膠州灣沉積物-海水界面硅的交換速率及其影響因素探討

汪雅露，袁華茂 ，宋金明，李學(xué)剛，李寧，曲寶曉，康緒明，王啟棟，邢建偉，梁憲萌

(1.中國科學(xué)院 海洋生態(tài)與環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島266071；2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京100039；3.青島海洋科學(xué)與技術(shù)國家實(shí)驗(yàn)室 海洋生態(tài)與環(huán)境科學(xué)功能實(shí)驗(yàn)室，山東 青島266071)

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膠州灣沉積物-海水界面硅的交換速率及其影響因素探討

汪雅露1，2，3，袁華茂1，3*，宋金明1，3，李學(xué)剛1，3，李寧1，3，曲寶曉1，3，康緒明1，3，王啟棟1，2，3，邢建偉1，2，3，梁憲萌1，2，3

(1.中國科學(xué)院 海洋生態(tài)與環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島266071；2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京100039；3.青島海洋科學(xué)與技術(shù)國家實(shí)驗(yàn)室 海洋生態(tài)與環(huán)境科學(xué)功能實(shí)驗(yàn)室，山東 青島266071)

采用實(shí)驗(yàn)室培養(yǎng)法在原位溫度和溶氧條件下測定了膠州灣沉積物-海水界面硅的交換速率，并探討了相關(guān)環(huán)境因子對界面交換速率的影響機(jī)制。結(jié)果表明，膠州灣沉積物-海水界面硅的交換表現(xiàn)為從沉積物向水體釋放，其交換速率在947～4 889 μmol/(m2·d)范圍內(nèi)，平均速率為1 819 μmol/(m2·d)。表層沉積物中葉綠素a(Chla)和總有機(jī)碳(TOC)是影響膠州灣沉積物-海水界面硅交換速率的主要環(huán)境因子，同時(shí)表層沉積物的含水率(φ)、生源硅(BSi)和粘土含量以及間隙水中溶解硅酸鹽(DSi)對沉積物-海水界面硅的交換也有重要影響。由此可推知，膠州灣沉積物-海水界面硅的交換速率主要受生物活動和溶解-擴(kuò)散雙重過程調(diào)控，而表層沉積物粒度與底層水體中DSi對膠州灣硅的釋放影響較小。

膠州灣；沉積物-海水界面；硅；交換速率；環(huán)境影響因子

1 引言

在很多海區(qū)，硅是限制浮游植物生長的主要營養(yǎng)元素[1—2]，決定了浮游生物的豐度和組成，在海洋系統(tǒng)的碳循環(huán)中起著重要作用。沉積物是水體溶解硅酸鹽(DSi)的重要來源[3]，Cowan等[4]對波士頓海灣的研究表明，沉積物釋放的硅占浮游植物生長所需的60%；在我國渤海，沉積物釋放的硅相當(dāng)于初級生產(chǎn)所需的65%[5]。據(jù)調(diào)查，沉降到底層的顆粒物中，80%的生源硅(BSi)在沉積物表層被分解回到水體[6]，因此研究沉積物-海水界面硅的遷移轉(zhuǎn)化對評價(jià)海洋中硅的收支與循環(huán)具有重要意義。目前，國內(nèi)外針對沉積物-海水界面硅通量的研究有很多[5，7—10]，然而對其影響因子還缺乏系統(tǒng)認(rèn)識。沉積物中的可交換態(tài)硅主要存在于粘土礦物(如伊利石)和硅質(zhì)生物殘?bào)w中，通過溶解和擴(kuò)散的方式進(jìn)入水體。溫度、鹽度、pH、孔隙率、粘土含量和間隙水中DSi濃度是調(diào)控溶解和擴(kuò)散過程的重要環(huán)境因子，因此對沉積物-海水界面硅的交換有著重要影響[4，11—13]。在近岸海域，沉積物中微生物的降解作用、底棲硅藻的同化作用和底棲生物的擾動都會改變沉積物-海水界面硅的交換速率，因此沉積物中與生物活動相關(guān)的有機(jī)質(zhì)、葉綠素a(Chla)以及生源硅(BSi)的含量也會影響沉積物-海水界面硅的交換[12，14]。沉積物-海水界面硅的遷移轉(zhuǎn)化過程是一個(gè)復(fù)雜的體系，受生物因素、物理因素和化學(xué)因素共同調(diào)控，這些環(huán)境因子之間關(guān)系密切，簡單的相關(guān)性分析并不能系統(tǒng)闡述環(huán)境因子對沉積物-海水界面硅交換的影響。

膠州灣平均水深7 m，海灣面積約353.92 km2，南面與黃海相接，屬于典型的溫帶半封閉型海灣。有研究表明，硅是限制膠州灣浮游植物生長的重要營養(yǎng)元素[2]，但是針對膠州灣沉積物-海水界面硅通量的研究較少。蔣鳳華等[15—16]曾利用實(shí)驗(yàn)室培養(yǎng)法對膠州灣沉積-海水界面的硅通量進(jìn)行調(diào)查，并利用相關(guān)性分析探討了沉積物-海水界面硅的交換速率與沉積物含水率、間隙水中硅酸鹽濃度、粘土含量及平均粒徑的關(guān)系。但是，其培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)均是在充氣和非原位溫度條件下進(jìn)行的，因此界面間溶解氧水平和溫度與實(shí)際條件存在一定差異，其調(diào)查結(jié)果可能存在一定偏差。另外，蔣鳳華等選取的環(huán)境影響因子基本忽略了生物因素的影響，并不全面。為了更為準(zhǔn)確的獲得膠州灣沉積物海水界面間硅的交換通量，本文在原位條件下進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室培養(yǎng)，設(shè)定接近現(xiàn)場環(huán)境條件(溫度和溶氧)的培養(yǎng)條件，以斜率法獲得原位交換速率。同時(shí)，測定了表層沉積物中總有機(jī)碳(TOC)、Chla、含水率(φ)、BSi、粘土含量、中值粒徑(D50)以及間隙水和底層水體中的DSi濃度，利用相關(guān)性分析和主成分回歸分析探討了底層環(huán)境因子對沉積物-海水界面間硅交換速率的影響，以期更為系統(tǒng)的探討膠州灣沉積物-海水界面硅交換的關(guān)鍵控制因素，為進(jìn)一步研究硅的生物地球化學(xué)循環(huán)提供理論依據(jù)。

2 材料與方法

2.1 樣品采集

在膠州灣預(yù)設(shè)10個(gè)采樣站位(圖1)，分別于2015年7月乘“創(chuàng)新號”調(diào)查船，用箱式采樣器采集了灣內(nèi)8個(gè)站位的表層未擾動柱狀沉積樣(高度為10～15 cm)和全部站位的表層沉積物(0～1 cm)。將柱狀沉積樣置于有機(jī)玻璃管(D內(nèi)=16 cm)中，4℃避光保存。同時(shí)，將表層沉積物分為3份，其中1份-20℃冷凍保存，用于實(shí)驗(yàn)室測定BSi、Chla、TOC。另外兩份避光冷藏保存，帶回實(shí)驗(yàn)室，1份離心(4 500 r/min，10 min，4℃)后用0.45 μm醋酸纖維膜過濾取間隙水，另一份稱重測含水率、粘土含量和D50。取同站位底層海水10 L，4℃避光保存，8 h內(nèi)帶回實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)。

圖1 膠州灣采樣站位Fig.1 Sampling stations in the Jiaozhou Bay

2.2 室內(nèi)培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)

現(xiàn)場測定的底層水體溫差不超過3℃(表1)，因此選取底層水體平均溫度(24.5℃)作為培養(yǎng)溫度。培養(yǎng)開始前，將沉積柱與底層海水均置于預(yù)先恒溫的培養(yǎng)箱中，底層海水溫度達(dá)到培養(yǎng)溫度時(shí)，向沉積柱中緩慢加入4 L底層海水，避光培養(yǎng)，另取一有機(jī)玻璃管加入等量底層海水作為對照組，培養(yǎng)裝置簡化圖見圖2。向上覆水中通入經(jīng)預(yù)實(shí)驗(yàn)確定的一定流量的空氣或空氣與氮?dú)獾幕旌蠚?，使培養(yǎng)水體的溶解氧濃度接近各站原位溶解氧條件。實(shí)驗(yàn)過程中，以24 h為間隔用Thermo Scientific OrionTMVersa StarTMpH/ ISE/電導(dǎo)率/溶解氧多參數(shù)臺式測量儀對上覆水體的鹽度、DO和pH進(jìn)行監(jiān)測，培養(yǎng)條件如表1所示。電極法條件下測定的DO值經(jīng)碘量法校正(r2=0.99)。

圖2 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖 Fig.2 Schematic diagram of the experimental device

站位溫度/℃溶氧/mg·L-1鹽度pH原位條件培養(yǎng)條件原位條件培養(yǎng)條件原位條件培養(yǎng)條件原位條件培養(yǎng)條件S325.824.5±0.56.636.72±0.0730.9031.097.857.81S424.624.5±0.55.565.52±0.1030.8231.007.847.84S524.724.5±0.55.965.99±0.1730.8931.117.867.87S625.224.5±0.56.236.01±0.1731.0131.027.787.71S723.224.5±0.56.997.10±0.1031.0431.217.917.93S823.724.5±0.56.656.63±0.1531.0331.137.917.87S924.524.5±0.56.636.69±0.1331.0631.157.877.84S1024.724.5±0.56.857.05±0.2031.0331.137.887.87

培養(yǎng)穩(wěn)定6 h后開始采集水樣，培養(yǎng)56 h，將第一次采樣時(shí)刻作為起始點(diǎn)，間隔6～20 h取樣，每次取出40 mL海水，用0.45 μm醋酸纖維膜過濾后，加氯仿-20℃保存。每次取完水樣后加入原站位采集的等體積底層海水，保證培養(yǎng)過程中上覆水體積不變，依據(jù)公式(1)、(2)計(jì)算沉積物-海水界面硅的交換量與交換速率：

(1)

(2)

式中，Mi為ti時(shí)間內(nèi)沉積物-海水界面的硅交換量(μmol)；ΔV取為取樣體積(單位：L)；V為培養(yǎng)過程中上覆水體積(L)；C0為底層海水DSi濃度(單位：μmol/L)；Ci-1為ti-1時(shí)刻實(shí)驗(yàn)組上覆水DSi濃度；F為沉積物-海水界面硅的交換速率[單位：μmol/(m2·d)]；dM/dt為交換量隨時(shí)間變化的斜率(單位：μmol/h)；A為交換面積，且A=π(D內(nèi)/2)2=0.02 m2。

2.3 底層參數(shù)測定

2.3.1 水體參數(shù)測定

用CTD現(xiàn)場測定底層水體鹽度，pH由Thermo Orion 5-star pH計(jì)配置雷磁E-201-D復(fù)合電極測定，底層水體的DO利用碘量滴定法(GB 12763.4-2007-T)測定。采集的底層水、間隙水和培養(yǎng)水樣用0.45 μm醋酸纖維膜過濾后用Quaatro39型營養(yǎng)鹽流動分析儀測定DSi濃度。

2.3.2 表層沉積物參數(shù)測定

表層沉積物的含水率(φ)用質(zhì)量法測定，BSi含量參照Michalopoulos和Aller[17]的方法進(jìn)行測定，沉積物中的Chla參照Parsons等[18]的方法用N，N-二甲基甲酰胺[19]萃取后用同步熒光法[20]測定，表層沉積物的粒徑分布用Malvern激光衍射粒度儀分析，TOC用vario TOC cube型總有機(jī)碳分析儀測定。

3 結(jié)果與討論

3.1 膠州灣沉積物-海水界面的硅通量

圖3為膠州灣不同站位培養(yǎng)過程中上覆水體的硅酸鹽(SiO3-Si)的交換量隨時(shí)間變化的曲線，在開始采樣后的25～56 h內(nèi)，SiO3-Si交換量隨培養(yǎng)時(shí)間均呈線性變化(r2>0.98)，隨著培養(yǎng)時(shí)間的增加，培養(yǎng)體系環(huán)境(如上覆水濃度等)發(fā)生變化，硅酸鹽在沉積物-海水界面的交換量隨時(shí)間的變化曲線可能會偏離原本的線性趨勢，考慮到初始條件較接近原位條件，因此選取初始線性部分的斜率來計(jì)算沉積物-海水界面硅的交換速率[21]。

圖3 不同站位上覆水體中SiO3-Si交換量隨培養(yǎng)時(shí)間的變化Fig.3 SiO3-Si exchange amount in overlying water versus incubation time

將硅酸鹽交換量隨時(shí)間變化的斜率代入公式(2)可以求得硅酸鹽在膠州灣沉積物-海水界面的交換速率。如表2所示，膠州灣夏季沉積物-海水界面硅的交換速率為947～4 889 μmol /(m2·d)，與蔣鳳華等[15]的調(diào)查結(jié)果接近(1 000～5 000 μmol/(m2·d))相近。各站位的平均速率為1 819 μmol/(m2·d)，大部分站位的硅酸鹽交換速率在947～1 872 μmol/(m2·d)，但是S5站位硅酸鹽的交換速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于其他站位，這可能是因?yàn)镾5站位靠近李村河口，底層有機(jī)質(zhì)含量高(表4)，生物活動較為活躍。

表3為中國近海不同海域沉積物-海水界面硅的交換速率。從表中可以看出，在中國近海，沉積物中的硅通常表現(xiàn)為向水體釋放，這證明在近海海域沉積物基本表現(xiàn)為水體DSi的源。比較浙江近海赤潮前后測得的沉積物-海水界面硅的交換通量，可以看出生物作用能加快沉積物中硅的循環(huán)速度。

表2 SiO3-Si在膠州灣不同站位沉積物-海水界面間的交換速率

表3 中國近海不同海域沉積物-海水界面硅的交換速率

3.2 環(huán)境相關(guān)影響因子解析

3.2.1 底層環(huán)境因子的空間分布

從灣內(nèi)到灣口，沉積物表層的BSi、Chla、TOC、粘土含量、含水率和間隙水及底層水體中DSi濃度均呈降低趨勢，沉積物的D50有增大的趨勢。表層沉積物的BSi在2.64～4.21 mg/g之間，Chla為0.59～4.62 μg/g，TOC在0.30%～0.95%之間，粘土含量為13%～26%，D50為9～85 μm，含水率為28.88%～51.00%，間隙水中DSi濃度為46.92～186.77 μmol/L，底層水體的DSi濃度在5.08～14.97 μmol/L范圍內(nèi)。

表4 不同站位的底質(zhì)環(huán)境參數(shù)

沉積物-海水界面硅的交換主要由沉淀(礦化)-溶解、吸附-解吸和擴(kuò)散過程控制，受多種環(huán)境因子共同制約。鹽度、pH和DO是影響沉積物-海水界面硅交換的重要環(huán)境因子，但由于本次調(diào)查所得膠州灣各站底層水體的溫度為23.2～25.8℃，鹽度為30.82～31.06，pH為7.78～7.91，DO在5.56～6.99 mg/L范圍內(nèi)，變化并不顯著，故在本文中不予討論。根據(jù)相關(guān)環(huán)境因子的不同性質(zhì)，將其分為以下3類進(jìn)行討論：(1)與擴(kuò)散過程相關(guān)的參數(shù)：沉積物間隙水中DSi濃度和底層水體中DSi濃度；(2)與表層生物活動相關(guān)的參數(shù)：表層沉積物BSi、Chla和TOC；(3)與沉積物本身性質(zhì)相關(guān)的參數(shù)：表層沉積物的粘土含量、D50和含水率。

表5 沉積物-海水界面環(huán)境參數(shù)的相關(guān)性分析及其與硅交換速率的關(guān)系

注:*p< 0.05 ;**p< 0.01。

3.2.2 底層水體中DSi濃度和沉積物間隙水中DSi濃度

由相關(guān)分析可知，隨著底層水體和間隙水中DSi濃度的升高，沉積物中硅的釋放速率變大(表5)。實(shí)際上，界面DSi濃度差(間隙水與底層海水的DSi濃度差)是影響沉積物-海水界面硅擴(kuò)散過程的重要因子，兩者呈顯著正相關(guān)(r=0.71，P<0.05)。由表4可知，膠州灣沉積物間隙水中DSi濃度遠(yuǎn)高于底層海水，因此底層海水中DSi濃度主要受間隙水中DSi擴(kuò)散影響(r=0.71，P<0.05)，且界面濃度差主要由間隙水中DSi的濃度決定(r=1.00，P<0.01)。因此間隙水中DSi濃度越高，底層DSi濃度和界面DSi濃度差越大，沉積物-海水界面硅的釋放速率越大。一般情況下，隨著間隙水中DSi濃度的升高，沉積物-海水界面硅的釋放速率變大，然而Srithongouthai等[12]的研究表明，間隙水中DSi濃度越高，沉積物中可交換態(tài)硅的溶解速率越低，因此間隙水中DSi會抑制沉積物中硅向水體遷移。顯然，膠州灣沉積物間隙水中DSi對擴(kuò)散過程的促進(jìn)作用占主導(dǎo)，能促進(jìn)沉積物中硅向水體遷移。

3.2.3 表層沉積物的TOC、Chl a和BSi含量

表層沉積物中TOC與沉積物中硅的釋放速率呈顯著正相關(guān)(r=0.91，P<0.01)，這表明在有機(jī)質(zhì)豐富的底質(zhì)環(huán)境中，沉積物中的硅更容易向水體遷移。TOC能表征有機(jī)質(zhì)含量，是影響沉積物-海水界面硅交換的重要環(huán)境因子。針對Mobile海灣的研究表明，營養(yǎng)鹽交換速率的最大值一般發(fā)生在富含有機(jī)質(zhì)的沉積物中[4]。一般而言，沉積物中有機(jī)質(zhì)降解能使間隙水中營養(yǎng)鹽濃度升高，從而促進(jìn)沉積物中營養(yǎng)鹽向水體釋放。Abe等[14]對瀨戶內(nèi)海的研究表明，沉積物中硅的釋放速率與有機(jī)質(zhì)的降解相關(guān)，由此推測微生物可以降解包裹在硅質(zhì)細(xì)胞壁周圍的有機(jī)質(zhì)，從而促進(jìn)沉積物中硅的溶解和釋放。綜合前人的研究可以推知，在富含有機(jī)質(zhì)的沉積物中，微生物的降解作用可能較為活躍，因此包裹在硅質(zhì)殘?bào)w周圍的有機(jī)質(zhì)能被迅速礦化，從而使沉積物中硅更容易溶解并釋放到上覆水體。

表層沉積物的Chla含量與沉積物-海水界面硅的交換速率同樣呈顯著正相關(guān)(r=0.95，P<0.01)，即隨著沉積物表層Chla含量的增加，沉積物-海水界面硅的交換速率呈增大趨勢。通過相關(guān)性分析可知，表層沉積物中的Chla與TOC顯著相關(guān)(r=0.95，P<0.01)，這是因?yàn)楦叩纳a(chǎn)力有利于有機(jī)質(zhì)的積累，而豐富的有機(jī)質(zhì)能為生產(chǎn)者補(bǔ)給營養(yǎng)物質(zhì)，因此豐富的有機(jī)質(zhì)通常與高生產(chǎn)力耦合。另外，Chla作為初級生產(chǎn)的重要指標(biāo)，在一定程度上能表征有機(jī)質(zhì)的代謝速度[25]，而底層有機(jī)質(zhì)的代謝利于沉積物中BSi的溶出(如前所述)，因此表層Chla含量越高，沉積物中硅的釋放速率越大。同時(shí)，在有機(jī)質(zhì)含量豐富、生產(chǎn)力較高的近岸海域沉積物中，底棲生物的豐度可能較高，生物擾動能加大沉積物與水體的接觸面積，從而加速可交換態(tài)硅的溶解和擴(kuò)散過程，使得沉積物-海水界面硅的交換速率更大。

沉積物-海水界面硅的交換速率與表層沉積物的BSi含量存在一定正相關(guān)性(r=0.69，P=0.057)，這與Srithongouthai和Loassachan的研究結(jié)果相悖[12，26]。考慮到硅藻是膠州灣底棲藻類的主要組成之一[27]，沉積物中BSi對底層硅交換的影響并不能用單一機(jī)制解釋。一方面，膠州灣沉積物中的BSi和Chla顯著相關(guān)(r=0.71，P<0.05)，BSi在一定程度上能表征底棲硅藻豐度，而硅藻能將DSi轉(zhuǎn)化為沉積物中BSi，促進(jìn)DSi向沉積物轉(zhuǎn)移，使沉積物-海水界面硅的凈釋放速率降低[12，26]；另一方面，沉積物中BSi是水體DSi的主要來源[28]，隨著底質(zhì)BSi含量的增加，沉積物中可交換態(tài)硅的溶解速度變大，更容易向上覆水體遷移。顯然，在膠州灣，沉積物中BSi對溶解過程的促進(jìn)效應(yīng)占主導(dǎo)。

3.2.4 表層沉積物特性

(1)含水率

沉積物的含水率與沉積物-海水界面硅的交換速率存在顯著正相關(guān)關(guān)系(r=0.97，P<0.01)，這與沉積物-海水界面硅通量主要受含水率(孔隙率)影響的結(jié)論一致[11，15]，進(jìn)一步證實(shí)了沉積物-海水界面的硅交換受溶解和擴(kuò)散過程控制。另外，含水率與TOC、Chla、粘土含量均顯著相關(guān)(r>0.67，P<0.05)，這說明高含水率的沉積物往往富含有機(jī)質(zhì)、生產(chǎn)力高且有較高的粘土含量，因此含水率相當(dāng)于膠州灣沉積物的一個(gè)復(fù)合指標(biāo)。

(2)粘土含量與D50

隨著沉積物中粘土含量的增大，沉積物-海水界面的硅交換速率有變大的趨勢(表5)。這是因?yàn)槌练e物中粘土礦物含有更高含量的可交換態(tài)硅，其晶體中的Si較容易被陽離子取代而溶于水。另外，粘土粒徑較小，比表面積較大，利于底層硅交換。

D50與沉積物-海水界面硅的交換速率無明顯相關(guān)關(guān)系(表5)，但是，隨著D50的增大，沉積物-海水界面的硅通量呈降低趨勢。這是因?yàn)镈50越大，沉積物平均粒徑越大，而比表面積越小，不利于沉積物可交換態(tài)硅的溶解。

3.3 基于主成分回歸分析的影響因素分析

如前所述，沉積物-海水界面硅的交換受多種環(huán)境因子影響，而這些影響因子之間相互關(guān)聯(lián)(表5)，簡單的相關(guān)性分析和多元線性回歸模型將環(huán)境因子看作獨(dú)立變量，并不能科學(xué)的量化各個(gè)環(huán)境因子的影響。在數(shù)理統(tǒng)計(jì)中，主成分回歸分析在保留大部分信息的同時(shí)，考慮了環(huán)境因子之間的相關(guān)性，能對多因素影響下的研究對象進(jìn)行合理預(yù)測和歸因[29—32]，能較為系統(tǒng)的闡述環(huán)境因子對沉積物-海水界面硅交換的影響。此次研究通過主成分回歸分析量化了環(huán)境因子對沉積物-海水界面硅交換通量的影響，以此探究影響膠州灣沉積物-海水界面的主要影響因子。

將所有數(shù)據(jù)進(jìn)行Z標(biāo)準(zhǔn)化去量綱，利用SPSS Statistic 19對沉積物-海水界面硅的交換速率與相關(guān)環(huán)境因子進(jìn)行主成分回歸分析，分析結(jié)果如表6、7所示。對環(huán)境自變量進(jìn)行主成分分析，可以得到3個(gè)主成分變量(Y1、Y2、Y3)，主成分變量與環(huán)境變量的關(guān)系見表7。主成分回歸模型剔除了與沉積物-海水界面交換速率無顯著相關(guān)的兩個(gè)變量(Y2、Y3)，涵蓋了43.1%的環(huán)境因子信息，能解釋90.4%的實(shí)際情況(表6)，擬合度良好；變量Y1和回歸模型的概率P值小于0.001，這表明模型有顯著統(tǒng)計(jì)意義；從標(biāo)準(zhǔn)化殘差P-P圖(圖4)也可以看出殘差具有正態(tài)分布的趨勢，因此這個(gè)回歸模型是恰當(dāng)?shù)?。依?jù)環(huán)境變量在回歸模型中的權(quán)重(表7)，對各環(huán)境因子的影響由大到小進(jìn)行排序：Chla、TOC、含水率、BSi、間隙水中DSi濃度、粘土含量、底層水體DSi、D50，其中表層沉積物中的Chla、TOC、含水率、BSi、粘土含量、間隙水中DSi濃度和底層水體中DSi濃度是沉積物-海水界面硅的釋放速率的正相關(guān)因子，其他為負(fù)相關(guān)因子。

表6 回歸分析結(jié)果

注：*P< 0.05 ;**P< 0.01。

圖4 回歸標(biāo)準(zhǔn)化殘差的P-P值Fig.4 Normal P-P plot of regression standardized residual

依據(jù)主成分回歸模型中的權(quán)重大小(表7)可以進(jìn)一步把環(huán)境影響因子分為3類：(1)主要影響因子：表層沉積物中的Chla和TOC；(2)重要影響因子：含水率、表層沉積物BSi、間隙水中DSi和粘土含量；(3)幾乎無影響的環(huán)境因子：表層沉積物的D50和底層水體中DSi。表層沉積物中Chla和TOC在回歸模型中權(quán)重都很高，說明沉積物中的有機(jī)質(zhì)累積和葉綠素豐度是影響膠州灣沉積物-海水界面硅交換的主要環(huán)境因子，生物活動對膠州灣沉積物-海水界面硅交換影響顯著。此外，含水率、表層沉積物中的BSi、間隙水中DSi濃度和粘土含量在回歸模型中的權(quán)重也比較高，這些環(huán)境因子共同調(diào)控著界面的溶解-擴(kuò)散過程，是影響沉積物-海水界面硅交換的重要環(huán)境因子。然而，底層水體中DSi和表層沉積物的D50在主成分回歸模型中的權(quán)重都相對較低，說明上覆水體中DSi和沉積物平均粒徑對膠州灣沉積物-海水界面硅的交換影響較小。

表7 環(huán)境變量與主成分(Y1、Y2、Y3)的關(guān)系及各環(huán)境變量在回歸模型中的權(quán)重

續(xù)表7

4 結(jié)論

利用實(shí)驗(yàn)室培養(yǎng)法，調(diào)查了原位條件下膠州灣沉積物-海水界面硅的交換速率，并測定了表層沉積物中BSi、Chla、TOC、粘土含量、D50和含水率及底層水體和間隙水中DSi濃度，利用相關(guān)分析和主成分回歸分析探討了底層環(huán)境因子對沉積物-海水界面硅交換速率的影響，獲得主要結(jié)論如下：

(1)膠州灣沉積物-海水界面硅的交換均表現(xiàn)為從沉積物向水體釋放，其交換速率在947～4 889 μmol/(m2·d)范圍內(nèi)，平均速率為1 819 μmol/(m2·d)。

(2)表層沉積物中Chla和TOC是膠州灣沉積物-海水界面硅交換速率的主要環(huán)境影響因子，含水率、BSi、間隙水中DSi和粘土含量對沉積物中硅的釋放也有重要影響。沉積物-海水界面間硅的釋放主要受生物活動和溶解-擴(kuò)散雙重過程調(diào)控，而沉積物粒度和底層水體中DSi對沉積物中硅的釋放影響較小。

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Benthic exchange rates of dissolved silicate at the sediment-water interface in the Jiaozhou Bay and the impact of relevant environmental factors

Wang Yalu1，2，3，Yuan Huamao1，3，Song Jinming1，3，Li Xuegang1，3，Li Ning1，3，Qu Baoxiao1，3，Kang Xuming1，3，Wang Qidong1，2，3，Xing Jianwei1，2，3，Liang Xianmeng1，2，3

(1.KeyLaboratoryofMarineEcologyandEnvironmentalSciences，InstituteofOceanology，ChineseAcademyofSciences，Qingdao266071，China; 2.UniversityofChineseAcademyofSciences，Beijing100039，China; 3.MarineEcologyandEnvironmentalScienceLaboratory，QingdaoNationalLaboratoryforMarineScienceandTechnology，Qingdao266071，China)

The benthic exchange rates of dissolved silicate (DSi) at the sediment-water interface in Jiaozhou Bay were measured by intact sediment cores incubation. Further，the impacts of environmental factors on the exchange rate were also discussed. Silicate transported from sediment to overlying water，and the exchange rate ranged from 947 to 4 889 μmol/(m2·d) with a mean of 1 819 μmol/(m2·d). Total organic carbon (TOC ) and chlorophylla(Chla) in surface sediment which were relative with the biological activity were the dominant factors controlling the exchange rate of DSi. Moreover，water ratio(φ)，biogenic silicate(BSi)，clay content of sediment and DSi in the pore water also had important effects on the exchange process. As a result，the exchange of DSi at the sediment-water interface in Jiaozhou Bay was a consequence of dissolution-dilution process which was dominantly controlled by biological activity. Grain diameter of sediment and DSi in bottom water，however，were not relatively important when compared with those factors．

Jiaozhou Bay; sediment-water interface; silicate; exchange rate; benthic environmental factor

2016-03-25；

2016-06-14。

國家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目課題(2015CB452902，2015CB452901)；國家基金委-山東省聯(lián)合基金項(xiàng)目(U1406403)；青島國家海洋實(shí)驗(yàn)室“鰲山人才”卓越科學(xué)家專項(xiàng)項(xiàng)目資助。

汪雅露(1991—)，女，湖北省仙桃市人，主要從事環(huán)境工程研究。E-mail:wangyalu2013@163.com

*通信作者：袁華茂，研究員，碩導(dǎo)，主要從事海洋生物地球化學(xué)循環(huán)研究。E-mail:yuanhuamao@qdio.ac.cn

10.3969/j.issn.0253-4193.2016.12.006

P734.2

A

0253-4193(2016)12-0055-11

汪雅露，袁華茂，宋金明，等. 膠州灣沉積物-海水界面硅的交換速率及其影響因素探討[J].海洋學(xué)報(bào)，2016，38(12)：55—65，

Wang Yalu，Yuan Huamao，Song Jinming，et al. Benthic exchange rates of dissolved silicate at the sediment-water interface in the Jiaozhou Bay and the impact of relevant environmental factors[J]. Haiyang Xuebao，2016，38(12)：55—65，doi：10.3969/j.issn.0253-4193.2016.12.006