北方某鈾礦區(qū)野生草本植物的鈾富集能力研究

姜曉燕，閆 冬，何映雪，李奕奉，丁庫克*

（中國疾病預(yù)防控制中心輻射防護(hù)與核安全醫(yī)學(xué)所放射生態(tài)學(xué)研究室，北京 100088）

北方某鈾礦區(qū)野生草本植物的鈾富集能力研究

姜曉燕，閆 冬，何映雪，李奕奉，丁庫克*

（中國疾病預(yù)防控制中心輻射防護(hù)與核安全醫(yī)學(xué)所放射生態(tài)學(xué)研究室，北京 100088）

鈾礦開采、冶煉過程中會產(chǎn)生大量的尾礦和廢料，加之近年來核能的廣泛利用，人類這一系列的活動和行為均可導(dǎo)致鈾在環(huán)境中富集而產(chǎn)生污染，也是環(huán)境中土壤、植物鈾污染的重要途徑。鈾在自然界中不僅存在于礦石巖石、工業(yè)廢渣廢料中，而且還存在于土壤、空氣、建筑材料、水(飲用水和工業(yè)廢水等)和食品中。鈾所放射出的α射線，一旦進(jìn)入體內(nèi)形成內(nèi)照射，將對人類健康造成極大的危害。鈾尾礦中仍含有一定量的放射性鈾，它可對生態(tài)環(huán)境和人類健康產(chǎn)生一定影響。恰當(dāng)?shù)靥幚礅櫸驳V土壤成為目前研究的熱點和環(huán)境污染治理亟待解決的問題。目前較多研究集中在利用植物的超富集性[1]和植物修復(fù)法[2]達(dá)到對環(huán)境中放射性核素污染的減少或清除作用方面探討。植物修復(fù)法是利用植物對土壤中重金屬的吸收和富集作用，以減少土壤中重金屬的含量，具有費用低、重金屬再循環(huán)好、對修復(fù)場地的破壞小等優(yōu)點。本研究通過野外調(diào)查了解北方某鈾尾礦庫內(nèi)植物群落生態(tài)環(huán)境，采集自然生長的優(yōu)勢植物及其根系，同時采集土壤樣品，測定植物和土壤中的鈾含量，目的是掌握鈾礦周邊植物中鈾含量的基本情況，針對植物對鈾的耐受性和富集性能進(jìn)行植物篩選。研究植物鈾富集能力，為礦區(qū)土壤鈾污染的植物修復(fù)提供可靠的實踐依據(jù)，為進(jìn)一步探討利用植物修復(fù)技術(shù)對鈾礦區(qū)進(jìn)行土壤修復(fù)的可行性提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 材料與方法

1.1 采樣點

分別選取北方某鈾礦區(qū)內(nèi)礦倉20m處、尾渣庫10m處、堆浸50m處和礦區(qū)外2 km處作為采樣地點，檢測土壤中鈾(U)含量和礦區(qū)自然生長植物的根、莖、葉、花果中鈾含量。

1.2 采樣方法

對北方某鈾礦周邊優(yōu)勢植物種中鈾含量富集調(diào)查取樣。在鈾礦區(qū)進(jìn)行實地采樣，選取3個地點，尾礦庫、礦倉、堆選，在2m2范圍內(nèi)，采集常見的野生草本植物如灰菜(Chenopodium album L.)等5種，制作標(biāo)本，進(jìn)行植物鑒定，區(qū)分根、莖、葉、花、果，同時采集土壤樣品。將采集的樣品進(jìn)行前處理后，依據(jù)環(huán)境樣品中微量鈾測量方法中的規(guī)定進(jìn)行測量，最后再經(jīng)過數(shù)據(jù)處理得出植物不同器官的富集系數(shù)或富集率(concentration ratio，CR)，富集系數(shù)[3]為元素在植物器官中的含量(mg/kg)/元素在土壤中的含量(mg/kg)，它是指植株地上部分元素含量與土壤中元素含量之比，富集系數(shù)是表示元素在土壤-植株系統(tǒng)中遷移的難易程度，可作為植物將核素吸收至地上部分能力大小的評價指標(biāo)。從而得出鈾在從礦區(qū)土壤向植物中的累積關(guān)系。

1.3 試劑和儀器

硝酸、氫氟酸、高氯酸，均為分析純，購自北京化工廠。儀器采用美國Thermofisher Scientific公司ELEMENT XR型高分辨電感耦合等離子體質(zhì)譜分析儀(Inductively C oupled P lasmam ass S pectrometry，ICP-MS)。

1.4 樣品處理方法

1.4.1 植物樣品 將植物樣在60℃下干燥4h后，高速粉碎機打成粉末，準(zhǔn)確稱取0.200 0 g于聚四氟乙烯密封溶樣罐中，加入5mLhNO3，蓋上蓋子密閉，在200℃低溫電熱板上消解。待試驗樣本消化完全后，用高純水定容至20mL，在ICP-MS上用Rh在線內(nèi)標(biāo)法測定。

1.4.2 土壤樣品 將試驗樣本在60℃下干燥4h后，準(zhǔn)確稱取0.050 0 g于聚四氟乙烯密封溶樣罐中，先用少量水潤濕，輕輕震動使樣品均勻，加入3mL氫氟酸，1mL硝酸，1mL高氯酸，蓋上專用溶樣罐蓋，在低溫電熱板上200℃加熱溶解24h以上，打開溶樣罐，在低溫電熱板上加熱蒸至近干，視消解情況可再次加入3mL氫氟酸，1mL硝酸，1mL高氯酸重復(fù)上述消解過程，再次蒸至近干后加入1∶1硝酸3mL，蓋上專用溶樣罐蓋燜置以溶解可溶性殘渣。用1%硝酸提取至50mL容量瓶中，搖勻后在ICP-MS上采用在線內(nèi)標(biāo)(Rh)法進(jìn)行測量，得各樣品的測定結(jié)果。

1.5 儀器檢測

ICP-MS工作條件為：冷卻氣流量15.0 L/min；輔助氣流量：0.86 L/min；載氣流量1.012 L/min；功率1400W。

1.6 數(shù)據(jù)處理

2 結(jié)果

2.1 礦區(qū)植物生長情況

礦區(qū)多草本少灌木植物，由于礦區(qū)的長期開采，原生的植被已經(jīng)被破壞，多巖石少土壤，不利于植被生長，數(shù)量少，長勢差，因此導(dǎo)致該礦區(qū)植物資源較為貧乏，植物群落較為簡單，以草本為主，灌木或喬木較少[4-5]，這一點與國內(nèi)其他鈾礦植物調(diào)研基本一致。主要有灰菜、月見草、紅蓼、小蓬草、大籽蒿等。

2.2 礦區(qū)土壤中鈾含量

對鈾礦區(qū)不同地點的土壤進(jìn)行采樣，采集0～10

cm表層土作為土壤樣品，ICP-MS檢測土壤中鈾含量(μg/g)，鈾礦區(qū)不同地點土壤中鈾含量見表1。礦區(qū)內(nèi)土壤中鈾含量比礦區(qū)外高(P<0.05)。

表1 鈾礦區(qū)不同地點土壤中鈾含量

2.3 礦區(qū)及周邊植物中鈾含量

每個植物分根、莖、葉、花果進(jìn)行鈾含量檢測，結(jié)果見表2?？梢姴煌攸c不同植物的鈾含量不同。從植物的不同部位來看，總體來說都是根部大于其他部位，根﹥?nèi)~﹥莖(P<0.05)。這一結(jié)果與國內(nèi)、外其他研究相一致[6-7]。

表2 鈾礦區(qū)不同地點不同植物中鈾含量

2.4 礦區(qū)不同地點γ劑量率水平測定

對鈾礦區(qū)不同地點采用高靈敏度環(huán)境級γ 劑量率儀(德國automes，6150AD-b/H，S/N123073，Scintllator ProBe)進(jìn)行γ 劑量率水平測定，每一地點連續(xù)測定12個數(shù)據(jù)，得到平均值見表3?？梢姷V區(qū)內(nèi)土壤γ 劑量率高于礦區(qū)外。礦區(qū)內(nèi)礦倉、尾渣庫、堆浸地高于礦區(qū)外(P<0.05)。

表3 鈾礦區(qū)不同地點γ周圍劑量率水平(n=12，±s)

表3 鈾礦區(qū)不同地點γ周圍劑量率水平(n=12，±s)

與礦區(qū)外土壤比較，*P<0.05.

3 討 論

通過對北方某鈾礦區(qū)內(nèi)、外土壤和植物鈾含量的調(diào)查，掌握了鈾礦基礎(chǔ)數(shù)據(jù)材料，所采樣場地土壤中鈾含量為36.56、47.16、28.00和14.63μg/g，其放射性活度分別相當(dāng)于0.44、0.58、0.34和0.12 Bq/g，植物中鈾放射性活度最高的是尾渣庫地紅蓼的根部0.78 Bq/g、由于尾渣庫地的土壤鈾含量較高，導(dǎo)致在此地土壤生長的植物富集較多的鈾，礦倉地月見草的根0.27 Bq/g，尾渣庫的灰菜根0.26 Bq/g?；旧现参锏牡叵虏糠肘櫤烤哂诘厣喜糠?，主要集中在根部，植物各部位鈾含量由高到低分別為根、葉、莖、花果，研究結(jié)果表明，不同工位地點的γ周圍劑量率較高，其土壤中鈾含量也較高，其土地上生長的植物體內(nèi)鈾含量也相應(yīng)較高，本次調(diào)查中堆浸地的紅蓼根部鈾含量較高為64.10μg/g，其根部富集系數(shù)高達(dá)2.29，與其他植物相比，有顯著性差異。在礦倉、尾渣庫、堆浸工位地點均有的灰菜，其在礦倉地的灰菜根部富集系數(shù)為0.36、尾渣庫地為0.44、堆浸地為0.38。在堆浸工位和礦區(qū)外距礦區(qū)2 km處玉米地處采集的玉米鈾含量檢測中，發(fā)現(xiàn)食用部分玉米粒鈾含量相對較少，其對鈾的富集系數(shù)極低為0.000 9，而非食用部分玉米葉子含量相對較高，其富集系數(shù)為0.039。這一點對于食品安全評價有著重要的實際意義。有研究表明，水莎草、牧草、小飛蓬的富集量在600mg/kg 以上，草本植物對鈾的富集作用大于木本植物，可考慮將水莎草、牧草作為超富集植物應(yīng)用于鈾污染土壤的修復(fù)[7]，利用超富集植物對鈾的富集能力實現(xiàn)修復(fù)有污染土壤或水體之目的。植物地上部分和地下部分對鈾的吸附和富集能力差別較大，礦區(qū)優(yōu)勢草本植物，種類貧乏，地下部分對鈾的吸附較強的植物較多。鈾礦土壤和植物中鈾含量累計特征和趨勢國內(nèi)報道基本一致[7-8]。

本研究的目的在于探討和明確應(yīng)用植物修復(fù)技術(shù)對鈾礦污染土壤環(huán)境的修復(fù)潛力和可行性。通過本次調(diào)查研究首先明確了鈾礦不同工位常見植物中鈾含量的累積特征，進(jìn)一步篩選礦區(qū)的鈾富集植物；其次是探討利用植物修復(fù)技術(shù)對鈾礦區(qū)進(jìn)行土壤修復(fù)的可行途徑。尋找對鈾具有超富集能力的植物方面已有一些研究，黃德娟等[8]對某鈾礦9種優(yōu)勢草本植物鈾含量的測定結(jié)果表明，野棉花具有超強的鈾富集作用，商陸、鬼針草、辣蓼等也具有較強的鈾富集能力。黃彤等[9]研究表明，芒草、鴨跖草、鳳尾蕨、野棉花4種草鈾含量超出樣品土壤中鈾含量，其中芒草和鴨跖草鈾含量均在130μg/g以上；野棉花的莖、葉、根三者鈾的富集系數(shù)都大于1，具有很強的鈾富集作用。根據(jù)超富集植物篩選原則，合適的超富集植物，必須具有較高的植物生物量、較大的生物富集量，生物地下到地上部分的遷移系數(shù)大于1，而且越高越好。進(jìn)一步尋找鈾超富集植物，可為礦區(qū)土壤鈾污染的植物修復(fù)提供可靠的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和可行性建議，利用植物的富集作用，一方面可應(yīng)用于植物修復(fù)污染土壤改善生態(tài)環(huán)境，另一方面應(yīng)用于核事故應(yīng)急狀態(tài)下對食品的安全性進(jìn)行評估，進(jìn)一步研究植物的富集作用具有一定的應(yīng)用價值和現(xiàn)實意義。對于保護(hù)生態(tài)環(huán)境、食品安全性評估和人群健康有著重要的現(xiàn)實意義。

[1] 萬芹方，陳雅宏，胡彬，等.植物對土壤中鈾的吸收與富集[J].植 物學(xué)，2011，46(4)：425-436.

[2] 徐磊，錢建平，唐專武.我國鈾礦廢渣石污染特點及治理方法[J].中 國礦業(yè)，2013，22(1)：61-75.

[3] 姜曉燕，劉淑娟，閆冬，等.植物對鍶的吸附與富集作用研究現(xiàn)狀[J].癌 變·畸變·突變，2014，26(6)：463-466.

[4] 朱業(yè)安，黃德超，廖曉峰，等.礦區(qū)污染土壤上植物資源調(diào)研[J].江 西科學(xué)，2012，30(5)：620-624.

[5] 李有志，羅佳，張燦明，等.湘潭錳礦區(qū)植物資源調(diào)查及超富集植物篩選[J].生 態(tài)學(xué)雜志，2012，31(1)：16-22.

[6] Paulo JCF，Jo?o Pratasb，Soumitamitrae，etal.Biogeochemistry of uranium in the soil-plantand water-plant systemsin anold uraniummine[J].Sci Total Environ，2016，5 68(10)：350-368.

[7] 謝紅艷，胡勁松，殷杰，等.某鈾尾礦區(qū)植物組成及其對鈾的積累作用研究[J].原子能科學(xué)技術(shù)，2014，48(11)：1954-1959.

[8] 黃德娟，徐衛(wèi)東，羅明標(biāo)，等.某鈾礦九種優(yōu)勢草本植物鈾的測定[J].環(huán) 境科學(xué)與技術(shù)，2011，34(3)：29-31．

[9] 黃彤，王攀峰，花榕，等.江西某鈾礦尾礦庫周邊鈾污染土壤綜合治理策略研究[J].江 西化工，2016，4：149-151.

Study of enrichment capacity of wildherbaceous plant for uranium

JIANG Xiaoyan，YAN Dong，HE Yingxue，LI Yifeng，DING Kuke*
(Departmentof Radioecology, National Institute for Radiological Protection, Chinese Centre for Disease Control and Prevention, Beijing 100088, China)

目的： 了解北方某鈾礦區(qū)內(nèi)放射性核素鈾在不同工位野生草本植物體中的富集特征，為進(jìn)一步探討利用植物修復(fù)技術(shù)對鈾礦區(qū)進(jìn)行土壤修復(fù)的可行性與核事故應(yīng)急情況下食品安全性評估提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。方法：觀察礦區(qū)野生植物生長狀況，采集礦區(qū)不同工位常見野生草本植物樣本，利用電感耦合等離子體質(zhì)譜分析儀(ICP-MS)測定所采植物和土壤樣品中放射性鈾的含量，針對植物對鈾的耐受性和富集能力進(jìn)行評估。并對礦區(qū)不同地點γ劑量率水平進(jìn)行測定。結(jié)果：經(jīng)對采集的植物中鈾含量檢測發(fā)現(xiàn)植物的地下部分鈾含量高于地上部分，鈾主要集中在根部，植物各部位鈾含量由高到低分別為根、葉、莖、花果。3號地的紅蓼根部鈾含量較高為64.10μg/g，其根部富集系數(shù)高達(dá)2.29。在礦區(qū)外2 km處玉米地采集的玉米鈾含量檢測中，發(fā)現(xiàn)可食用部分玉米粒鈾含量相對較少，其對鈾的富集系數(shù)極低為0.000 9，而非食用部分玉米葉子含量相對較高，其富集系數(shù)為0.039。結(jié)論：所調(diào)查的北方某鈾礦區(qū)內(nèi)不同工位所采植物樣品中鈾含量基本是地下部分大于地上部分，鈾主要富集于植物根部，植物各部位鈾含量根>葉>莖>花果。利用植物的富集作用，一方面可應(yīng)用于植物修復(fù)污染土壤改善生態(tài)環(huán)境，另一方面應(yīng)用于核事故應(yīng)急狀態(tài)下對食品的安全性進(jìn)行評估，進(jìn)一步研究植物的富集作用具有一定的應(yīng)用價值和現(xiàn)實意義。

鈾礦；鈾；富集能力；野生草本植物

OBJECTIVE:The project was based firstly on field surveys to understand plant community ecology around uranium tailingsin the North as well as the dominant plantand soil uranium concentrations.Secondly，the characteristics of radioactive nuclide uranium accumulation in the plant was determined inorder tofurther explore phytoremediation technology for uranium-contaminated soil repair.METHODS：To observe the growth conditionofmining area of wild plants，to collect common wildherbaceous plant samplesin different work places，to detect the contentof radioactive uranium using ICP-Msin plants and soil，to screenout plants of strong capability to accumulate uranium，and to explore themethods and technique of phytoremediation technology with contaminated soil.RESULTS：The uranium contentof in the underground partof plants samples washigher than thatof the above ground part.For each plant，the uranium content fromhigh to low was root，leaf，stem，flowers and fruit respectively.In the No.3 work place，the uranium contentof Polygonum orientale L.root was 64.10μg/g which was 2.29 ×higher than thatof other plants.At 2 km outside the uraniummine area，the uranium content in edible part (niblet) of collected samples of corn was lower than that in the inedible parts.The uranium enrichment coefficient in edible partof corn (niblet) was 0.000 9，the inedible partof corn was 0.039.CONCLUSION：Plant samples around uraniummine sites showed accumulationof uranium.Enrichment wasmainly in plant roots and uranium content in different parts of plant were root>leaf>stem>flower and fruit.Enrichmentof plants can be used for phytoremediationof soil pollution，for improvementof ecological environment，and for evaluationof food safety in nuclear accident emergency.Further study on plant enrichmentof uranium canhave application value and practical significance.

uraniummine；uranium；accumulation；herbaceous plant

TL75

A

1004-616X(2016)06-0464-04

1 0.3969/j.issn.1004-616x.2016.06.010

2016-08-28；

2016-10-22

核廢物與環(huán)境安全國防重點學(xué)科實驗室西南科技大學(xué)開放基金資助項目(14zxnk03)

作者信息： 姜曉燕，E-mail：fangsheshengtai@126.com。*通信作者，丁庫克，E-mail：shouding@ccmu.edu.cn