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    星點(diǎn)設(shè)計(jì)-響應(yīng)面法優(yōu)化知母總皂苷提取工藝

    2017-03-14 07:57:03孫士林西北民族大學(xué)化工學(xué)院甘肅蘭州730030
    化工管理 2017年1期
    關(guān)鍵詞:星點(diǎn)總皂苷知母

    孫士林(西北民族大學(xué) 化工學(xué)院, 甘肅 蘭州 730030)

    星點(diǎn)設(shè)計(jì)-響應(yīng)面法優(yōu)化知母總皂苷提取工藝

    孫士林(西北民族大學(xué) 化工學(xué)院, 甘肅 蘭州 730030)

    目的:采用星點(diǎn)設(shè)計(jì)-響應(yīng)面法優(yōu)化知母總皂苷提取工藝。方法:以知母皂苷元為指標(biāo),選取乙醇作為提取溶劑,以乙醇濃度、固液比、提取時(shí)間、提取次數(shù)為自變量,知母總皂苷提取效率為因變量,采用星點(diǎn)設(shè)計(jì)-響應(yīng)面法對(duì)知母總皂苷提取工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。結(jié)果:確定了知母總皂苷提取最佳條件:乙醇濃度70%、固液比1:6、提取時(shí)間75分鐘、2次提取為最優(yōu)條件。結(jié)論:該工藝可用于知母總皂苷提取,工藝流程簡(jiǎn)單,預(yù)測(cè)性好。

    知母;響應(yīng)面法;星點(diǎn)設(shè)計(jì);知母總皂苷;提取工藝

    中 藥 知 母 為 百 合 科 植 物 知 母(Anemarrhenaasphodeloides Bge.)的干燥根莖,史載于《神農(nóng)本草經(jīng)》,具有清熱瀉火、生津潤(rùn)燥的功效,用于治療溫?zé)岵。盁峥菏?、壯熱、煩渴[1]。知母為常用大宗“道地”中藥材,產(chǎn)自河北歷縣,習(xí)稱(chēng)“西陵知母”。知母根莖中含大量甾體皂苷,已分離鑒定出多種皂苷。知母總皂苷元能明顯降低衰老小鼠腦β受體cAMP系統(tǒng)的反應(yīng)性,重現(xiàn)知母的下調(diào)作用,是由知母藥材經(jīng)水解提取精制而成[2]。目前對(duì)知母的利用基本上停留在作為處方藥材進(jìn)行簡(jiǎn)單的丸劑、散劑、制劑加工,對(duì)于其中有效成分知母總皂苷元的提取、純化以及加工利用程度還遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠。

    知母總皂苷提取工藝的工業(yè)化生產(chǎn)有深遠(yuǎn)的意義,深圳太太藥業(yè)股份有限公司近年已將知母皂苷元開(kāi)發(fā)成為一個(gè)中藥二類(lèi)新藥,主要治療現(xiàn)代醫(yī)學(xué)中老年癡呆癥和學(xué)習(xí)、記憶減退或某些性格改變等腦功能減退癥狀,因此,就目前而言,知母總皂苷提取方法有:大孔樹(shù)脂吸附法母制劑[3]、水解法[4]、膜分離法[5]以及溶劑提取法,前四種方法雖然相對(duì)溶劑提取法而言有提取效率高、純度大的優(yōu)點(diǎn)但其成本造價(jià)太高、操作相對(duì)繁瑣不適宜工業(yè)生產(chǎn)采用,因此溶劑提取法仍然作為現(xiàn)如今知母皂苷生產(chǎn)常用方法。知母皂苷化合物分子量較大,易溶于熱水、乙醇等極性溶劑[6],就知母皂苷提取而言,知母皂苷受提取條件影響大,故而篩選出最優(yōu)條件對(duì)知母皂苷生產(chǎn)有重要意義。本實(shí)驗(yàn)采用星點(diǎn)設(shè)計(jì)對(duì)知母總皂苷提取工藝外部條件進(jìn)行篩選,再結(jié)合Design-Expert 8.0.6軟件進(jìn)行電腦模擬預(yù)測(cè),回歸現(xiàn)實(shí)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,篩選出知母總皂苷提取條件,為知母的開(kāi)發(fā)及工業(yè)化提供理論依據(jù)。

    1 材料與儀器

    1.1 材料

    西陵知母(產(chǎn)自河北易縣),知母皂苷元標(biāo)準(zhǔn)品(含量98%,購(gòu)自上海譜振生物科技有限公司,批號(hào):ZY161102),乙醇、甲醇、香草醛、高氯酸、冰醋酸等均為國(guó)產(chǎn)市售AR級(jí)試劑。

    1.2 儀器

    電子分析天平(FA1204B上海精科),紫外可見(jiàn)分光光度計(jì)(Heλiosβ 美國(guó)熱電),旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(RE-52C 常州諾基),水浴鍋。

    2 方法與結(jié)果

    2.1 知母總皂苷含量測(cè)定

    2.1.1 對(duì)照溶液制備

    取知母皂苷元標(biāo)準(zhǔn)品適量,加甲醇定容至50ml棕色容量瓶留用。

    2.1.2 供試品溶液制備

    取干燥知母根莖,粉碎,過(guò)20目藥篩,取10g知母粉,加入60ml70%乙醇,精密稱(chēng)重并于60℃水浴回流提取1h,補(bǔ)足重量,提取液過(guò)濾,取10ml濃縮至干,取分析純?nèi)軇┤芙獠⒍ㄈ葜?00ml容量瓶。于10ml容量瓶中添加0.2ml高氯酸、0.8ml5%香草醛-冰醋酸溶液,以上述溶液進(jìn)行定容,60℃恒溫水浴顯色20min,取出立即冰浴5min,靜置10min,于430nm波長(zhǎng)處測(cè)量吸光度A。

    2.1.3 最大吸收波長(zhǎng)的確定[3]

    精密吸取2.1.1中知母皂苷元對(duì)照溶液,采用2.1.2中顯色方法進(jìn)行顯色,以試劑為空白對(duì)照,在200-1000nm波長(zhǎng)范圍掃描,結(jié)果為430nm處吸光度最大,故以430nm為最大吸收波長(zhǎng)。

    2.1.4 標(biāo)準(zhǔn)曲線制備[4]

    精密移取標(biāo)準(zhǔn)品溶液0.2、0.3、0.4、0.5、0.6ml于10ml容量瓶,按照2.1.2顯示方法進(jìn)行顯色,以無(wú)水甲醇進(jìn)行定容。以無(wú)水甲醇按照上述方法進(jìn)行顯色最為對(duì)照。于430nm波長(zhǎng)處測(cè)定紫外吸收。標(biāo)準(zhǔn)品加入量為橫坐標(biāo),吸光度為縱坐標(biāo),計(jì)算回歸方程。

    2.1.5 穩(wěn)定性試驗(yàn)

    取同一樣品按照2.1.3進(jìn)行操作,每隔10min測(cè)定一次,結(jié)果表明在30min內(nèi)同一樣品測(cè)定結(jié)果基本穩(wěn)定。

    2.1.6 精密度試驗(yàn)

    取5份同一樣品,按2.1.2操作方法進(jìn)行紫外吸收測(cè)定,連續(xù)進(jìn)樣5次,測(cè)定其RSD值為1.0%,結(jié)果表明本方法精密度好。

    2.1.7 重現(xiàn)性試驗(yàn)

    按2.1.2操作平行制備5份樣品,每份吸取1.0ml,測(cè)定紫外,RSD值為1.1%,表明重現(xiàn)性好。

    2.1.8 回收實(shí)驗(yàn)

    取已知知母總皂苷含量的知母粉5份,每份10g,分別加入適量知母皂苷元對(duì)照品,進(jìn)行回流提取,濾液定容至10ml容量瓶。按2.1.2處理,并且顯色。結(jié)果顯示知母總皂苷的平均加樣回收率為98.2%。

    2.2 單因素實(shí)驗(yàn)

    2.2.1 提取溶劑濃度對(duì)知母總皂苷提取的影響

    按照2.1.2操作,分別取溶劑濃度50%、60%、70%、80%、90%,固液比1:6,提取1次,提取60min,并按照2.1.2顯色、測(cè)定紫外吸收。

    測(cè)定結(jié)果如圖1所示,通過(guò)圖一可以看出當(dāng)乙醇濃度上升時(shí),知母總皂苷提取率上升,當(dāng)上升到一定程度時(shí)開(kāi)始下降,最適濃度為70%,此時(shí)知母總皂苷提取效果最優(yōu),提取率為64.2mg/g。

    圖1 乙醇濃度對(duì)提取率影響

    2.2.2 固液比對(duì)知母總皂苷提取的影響

    選取乙醇濃度70%,提取時(shí)間為60min,提取一次,固液比分別取1:3、1:4,、1:5、1:6、1:7、1:8、1:10,按照2.1.2操作進(jìn)行提取以及顯色。測(cè)定知母總皂苷提取率,隨著固液比的上升,知母總皂苷提取效果呈現(xiàn)上升趨勢(shì),當(dāng)固液比1:6時(shí),知母總皂苷提取率隨著固液比增加提取效果變化最大。當(dāng)固液比超過(guò)1:6時(shí),知母總皂苷提取效果變化趨勢(shì)不大,從節(jié)約成本考慮,固液比1:6為最適固液比。

    2.2.3 提取次數(shù)對(duì)知母總皂苷提取影響

    選取乙醇濃度70%、固液比1:6,提取時(shí)間為60min,提取次數(shù)分別為1、2、3、4、5次,按2.1.2操作進(jìn)行處理及顯色。測(cè)定知母總皂苷提取率,隨著提取次數(shù)的增加,知母總皂苷提取效果在1到2次時(shí)變化最為明顯,在3次以后變化趨勢(shì)不明顯,故而可以認(rèn)定提取次數(shù)為2次時(shí)知母總皂苷提取效率最優(yōu)。

    2.2.4 提取時(shí)間對(duì)知母總皂苷提取影響

    選取乙醇濃度70%、固液比1:6,提取次數(shù)2次,提取時(shí)間分別為30、60、90、120、150min,按2.1.2進(jìn)行處理及顯色操作。測(cè)定知母總皂苷提取率,隨著提取時(shí)間的增加,知母總皂苷提取效果相對(duì)應(yīng)產(chǎn)生變化,在提取時(shí)間大約為80min時(shí),知母總皂苷提取效果達(dá)到最大,當(dāng)提取時(shí)間再次增加時(shí),提取效率反而下降。因此確定知母總皂苷提取時(shí)間80min最佳。

    圖3 提取次數(shù)與提取率

    2.3 響應(yīng)面法優(yōu)化知母總皂苷提取率

    根據(jù)星點(diǎn)實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì),選取提取溶劑濃度、提取次數(shù)、提取時(shí)間為三個(gè)考察因素,以知母總皂苷提取率為因變量,以Design-Expert 8.0.6軟件實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)的三因素三水平實(shí)驗(yàn)方案進(jìn)行研究。

    表2 實(shí)驗(yàn)因素水平編碼

    圖4 星點(diǎn)設(shè)計(jì)及結(jié)果

    2.3.1 模擬方程建立及方差分析

    采用Design-Expert 8.0.6軟件對(duì)上表數(shù)據(jù)進(jìn)行方差分析,得回歸方程:Y=-351.48733+6.52578*X1+132.86326X2 +2.12981*X3-0.29400*X1X2--003*X1 *X3+0.021960*X2*X3-0.032937* X12-25.30811* X22-003*X32。其中,方程中各變量對(duì)響應(yīng)值影響的顯著性可從F檢驗(yàn),prod>F值越小,則相應(yīng)的顯著程度越好。

    2.3.2 工藝參數(shù)優(yōu)化與預(yù)測(cè)

    根據(jù)響應(yīng)面軟件實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)所得結(jié)果計(jì)算出最佳提取工藝條件:乙醇濃度70%,提取次數(shù)2次,提取時(shí)間75min。(分析結(jié)果見(jiàn)附圖)

    2.3.3 實(shí)際驗(yàn)證試驗(yàn)

    根據(jù)響應(yīng)面軟件預(yù)測(cè)結(jié)果,進(jìn)行5次最佳條件下的提取驗(yàn)證,結(jié)果表明,知母總皂苷提取率達(dá)到150.337mg/g,相比于預(yù)測(cè)結(jié)果降低1.231%,表明結(jié)果達(dá)到模型預(yù)測(cè)效果。

    3 討論

    本實(shí)驗(yàn)通過(guò)對(duì)提取溶劑濃度、提取時(shí)間、提取次數(shù)、固液比單因素對(duì)知母總皂苷提取率影響的考察,確定主要影響因素,利用Desig Expert 8.0.6 軟件進(jìn)行響應(yīng)實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì),進(jìn)行試驗(yàn)預(yù)測(cè),通過(guò)實(shí)際驗(yàn)證確定了知母總皂苷最佳提取工藝:乙醇濃度70%,提取兩次,提取75min為最佳提取條件,單因素實(shí)驗(yàn)確定了最佳固液比1:6。整個(gè)提取工藝流程簡(jiǎn)單,提取率高,可為后續(xù)知母產(chǎn)業(yè)工業(yè)化提供理論依據(jù)。

    [1]國(guó)家藥典委員會(huì).中華人民共和國(guó)藥典[S].北京:中國(guó)醫(yī)藥科技出版社,2015.205-206.

    [2]趙樹(shù)進(jìn),韓麗萍,李儉洪.知母皂苷及其苷元對(duì)動(dòng)物模型β腎上腺素受體的調(diào)整作用[J].中國(guó)醫(yī)院藥學(xué)雜志,2000,20(2):70-73.

    [3]韓麗萍,趙樹(shù)進(jìn),李儉洪,大孔樹(shù)脂法提取知母總皂苷[J].中藥材,2004,27(4):288-289.

    [4]陳叢瑾,黃克瀛,崗建偉,等.知母總皂苷元的提取工藝研究[J].應(yīng)用化學(xué),2007,36(2):87-88.

    [5]吳妍.知母提取物的提取及制劑工藝研究[J].廣東:廣東藥學(xué)院,2008,5.

    [6]高帥.知母活性成分提取工藝優(yōu)化及降糖活性研究[D].杭州:浙江工業(yè)大學(xué),2013.

    附圖

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