晶體中相干聲子量子拍頻的飛秒TR-CARS研究

杜 鑫 ，賀 平，王 明，呂 加

(哈爾濱商業(yè)大學(xué) 基礎(chǔ)科學(xué)學(xué)院，哈爾濱 150028)

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晶體中相干聲子量子拍頻的飛秒TR-CARS研究

杜 鑫 ，賀 平，王 明，呂 加

(哈爾濱商業(yè)大學(xué) 基礎(chǔ)科學(xué)學(xué)院，哈爾濱 150028)

建立了利用飛秒TR-CARS技術(shù)研究晶體中相干聲子動力學(xué)的理論模型，針對兩個聲子模式被同時激發(fā)時，它們之間相干耦合的量子拍頻現(xiàn)象進(jìn)行了數(shù)值模擬，討論了兩個聲子模式的波數(shù)差、振幅因子之比以及失相時間變化對量子拍頻曲線的影響.為在飛秒時間尺度上研究晶體中相干聲子動力學(xué)提供了理論依據(jù)，對于理解相干聲子的屬性具有重要意義.

飛秒時間分辨相干反斯托克斯拉曼散射；相干聲子；量子拍頻

聲子對晶體的很多物理性質(zhì)都有著重要的影響，對晶體中聲子動力學(xué)行為的研究在非線性光學(xué)和固體物理學(xué)領(lǐng)域都具有重要的意義.長期以來，人們對晶體中聲子動力學(xué)的研究一直停留在頻域上，利用自發(fā)拉曼散射光譜技術(shù)研究其動力學(xué)信息，這種技術(shù)受到拉曼光譜線型非均勻展寬和線寬測量精度的限制[1-2].隨著超短脈沖激光的誕生和超快光譜技術(shù)的發(fā)展，人們已經(jīng)實現(xiàn)了在飛秒時間尺度上激發(fā)晶體中的相干聲子，并在時域上探測其振動動力學(xué)過程.作為一種四波混頻光譜技術(shù)，飛秒時間分辨相干反斯托克斯拉曼散射(飛秒TR-CARS)技術(shù)可用于研究晶體材料中相干聲子動力學(xué)行為.但是，利用飛秒TR-CARS技術(shù)激發(fā)并探測晶體中相干聲子時，對實驗條件限制非?？量?，實驗操作也是極為困難的，所以這方面的研究報道還比較少.曾首次報道了利用飛秒TR-CARS技術(shù)對塊狀晶體中相干聲子動力學(xué)行為的研究及缺陷濃度對相干聲子失相時間的影響[3].目前，利用飛秒TR-CARS技術(shù)對晶體中相干聲子動力學(xué)的理論研究還很匱乏，本文建立了利用飛秒TR-CARS技術(shù)對晶體中相干聲子動力學(xué)研究的理論模型，并進(jìn)行了數(shù)值模擬，分析了不同參數(shù)對相干聲子動力學(xué)曲線的影響.

1 理論模型

相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)能級圖如圖1所示.兩束頻率分別為和ωp，ωs，波矢分別為kp和ks的超短脈沖激光同時入射到晶體上，作為泵浦光和斯托克斯光，當(dāng)二者的頻率差與某種聲子模式的頻率相同時，即ωp-ωs=ω0，在樣品中共振激發(fā)出頻率為ω0，波矢為k0的相干聲子.第三束頻率為ωpr，波矢為kpr的超短脈沖激光作為探測光入射到樣品上，探測光被相干聲子散射，在滿足相位匹配條件的方向出射CARS信號光，其頻率為ωc=ωp-ωs+ωpr，波矢為kc=kp-ks+kpr，CARS信號可以反映相干聲子模式的信息.在CARS實驗中，我們可以調(diào)節(jié)同時入射到晶體上的泵浦光和斯托克斯光的波長，使它們的頻率差等于期望激發(fā)的聲子模式的頻率，這樣就可以實現(xiàn)對晶體中不同聲子模式的選擇激發(fā).當(dāng)改變探測光相對同步的泵浦光和斯托克斯光的延遲時間τ時，便可得到CARS信號強(qiáng)度隨探測光延遲時間的演變過程，進(jìn)而獲得相干聲子受激后的動力學(xué)信息，這便是時間分辨相干反斯托克斯拉曼散射技術(shù)的原理.

圖1 CARS過程能級圖

在飛秒TR-CARS實驗中，時間上同步的泵浦光和斯托克斯光作為激發(fā)光入射至晶體，激發(fā)出某種頻率相匹配的相干聲子，激發(fā)光停止作用后，相干聲子開始弛豫.泵浦光、斯托克斯光、探測光光場分別表示為：

(1)

其中：ep,es，epr分別代表三束光偏振方向的單位矢量；c.c為相應(yīng)前一項的復(fù)數(shù)共軛.

飛秒激光脈沖的脈沖寬度很短，相應(yīng)的頻譜寬度很寬.當(dāng)某一波數(shù)附近存在頻率差足夠小的多個聲子模式時，這些聲子模式將被同時相干激發(fā)，它們相干耦合，使得我們可以在飛秒TR-CARS信號中觀察到量子拍頻現(xiàn)象，CARS信號動力學(xué)曲線的共振部分將呈現(xiàn)出具有復(fù)雜振蕩結(jié)構(gòu)的衰減過程.

當(dāng)多個聲子模式被同時激發(fā)時，相干集體振動可表示為每種聲子模式，〈qj〉之和：

(2)

其中：Qj(t)為相干聲子振幅，φj為相干聲子的相位因子.

(3)

其中：mj為相干聲子的約化質(zhì)量，T2j為相干聲子的失相時間.

激發(fā)光光場E為同步的泵浦光和斯托克斯光光場之和，可表示為：

(4)

(5)

式(5)可以簡寫為：

(6)

上式中振幅Q0j由躍遷矩陣元決定.可以看出，相干聲子振幅Qj(t)隨時間呈e指數(shù)衰減，衰減時間常數(shù)即為該模式相干聲子的失相時間T2j.

CARS信號光的光場表示為：

(7)

ec代表CARS信號光偏振方向的單位矢量.CARS信號光場遵循下面的非線性波動方程[4-5]：

(8)

(9)

CARS信號光強(qiáng)度隨探測脈沖延遲時間τ的變化可表示為：

(10)

其中：L為泵浦、斯托克斯和探測脈沖在介質(zhì)中相互作用的有效長度，S=sin2(ΔkL/2)/(ΔkL/2)2.

通過上面的分析并根據(jù)式(6)和式(10)可知在TR-CARS實驗中，當(dāng)只有一個聲子模式被激發(fā)時，可以看到時域CARS信號共振部分的強(qiáng)度隨τ的演變呈現(xiàn)出簡單的e指數(shù)衰減：

(11)

從衰減常數(shù)可以得到受激的聲子模式的失相時間T2.當(dāng)多個聲子模式被同時激發(fā)時， 有

(12)

此時，多個聲子模式之間的相干耦合，使得我們可以在飛秒TR-CARS信號中觀察到量子拍頻現(xiàn)象，量子拍頻信號中包含了同時激發(fā)的所有聲子模式的振動動力學(xué)信息，此時

(13)

2 數(shù)值模擬及分析

在飛秒TR-CARS實驗中，飛秒激光脈沖的特點使得兩個拉曼振動模式被同時激發(fā)的情況最為普遍.為了更好地理解和分析晶體中不同聲子模式之間相干耦合產(chǎn)生的量子拍頻現(xiàn)象，下面將對時域CARS信號共振部分的強(qiáng)度隨探測光延遲時間τ的演化進(jìn)行數(shù)值模擬，并對其結(jié)果進(jìn)行討論和分析.設(shè)兩個聲子模式的振幅因子分別為Q0a和Q0b，失相時間分別為T2a和T2b，由式(13)可得：

(14)

其中：Δω為兩個聲子模式的頻率差，Δφ為兩個聲子模式的相位差.從式(14)可以看出，TR-CARS信號中包含了兩個聲子模式各自弛豫過程的貢獻(xiàn)，都呈現(xiàn)出簡單的e指數(shù)衰減，其衰減常數(shù)分別由失相時間T2a和T2b給出；還有一項貢獻(xiàn)來源于兩個聲子模式之間的相干耦合，這調(diào)制了TR-CARS信號，導(dǎo)致量子拍頻現(xiàn)象的出現(xiàn)，拍的頻率對應(yīng)的是兩個受激聲子模式的頻率差.

我們對兩個聲子模式的振幅因子Q0a和Q0b相同，失相時間分別為T2a=2 000fs和T2b=1 000fs，波數(shù)差Δω分別為10cm-1(點劃線)50cm-1(實線)100cm-1(虛線)的情況進(jìn)行了數(shù)值模擬，如圖2所示.可以看出，在其他參數(shù)都相同的條件下，兩個聲子模式之前頻率差的不同對TR-CARS信號有很大影響，當(dāng)頻率差較大時，量子拍頻現(xiàn)象比較明顯，實驗中更容易觀測到，當(dāng)頻率差小到一定值時，將觀測不到量子拍頻現(xiàn)象，只能觀察到TR-CARS信號的e指數(shù)衰減過程.

圖2 波數(shù)差對量子拍頻信號的影響

我們又對兩個聲子模式的失相時間分別為T2a=2 000 fs和T2b=1 000 fs，波數(shù)差Δω為50 cm-1，振幅因子之比Q0a/Q0b分別為0.5(虛線)，1(實線)，2(點劃線)的情況進(jìn)行了數(shù)值模擬，如圖3所示.可以看出，在其他參數(shù)都相同的條件下，受激的兩個聲子模式的振幅因子之比不同也會導(dǎo)致信號的很大差異，當(dāng)二者強(qiáng)度接近時，量子拍頻現(xiàn)象較為明顯.在飛秒TR-CARS實驗中，信號有很寬的頻譜范圍，在CARS信號的不同波長位置處，受激聲子模式的強(qiáng)度比是不同的，在實驗中，應(yīng)適當(dāng)調(diào)節(jié)實驗參數(shù)，使兩個受激聲子模式的強(qiáng)度接近.

圖3 振幅因子之比對量子拍頻信號的影響

本文對兩個聲子模式的波數(shù)差Δω為50 cm-1，振幅因子之比Q0a/Q0b為1時，失相時間變化的情況進(jìn)行了數(shù)值模擬，圖4中實線對應(yīng)T2a=2 000 fs，T2b=1 000 fs，點劃線對應(yīng)T2a=1 500 fs，

T2b=750 fs，虛線對應(yīng)T2a=1 000 fs，T2b=500 fs.可見，隨著相干聲子失相時間的減小，量子拍頻現(xiàn)象逐漸減弱，直至觀測不到.由于晶體中相干聲子的失相時間是晶體的固有屬性，所以實驗中觀測到的量子拍頻現(xiàn)象的曲線受晶體本身特征的影響，可給出相干聲子的振動動力學(xué)信息.

圖4 失相時間對量子拍頻信號的影響

3 結(jié) 語

本文給出了利用飛秒TR-CARS技術(shù)研究晶體中相干聲子動力學(xué)的理論模型，對兩種聲子模式相干耦合的量子拍頻現(xiàn)象進(jìn)行了深入分析，數(shù)值模擬了當(dāng)兩個聲子模式的波數(shù)差、振幅因子之比以及失相時間改變時對量子拍頻曲線的影響并從理論上進(jìn)行了討論.本文工作為在時域上研究聲子動力學(xué)及分析實驗結(jié)果提供了理論依據(jù).

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Theoretical investigations of quantum beats of coherent phonons in crystal by femtosecond TR-CARS

DU Xin, HE Ping, WANG Ming, LV Jia

(School of Foundation Science, Harbin University of Commerce, Harbin 150028, China)

A theoretical model of studying the dynamics of coherent phonons in crystals was established by femtosecond TR-CARS technique, and the quantum beats of the simultaneously excited two phonon modes were imitated. The influence on the curves of quantum beats when altering the parameters of the wavenumber difference, the ratio of amplitude actor and the dephasing times of the two phonon modes were discussed. This paper put forward a theoretical basis to study coherent phonon dynamics in crystals on a femtosecond time scale, and was especially helpful for understanding the nature of coherent phonons.

femtosecond time-resolved CARS; coherent phonons; quantum beat

2016-05-30.

黑龍江省教育廳科學(xué)技術(shù)研究項目(12541206).

杜 鑫(1982-)，女，副教授，博士，研究方向：超快激光光譜.

O437

A

1672-0946(2016)06-0678-04