電子鼻技術(shù)在朗姆酒分類識(shí)別中的應(yīng)用研究

繆 璐，何善廉，莫佳琳，呂仕軍

（廣西產(chǎn)品質(zhì)量檢驗(yàn)研究院，廣西 南寧 530007）

電子鼻技術(shù)在朗姆酒分類識(shí)別中的應(yīng)用研究

繆 璐，何善廉，莫佳琳，呂仕軍

（廣西產(chǎn)品質(zhì)量檢驗(yàn)研究院，廣西 南寧 530007）

采用德國(guó)AIRSENSE公司PEN3電子鼻嗅覺指紋分析系統(tǒng)對(duì)不同產(chǎn)地（中國(guó)、牙買加、古巴、危地馬拉、菲律賓）的朗姆酒以及四種不同工藝原酒的香氣進(jìn)行了檢測(cè)，分析電子鼻指紋圖譜各特征峰，分別利用主成分分析方法（PCA）和線性判別因子分析法（LDA）建立了識(shí)別模型，采用傳感器區(qū)分貢獻(xiàn)率（Loadings）對(duì)傳感器進(jìn)行研究，確認(rèn)各傳感器對(duì)樣品區(qū)分的貢獻(xiàn)率大小，從而可以考察哪一類氣體起了主要區(qū)分作用。結(jié)果表明：PEN3電子鼻不僅可以很好的區(qū)分不同產(chǎn)地的朗姆酒，而且對(duì)四種不同工藝的原酒也做出了較好的分類判別。

朗姆酒；電子鼻；主成分分析方法（PCA）；線性判別因子分析法（LDA）

朗姆酒是以甘蔗或者糖蜜為原料，經(jīng)壓榨、發(fā)酵、蒸餾、橡木桶陳釀、勾兌、包裝而成的甘蔗蒸餾酒［1］。它提高了甘蔗加工的附加值，是甘蔗深加工的代表產(chǎn)品。朗姆酒是一種風(fēng)格非常多變的產(chǎn)品，不同的地區(qū)釀造出的朗姆酒具有不同的風(fēng)味［2］，其中香氣是朗姆酒最重要的感官特性。而目前其感官評(píng)價(jià)均是人工評(píng)價(jià)，會(huì)因評(píng)價(jià)者主觀因素產(chǎn)生不同的結(jié)果，為提高朗姆酒品質(zhì)評(píng)審的客觀性、可靠性、重復(fù)性，減少人為評(píng)定差異，近年來國(guó)內(nèi)外在應(yīng)用電子鼻技術(shù)方面，開展了一系列研究，并取得相當(dāng)進(jìn)展。關(guān)于酒類研究主要集中在葡萄酒、白酒等酒齡鑒別［3，4］、感官評(píng)價(jià)［5-8］、產(chǎn)地區(qū)分［9］以及香氣識(shí)別［10-12］，但是尚未見有報(bào)道采用電子鼻對(duì)朗姆酒分類識(shí)別進(jìn)行研究。

因此，本文采用德國(guó)AIRSENSE公司生產(chǎn)的電子鼻指紋分析系統(tǒng)采集不同產(chǎn)地和不同工藝的朗姆酒樣品的嗅覺指紋信息，運(yùn)用主成分分析（PCA）、線性判別因子分析法（LDA）和傳感器區(qū)分貢獻(xiàn)率分析（Loadings）討論電子鼻對(duì)不同產(chǎn)地、不同工藝?yán)誓肪频膮^(qū)分效果，為朗姆酒香氣感官質(zhì)量評(píng)價(jià)體系的建立提供依據(jù)。

1 材料與儀器

1.1 材料

白朗姆（產(chǎn)地：中國(guó)）；舊款摩根（產(chǎn)地：牙買加），哈瓦那（產(chǎn)地：古巴），薩凱帕（產(chǎn)地：危地馬拉），歐德船長(zhǎng)（產(chǎn)地：菲律賓）。

廣西甘納酒業(yè)蒸餾出的原酒1號(hào)樣品（R14：2015年4月11日生產(chǎn)；R15：2015年4月12日生產(chǎn)；R16：2015年4月13日生產(chǎn)；R17：2015年4月14日生產(chǎn)；R18：2015年4月15日生產(chǎn)，均是木桶貯存）。

原酒2號(hào)樣品（R19：2014年4月24日生產(chǎn)，木桶貯存；R20：2014年7月16日生產(chǎn)，木桶貯存；R21：2014年4月17日生產(chǎn)，陶壇貯存）。

原酒3號(hào)樣品（R22：2014年7月24日生產(chǎn)，木桶貯存；R23：2015年1月25日生產(chǎn)，木桶貯存；R24：2014年2月18日生產(chǎn)，陶壇貯存）。

原酒4號(hào)樣品（R25：2015年3月23生產(chǎn)；R26：2015年4月9生產(chǎn)；R27：2015年4月10生產(chǎn)；R28：2015年4月14生產(chǎn)；R29：2015年4月15生產(chǎn)，均是木桶貯存）。

1.2 儀器

德國(guó)AIRSENSE公司PEN3電子鼻指紋檢測(cè)系統(tǒng)，內(nèi)置10個(gè)金屬氧化氣體傳感器，能在1 min內(nèi)完成氣味物質(zhì)的檢測(cè)。

2 實(shí)驗(yàn)方法

2.1 電子鼻參數(shù)條件

直接頂空吸氣法：取10mL酒樣，至進(jìn)樣瓶，電子鼻進(jìn)行測(cè)定；參數(shù)設(shè)定：采樣時(shí)間為1s/組，傳感器自清洗時(shí)間為120s，傳感器歸零時(shí)間為10s，樣品準(zhǔn)備時(shí)間為5s，進(jìn)樣流量為600mL/min，分析采樣時(shí)間為60s。

2.2 模式識(shí)別方法

模式識(shí)別是對(duì)傳感器陣列的輸出信號(hào)進(jìn)行合適的處理，以獲得混合氣體組分信息和濃度信息［13］。在電子鼻系統(tǒng)中，模式識(shí)別技術(shù)對(duì)整個(gè)系統(tǒng)的搭建起關(guān)鍵作用，本實(shí)驗(yàn)的模式識(shí)別是基于WinMuster軟件平臺(tái)完成。

在對(duì)每個(gè)樣品的數(shù)據(jù)采集過程中，由于每個(gè)傳感器對(duì)某一類特征氣體響應(yīng)劇烈，可以確定樣品分析過程中樣品主要揮發(fā)氣體是哪一類型，10個(gè)不同金屬氧化物傳感器及其對(duì)應(yīng)的香氣類型見表1。對(duì)于樣品區(qū)分分析，本實(shí)驗(yàn)提取10個(gè)傳感器的特征值，然后采用主成分分析法（PCA），線性判別法（LDA）和傳感器區(qū)別貢獻(xiàn)率分析法（Loadings）作為主要區(qū)別分析方法。

表1 傳感器及其對(duì)應(yīng)的香氣類型

2.2.1 主成分分析（PCA）

主成分分析是將所提取的傳感器多指標(biāo)的信息進(jìn)行數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換和降維，找出幾個(gè)綜合因子來代表原來眾多的變量，使得這些綜合因子盡可能多地反映原來變量的信息，而彼此之間互不相干［14］，卻能反映原來多指標(biāo)的信息，最后在PCA分析的散點(diǎn)圖上顯示主要的兩維或三維散點(diǎn)圖。PC1軸和PC2軸上包含了在轉(zhuǎn)換中得到的第一主成分和第二主成分的貢獻(xiàn)率，貢獻(xiàn)率越大，說明降維后的綜合指標(biāo)可以較好地反映原來多指標(biāo)的信以達(dá)到簡(jiǎn)化的目的［15］。

2.2.2 線性判別分析（LDA）

線性判別式分析（Linear Discriminant Analysis，LDA），是模式識(shí)別的經(jīng)典算法。其基本思想是將高維的模式樣本投影到最佳鑒別矢量空間，以達(dá)到抽取分類信息和壓縮特征空間維數(shù)的效果，投影后保證模式樣本在新的子空間有最大的類間距離和最小的類內(nèi)距離，即模式在該空間中有最佳的可分離性［16］。第一、第二主成分總的區(qū)分貢獻(xiàn)率越高，說明區(qū)分的越顯著。

2.2.3 傳感器區(qū)分貢獻(xiàn)率分析（Loadings）

傳感器區(qū)分貢獻(xiàn)率分析（Loadings）與PCA是相關(guān)的，它們都基于同一種算法，但不同的是，本實(shí)驗(yàn)中Loadings算法主要是對(duì)傳感器進(jìn)行研究，利用該方法可以確認(rèn)特定實(shí)驗(yàn)樣品下各傳感器對(duì)樣品區(qū)分的貢獻(xiàn)率大小，從而可以考察在這個(gè)樣品區(qū)分過程中哪一類氣體起了主要區(qū)分作用。根據(jù)傳感器在PCA圖中的數(shù)據(jù)，分析傳感器對(duì)第一、第二主成分區(qū)分貢獻(xiàn)率大小，貢獻(xiàn)率越大，說明區(qū)分越明顯。

3 結(jié)果與討論

3.1 電子鼻對(duì)不同產(chǎn)地朗姆酒的信號(hào)響應(yīng)

圖1 中國(guó)白朗姆酒信號(hào)響應(yīng)

圖2 牙買加摩根信號(hào)響應(yīng)

圖3 古巴姆蘭塔信號(hào)響應(yīng)

圖4 危地馬拉薩凱帕信號(hào)響應(yīng)

圖5 菲律賓歐德船長(zhǎng)信號(hào)響應(yīng)

圖1～5是不同產(chǎn)地朗姆酒揮發(fā)物的特征響應(yīng)圖以及采集樣品50 s時(shí)雷達(dá)圖，可以看出不同產(chǎn)地10個(gè)傳感器的電阻比值不一致，由表2可以看出中國(guó)白朗姆酒6號(hào)、7號(hào)、9號(hào)傳感器G/G0值相對(duì)其他傳感器電阻比值高，說明該酒揮發(fā)物中含氮氧化合物甲基類化合物、無機(jī)硫化物、有機(jī)硫化物等物質(zhì)；牙買加摩根朗姆酒2號(hào)、6號(hào)、7號(hào)傳感器G/G0值相對(duì)其他傳感器電阻比值高，說明該酒揮發(fā)物中含氮氧化合物、甲基類化合物、無機(jī)硫化物等物質(zhì)；古巴姆蘭塔朗姆酒6號(hào)、7號(hào)傳感器G/G0值相對(duì)其他傳感器電阻比值高，說明該酒揮發(fā)物中含甲基類化合物、無機(jī)硫化物等物質(zhì)；危地馬拉薩凱帕朗姆酒2號(hào)、6號(hào)、7號(hào)傳感器G/G0值相對(duì)其他傳感器電阻比值高，說明該酒揮發(fā)物中含氮氧化合物、甲基類化合物、無機(jī)硫化物等物質(zhì)；菲律賓歐德船長(zhǎng)朗姆酒6號(hào)、7號(hào)、9號(hào)傳感器G/G0值相對(duì)其他傳感器電阻比值高，說明該酒揮發(fā)物中含氮氧化合物甲基類化合物、無機(jī)硫化物、有機(jī)硫化物等物質(zhì)。

表2 不同產(chǎn)地朗姆酒10個(gè)傳感器電阻比值（G0為空氣電阻值）

3.2 不同產(chǎn)地朗姆酒電子鼻模型的建立

由于不同產(chǎn)地的朗姆酒形成不同的風(fēng)味。實(shí)驗(yàn)中利用電子鼻對(duì)五種不同產(chǎn)地的朗姆酒進(jìn)行信息采集，用PCA、LDA和Loadings法進(jìn)行分析。

3.2.1 PCA分析

不同產(chǎn)地的朗姆酒的PCA分析結(jié)果見圖6，在相關(guān)性矩陣模式下：第一主成分區(qū)分貢獻(xiàn)率為96.642%，兩個(gè)主成分區(qū)分貢獻(xiàn)率和為99.237%，所以這兩個(gè)主成分已經(jīng)基本代表了樣品的主要信息特征。由圖6可以看出五種不同產(chǎn)地的朗姆酒均可以被電子鼻顯著區(qū)分。這說明試驗(yàn)所采用的不同產(chǎn)地具有各自的釀酒特性，使得酒樣具有各自不同的香氣特色，并且電子鼻可以根據(jù)這些不同產(chǎn)地的朗姆酒酒樣之間的不同香氣特點(diǎn)將其區(qū)分開來。

3.2.2 Loadings分析

Loadings分析PCA在相關(guān)性矩陣模式圖：10號(hào)傳感器W3S對(duì)第一主成分區(qū)分貢獻(xiàn)率最大，8號(hào)傳感器W2W對(duì)第二主成分區(qū)分貢獻(xiàn)率最大。

3.2.3 LDA分析

不同產(chǎn)地的朗姆酒的LDA分析結(jié)果見圖8：第一、第二主成分總的區(qū)分貢獻(xiàn)率達(dá)99.29%，第一主成分區(qū)分貢獻(xiàn)率為96.835%。所以這兩個(gè)主成分已經(jīng)基本代表了樣品的主要信息特征。由圖7可以看出五種不同產(chǎn)地的朗姆酒均可以被電子鼻顯著區(qū)分。

3.3 電子鼻對(duì)不同工藝原酒的信號(hào)響應(yīng)

圖7 不同產(chǎn)地朗姆酒Loadings分析

圖8 不同產(chǎn)地朗姆酒LDA圖

圖9 R14原酒信號(hào)響應(yīng)

圖10 R19原酒信號(hào)響應(yīng)

圖11 R22原酒信號(hào)響應(yīng)

圖12 R26原酒信號(hào)響應(yīng)

圖9～12是不同工藝原酒揮發(fā)物的特征響應(yīng)圖以及采集樣品50 s時(shí)雷達(dá)圖，可以看出不同工藝10個(gè)傳感器的電阻比值不一致，R14原酒2號(hào)、7號(hào)、9號(hào)傳感器G/G0值相對(duì)其他傳感器電阻比值高，說明該酒揮發(fā)物中含氮氧化合物甲基類化合物、無機(jī)硫化物、有機(jī)硫化物等物質(zhì)；R19原酒2號(hào)、7號(hào)傳感器G/G0值相對(duì)其他傳感器電阻比值高，說明該酒揮發(fā)物中含氮氧化合物、無機(jī)硫化物等物質(zhì)；R22原酒2號(hào)、7號(hào)傳感器G/G0值相對(duì)其他傳感器電阻比值高，說明該酒揮發(fā)物中含氮氧化合物、無機(jī)硫化物等物質(zhì)；R26原酒2號(hào)、6號(hào)、7號(hào)傳感器G/G0值相對(duì)其他傳感器電阻比值高，說明該酒揮發(fā)物中含氮氧化合物、甲基類化合物、無機(jī)硫化物等物質(zhì)。

3.4 不同工藝原酒電子鼻模型的建立

分別取1號(hào)原酒中的R14、2號(hào)原酒中的R19、3號(hào)原酒中的R22、4號(hào)原酒中的R26建立的PCA、LDA和Loadings模型。

3.4.1 PCA分析

圖13 不同工藝原酒的PCA圖

不同工藝原酒的PCA分析結(jié)果見圖13，在相關(guān)性矩陣模式下：第一主成分區(qū)分貢獻(xiàn)率為85.648%，兩個(gè)主成分區(qū)分貢獻(xiàn)率和為98.398%，所以這兩個(gè)主成分已經(jīng)基本代表了樣品的主要信息特征。由圖12可以看出四種不同工藝的原酒均可以被電子鼻顯著區(qū)分。這說明試驗(yàn)所采用的不同工藝的原酒具有各自的香氣特色，并且電子鼻可以根據(jù)這些不同工藝的原酒酒樣之間的不同香氣特點(diǎn)將其區(qū)分開來。

3.4.2 Loadings分析

Loadings分析PCA在相關(guān)性矩陣模式圖：2號(hào)傳感器W5S對(duì)第一主成分區(qū)分貢獻(xiàn)率最大，9號(hào)傳感器W2W對(duì)第二主成分區(qū)分貢獻(xiàn)率最大。

3.4.3 LDA分析

不同工藝的原酒的LDA分析結(jié)果見圖15，第一、第二主成分總的區(qū)分貢獻(xiàn)率達(dá)99.037%，第一主成分區(qū)分貢獻(xiàn)率為78.398%，第二主成分區(qū)分貢獻(xiàn)率為20.638%。所以這兩個(gè)主成分已經(jīng)基本代表了樣品的主要信息特征。說明四種不同工藝的原酒均可以被電子鼻顯著區(qū)分。

3.5 不同工藝原酒的擬合度

圖14 不同工藝原酒的loadings分析

圖15 不同工藝原酒的LDA分析圖

將R14～R30原酒樣品帶入到由R14、R19、R22、R26樣品建立的模型中，發(fā)現(xiàn)除了3號(hào)原酒中的R23、R24樣品沒有擬合以外，其他樣品均能很好的根據(jù)模型判斷出其是幾號(hào)原酒。

貯存陳釀是完善朗姆酒品質(zhì)的重要環(huán)節(jié)。陳釀香是酒在陳釀過程中產(chǎn)生的香氣，它主要由氧化還原作用和酯化作用所生成的芳香成分構(gòu)成［17］。剛蒸餾出的朗姆酒酒液具有不成熟的生酒味，要貯存一段時(shí)間進(jìn)行陳釀，才能增進(jìn)酒的芳香。3號(hào)樣品中三個(gè)樣品分別是2014年7月24日入桶貯存、2015年1月25日入桶貯存、2014年2月18日入陶壇貯存。說明貯存時(shí)間相差較大，芳香成分構(gòu)成有所變化，因此可能是由于3號(hào)樣品貯存時(shí)間差異導(dǎo)致無法擬合。

2號(hào)樣品分別有木桶裝和陶壇裝兩種，但是在帶入模型中，依然有很好的擬合度，說明在短時(shí)間貯存時(shí)，木桶和陶壇兩種容器不會(huì)導(dǎo)致朗姆酒香氣巨大變化。

4 結(jié)論

結(jié)合電子鼻技術(shù)和主成分分析（PCA）、線性判別分析方法（LDA）、傳感器區(qū)分貢獻(xiàn)率分析（Loadings）提出了基于電子鼻的朗姆酒品質(zhì)檢測(cè)方法，并選用不同產(chǎn)地的5種朗姆酒酒樣以及17種原酒進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究。結(jié)果表明：采用PCA處理指紋圖譜數(shù)據(jù)后，五種產(chǎn)地朗姆酒的第一、第二主成分累計(jì)貢獻(xiàn)率達(dá)99.23%，四種工藝的原酒的累計(jì)貢獻(xiàn)率達(dá)98.398%，可有效區(qū)分不同樣本；采用LDA分析，五種產(chǎn)地朗姆酒的第一、第二主成分總的區(qū)分貢獻(xiàn)率達(dá)99.29%，四種工藝的原酒的累計(jì)貢獻(xiàn)率達(dá)99.037%，同樣可以很好區(qū)分不同樣本；采用Loadings分析可以看出五種產(chǎn)地朗姆酒中10號(hào)傳感器W3S對(duì)第一主成分區(qū)分貢獻(xiàn)率最大，8號(hào)傳感器W2W對(duì)第二主成分區(qū)分貢獻(xiàn)率最大，四種工藝的原酒中2號(hào)傳感器W5S對(duì)第一主成分區(qū)分貢獻(xiàn)率最大，9號(hào)傳感器W2W對(duì)第二主成分區(qū)分貢獻(xiàn)率最大；并且除3號(hào)原酒中的兩個(gè)樣品可能由于貯存時(shí)間差異較大沒有擬合以外，其他原酒樣品均能很好的擬合。

根據(jù)上述結(jié)果，該方法具有快速、客觀、準(zhǔn)確區(qū)分朗姆酒品質(zhì)的優(yōu)點(diǎn)，可用于朗姆酒產(chǎn)地的輔助鑒別，以及生產(chǎn)工藝改進(jìn)效果的客觀評(píng)定，有望在此基礎(chǔ)上開發(fā)出一種朗姆酒生產(chǎn)在線氣味檢測(cè)系統(tǒng)，為生產(chǎn)管理建立重要的技術(shù)支持。隨著電子鼻硬件技術(shù)的提高和設(shè)備成本的不斷降低，以及統(tǒng)計(jì)分析方法的進(jìn)一步完善，將該技術(shù)應(yīng)用于更多企業(yè)的不同產(chǎn)品，建立適用性更廣的指紋圖譜庫，從中提取有效信息的效率也會(huì)大大提高，電子鼻用于朗姆酒品質(zhì)鑒定的應(yīng)用前景必將更加廣闊。

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Application of electronic nose analysis in rum classification

Miao Lu，He Shan-lian，Mo Jia-lin（Guangxi Institute of Product Quality Inspection，Nanning 530007，China）

Using PEN3 electronic nose manufactured by the German AIRSENSE company detected the aroma of rums which produced in different origins（China，Jamaica，Cuba，Guatemala and Philippines）and four kinds of processes.Analyzing electronic Nose fingerprint of each characteristic peaks was established identification model using principal component analysis（PCA）and linear discriminant analysis（LDA）and using loadings analysis confirmed each sensor to distinguish the contribution of the samples，which can examine what kind of gas played a major role in distinguishing.The results showed that PEN3 electronic nose can not only distinguish between rums of different origin，but also made a good classification between four different processes of rum.

rum；electronic nose；Principal Component Analysis（PCA）；Linear Discriminant Analysis（LDA）

TS262.7；TS207.3

B

2095-820X（2016）04-10

2016-05-06

廣西科技攻關(guān)計(jì)劃項(xiàng)目（桂科攻1348009-7）

繆璐（1982-），女，工程師，碩士研究生，主要從事食品檢測(cè)及研究；E-mail：37634635@qq.com；