基于高斯過程回歸的燃煤煙氣汞排放預(yù)測

鐘 美， 趙兵濤， 黃 朔

(上海理工大學(xué) 能源與動力工程學(xué)院，上海 200093)

?

基于高斯過程回歸的燃煤煙氣汞排放預(yù)測

鐘 美， 趙兵濤， 黃 朔

(上海理工大學(xué) 能源與動力工程學(xué)院，上海 200093)

選取對煙氣汞排放影響顯著的特征參數(shù)，采用一類新的隨機過程方法——高斯過程回歸模型來預(yù)測煙氣中單質(zhì)汞、氧化汞和顆粒汞的排放濃度,分別討論了協(xié)方差函數(shù)和樣本比例對模擬預(yù)測精度的統(tǒng)計學(xué)影響.結(jié)果表明:平方指數(shù)協(xié)方差函數(shù)優(yōu)于有理二次協(xié)方差函數(shù)和Matern協(xié)方差函數(shù)；預(yù)測精度隨樣本比例的增大而提高；高斯過程回歸模型優(yōu)于常規(guī)非線性模化方法并顯示出更好的魯棒性，對煙氣中汞的形態(tài)預(yù)測有較好的適用性.

燃煤煙氣； 汞形態(tài)； 高斯過程回歸； 模化； 預(yù)測

化石燃料燃燒特別是煤燃燒過程中生成的污染物已經(jīng)成為一類重要的能源與環(huán)境問題.除SO2、NOx和CO2以外，汞的排放以其劇毒性、累積性和持久性越來越受到重視[1-3].燃煤煙氣中汞通常有3種形態(tài)：單質(zhì)汞(Hg0)、氧化汞(Hg2+)和顆粒汞(Hgp).不同形態(tài)的汞之間可以相互轉(zhuǎn)化，且煤的特性(如煤的熱值，煤中Hg、Cl、S的含量等)和操作條件(如爐膛的溫度和壓力)等眾多因素對汞的形態(tài)都會產(chǎn)生影響.

為了有效預(yù)測燃煤煙氣汞排放的形態(tài)與濃度，近十年來已發(fā)展出相關(guān)的理論和方法，如神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(ANN)、基于組的數(shù)據(jù)處理誘導(dǎo)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)法(GMDH-ANN)、支持向量機(SVM)和貝葉斯正則化人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(BRANN).但是這些方法本身仍存在問題，如神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)法存在最優(yōu)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)(隱層神經(jīng)元個數(shù))難以確定和過擬合的問題；SVM的核函數(shù)的最優(yōu)化參數(shù)需要經(jīng)過優(yōu)化算法耦合，以交叉驗證的復(fù)雜過程確定.同時，上述方法的結(jié)果大多是孤立、單次的預(yù)測結(jié)果，缺乏實際統(tǒng)計學(xué)指導(dǎo)意義.

高斯過程回歸(GPR)是近年來發(fā)展的一種新型貝葉斯非參數(shù)模型[4-5]，它是一種定義在無限維參數(shù)空間上的貝葉斯模型，可以很好地自適應(yīng)接收到數(shù)據(jù).筆者應(yīng)用該方法對燃煤過程中不同形態(tài)的汞排放濃度進行?；皖A(yù)測，以期對其評估和控制提供有效方法和手段.

1 高斯過程回歸模型的基本原理

在高斯過程回歸模型中，給定訓(xùn)練集D={(xi,yi)|i=1,2,…,n}，其中xi、yi分別表示D中的第i個輸入和輸出向量.高斯過程回歸模型對輸入向量與目標輸出之間的關(guān)系f進行推斷，即給定輸入向量時確定目標輸出的條件分布[6].

假定f是一個以m為均值函數(shù)、k為協(xié)方差函數(shù)的高斯過程，即f～GP(m，k).高斯過程是一個隨機過程，可由其均值函數(shù)與協(xié)方差函數(shù)完全確定[7].

根據(jù)高斯過程的定義可知，f(x1)，f(x2)，…，f(xn)服從多元高斯分布，且該多元高斯分布的均值向量為m(xi)，協(xié)方差矩陣為K，因此

(1)

實際中的目標輸出通常會包含一些噪聲：y=f(x)+ε，其中ε～N(0,σn2).

于是問題轉(zhuǎn)換為已經(jīng)觀測到訓(xùn)練集D：yi=f(xi)+εi(i=1，2，…，n)，需要在測試集D*={(xi*,yi*)|i=n+1,n+2,…,n+n*}預(yù)測對應(yīng)的輸出值f*.設(shè)置高斯過程的均值函數(shù)為零常函數(shù)，訓(xùn)練集的輸出向量y和測試集的預(yù)測值f*的多元高斯分布為

(2)

其中，K*=[k(x*,x1),k(x*,x2),…,k(x*,xn)],K**=k(x*,x*).

式中：σn為噪聲的標準差.

根據(jù)多元高斯分布的條件分布形式，可得出高斯過程回歸模型預(yù)測方程的關(guān)鍵：

(3)

式中：矩陣X由訓(xùn)練集的輸入xi的列向量組成；矩陣X*由測試集的輸入xi*的列向量組成.

(4)

(5)

協(xié)方差函數(shù)對于高斯過程至關(guān)重要，在高斯過程回歸模型中協(xié)方差函數(shù)(即核函數(shù))必須滿足Mercer條件.采用了3種協(xié)方差函數(shù)：

平方指數(shù)協(xié)方差(SE)函數(shù)：

(6)

有理二次協(xié)方差(RQ)函數(shù)：

(7)

Matern協(xié)方差(Matern)函數(shù)

(8)

式中：σf2為核函數(shù)的信號方差;M=diag(l-2)；l為關(guān)聯(lián)性測定超參數(shù)；δij為克洛內(nèi)克爾符號，i和j相同時為1，不同時為0，其值越大，說明輸入與輸出的相關(guān)性越小，表示控制局部相關(guān)性的程度；α為核函數(shù)的形狀參數(shù)；j=1,2，…，n.

令超參數(shù)θ=(l，σf，σn)，可通過極大似然法自適應(yīng)獲得最優(yōu)解.首先建立訓(xùn)練樣本條件概率的負對數(shù)似然函數(shù)，并令其對超參數(shù)求偏導(dǎo)，然后采用共軛梯度法對該偏導(dǎo)數(shù)進行最小化，以得到超參數(shù)的最優(yōu)解.

2 基于GPR的汞排放濃度預(yù)測的模化方法與過程

2.1 變量參數(shù)與數(shù)據(jù)樣本

影響煙氣中各種形態(tài)汞排放濃度的因素較多，選取6個較為顯著的影響因素來分析其對煙氣中汞排放濃度的影響.

研究表明，在溫度高于400 K的還原性氣氛及溫度高于600 K的氧化性氣氛的煙氣中，99%以上的汞以單質(zhì)汞的形態(tài)存在[8].分析S對汞形態(tài)的影響，結(jié)果表明，在燃燒產(chǎn)生的氧化性氣氛煙氣中，隨著煙氣溫度的降低，單質(zhì)汞將發(fā)生化學(xué)反應(yīng)生成氧化汞，S的存在可以促進汞元素以固相硫酸汞的形式沉積下來[9].Cl對汞形態(tài)的影響在氧化性氣氛中表現(xiàn)為，煙氣中Cl的含量越大，生成穩(wěn)定相氯化汞的溫度范圍越寬[8].煙氣中單質(zhì)汞的濃度基本隨著煤中Cl含量的增加而降低[10].汞吸附量隨飛灰燒失量的增加而增加.飛灰中不同類型介質(zhì)的氣相汞吸附特性差異顯著，其中未燃盡碳吸附性能最強，吸附劑的比表面積與其汞吸附量呈正相關(guān)關(guān)系.燃煤飛灰碳粒所具有的多孔隙結(jié)構(gòu)和巨大比表面積有利于吸附、脫除煙氣中的汞，使得煙氣中氧化汞和單質(zhì)汞含量降低[11].煙氣中的NOx與飛灰相互作用還可以催化氧化單質(zhì)汞[12].煤中的汞可以在150 ℃左右的低溫下?lián)]發(fā)，在爐膛內(nèi)燃燒溫度下，汞將蒸發(fā)并以單質(zhì)汞的形態(tài)存在于氣相中，隨著煙氣溫度降低，單質(zhì)汞會與煙氣中的其他成分發(fā)生一系列化學(xué)反應(yīng)，最終大部分汞將以單質(zhì)態(tài)隨煙氣排放到環(huán)境中[13].汞元素和氯元素都是煤中最易揮發(fā)的元素，它們在煤熱解過程中迅速蒸發(fā)，然后在氣相中相互反應(yīng)[10].煤的部分發(fā)熱量可間接地反映在鍋爐負荷上，隨著鍋爐負荷的降低，煙氣中汞的排放總量降低，煙氣中汞的濃度略有下降[14].

基于上述分析，選取煤的發(fā)熱量，煤中Hg含量、Cl含量和S含量，以及灰分和溫度作為GPR的輸入變量，3種形態(tài)的汞濃度作為輸出變量.數(shù)據(jù)庫共計82組數(shù)據(jù)，均來源于文獻[15].高斯過程回歸模型模擬預(yù)測分為2個步驟，首先確定訓(xùn)練樣本和測試樣本，再以訓(xùn)練樣本對高斯過程回歸模型進行訓(xùn)練，以測試樣本進行驗證，最后評估其模擬和泛化性能.

2.2 歸一化處理

不同評價指標往往具有不同的量級和單位，會影響到數(shù)據(jù)分析的結(jié)果.為消除數(shù)據(jù)指標之間的量級影響和解決其不可比性的問題，對數(shù)據(jù)進行歸一化處理.將所有數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化成處于同一數(shù)量級的無量綱數(shù)，且全部落在0～1，以進行綜合對比評價.最后，對模擬結(jié)果進行反歸一化處理，得到具有量綱單位的汞形態(tài)濃度作為輸出.

2.3 評價指標

采用均方誤差(E2)和確定系數(shù)(R2)對預(yù)測結(jié)果和模型進行評價.

(9)

(10)

為了避免單次模擬結(jié)果的隨機性影響，采用上述指標的10次均值統(tǒng)計結(jié)果進行評估.

3 結(jié)果與討論

3.1 協(xié)方差函數(shù)的影響

為了比較不同協(xié)方差函數(shù)對高斯過程回歸模型模擬結(jié)果的影響，固定訓(xùn)練樣本和測試樣本比例為85%∶15%，即訓(xùn)練組為70組數(shù)據(jù)，測試組為12組數(shù)據(jù)，采用3種協(xié)方差函數(shù)進行了10次隨機模擬，測試組統(tǒng)計結(jié)果見表1.

表1 不同協(xié)方差函數(shù)隨機10次預(yù)測結(jié)果的統(tǒng)計值

Tab.1 Statistics of random 10 times of prediction results by different covariance functions

汞形態(tài)SERQMaternR2E2R2E2R2E2Hg00．85920．00830．84010．00930．80890．0093Hg2+0．85590．02020．83400．02080．83700．0214Hgp0．86230．00660．81150．00680．80420．0066

從預(yù)測結(jié)果可以看出采用不同核函數(shù)時測試樣本的預(yù)測精度不同.對測試樣本預(yù)測精度的比較表明，SE核函數(shù)具有更好的性能.盡管對于訓(xùn)練樣本而言，3個核函數(shù)均可達到較高的預(yù)測精度，SE的R2為0.94～0.96，RQ的R2為0.94～0.97，Matern的R2為0.98～1，三者的R2≥0.94.基于Matern核函數(shù)的模型可以達到近似1的確定系數(shù)以及近似0的誤差精度，但這同時可能導(dǎo)致過擬合現(xiàn)象.由于測試樣本的預(yù)測精度更能反映模型本身的魯棒性和泛化性能，因此最優(yōu)協(xié)方差函數(shù)為SE.

3.2 樣本比例的影響

為比較不同訓(xùn)練樣本與測試樣本的比例對汞排放濃度預(yù)測結(jié)果的影響，現(xiàn)固定SE為優(yōu)化選擇的協(xié)方差函數(shù)，分別比較訓(xùn)練樣本與測試樣本比例為80%∶20% (66組和16組)、85%∶15%(70組和12組)及90%∶10%(74組和8組)時10次隨機預(yù)測結(jié)果的統(tǒng)計值，測試組結(jié)果見表2.

總體上，預(yù)測精度隨樣本比例的增大而提高，盡管樣本比例對訓(xùn)練樣本的預(yù)測精度影響不大，R2為0.93～0.97，但是隨著樣本比例的增大，測試樣本的預(yù)測精度有所提高.這與模型獲得的學(xué)習(xí)信息的健全度有關(guān)，對于汞排放濃度數(shù)據(jù)挖掘的深度和廣度有助于模型泛化性能的提高.

3.3 與其他模型的比較

為了表征最優(yōu)化的GPR預(yù)測性能，圖1～圖3給出了以85%∶15%作為訓(xùn)練組和測試組的樣本比例，平方指數(shù)協(xié)方差(SE)函數(shù)作為核函數(shù)，在對單質(zhì)汞(Hg0)、氧化汞(Hg2+)和顆粒汞(Hgp)的10次隨機預(yù)測結(jié)果中最優(yōu)的模擬結(jié)果.對于單質(zhì)汞和顆粒汞，測試組的均方誤差(MSE)均比訓(xùn)練組小.就確定系數(shù)而言，訓(xùn)練組的確定系數(shù)(0.926～0.954)遠小于測試組的確定系數(shù)(0.957～0.986)，說明對于未知的數(shù)據(jù)，高斯過程回歸模型具有良好的預(yù)測性能，并且可以得出比訓(xùn)練組更準確的預(yù)測結(jié)果.

表2 不同樣本比例時10次隨機預(yù)測結(jié)果的統(tǒng)計值

Tab.2 Statistics of random 10 times of prediction results for different sample ratios

汞形態(tài)90%∶10%85%∶15%80%∶20%R2E2R2E2R2E2Hg00．88830．00740．85920．00830．78680．0111Hg2+0．90210．01410．85590．02020．81780．0137Hgp0．89240．00540．86230．00660．76260．0078

圖1 對單質(zhì)汞的模擬結(jié)果

圖2 對氧化汞的模擬結(jié)果

圖3 對顆粒汞的模擬結(jié)果

表3給出了不同模型對煙氣中汞形態(tài)預(yù)測的模擬結(jié)果，所有模型模擬數(shù)據(jù)均來源于參考文獻[15].

表3 煙氣汞形態(tài)預(yù)測的其他方法

Tab.3 Other methods for prediction of mercury speciation in coal-fired flue gas

模型訓(xùn)練樣本組數(shù)∶測試樣本組數(shù)預(yù)測結(jié)果E2 Hg0/Hg2+/Hgp R2 Hg0/Hg2+/Hgp MLP?ANN[15]81∶10．975/0．975/0．975GMDH[16]72∶100．490/0．250/0．5201)SVM[17]66∶160．0095/0．0095/0．00950．8397/0．8397/0．8397BRANN[18]70∶120．982/0．933/0．870GA?BP[19]64∶112)0．1543～0．45103)MNR70∶120．0147/0．0270/0．00590．863/0．765/0．853GPR70∶120．0019/0．0089/0．00090．9860/0．9571/0．9830

注：1)絕對平均誤差(MAE)；2)選取了82組中的75組；3)向量誤差.

Jensen等[15]使用多層感知器-人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(MLP-ANN)對煙氣中汞的形態(tài)進行模擬.MLP-ANN具有3層網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)：輸入層、隱藏層和輸出層.優(yōu)化結(jié)果表明，隱藏層的節(jié)點數(shù)為8時具有最好的性能.MLP-ANN的結(jié)構(gòu)通過反向傳播進行訓(xùn)練，以優(yōu)化權(quán)重集使得預(yù)測值與實際值間的誤差最小為目的.其對預(yù)測值的確定系數(shù)為0.975，雖然結(jié)果較好，但只取一組數(shù)據(jù)并不能全面表征網(wǎng)絡(luò)的泛化性能，并且神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)自身存在隱藏層神經(jīng)元個數(shù)難以確定和過擬合的問題.

基于組的數(shù)據(jù)處理算法(GMDH)的誘導(dǎo)網(wǎng)絡(luò)[16]與神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)相比，可以更快建立模型，且很少或不需要用戶的干預(yù)，模型收斂更快，不陷于局部最小值，可自動選擇有效的輸入變量、自動配置模型的結(jié)構(gòu).GMDH對訓(xùn)練組的模擬結(jié)果確定系數(shù)為0.945/0.884/0.869(Hg0/Hg2+/Hgp).雖然2種方法采取的樣本容量稍有不同(GMDH訓(xùn)練組為72組)，且GMDH在研究輸入對輸出的影響權(quán)重方面有很好的指示性，但其預(yù)測性能不如高斯過程回歸模型.

支持向量機(SVM)[17]是一種基于核函數(shù)的學(xué)習(xí)機器，其泛化能力在很大程度上依賴于所選擇的核函數(shù).且SVM核函數(shù)的選定及其最優(yōu)化參數(shù)需要通過優(yōu)化算法與交叉驗證的方法確定.SVM在核函數(shù)參數(shù)尋優(yōu)過程中花費的中央處理器(CPU)時間成本高于高斯過程回歸模型.從模擬結(jié)果來看，SVM對訓(xùn)練組的擬合程度很高，確定系數(shù)為0.979 5，高于本文中的高斯過程回歸模型，但對于測試組而言，確定系數(shù)僅為0.839 7，遠低于高斯過程回歸模型的預(yù)測結(jié)果.比較訓(xùn)練組與測試組的確定系數(shù)可以看出，SVM較容易出現(xiàn)過擬合，對未知數(shù)據(jù)的預(yù)測性能較高斯過程回歸模型差.

貝葉斯正則化人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(BRANN)[18]使用的是3層前饋網(wǎng)絡(luò)，輸入層、隱藏層和輸出層節(jié)點數(shù)分別為6、12和3.通過各層之間的連接權(quán)重和偏差值對輸入進行轉(zhuǎn)化，最后得到輸出值.模擬結(jié)果表明，雖然訓(xùn)練組的確定系數(shù)0.956/0.951/0.962(Hg0/Hg2+/Hgp)較高，但是對于測試組的確定系數(shù)，高斯過程回歸模型優(yōu)于貝葉斯正則化人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型.可見貝葉斯正則化人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型測試組的預(yù)測結(jié)果準確性低于訓(xùn)練組模擬結(jié)果的準確性，而高斯過程回歸模型模擬結(jié)果則表明測試組預(yù)測結(jié)果的準確性可以遠高于訓(xùn)練組，這說明高斯過程回歸模型對未知數(shù)據(jù)的泛化性能遠優(yōu)于貝葉斯正則化人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型.

為進一步比較高斯過程回歸模型與傳統(tǒng)的多元非線性回歸(MNR)模型的預(yù)測精度，表3給出了其比較結(jié)果.由表3可以看出，高斯過程回歸模型的模擬結(jié)果遠優(yōu)于多元非線性回歸模型，表明變量對汞排放的影響不是簡單的指數(shù)關(guān)系.此外，多元非線性回歸模型需要預(yù)先定義經(jīng)驗?zāi)Ｐ?，而高斯過程回歸模型只需要提供訓(xùn)練組數(shù)據(jù)就可以對模型進行訓(xùn)練，且多元非線性回歸模型不適用于復(fù)雜、高度非線性數(shù)據(jù)的擬合.

4 結(jié) 論

(1)高斯過程回歸模型自適應(yīng)性強，與神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和支持向量機相比,具有容易實現(xiàn)、超參數(shù)自適應(yīng)獲取等優(yōu)點.將其應(yīng)用于燃煤煙氣中不同形態(tài)汞排放濃度的預(yù)測是可行的.由于燃燒過程中汞形態(tài)和濃度的影響因素眾多，在自變量的選取上沒有考慮飛灰的理化特性和鍋爐負荷等因素的影響，后續(xù)將會對此進行研究.此外，由于數(shù)據(jù)樣本規(guī)模的限制，僅對82組數(shù)據(jù)進行了模擬，如有更多數(shù)據(jù)樣本，可進一步提高模型的準確性和可靠性.

(2)隨機模擬的統(tǒng)計學(xué)性能表明，核函數(shù)的選取對高斯過程回歸模型的結(jié)果產(chǎn)生影響.平方指數(shù)協(xié)方差函數(shù)作為核函數(shù)時，其泛化性能優(yōu)于有理二次協(xié)方差函數(shù)和Matern協(xié)方差函數(shù).

(3)訓(xùn)練樣本與測試樣本的比例發(fā)生變化時，預(yù)測結(jié)果也隨之發(fā)生變化.預(yù)測結(jié)果的統(tǒng)計學(xué)精度隨訓(xùn)練樣本與測試樣本比例的增大而提高.

(4)與已有的預(yù)測模型和傳統(tǒng)多元非線性回歸模型相比，GPR具有較高的預(yù)測精度和泛化性能.

[1] LI P, FENG X B, QIU G L,etal. Mercury pollution in Asia: a review of the contaminated sites[J]. Journal of Hazardous Materials, 2009, 168(2/3): 591-601.

[2] GRAYDON J W, ZHANG X, KIRK D W,etal. Sorption and stability of mercury on activated carbon for emission control[J]. Journal of Hazardous Materials, 2009, 168(2/3): 978-982.

[3] 楊建平, 趙永椿, 張軍營, 等. 燃煤電站飛灰對汞的氧化和捕獲的研究進展[J]. 動力工程學(xué)報, 2014, 34(5): 337-345.

YANG Jianping, ZHAO Yongchun, ZHANG Junying,etal. Research process on mercury oxidation and capture with fly ash of coal-fired power plant[J]. Journal of Chinese Society of Power Engineering, 2014, 34(5): 337-345.

[4] RASMUSSEN C E, WILLIAMS C K I. Gaussian processes for machine learning[M]. Cambridge, Massachusetts USA: MIT Press, 2006.

[5] KOTTAS A, BEHSETA S, MOORMAN D E,etal. Bayesian nonparametric analysis of neuronal intensity rates[J]. Journal of Neuroscience Methods, 2012, 203(1): 241-253.

[6] 何志昆, 劉光斌, 趙曦晶, 等. 高斯過程回歸方法綜述[J]. 控制與決策, 2013, 28(8): 1121-1129, 1137.

HE Zhikun, LIU Guangbin, ZHAO Xijing,etal. Overview of Gaussian process regression[J]. Control and Decision, 2013, 28(8): 1121-1129, 1137.

[7] PARK C, HUANG J Z, DING Y. Domain decomposition approach for fast Gaussian process regression of large spatial data sets[J]. The Journal of Machine Learning Research, 2011, 12(4): 1697-1728.

[8] 劉迎暉, 鄭楚光, 游小清, 等. 氯元素對煙氣中汞的形態(tài)和分布的影響[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2001, 21(1): 69-73.

LIU Yinghui, ZHENG Chuguang, YOU Xiaoqing,etal. Effect of chlorine on the speciation of mercury in flue gases[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2001, 21(1): 69-73.

[9] 王泉海, 邱建榮, 吳昊. 硫元素對煙氣中汞的形態(tài)和分布的影響[J]. 燃燒科學(xué)與技術(shù), 2003, 9(2): 135-138.

WANG Quanhai, QIU Jianrong, WU Hao. Effect of sulfur on the speciation of mercury in flue gases[J]. Journal of Combustion Science and Technology, 2003, 9(2): 135-138.

[10] CAO Yan, DUAN Yufeng, KELLIE S,etal. Impact of coal chlorine on mercury speciation and emission from a 100 MW utility boiler with cold-side electrostatic precipitators and low-NOxburners[J]. Energy & Fuels, 2005, 19(3): 842-854.

[11] 彭蘇萍, 王立剛. 燃煤飛灰對鍋爐煙道氣汞的吸附研究[J]. 煤炭科學(xué)技術(shù), 2002, 30(9): 33-35.

PENG Suping, WANG Ligang. Study on Hg adsorption of flying ash in flue gas[J]. Coal Science and Technology, 2002, 30(9): 33-35.

[12] LAUDAL D L, BROWN T D, NOTT B R. Effects of flue gas constituents on mercury speciation[J]. Fuel Processing Technology, 2000(65/66): 157-165.

[13] 楊祥花, 江貽滿, 楊立國, 等. 燃煤汞形態(tài)分布和排放特性研究[J]. 潔凈煤燃燒與發(fā)電技術(shù), 2006(1): 13-16.

YANG Xianghua, JIANG Yiman, YANG Liguo,etal. Research summary on phase distribution and emission characteristics of Hg of burned-coal[J]. Energy Research & Utilization, 2006(1): 13-16.

[14] 朱珍錦, 薛來, 談儀, 等. 負荷改變對煤粉鍋爐燃燒產(chǎn)物中汞的分布特征影響研究[J]. 中國電機工程學(xué)報, 2001, 21(7): 87-90, 94.

ZHU Zhenjin, XUE Lai, TAN Yi,etal. Studies on characteristics of mercury distribution in combustion products at various loads of A P. C.-fired utility boiler[J]. Proceedings of the CSEE, 2001, 21(7): 87-90, 94.

[15] JENSEN R R, KARKI S, SALEHFAR H. Artificial neural network-based estimation of mercury speciation in combustion flue gases[J]. Fuel Processing Technology, 2004, 85(6/7): 451-462.

[16] ABDEL-AAL R E. Predictive modeling of mercury speciation in combustion flue gases using GMDH-based abductive networks[J]. Fuel Processing Technology, 2007, 88(5): 483-491.

[17] ZHAO Bingtao, ZHANG Zhongxiao, JIN Jing,etal. Modeling mercury speciation in combustion flue gases using support vector machine: prediction and evaluation[J]. Journal of Hazardous Materials, 2010, 174(1/3): 244-250.

[18] TICKNOR J L, HSU-KIM H, DESHUSSES M A. A robust framework to predict mercury speciation in combustion flue gases[J]. Journal of Hazardous Materials, 2014, 264C(2): 380-385.

[19] 吳成軍, 段鈺鋒. 燃煤煙氣中汞形態(tài)分布的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測研究[J]. 電站系統(tǒng)工程, 2007, 23(6): 15-18.

WU Chengjun, DUAN Yufeng. Forecasting the distribution of mercury speciation in coal-fired flue gas based on neural networks[J]. Power System Engineering, 2007, 23(6): 15-18.

Prediction of Mercury Emission from Coal-fired Flue Gas Based on Gaussian Process Regression

ZHONG Mei, ZHAO Bingtao, HUANG Shuo

(School of Energy and Power Engineering, University of Shanghai for Science and Technology,Shanghai200093,China)

By selecting the parameters which significantly influence the mercury emission from coal-fired flue gas, the concentration of elemental, oxidized and particulate mercury in flue gas was predicted using Gaussian process regression, a new random process method, while the effects of covariance function and train-test sample ratio on the simulation accuracy were respectively studied. Results show that the squared exponential covariance function is better than rational quadratic and Matern covariance function; the predicted accuracy increases with the rise of train-test sample ratio; Gaussian process regression is superior to traditional modeling methods of nonlinear regression, and displays good generalization ability, which therefore has strong applicability in prediction of mercury speciation in coal-fired flue gas.

coal-fired flue gas; mercury speciation; Gaussian process regression; modeling; prediction

2016-01-12

2016-03-08

國家自然科學(xué)基金資助項目(50806049，51278095)；上海市自然科學(xué)基金資助項目(08ZR1415100)；滬江基地建設(shè)資助項目(D14001)

鐘 美(1990-)，女，江西贛州人，碩士研究生，研究方向為燃燒污染物排放控制. 趙兵濤(通信作者)，男，副教授，電話(Tel.)：021-55271751；E-mail: zhaobingtao@usst.edu.cn.

1674-7607(2016)12-0987-06

TK16

A 學(xué)科分類號：470.30