• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    一種紫外光固化有機(jī)硅樹脂人工晶狀體材料的制備

    2016-12-16 08:32:24申艷平楊雄發(fā)孫傳賓羅蒙賢來國橋
    關(guān)鍵詞:預(yù)聚物硅樹脂氧基

    申艷平, 陳 瓊, 楊雄發(fā), 孫傳賓, 李 澤, 陳 遒 , 羅蒙賢, 來國橋

    (1.杭州師范大學(xué)有機(jī)硅化學(xué)及材料技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,浙江 杭州 311121;2.浙江大學(xué)附屬第二醫(yī)院眼科中心,浙江 杭州 310009)

    ?

    一種紫外光固化有機(jī)硅樹脂人工晶狀體材料的制備

    申艷平1, 陳 瓊1, 楊雄發(fā)1, 孫傳賓2, 李 澤1, 陳 遒1, 羅蒙賢1, 來國橋1

    (1.杭州師范大學(xué)有機(jī)硅化學(xué)及材料技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,浙江 杭州 311121;2.浙江大學(xué)附屬第二醫(yī)院眼科中心,浙江 杭州 310009)

    為克服現(xiàn)有人工晶狀體材料的缺點(diǎn),采用γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷與二甲基二乙氧基硅烷、甲基三甲氧基硅烷等共水解-縮合反應(yīng),制備了一種可紫外光固化的有機(jī)硅樹脂.該硅樹脂在10 wt%紫外光引發(fā)劑1173引發(fā)下,可在30 s內(nèi)完全固化,所得材料具有較好的熱穩(wěn)定性,在可見光范圍(400~800 nm波長)內(nèi)透光率高達(dá)98%以上,硬度12~95 A內(nèi)可調(diào),可望用作人工晶狀體材料.

    紫外光固化;硅樹脂;人工晶狀體

    白內(nèi)障是一種發(fā)生在人眼晶狀體上的眼科疾病,可使患者失明和視力殘疾[1-2].白內(nèi)障術(shù)后摘除渾濁的晶狀體,將人工晶狀體植入眼內(nèi)替代原來的晶狀體,使外界物體聚焦成像在視網(wǎng)膜上,患者即能看清周圍的景物.目前市場上的人工晶狀體多為聚甲基丙烯酸甲酯,其質(zhì)地較硬而不可彎曲,植入手術(shù)時(shí)需要大創(chuàng)口,且不能經(jīng)高壓蒸汽消毒,因而易造成嚴(yán)重的術(shù)后炎癥[1,3].硅凝膠柔韌,可耐200~240 ℃高溫,耐老化,可進(jìn)行高壓煮沸消毒,能克服聚甲基丙烯酸甲酯的上述缺點(diǎn)[4-6].但它是一種注入材料,通過硅氫加成反應(yīng)固化,固化時(shí)間比較長(通常需要12 h左右),容易引起注入材料嚴(yán)重泄漏,從而導(dǎo)致角膜水腫、虹膜萎縮和后粘連等一系列的病癥[7].本文報(bào)道了一種可在紫外光照射下在幾十秒內(nèi)固化成柔軟的透明固化物的含丙烯酰氧基的有機(jī)硅樹脂人工晶狀體材料,并對(duì)其進(jìn)行了較詳細(xì)表征.

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 實(shí)驗(yàn)原料

    甲基三甲氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷和六甲基二硅氧烷:浙江建橙科工貿(mào)有限公司,使用前重新蒸餾,分別接收102、114和99.5 ℃餾分;γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(KH570):南京能德新材料技術(shù)有限公司;紫外光引發(fā)劑2-羥基-2-甲基-1-苯基-1-丙酮(1173,A.R.):德國巴斯夫;濃鹽酸(A. R.,36.5%):國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;甲苯(A. R.):杭州雙林化工試劑廠.

    1.2 紫外光固化硅樹脂預(yù)聚物制備

    硅樹脂的制備過程以R/Si=1.8的硅樹脂為例.向盛有甲基三甲氧基硅烷(83 g,0.61 mol)、二甲基二乙氧基硅烷(56.4 g,0.38 mol)、六甲基二硅氧烷(8.7 g,0.054 mol)、γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(23.3 g,0.094 mol)和甲苯(171.4 g)的三口瓶中,滴入濃鹽酸(9.52 g)和去離子水(103.4 g)的混合液,并在60 ℃下反應(yīng)4 h,靜置分層,用去離子水將油相洗滌至中性,加入油相5 wt%的無水CaCl2干燥2 h后,在100 ℃/120 mmHg除溶劑和低沸物,得到無色透明液體有機(jī)硅樹脂預(yù)聚物74.1 g(轉(zhuǎn)化率76.5%).

    1.3 紫外光固化硅樹脂制備

    按照硅樹脂預(yù)聚物與光固化引發(fā)劑(1173)質(zhì)量比10∶1,將硅樹脂預(yù)聚物和光引發(fā)劑混合均勻后,在ZB-1300微波無電極紫外光固化機(jī)(常州紫波電子科技有限公司,紫外光波長405 nm)上固化.

    1.4 性能測試

    采用KBr壓片法制樣,在紅外光譜儀(Perkin-Elmer FTIR 2000)上4 000~400 cm-1范圍測得樣品的傅立葉變換紅外光譜(FT-IR).將樣品置于10 mm石英比色皿中,用紫外分光光度計(jì)(Unico UV-4802 UV/Vis,上海尤尼柯儀器有限公司)測得400~800 nm范圍的透光率.以10 ℃/min的升溫速率、氮?dú)鈿夥?、載氣流量為20 mL/min,用TG 209C熱重儀(德國)測定其熱穩(wěn)定性,將樣品從室溫逐步升溫至800 ℃.以10 ℃/min的升溫速率、氮?dú)鈿夥铡⑤d氣流量為20 mL/min,在DSC Q100上測定DSC,為消除熱歷史,將樣品升溫到80 ℃,維持2 min后降溫至-50 ℃,然后又升溫到100 ℃.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 紫外光固化有機(jī)硅樹脂預(yù)聚物的FT-IR表征

    對(duì)紫外光固化硅樹脂預(yù)聚物進(jìn)行了FT-IR表征,以R/Si=1.8樣品為例予以說明(圖1).從圖中可以看出2 961.8 cm-1為Si-O-CH3基團(tuán)的特征峰,1 722.9和1 297.5 cm-1處的吸收峰分別為硅樹脂預(yù)聚物中由KH570水解而得的—CC—CO—OR—的特征吸收峰和C—O—C的伸縮振動(dòng)峰.840.3和755.3 cm-1為Si-(CH3)3上C—H和Si—C的振動(dòng)吸收峰,793.9和694.3 cm-1處分別為Si-(CH3)2上的CH3平面搖擺振動(dòng)和Si—C伸縮振動(dòng),1 032.5 cm-1為Si-O-Si上Si—O伸縮振動(dòng)吸收峰,939.7 cm-1為Si—OH伸縮振動(dòng)吸收峰.

    圖1 有機(jī)硅樹脂R/Si為1.8的FT-IR曲線Fig. 1 The FT-IR spectrum of the silicone resin with R/Si of 1.8

    圖2 不同R/Si的有機(jī)硅樹脂固化物的TGA曲線Fig. 2 The TGA curves for the cured silicone resins with various of R/Si

    2.2 有機(jī)硅樹脂固化物的TGA分析

    為考察紫外光固化硅樹脂的耐熱性,對(duì)其進(jìn)行了TGA分析.圖2為不同R/Si比例樣品固化物的熱失重曲線.可見,硅樹脂預(yù)聚物的熱分解溫度和熱分解后殘留質(zhì)量都隨著R/Si的增加而逐漸降低,表明硅樹脂預(yù)聚物的熱穩(wěn)定性隨著R/Si的增加而降低;所有紫外光固化硅樹脂熱失重5%溫度都在164 ℃以上,這表明所得有機(jī)硅樹脂具有較好的熱穩(wěn)定性.

    2.3 紫外光固化有機(jī)硅樹脂固化物的硬度

    表1 不同條件制備的紫外光固化硅樹脂材料的硬度

    從表1可知,對(duì)于相同R/Si的硅樹脂預(yù)聚物,固化30 s后固化物硬度基本不再增加,表明合適的固化時(shí)間為30 s.固化物硬度隨著紫外光引發(fā)劑用量增加而逐漸增加,固化劑較佳用量為硅樹脂預(yù)聚物的10 wt%.隨著R/Si的增加,紫外光固化后的硅樹脂硬度逐漸降低,這可能是因?yàn)殡S著硅樹脂預(yù)聚物R/Si的增加,硅樹脂固化物中三維空間網(wǎng)絡(luò)逐漸變大所致.為了獲得柔韌性良好的人工晶狀體材料以便于手術(shù),選取R/Si為1.8的硅樹脂作為研究對(duì)象.對(duì)于R/Si為1.8的硅樹脂預(yù)聚物,合適的紫外光引發(fā)劑用量為10%,紫外光固化時(shí)間為30 s.

    2.4 紫外光固化的硅樹脂透光率

    通常,人工晶狀體材料的透光率需高于92%(400~800 nm)[2].對(duì)所得紫外光固化硅樹脂進(jìn)行了透光率測試,從圖3可知,所得硅樹脂材料在可見光范圍(400~800 nm)內(nèi)透光率高于98%,滿足人工晶狀體的使用要求.

    圖3 紫外光固化硅樹脂透光率Fig. 3 The transmittance of the silicone resin cured with UV light

    圖4 不同紫外光照射時(shí)間的硅樹脂的FT-IR譜圖Fig. 4 The FT-IR spectra of the silicone resins cured at different time with UV light

    2.5 經(jīng)不同時(shí)間紫外光固化的硅樹脂F(xiàn)T-IR表征

    3 結(jié) 論

    現(xiàn)有人工晶狀體材料聚甲基丙烯酸甲酯硬度一般在96 A以上[8],質(zhì)地較硬而不可彎曲,植入手術(shù)時(shí)需要大創(chuàng)口;常用硅凝膠材料則固化時(shí)間長達(dá)12 h.本文將γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷與二甲基二乙氧基硅烷、甲基三甲氧基硅烷等共水解—縮合制備了一種可紫外光固化硅樹脂預(yù)聚物,它在10 wt%光引發(fā)劑1173引發(fā)下,經(jīng)紫外照射30 s可固化成柔軟透明固化物.所得材料具有較好的熱穩(wěn)定性,在可見光范圍(400~800 nm波長)內(nèi)透光率高達(dá)98%以上,硬度12~95 A內(nèi)可調(diào),可望用作人工晶狀體材料,克服現(xiàn)有人工晶狀體材料的缺點(diǎn).

    [1] 盧奕.人工晶狀體現(xiàn)狀及其發(fā)展趨勢[J].中國眼耳鼻喉科雜志,2003,3(3):140-143.

    [2] 鄭志雯,鄧凱敏,任力,等.疏水性聚丙烯酸酯人工晶狀體的低溫等離子體改性[J].高等學(xué)?;瘜W(xué)學(xué)報(bào),2012,33(6):1350-1354.

    [3] XU Z K, NIE F Q, QU C, et al. Tethering poly(ethylene glycol)s to improve the surface biocompatibility of poly(acrylonitrile-co-maleic acid) asymmetric membranes[J]. Biomaterials, 2005,26(6):589-598.

    [4] 羅漢暄,皮敏石,梅淑萍.硅凝膠與丙烯酸人工晶體生物相容性對(duì)比研究[J].齊齊哈爾醫(yī)學(xué)院學(xué)報(bào),2006,27(13):1570.

    [5] 李妮,劉誼,張軍軍,等.硅膠和聚甲基丙烯酸甲酯人工晶狀體對(duì)晶狀體后囊混濁影響的系統(tǒng)評(píng)價(jià)[J].中國循證醫(yī)學(xué)雜志,2005,5(2):125-129.

    [6] 胡鵬程,袁非.人工晶狀體的材料設(shè)計(jì)與視覺質(zhì)量[J].眼科新進(jìn)展,2006,26(10):785-787.

    [7] 魏彥林,陳亞芍,萬海燕,等.注入型人工晶狀體材料的研究進(jìn)展[J].化學(xué)研究與應(yīng)用,2009,21(9):1217-1222.

    [8] 浦鴻汀,蘇發(fā)英,王堅(jiān),等.光致發(fā)光聚甲基丙烯酸甲酯塑料的研究[J].塑料工業(yè),1998,26(4):113-115.

    Preparation of a Type of UV Curing Silicone Resin for Intraocular Lens

    SHEN Yanping1, CHEN Qiong1, YANG Xiongfa1, SUN Chuanbin2,LI Ze1, CHEN Qiu1, LUO Mengxian1, LAI Guoqiao1

    (1. Key Laboratory of Organosilicon Chemistry and Material Technology of Ministry of Education Ministry, Hangzhou Normal University,Hangzhou 311121, China; 2. Eye Center of the Second Affiliated Hospital of Zhejiang University, Hangzhou 310009, China)

    To overcome the shortcomings of the present intraocular lens materials, a type of UV curable silicone resins is prepared by cohydrolysis-condensation of γ-(methacryloxypropyl)trimethoxy silane with dimethyldiethoxysilane and methyltrimethoxysilane. This type of silicone resins can be cured by UV light in 30 seconds to produce optical reflexible materials with transparency higher than 98% (400~800 nm) , the hardness of the cured silicone resin at the range of 12 A and 95 A, which may be one of good candidates for intraocular lens.

    UV curable; silicone resin; intraocular lens

    2016-08-26

    國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(51353003);浙江省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(Y14E030008);浙江省科技計(jì)劃公益項(xiàng)目(2013C31079).

    楊雄發(fā)(1978—),男,助理研究員,博士,主要從事有機(jī)硅高分子材料研究.E-mail:yangxiongfa@163.com

    10.3969/j.issn.1674-232X.2016.06.001

    TQ322.4

    A

    1674-232X(2016)06-0561-04

    猜你喜歡
    預(yù)聚物硅樹脂氧基
    220級(jí)環(huán)保型無溶劑有機(jī)硅樹脂的研究
    CTPB基燃?xì)獍l(fā)生劑力學(xué)性能提升淺析①
    朗盛推出生物基預(yù)聚物生產(chǎn)線Adiprene Green
    2-(2-甲氧基苯氧基)-1-氯-乙烷的合成
    預(yù)聚物分子量對(duì)立體復(fù)合聚乳酸固相縮聚產(chǎn)物結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的影響
    納米粉體的添加對(duì)LED封裝性能的影響及其應(yīng)用研究
    兩種乙氧基化技術(shù)及其對(duì)醇醚性能的影響
    六苯氧基環(huán)三磷腈的合成及其在丙烯酸樹脂中的阻燃應(yīng)用
    中國塑料(2015年2期)2015-10-14 05:34:31
    硅氫基與乙烯基比例對(duì)大功率LED封裝用有機(jī)硅樹脂固化行為的影響
    中國塑料(2015年9期)2015-10-14 01:12:22
    HPLC測定5,6,7,4’-四乙酰氧基黃酮的含量
    制服丝袜香蕉在线| 婷婷色综合大香蕉| 99国产综合亚洲精品| 国产成人精品福利久久| 黄片小视频在线播放| 精品一品国产午夜福利视频| 91成人精品电影| 蜜桃国产av成人99| 曰老女人黄片| 亚洲四区av| 亚洲欧美一区二区三区国产| 丝袜脚勾引网站| 韩国av在线不卡| 欧美精品亚洲一区二区| 一级毛片我不卡| 国产精品久久久久成人av| 亚洲人成电影观看| 男女下面插进去视频免费观看| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 亚洲成色77777| 国产av码专区亚洲av| 五月开心婷婷网| 国产精品.久久久| 国产一区二区激情短视频 | 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 日本av免费视频播放| 制服诱惑二区| 日韩大码丰满熟妇| 国产精品偷伦视频观看了| 日韩av在线免费看完整版不卡| 伊人亚洲综合成人网| 老鸭窝网址在线观看| 日韩av在线免费看完整版不卡| 1024视频免费在线观看| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 亚洲人成77777在线视频| 在线天堂中文资源库| 日本黄色日本黄色录像| 成人亚洲精品一区在线观看| 欧美最新免费一区二区三区| 亚洲成人av在线免费| 国产有黄有色有爽视频| 香蕉丝袜av| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 男女免费视频国产| 伊人亚洲综合成人网| 精品免费久久久久久久清纯 | 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 嫩草影院入口| 久久精品国产综合久久久| 丰满少妇做爰视频| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 久热这里只有精品99| 久久久欧美国产精品| 尾随美女入室| 精品少妇黑人巨大在线播放| www.av在线官网国产| 亚洲成人av在线免费| 欧美在线一区亚洲| 成人毛片60女人毛片免费| 亚洲第一区二区三区不卡| 国产福利在线免费观看视频| 日韩人妻精品一区2区三区| 久久久亚洲精品成人影院| 男女边摸边吃奶| 色精品久久人妻99蜜桃| 在线观看免费日韩欧美大片| 国产 一区精品| 少妇人妻 视频| 最新在线观看一区二区三区 | 五月开心婷婷网| 女人久久www免费人成看片| 精品酒店卫生间| 天天添夜夜摸| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 国产精品 国内视频| 亚洲av日韩在线播放| 交换朋友夫妻互换小说| 日韩一本色道免费dvd| 国产精品国产三级专区第一集| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 国产一区二区在线观看av| 亚洲国产av影院在线观看| 各种免费的搞黄视频| 夫妻午夜视频| 看免费av毛片| 一本大道久久a久久精品| 国产精品久久久久久精品电影小说| 亚洲精品第二区| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 久久精品国产a三级三级三级| 午夜福利视频在线观看免费| 国产免费又黄又爽又色| 亚洲人成网站在线观看播放| 亚洲在久久综合| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 美女大奶头黄色视频| 男女下面插进去视频免费观看| 国产精品一国产av| 黄片无遮挡物在线观看| 国产精品成人在线| 国产精品国产三级专区第一集| 国产国语露脸激情在线看| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 观看美女的网站| 热re99久久国产66热| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 女性被躁到高潮视频| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 啦啦啦啦在线视频资源| 久久久久久人妻| 美女中出高潮动态图| 尾随美女入室| 成人亚洲精品一区在线观看| 国产有黄有色有爽视频| 18在线观看网站| 在线观看免费午夜福利视频| 精品午夜福利在线看| 黄片播放在线免费| 高清不卡的av网站| 午夜91福利影院| 国产精品久久久久久精品电影小说| 欧美亚洲日本最大视频资源| 国产乱人偷精品视频| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 亚洲国产精品999| 成人亚洲欧美一区二区av| 永久免费av网站大全| 国产精品一国产av| 色吧在线观看| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 咕卡用的链子| 亚洲欧美一区二区三区国产| 18禁动态无遮挡网站| 亚洲av在线观看美女高潮| 精品视频人人做人人爽| 亚洲久久久国产精品| 波野结衣二区三区在线| 满18在线观看网站| 天堂中文最新版在线下载| 亚洲人成77777在线视频| 在线精品无人区一区二区三| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 国产成人一区二区在线| 日本欧美视频一区| 伊人久久国产一区二区| 一区二区av电影网| 午夜福利在线免费观看网站| 一级,二级,三级黄色视频| 在线观看三级黄色| 久久精品国产综合久久久| 男人舔女人的私密视频| 成人亚洲精品一区在线观看| 久久这里只有精品19| 久久国产亚洲av麻豆专区| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 女性被躁到高潮视频| 搡老岳熟女国产| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 午夜福利网站1000一区二区三区| 亚洲天堂av无毛| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 免费观看性生交大片5| 国产精品嫩草影院av在线观看| 国产亚洲一区二区精品| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 在线精品无人区一区二区三| 永久免费av网站大全| 亚洲欧洲国产日韩| 国产成人啪精品午夜网站| 国产成人a∨麻豆精品| 日韩 亚洲 欧美在线| 亚洲av在线观看美女高潮| a级片在线免费高清观看视频| av.在线天堂| 成人手机av| 成人国语在线视频| 日韩成人av中文字幕在线观看| www日本在线高清视频| 999久久久国产精品视频| 两个人免费观看高清视频| 丝袜美腿诱惑在线| 婷婷色综合大香蕉| 男女高潮啪啪啪动态图| 最近手机中文字幕大全| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 国产成人午夜福利电影在线观看| 成年美女黄网站色视频大全免费| 亚洲精品视频女| 久久久久视频综合| 久久青草综合色| 韩国av在线不卡| 搡老岳熟女国产| 亚洲中文av在线| 街头女战士在线观看网站| 最近最新中文字幕免费大全7| av在线播放精品| 一级a爱视频在线免费观看| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 久久鲁丝午夜福利片| 久久性视频一级片| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| av在线播放精品| 色婷婷久久久亚洲欧美| 久久久久久免费高清国产稀缺| av在线老鸭窝| 久久久久久久久久久免费av| 青草久久国产| 久久久国产一区二区| av不卡在线播放| 男人舔女人的私密视频| 男女床上黄色一级片免费看| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 熟女av电影| 一级片免费观看大全| 国产精品人妻久久久影院| 日日摸夜夜添夜夜爱| 国产一级毛片在线| 另类亚洲欧美激情| 国产免费福利视频在线观看| 亚洲伊人久久精品综合| 久久久久久久精品精品| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 午夜精品国产一区二区电影| 国产又色又爽无遮挡免| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 国产一区二区在线观看av| 一区二区三区四区激情视频| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 青春草视频在线免费观看| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 男人操女人黄网站| 中文字幕最新亚洲高清| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 欧美av亚洲av综合av国产av | 国精品久久久久久国模美| 黄网站色视频无遮挡免费观看| av视频免费观看在线观看| 久久99一区二区三区| 制服诱惑二区| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 欧美精品亚洲一区二区| 国产一区有黄有色的免费视频| 免费高清在线观看日韩| 亚洲伊人久久精品综合| 国精品久久久久久国模美| 国产一级毛片在线| 尾随美女入室| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 亚洲伊人久久精品综合| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 水蜜桃什么品种好| 两个人免费观看高清视频| 高清黄色对白视频在线免费看| 欧美日韩福利视频一区二区| 午夜免费鲁丝| 久久人人爽人人片av| 人妻 亚洲 视频| 日韩人妻精品一区2区三区| av网站在线播放免费| 日韩欧美精品免费久久| 丝瓜视频免费看黄片| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 国产一区二区三区av在线| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 国产精品一区二区在线不卡| 欧美精品亚洲一区二区| 国产精品久久久人人做人人爽| 久久久久久久久久久久大奶| 亚洲av福利一区| 丰满少妇做爰视频| av在线老鸭窝| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 久久99热这里只频精品6学生| 丝袜美足系列| 国产免费一区二区三区四区乱码| 乱人伦中国视频| 久久青草综合色| 十分钟在线观看高清视频www| 午夜免费鲁丝| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 大香蕉久久成人网| 精品少妇久久久久久888优播| 亚洲欧美一区二区三区国产| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 欧美精品一区二区大全| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 在线 av 中文字幕| 国产xxxxx性猛交| 欧美在线一区亚洲| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 老司机在亚洲福利影院| 国产午夜精品一二区理论片| 麻豆av在线久日| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 亚洲熟女毛片儿| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 欧美精品一区二区免费开放| 日本av手机在线免费观看| 久久久精品区二区三区| 国产精品二区激情视频| 日本色播在线视频| 黄片播放在线免费| 美女视频免费永久观看网站| www.av在线官网国产| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| av在线播放精品| 亚洲美女搞黄在线观看| 中文字幕人妻丝袜制服| 一本色道久久久久久精品综合| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 九草在线视频观看| 日本午夜av视频| 亚洲成人手机| 免费黄频网站在线观看国产| 中文天堂在线官网| 男女高潮啪啪啪动态图| 亚洲成人一二三区av| 女性生殖器流出的白浆| 日日撸夜夜添| 免费日韩欧美在线观看| 国产又色又爽无遮挡免| 观看av在线不卡| 一二三四中文在线观看免费高清| 国产爽快片一区二区三区| 久久精品国产亚洲av涩爱| 国产麻豆69| 国产成人免费无遮挡视频| 伊人久久国产一区二区| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 黑人欧美特级aaaaaa片| 婷婷色av中文字幕| 亚洲av日韩精品久久久久久密 | 老鸭窝网址在线观看| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 超碰97精品在线观看| 国产免费现黄频在线看| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 欧美日韩精品网址| 99国产精品免费福利视频| 国产国语露脸激情在线看| 又黄又粗又硬又大视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 街头女战士在线观看网站| 久久青草综合色| 亚洲成人免费av在线播放| 男的添女的下面高潮视频| 中国国产av一级| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 色网站视频免费| 亚洲综合色网址| 亚洲熟女毛片儿| 成人免费观看视频高清| 各种免费的搞黄视频| 狂野欧美激情性bbbbbb| 捣出白浆h1v1| 操美女的视频在线观看| 五月天丁香电影| 午夜免费男女啪啪视频观看| 日本午夜av视频| 老司机深夜福利视频在线观看 | 精品卡一卡二卡四卡免费| 国产色婷婷99| 制服诱惑二区| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 久久久精品免费免费高清| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 午夜福利影视在线免费观看| 国产精品国产av在线观看| 99香蕉大伊视频| 热99国产精品久久久久久7| 国产成人午夜福利电影在线观看| 日韩伦理黄色片| 老司机影院成人| 国产精品二区激情视频| 亚洲免费av在线视频| 国产黄色视频一区二区在线观看| 欧美人与善性xxx| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 色婷婷久久久亚洲欧美| 亚洲精品美女久久av网站| 色婷婷av一区二区三区视频| 亚洲精品成人av观看孕妇| 波野结衣二区三区在线| 国产激情久久老熟女| 成年av动漫网址| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 人人澡人人妻人| av在线老鸭窝| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 嫩草影院入口| 久久狼人影院| 日本午夜av视频| 久久久久网色| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 在线观看三级黄色| 蜜桃国产av成人99| 欧美xxⅹ黑人| 亚洲色图综合在线观看| h视频一区二区三区| 在线观看免费日韩欧美大片| 国产成人免费无遮挡视频| 男女无遮挡免费网站观看| 最新的欧美精品一区二区| 亚洲国产最新在线播放| 热99久久久久精品小说推荐| 日日撸夜夜添| 亚洲精品国产区一区二| 亚洲av日韩精品久久久久久密 | 大话2 男鬼变身卡| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 一级爰片在线观看| 最黄视频免费看| 女性被躁到高潮视频| 人妻一区二区av| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 中文字幕制服av| 51午夜福利影视在线观看| 久久综合国产亚洲精品| 亚洲欧美色中文字幕在线| 午夜av观看不卡| 我要看黄色一级片免费的| 免费在线观看完整版高清| xxx大片免费视频| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 丰满迷人的少妇在线观看| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 十八禁人妻一区二区| 亚洲综合精品二区| 在线精品无人区一区二区三| 成人三级做爰电影| 中文字幕制服av| 午夜福利网站1000一区二区三区| 久久国产亚洲av麻豆专区| 1024香蕉在线观看| 亚洲国产欧美在线一区| 韩国精品一区二区三区| 伊人亚洲综合成人网| 中文字幕高清在线视频| 黄色怎么调成土黄色| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 日本色播在线视频| 欧美精品亚洲一区二区| 天天添夜夜摸| 亚洲精品久久午夜乱码| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 欧美日韩视频精品一区| 国产精品久久久久久精品电影小说| 国产一区二区激情短视频 | 看免费成人av毛片| 男女高潮啪啪啪动态图| 国产成人系列免费观看| 少妇人妻 视频| 欧美成人午夜精品| 国产熟女欧美一区二区| 黄色毛片三级朝国网站| 午夜福利一区二区在线看| 国产精品亚洲av一区麻豆 | 成人手机av| 亚洲四区av| 国产高清不卡午夜福利| 人人澡人人妻人| 人妻 亚洲 视频| 久久久久国产一级毛片高清牌| 欧美日韩亚洲高清精品| av在线观看视频网站免费| 免费日韩欧美在线观看| 亚洲人成77777在线视频| 黑人欧美特级aaaaaa片| 精品一区二区三卡| av福利片在线| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 亚洲视频免费观看视频| 久久久久国产一级毛片高清牌| 国产精品久久久久久精品古装| 麻豆av在线久日| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 悠悠久久av| 一级片免费观看大全| xxxhd国产人妻xxx| 97在线人人人人妻| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| www日本在线高清视频| 国产成人精品在线电影| xxxhd国产人妻xxx| 亚洲第一青青草原| 多毛熟女@视频| 精品亚洲成国产av| 少妇被粗大猛烈的视频| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产精品 国内视频| 女性被躁到高潮视频| 精品国产乱码久久久久久男人| 国产成人免费无遮挡视频| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 伦理电影免费视频| avwww免费| 大片电影免费在线观看免费| 国产日韩欧美亚洲二区| 少妇人妻 视频| 亚洲精品国产av蜜桃| 亚洲美女黄色视频免费看| a级毛片黄视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 最近手机中文字幕大全| 色网站视频免费| 丝袜美足系列| 黄色视频不卡| av国产精品久久久久影院| 99re6热这里在线精品视频| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 亚洲欧洲日产国产| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 爱豆传媒免费全集在线观看| 男女午夜视频在线观看| 日本一区二区免费在线视频| 热re99久久精品国产66热6| 在现免费观看毛片| 熟女av电影| 黑人欧美特级aaaaaa片| 宅男免费午夜| av一本久久久久| 久久久精品免费免费高清| 大片电影免费在线观看免费| 国产成人系列免费观看| 亚洲免费av在线视频| 午夜福利视频在线观看免费| 视频区图区小说| 18禁动态无遮挡网站| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 激情视频va一区二区三区| 一区二区三区精品91| 亚洲欧美激情在线| 久久99精品国语久久久| 韩国高清视频一区二区三区| 一级,二级,三级黄色视频| 一级黄片播放器| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 九色亚洲精品在线播放| 久久久亚洲精品成人影院| 一级a爱视频在线免费观看| 亚洲精品aⅴ在线观看| 午夜日韩欧美国产| 国产精品av久久久久免费| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产男女超爽视频在线观看| 国产免费视频播放在线视频| 亚洲中文av在线| 午夜日韩欧美国产| 色网站视频免费| 天天操日日干夜夜撸| 中文字幕精品免费在线观看视频| 亚洲第一区二区三区不卡| 老司机亚洲免费影院| 满18在线观看网站| a级毛片黄视频| 1024视频免费在线观看| 一级黄片播放器| 在线观看免费日韩欧美大片| 欧美成人午夜精品| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 国产精品国产三级国产专区5o| 免费高清在线观看视频在线观看| 国产乱来视频区| 中文欧美无线码| 亚洲精品中文字幕在线视频| 99香蕉大伊视频| www.自偷自拍.com| 桃花免费在线播放| 搡老岳熟女国产| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 国产午夜精品一二区理论片| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 欧美激情 高清一区二区三区| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 在线精品无人区一区二区三| 日日摸夜夜添夜夜爱| 国产成人精品在线电影| 一本久久精品| 国产成人精品无人区| 免费黄色在线免费观看| 久久性视频一级片| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 亚洲国产av影院在线观看| 日本wwww免费看| 你懂的网址亚洲精品在线观看| √禁漫天堂资源中文www| 高清在线视频一区二区三区| 亚洲av中文av极速乱| 一级毛片我不卡| 看十八女毛片水多多多| 午夜免费鲁丝| 亚洲视频免费观看视频| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 少妇精品久久久久久久| 婷婷色综合大香蕉| 韩国高清视频一区二区三区| a级毛片在线看网站| 色婷婷久久久亚洲欧美| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 亚洲 欧美一区二区三区| 最近中文字幕2019免费版| 99久国产av精品国产电影| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 一级黄片播放器| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 国产成人av激情在线播放| 九草在线视频观看|