞段從早到晚整體經(jīng)歷了水體范圍逐漸加大和湖水逐漸加深的過程。郝科1井紫紅色泥巖形成于較早的間歇性鹽湖階段，湖水分布非常局限，因此湖水的濃縮時(shí)間較短，其碳氧同位素可能更多地反映流域內(nèi)河流注入水的性質(zhì)，因而碳氧同位素相對(duì)較輕；而豐深2井深灰色含膏泥巖沉積略晚，此時(shí)該井所處的北部深洼陷帶開始形成永久性鹽湖，湖水駐留時(shí)間和蒸發(fā)濃縮時(shí)間相對(duì)變長，因而碳氧同位素組成較前者略重。因此，沙四下亞段碳氧同位素組成總體偏輕的現(xiàn)象，反映了鹽湖水體相對(duì)較小、淡水碳氧同位素組成對(duì)湖泊水化學(xué)影響較大的特點(diǎn)，其他如水體中富含硫酸鹽引發(fā)的細(xì)菌硫酸鹽降解等，也可能對(duì)碳氧同位素負(fù)偏移產(chǎn)生重要影響。

圖1 渤海灣盆地東營凹陷沙河街組烴源巖碳酸鹽碳氧同位素組成特征

圖2 渤海灣盆地東營凹陷沙四下亞段泥巖的碳酸鹽碳氧同位素組成特征

3.2 沙四上亞段

根據(jù)本次分析，沙四上亞段烴源巖碳酸鹽δ13CPDB值介于-1.6‰～5.4‰，平均值為2.8‰，δ18OPDB值介于-12.0‰～-4.2‰，平均為-8.6‰。與沙四下亞段相比，碳氧同位素均相對(duì)變重，其中尤以碳同位素變重明顯(圖1，圖3)。在坐標(biāo)軸上，大多數(shù)數(shù)據(jù)點(diǎn)落在第Ⅱ象限，δ13C和δ18O整體呈現(xiàn)較好的正相關(guān)，僅有2個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)表現(xiàn)的比較離散。上述相關(guān)性特征表明，該沉積時(shí)期古湖泊具備較好的封閉性水文地質(zhì)條件。據(jù)蔡進(jìn)功等[17]分析，沙四上亞段湖水古鹽度較高，為33‰～21‰，也與閉流湖泊的特征相吻合。與沙四下亞段相比，沙四上亞段的氧同位素組成整體相對(duì)變重，則進(jìn)一步指示該時(shí)期具備穩(wěn)定的湖泊水體環(huán)境、較強(qiáng)烈的蒸發(fā)作用和湖水較長的駐留時(shí)間。而2個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)的異常可能指示了局部湖泊環(huán)境的特殊性，如接近淡水注入?yún)^(qū)等，進(jìn)而影響到局部水體的碳氧同位素組成。

劉傳聯(lián)等[1]對(duì)沙四上亞段也開展過一系列分析，其數(shù)據(jù)表現(xiàn)出一定的離散變化，與本次分析存在一定差異：其上部層段的樣品，無論是方解石還是白云石數(shù)據(jù)，均與本次數(shù)據(jù)集中分布在同一回歸曲線附近，表現(xiàn)出較好的一致性；但其下部層段的白云石樣品數(shù)據(jù)，δ13CPDB平均為-3.79‰，δ18OPDB平均為-0.69‰，尤其是氧同位素較本次全巖分析的結(jié)果偏重。這種差異的原因尚難斷定，可能是白云石和方解石從湖水中沉淀時(shí)分餾系數(shù)不同造成的。如Sheppard和Schwarcz[16]通過白云石—水分餾實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)白云石較方解石δ18O重4‰～7‰；另外一些學(xué)者觀察到全新世白云石較方解石重2‰～4‰。也可能由于白云石較方解石溶解困難，在線和非在線分析方法差異對(duì)測(cè)定結(jié)果產(chǎn)生了一定的影響。

圖3 渤海灣盆地東營凹陷沙四上亞段烴源巖碳酸鹽的碳氧同位素組成特征

3.3 沙三下亞段

沙三下亞段數(shù)據(jù)源自本次及王冠民等[15]分析，其中碳酸鹽δ13CPDB值介于2.3‰～5.2‰，平均值為4.0‰，δ18OPDB值介于-13.7‰～-8.4‰，平均為-11.0‰(圖1)。與沙四上亞段相比，碳酸鹽氧同位素略輕，碳同位素略重，前者可能與該時(shí)期氣候逐漸變得濕潤、蒸發(fā)作用變?nèi)跤嘘P(guān)，18O富集程度不夠；而后者可能與該時(shí)期具有較高的湖泊生產(chǎn)率以及水體中CO2因消耗量大，13C逐漸富集有關(guān)。沙三下亞段碳酸鹽δ13C和δ18O分布呈現(xiàn)一定的負(fù)相關(guān)，與開放式和封閉式湖盆均表現(xiàn)出一定的差異，表面上看表現(xiàn)出一定的特殊性。但進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)(圖4)，這種差異與樣品巖性和類型明顯相關(guān)：其中非鈣片頁巖和2塊鈣片頁巖中的泥質(zhì)紋層樣品集中分布于右側(cè)區(qū)域，與沙四上亞段樣品的集中分布區(qū)重合，而鈣片頁巖全巖、亮晶方解石及1塊全巖樣品分布于左上區(qū)域。鈣片頁巖中的亮晶方解石層，目前已經(jīng)公認(rèn)為后期成巖作用造成的[5,15]，因而沙三下亞段烴源巖碳氧同位素組成的差異可通過后期的碳酸鹽重結(jié)晶和成巖改造做出較好的解釋。在埋藏成巖過程中，隨著溫度的增高，同位素分餾系數(shù)發(fā)生變化，碳酸鹽膠結(jié)物會(huì)逐漸貧13C和18O。根據(jù)Erez和Luz(1983)[16]提出的計(jì)算公式，δ18O每降低0.26‰大致對(duì)應(yīng)著碳酸鹽形成溫度升高1 ℃。由圖4可以看出，鈣片頁巖較非鈣片頁巖δ18O平均降低3.5‰左右，發(fā)生了明顯的負(fù)偏移。實(shí)際上，由于泥頁巖較強(qiáng)的封閉性等原因，同位素分餾作用很難達(dá)到平衡，故負(fù)偏移量一般小于理論計(jì)算量。但可以肯定的是，鈣片頁巖中氧同位素的負(fù)遷移主要是由較高的成巖溫度造成的同位素分餾效應(yīng)。不過，在所測(cè)試樣品中，鈣片頁巖中的碳酸鹽δ13C卻普遍較其他類型的泥頁巖有小幅度增加，王冠民等[15]認(rèn)為可能與成巖過程中有機(jī)質(zhì)來源碳的參與有關(guān)。

圖4 渤海灣盆地東營凹陷沙三下亞段烴源巖的碳酸鹽碳氧同位素組成特征

以上分析表明，沙三下亞段鈣片頁巖中碳氧同位素受到了成巖改造作用的影響，因此非鈣片頁巖更能體現(xiàn)原始泥質(zhì)巖中碳酸鹽的碳氧同位素組成特征。從非鈣片泥巖的數(shù)據(jù)分布特征來看，沙三下亞段碳酸鹽的碳氧同位素?cái)?shù)值差異較小，數(shù)據(jù)集中分布，表明該時(shí)期湖泊水化學(xué)環(huán)境非常穩(wěn)定。結(jié)合該層段為半咸化湖相沉積，湖水尚具有一定的鹽度的認(rèn)識(shí)，綜合認(rèn)為沙三下亞段沉積時(shí)期湖泊為穩(wěn)定的閉流湖沉積，且具有較高的有機(jī)質(zhì)原始生產(chǎn)力。

3.4 沙三中亞段

沙三中亞段本次僅分析樣品1塊，巖性為灰色塊狀泥巖，其碳酸鹽δ13CPDB為2.3‰，δ18OPDB為-8.6‰，與沙三下亞段非鈣片泥巖數(shù)據(jù)較為接近。但由于樣品量較少，不便對(duì)其湖泊環(huán)境進(jìn)行討論，但總體來說從一定程度上延續(xù)了沙三下亞段時(shí)期的湖泊水化學(xué)特征。

4 結(jié)論

東營凹陷沙河街組烴源巖中碳酸鹽碳氧同位素組成存在明顯差異。沙四下亞段碳氧同位素均相對(duì)較輕，其數(shù)值均落在坐標(biāo)軸上第Ⅲ象限，并呈現(xiàn)較好的正相關(guān)，指示斷陷早期整體封閉性水文條件，水體規(guī)模較小且受周邊注入淡水影響較大；沙四上亞段碳氧同位素均相對(duì)變重，其中尤以碳同位素變重明顯，大部分尤其是上部層段樣品δ13C和δ18O數(shù)值主要處于第Ⅱ象限，且整體呈現(xiàn)較好的正相關(guān)，指示斷陷加速期封閉和較為穩(wěn)定的湖泊水體環(huán)境以及較強(qiáng)烈的蒸發(fā)作用；沙三下亞段鈣片頁巖由于碳酸鹽重結(jié)晶等作用，與非鈣片頁巖相比，碳酸鹽碳氧同位素發(fā)生了一定的偏移。其非鈣片泥巖的碳氧同位素?cái)?shù)值差異較小，整體分布在沙四上亞段數(shù)據(jù)集中分布區(qū)，指示了斷陷鼎盛期非常穩(wěn)定、封閉的半咸化湖泊環(huán)境以及可能較高的原始有機(jī)質(zhì)生產(chǎn)率特征。湖泊水文的上述演變可對(duì)烴源巖的發(fā)育產(chǎn)生重要影響。

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(編輯 徐文明)

Composition and geologic significance of carbon and oxygen isotopes in hydrocarbon source rocks, Dongying Sag, Bohai Bay Basin

Liu Qing

(ExplorationandDevelopmentResearchInstitute,SINOPECShengliOilFieldCompany,Dongying,Shandong257015,China)

Lacustrine hydrocarbon source rocks of the Shahejie Formation in the Dongying Sag were sampled, and the carbon and oxygen isotope composition of carbonates were analyzed. Combined with previous references and precise stratigraphic division, the isotope composition in different stratigraphic units and the evolution of ancient lacustrine environment were discussed. Theδ13C andδ18O of carbonates in the lower section of the fourth member of Shahejie Formation are positively correlated, which indicated that the basin was hydrologically closed during the initial period of rifting. But the carbon and oxygen isotopes are relatively light on the whole, which indicated that the water body of the salt lake was not stable, and was frequently influenced by fresh water. Theδ13C andδ18O of carbonates in the upper section of the fourth member of Shahejie Formation are relatively heavy and positively correlated, which indicated that the salt lake was closed and stable during the acceleration phase of rifting. The carbon and oxygen isotopes of carbonate rocks with different lithologies in the lower section of the third member of Shahejie Formation varied. Theδ13C andδ18O of non-calcium shale vary very little and are highly concentrated, which implied that the brackish lacustrine environment during peak rifting period was very stable and hydrologically closed. The middle and lower sections of the third member of Shahejie Formation have similar properties to the non-calcium shale, which suggested that the former may have inherited the isotope features of the latter.

carbon and oxygen isotopes; hydrologically closed lake; lacustrine hydrocarbon source rock; Shahejie Formation; Dongying Sag; Bohai Bay Basin

2016-09-19；

2017-02-09。

劉慶(1970—)，男，博士，高級(jí)工程師，從事油氣地球化學(xué)研究。E-mail: Liuq_1230@.163.com。

國家科技重大專項(xiàng)(2016ZX05006-001)和國家自然科學(xué)基金(41072096)資助。

1001-6112(2017)02-0247-06

10.11781/sysydz201702247

TE122.113

A