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    酒制川麥冬的特征成分變化及含量測定

    2016-11-14 08:39:57謝世靜
    世界中醫(yī)藥 2016年9期
    關鍵詞:黃烷麥冬乙腈

    焦 艷 謝世靜 吳 爽 于 娜

    (滄州醫(yī)學高等專科學校,滄州,061001)

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    酒制川麥冬的特征成分變化及含量測定

    焦艷謝世靜吳爽于娜

    (滄州醫(yī)學高等??茖W校,滄州,061001)

    目的:研究川麥冬酒制前后化學成分的變化,建立酒制川麥冬中甲基麥冬黃烷酮A的含量測定方法。方法:取川麥冬生品和酒制品,用水提取,將提取液進行高效液相色譜分析,Waters Symmetry C18(4.6 mm×250 mm,5 μm)色譜柱;流動相:乙腈-0.2%磷酸水梯度洗脫;檢測波長:296 nm;柱溫:30 ℃;流速:1.0 mL/min;進樣量:20 μL。比較川麥冬生品和酒制品的色譜圖。結果:以進樣濃度為橫坐標,色譜峰面積的積分值為縱坐標,繪制標準曲線,計算得甲基麥冬黃烷酮A的回歸方程為Y=15828ρ+42675,r=0.9998,線性范圍為4.25~42.5 μg/mL。甲基麥冬黃烷酮A峰面積的RSD值為0.85%。表明該測定方法精密度良好。測得甲基麥冬黃烷酮A含量的RSD值為0.67%,結果表明該方法重復性良好。甲基麥冬黃烷酮A的平均回收率為97.31%(RSD1.54%)。加樣回收率在95%~105%范圍內(nèi),符合要求。川麥冬經(jīng)酒制后甲基麥冬黃烷酮A、甲基麥冬黃烷酮B的含量明顯提高。酒制品川麥冬化學成分發(fā)生了明顯的量和質(zhì)的變化。結論:川麥冬酒制品藥性的顯著變化正是其化學成分整體變化所導致的,有效成分整體增加,為麥冬的質(zhì)量評價提供理論依據(jù)。

    川麥冬;HPLC;化學成分;甲基麥冬黃烷酮A

    麥冬為百合科植物麥冬(Ophiopogonjaponicus(Thunb.)Ker-Gawl.)的干燥塊根[1]。始載于《神農(nóng)本草經(jīng)》,列為上品,歷代本草都有記載,亦是歷版《中國藥典》收載的品種。根據(jù)產(chǎn)地命名,產(chǎn)于浙江的麥冬為杭麥冬(浙麥冬),產(chǎn)于四川的麥冬為川麥冬。傳統(tǒng)炮制方法中包括炒制、朱砂拌、酒制等,其中酒制可以降低藥物寒性,提高滋補效果[2-3]?!侗静輳男隆分杏涊d:“入滋補藥,酒潤制其寒”,民間多制麥冬酒作保健之用,臨床上也有相關使用。具有養(yǎng)陰生津,潤肺清心之功效,臨床上常用于肺燥干咳,虛勞咳嗽,津傷口渴,心煩失眠,內(nèi)熱消渴,腸燥便秘等病癥[4-6]。麥冬藥材主要含甾體皂苷類、高異黃酮類和糖類化合物[7-9]。本研究以川麥冬為例,采用高效液相色譜法來分析研究酒制后整體化學組分的變化,建立藥材指標性成分甲基麥冬黃烷酮A的含量測定方法,從而為中藥炮制品的臨床應用奠定理論基礎。

    1 資料與方法

    1.1一般資料FA-2004型電子分析天平,Waters 2489型高效液相色譜系統(tǒng)(美國Waters公司),配置四元梯度泵,UV/Visible檢測器;Waters Symmetry C18(4.6 mm×250 mm,5 μm)色譜柱;BS124S型電子分析天平;微量進樣器;KH-3200DB型超聲波清洗儀。甲基麥冬黃烷酮A、甲基麥冬黃烷酮B、6-醛基異麥冬黃烷酮A對照品(供含量測定用,批號110245-201105),均購于中國藥品生物制品檢定所;乙腈為色譜純(天津市光復精細化工研究所);所用藥材生品川麥冬購于滄州同仁堂藥店,經(jīng)過我系于永軍老師鑒定為正品,其中酒制品川麥冬是其按照新版中藥炮制標準制備得到。

    1.2實驗方法

    1.2.1色譜條件與系統(tǒng)適用性試驗以十八烷基硅烷鍵合硅膠為填充劑;以乙腈(A)-0.2%磷酸水(B)為溶劑系統(tǒng),梯度洗脫。見表1。柱溫30 ℃,流速1.0 mL/min,檢測波長為296 nm。進樣量20 μL。

    表1 液相梯度洗脫條件

    1.2.2溶液的制備

    1.2.2.1供試品溶液的制備取生品川麥冬粉末,采用水提法進行提取,浸膏進行低溫干燥,得到的粉末(過三號篩)約5.0 g,精密稱定,置50 mL容量瓶中,期間振搖數(shù)次,微孔濾膜濾過,制得供試品溶液1;取酒制川麥冬粉末,采用水提法進行提取,浸膏進行低溫干燥,得到的粉末(過三號篩)約5.0 g,精密稱定,置50 mL容量瓶中,期間振搖數(shù)次,微孔濾膜濾過,制得供試品溶液2。將上述1、2號樣品依次注入高效液相色譜儀,得色譜圖1和色譜圖2。

    1.2.2.2對照品溶液的制備分別精密稱取對照品甲基麥冬黃烷酮A、甲基麥冬黃烷酮B、6-醛基異麥冬黃烷酮A適量,加甲醇溶解,分別制成每1 mL含甲基麥冬黃烷酮A0.0425 mg、甲基麥冬黃烷酮B0.0431 mg,6-醛基異麥冬黃烷酮A0.0424 mg的3種對照品溶液。將對照品溶液,依照上述色譜條件進行高效液相色譜分析,得對照品色譜圖3、圖4、圖5。

    圖1生品川麥冬HPLC圖

    圖2 酒制川麥冬HPLC圖

    圖3 甲基麥冬黃烷酮A對照品HPLC圖

    圖4 甲基麥冬黃烷酮B對照品HPLC圖

    1.2.3線性關系精密吸取上述甲基麥冬黃烷酮A對照品溶液1、2、4、6、8、10 μL,注入高效液相色譜儀,按上述色譜條件測定色譜峰面積,以進樣濃度為橫座標,色譜峰面積的積分值為縱座標,繪制標準曲線,計算得甲基麥冬黃烷酮A的回歸方程為Y=15828ρ+42675,r=0.9998,線性范圍為4.25~42.5 μg/mL。

    圖5 6-醛基異麥冬黃烷酮A對照品HPLC圖

    1.2.4精密度試驗精密量取上述對照品溶液,重復進樣6次,每次20 μL,測定峰面積積分值。結果測得甲基麥冬黃烷酮A峰面積的RSD值為0.85%。表明該測定方法精密度良好。

    1.2.5穩(wěn)定性試驗精密吸取同一供試品溶液20 μL,分別于配制后0,2,4,8,16,24 h進樣,結果表明供試品溶液在24 h內(nèi)穩(wěn)定。測得甲基麥冬黃烷酮A峰面積的RSD值為0.84%。

    1.2.6重復性試驗取同一種酒制川麥冬樣品,按含量測定項下的方法操作,平行6份,按上述色譜條件測定含量。測得甲基麥冬黃烷酮A含量的RSD值為0.67%,結果表明該方法重復性良好。

    1.2.7加樣回收率試驗及樣品含量測定取已知含量的酒制川麥冬樣品6份,精密測定,精密填加同量的甲基麥冬黃烷酮A對照品適量,按含量測定方法操作,計算回收率,結果甲基麥冬黃烷酮A的平均回收率為97.31%(RSD1.54%)。加樣回收率在95%~105%范圍內(nèi),符合要求。測定結果見表2。

    2 結果

    2.1線性關系計算得甲基麥冬黃烷酮A的回歸方程為Y=15828ρ+42675,r=0.9998,線性范圍為4.25~42.5 μg/mL。

    2.2精密度試驗結果測得甲基麥冬黃烷酮A峰面積的RSD值為0.85%。表明該測定方法精密度良好。

    2.3穩(wěn)定性試驗結果表明供試品溶液在24 h內(nèi)穩(wěn)定。測得甲基麥冬黃烷酮A峰面積的RSD值為0.84%。

    2.4重復性試驗測得甲基麥冬黃烷酮A含量的RSD值為0.67%,結果表明該方法重復性良好。

    2.5加樣回收率試驗及樣品含量測定

    表2 酒制川麥冬中甲基麥冬黃烷酮A的回收率

    注:加入量均為0.0439 mg。

    表3 樣品含量測定結果(mg·g-1)

    2.6酒制品川麥冬與生品川麥冬化學成分的比較分析仔細對比圖1生品川麥冬與圖2酒制川麥冬的HPLC圖,結合紫外線吸收數(shù)據(jù),最終確認,5.448 min與5.439 min,18.140 min與18.135 min,24.922 min與24.947 min,53.656 min與53.644 min分別對應同一物質(zhì),只是這4種物質(zhì)在圖1中對應吸收峰面積較圖2中明顯減小;38.535 min與38.540 min,47.450 min與47.425 min,56.208 min與56.189 min對應同一物質(zhì),這3種物質(zhì)在圖1、圖2中峰面積差別不大;同時,認真比對圖1中各吸收峰的紫外線吸收數(shù)據(jù),我們發(fā)現(xiàn),在圖2中出現(xiàn)了12.147 min、30.775 min處的吸收峰。

    對比川麥冬對照品的HPLC圖(圖3、4、5),結合紫外光譜數(shù)據(jù),可確定色譜圖1中保留時間為18.140 min,圖2中18.135 min處的吸收峰即為甲基麥冬黃烷酮A的吸收峰;圖1中保留時間為24.922 min,圖2中24.947 min處的吸收峰即為甲基麥冬黃烷酮B的吸收峰;圖1中保留時間為38.535 min,圖2中38.540 min處的吸收峰即為6-醛基異麥冬黃烷酮A的吸收峰;圖1的川麥冬經(jīng)酒制后甲基麥冬黃烷酮A、甲基麥冬黃烷酮B的含量明顯提高。

    輔料黃酒中含有的一些物質(zhì)也有色譜峰出現(xiàn),可能會影響到結界的判斷,因此在上述數(shù)據(jù)分析中均已除去了其對應的色譜峰影響。

    3 討論

    麥冬藥材中,甲基麥冬黃烷酮A雖然含量不高,但是其具有許多重要的藥理活性[10],是麥冬質(zhì)量控制的重要指標之一,研究其含量測定方法,有助于完善麥冬藥材及制劑的質(zhì)量控制方法,有一定的應用價值[11-13]。在對供試品溶液進行色譜條件摸索時,在190~400 nm進行全波長掃描,其中296 nm波長下檢測色譜峰效果最好,因此選296 nm為檢測波長。本實驗比較了甲醇-0.03%磷酸水溶液、乙腈-水、乙腈-0.2%磷酸水溶液3種不同的梯度洗脫溶劑系統(tǒng),以乙腈-0.2%磷酸水溶液梯度洗脫溶劑系統(tǒng)所得圖譜的峰形較好、分離度良好,所以選用乙腈-0.2%磷酸水溶液梯度洗脫溶劑系統(tǒng)為本實驗的流動相系統(tǒng)。

    通過上述數(shù)據(jù)分析,清楚了川麥冬經(jīng)炮制后內(nèi)部化學成分的顯著變化,酒制川麥冬樣品中有4種物質(zhì)的含量顯著增加,有2種新成分產(chǎn)生。樣品中各成分含量的增加,可能是酒制過程使有效成分溶解度變大,導致溶出量增多。但對于其他成分的具體變化情況,還有待于進一步的研究。

    [1]國家藥典委員會.中華人民共和國藥典(一部)[S].北京:中國醫(yī)藥科技出版社,2010:144-145.

    [2]謝培山.中醫(yī)藥傳統(tǒng)文化與現(xiàn)代質(zhì)量控制[J].中國中西醫(yī)結合雜志,1998,18(11):645.

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    [6]陳有根,戴俊東,古海峰.麥冬藥材及其提取物中甲基麥冬黃烷酮A和B的HPLC法測定[J].中草藥,2007,38(11):1640-1643.

    [7]林曉,周強峰,徐德生.麥冬藥理作用研究進展[J].上海中醫(yī)藥雜志,2004,38(6):59.

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    [10]曾品濤,周慧,鄭一敏,等.HPLC同時測定麥冬中3種高異黃酮含量[J].中國中藥雜志,2012,37(1):71-74.

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    (2016-01-08收稿責任編輯:張文婷)

    Composition Changes in Sichuan Dwarf Lilyturf Tuber After Being Made by Wine and Determination of the Contents

    Jiao Yan,Xie Shijing,Wu Shuang,Yu Na

    (Cangzhou Medical College in Hebei Province,Cangzhou 061001,China)

    Objective:To study the overall change of chemical composition in Sichuan Dwarf Lilyturf Tuber after being made by wine so as to establish a method for determination of the content of methy lophiopogonanone A in wine made Sichuan Radix.Methods:Fresh Sichuan Dwarf Lilyturf Tuber and wine made Sichuan Dwarf Lilyturf Tuber were take to made liquid extraction by water.After that,the extraction was analyzed by HPLC,Waters Symmetry C18column(4.6 mm× 250 mm,5 μm); the acetonitrile-0.2%Phosphoric acid water was used as the mobile phase; the column temperature was 30 ℃; the detection wavelength was set at 296 nm; Flow rate:1.0 mL·min-1; injection volume:20 μL.Results:The standard curve was drafted with sample concentration as abscissa,and chromatographic peak area value of the vertical axis.The regression equation of methyl Radix flavanones A was calculated as Y=15828ρ+ 42675,r=0.9998,with the linear range of 4.25~42.5 μg·mL-1.RSDof Methyl Radix flavanones A peak area was 0.85%,which showed that the methods had good precision.Reproducibility experiment showed theRSDof Methy lophiopogonanone A content was 0.67%,which showed good reproducibility.The average recovery of methyl Methy lophiopogonanone A was 97.31% (RSD1.54%),with the range of 95%~105%.It met the requirement.Comparative analysis of the chemical composition showed that the content of Methy lophiopogonanone A and B in Sichuan Dwarf Lilyturf Tuber improved significantly after being made by wine.Chemical composition of the wine made Sichuan Dwarf Lilyturf Tuber undergone significant changes in the quantity and quality.Conclusion:Wine made Sichuan Dwarf Lilyturf Tuber showed significant changes in the chemical composition because its overall changes of chemical composition and increase in active ingredients,which provides a theoretical basis for quality evaluation of Sichuan Dwarf Lilyturf Tuber.

    Sichuan Dwarf Lilyturf Tuber; HPLC; Chemical composition; Methy lophiopogonanone A

    2012年度滄州市科學技術研究與發(fā)展指導計劃項目(編號:1213145ZD)

    焦艷(1983.11—),女,研究生,講師,教師,研究方向:藥物化學及藥物分析檢驗技術,E-mail:jykycg@126.com

    R284.1

    A doi:10.3969/j.issn.1673-7202.2016.09.062

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