• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    芬頓和雙氧水紫外處理穩(wěn)定滲濾液的光譜特征

    2016-11-09 02:46:19何品晶徐延春邵立明
    關(guān)鍵詞:酸類胡敏腐殖質(zhì)

    何品晶, 徐延春, 呂 凡, 邵立明

    (1. 同濟(jì)大學(xué) 污染控制與資源化研究國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 上海 200092;2. 同濟(jì)大學(xué) 固體廢物處理與資源化研究所, 上海 200092;3. 住房和城鄉(xiāng)建設(shè)部村鎮(zhèn)建設(shè)司農(nóng)村生活垃圾處理技術(shù)研究與培訓(xùn)中心, 上海 200092)

    ?

    芬頓和雙氧水紫外處理穩(wěn)定滲濾液的光譜特征

    何品晶1,2,3, 徐延春1,2, 呂凡1, 邵立明2,3

    (1. 同濟(jì)大學(xué) 污染控制與資源化研究國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 上海 200092;2. 同濟(jì)大學(xué) 固體廢物處理與資源化研究所, 上海 200092;3. 住房和城鄉(xiāng)建設(shè)部村鎮(zhèn)建設(shè)司農(nóng)村生活垃圾處理技術(shù)研究與培訓(xùn)中心, 上海 200092)

    為研究芬頓(Fenton)法和雙氧水紫外(H2O2-UV)法處理穩(wěn)定(填埋場)滲濾液過程中不同類別有機(jī)物的去除規(guī)律,采用三維熒光光譜(3D-EEM)和254 nm波長紫外吸光度(SUVA254),結(jié)合熒光區(qū)域一體化(FRI)EEM數(shù)據(jù)處理方法,分析總有機(jī)物去除水平相近條件下,兩種處理方法去除不同有機(jī)物水平和組分變化的特征.結(jié)果表明:兩種處理方法中,均是蛋白質(zhì)類物質(zhì)比腐殖質(zhì)類物質(zhì)優(yōu)先被去除,酪氨酸類物質(zhì)比色氨酸類物質(zhì)優(yōu)先被去除;較高的總有機(jī)碳(TOC)去除率段比低去除率段能去除更大比例的最難降解腐殖質(zhì)類物質(zhì).在相近的TOC去除水平下,H2O2-UV法比Fenton法對(duì)腐殖質(zhì)類物質(zhì)的去除更有效,且能更多地去除胡敏酸類物質(zhì);Fenton法處理中,F(xiàn)e2+投加量的增加能更多地通過絮凝沉淀作用去除胡敏酸類物質(zhì).Fenton和H2O2-UV作為預(yù)處理方法應(yīng)用時(shí),為了既能達(dá)到較好處理效果又能節(jié)約成本,應(yīng)選擇對(duì)腐殖質(zhì)類物質(zhì)去除率更高的H2O2-UV技術(shù)作為預(yù)處理方法.

    芬頓法; 雙氧水紫外法; 穩(wěn)定滲濾液; 三維熒光光譜; 254 nm波長紫外吸光度

    生活垃圾填埋齡較長的滲濾液,5日生化需氧量與化學(xué)需氧量的質(zhì)量濃度比一般小于0.1[1-2],基本達(dá)到生物穩(wěn)定,簡稱為穩(wěn)定滲濾液[3].此類滲濾液難以通過生物法進(jìn)行有效處理[4],目前大多需要采用納濾和反滲透處理;但是,這些膜處理技術(shù)沒有污染物降解功能,污染物富集于處理產(chǎn)生的濃縮液中,需要二次處置.高級(jí)氧化(advanced oxidation processes,AOPs)方法則具有污染物分解功能,在適當(dāng)?shù)目刂茥l件下,可將難降解的大分子有機(jī)物部分分解為易降解的小分子有機(jī)物[5-7],可與生物處理銜接,低成本地提高穩(wěn)定滲濾液的有機(jī)物降解水平,這是AOPs技術(shù)應(yīng)用發(fā)展的主要方向.因此,需要研究AOPs處理?xiàng)l件對(duì)穩(wěn)定滲濾液中不同類別有機(jī)物的降解規(guī)律.

    芬頓(Fenton)法和雙氧水紫外(H2O2-UV)法是AOPs技術(shù)中代表性的兩種處理方法[8-9].目前的研究中,F(xiàn)enton和H2O2-UV對(duì)滲濾液的處理效果仍主要以化學(xué)需氧量(chemical oxygen demand, COD)、總有機(jī)碳(total organic carbon, TOC)和5日生化需氧量(biochemical oxygen demand for five days, BOD5)[10-14]等綜合性有機(jī)物總量指標(biāo)進(jìn)行表征.這些綜合性指標(biāo)不能反映溶解性有機(jī)物(dissolved organic matters, DOM)種類的變化.相比而言,采用熒光光譜[15]和UV-Vis(ultraviolet-visible, 紫外-可見光)吸收光譜[16-17]測試滲濾液的DOM,能從化學(xué)結(jié)構(gòu)角度解析DOM的種類變化;采用熒光區(qū)域一體化(fluorescence regional integration, FRI)方法處理三維熒光光譜(three dimensional fluorescence excitation-emission matrix spectroscopy,3D-EEM)譜圖,可實(shí)現(xiàn)對(duì)有機(jī)物的定性定量分析.254 nm波長紫外吸光度(specific ultraviolet light absorbance at 254nm,SUVA254)反映了總有機(jī)物中具有芳香結(jié)構(gòu)物質(zhì)的比例,可間接體現(xiàn)DOM的腐殖化程度.故在AOPs處理穩(wěn)定滲濾液過程中,研究EEM特征性指標(biāo)和SUVA254的變化,可以辨別不同結(jié)構(gòu)有機(jī)物的組成變化規(guī)律,提供探究其處理機(jī)制的依據(jù).EEM已成功應(yīng)用于污水處理廠出水和醫(yī)藥廢水的Fenton[18]和H2O2-UV[19]處理過程中痕量個(gè)人護(hù)理品去除的研究;SUVA254也已應(yīng)用于表征面包發(fā)酵工業(yè)污水Fenton脫色處理過程中的腐殖質(zhì)類物質(zhì)含量[20];Wang等[21]還研究了SUVA254在H2O2-UV處理地表水和地下水自然有機(jī)物質(zhì)中腐殖酸的去除變化.而同時(shí)應(yīng)用有機(jī)物總量指標(biāo)、EEM特征性指標(biāo)和SUVA254分析穩(wěn)定滲濾液的Fenton和H2O2-UV處理過程中,DOM分類去除特征的研究還較為鮮見.

    本文以生活垃圾填埋場的穩(wěn)定滲濾液為研究對(duì)象,以TOC去除率為總有機(jī)物去除指標(biāo),對(duì)比分析了相近TOC去除水平下,F(xiàn)enton法和H2O2-UV法處理穩(wěn)定滲濾液的EEM特征性指標(biāo)和SUVA254的變化規(guī)律,探討了兩種處理方法對(duì)穩(wěn)定滲濾液中不同種類有機(jī)物的去除特征.可為Fenton法或H2O2-UV法預(yù)處理穩(wěn)定滲濾液、提高其可生化性的技術(shù)應(yīng)用提供依據(jù).

    1 材料與方法

    1.1實(shí)驗(yàn)材料

    實(shí)驗(yàn)所用滲濾液取自上海市某生活垃圾填埋場,其填埋齡為24年.經(jīng)4 000g離心后,測得滲濾液的CODCr質(zhì)量濃度為(976±11) mg·L-1,TOC質(zhì)量濃度為(276±2) mg·L-1,BOD5與CODCr質(zhì)量濃度比為0.143±0.002.具備穩(wěn)定滲濾液的典型水質(zhì)特征.

    1.2實(shí)驗(yàn)方法

    Fenton和H2O2-UV兩種處理方法中的實(shí)驗(yàn)參數(shù)均通過對(duì)相關(guān)文獻(xiàn)中處理?xiàng)l件進(jìn)行總結(jié)后確定.

    1.2.1Fenton處理實(shí)驗(yàn)條件

    取150 mL經(jīng)4 000g離心后的滲濾液,加入至250 mL錐形瓶中,用6 mol·L-1HCl調(diào)節(jié)pH值為3.5~4.0,再根據(jù)測得的4 000g離心后滲濾液的TOC值和設(shè)定的w(H2O2)/wTOC(H2O2與TOC的質(zhì)量比,見表1),加入一定量的H2O2,根據(jù)設(shè)定的w(H2O2)/w(Fe)(H2O2與Fe的質(zhì)量比,見表1),加入一定量的FeCl2.然后,用鋁箔封口后,置于振蕩培養(yǎng)箱(SPX-250-2-S,上海躍進(jìn)醫(yī)療器械廠)中,于25 ℃, 200 r·min-1下震蕩1 h,再用6 mol·L-1NaOH調(diào)節(jié)pH值為7.0~7.5.每組實(shí)驗(yàn)設(shè)三平行.

    表1 Fenton處理實(shí)驗(yàn)條件Tab.1 Experimental condition of Fenton treatment

    1.2.2H2O2-UV處理實(shí)驗(yàn)條件

    取150 mL經(jīng)4 000g離心后的滲濾液,加入250 mL錐形瓶中,用6 mol·L-1HCl調(diào)節(jié)pH值為3.5~4.0,再根據(jù)測得的TOC值和設(shè)定的w(H2O2)/wTOC(見表2),加入一定量的H2O2.放入10 W的紫外燈管(GPH212T5L-10W,寧波榭光電子有限公司)后,用硅膠塞封口,具體裝置見圖1.置于振蕩培養(yǎng)箱(SPX-250-2-S,上海躍進(jìn)醫(yī)療器械廠)中,于25 ℃,200 r·min-1震蕩.震蕩處理時(shí)間見表2.然后,用6 mol·L-1NaOH調(diào)節(jié)pH值為7.0~7.5.每組實(shí)驗(yàn)設(shè)三平行.

    表2 H2O2-UV處理實(shí)驗(yàn)條件Tab.2 Experimental condition of H2O2-UV treatment

    圖1 H2O2-UV處理的實(shí)驗(yàn)裝置圖Fig.1 Experimental setup in H2O2-UV treatment

    1.3測試指標(biāo)

    采用COD測定儀(HACH, 美國)測定CODCr.采用BOD自動(dòng)測定儀(OxiTop IS 12, WTW, 美國)測定BOD5,測試瓶置于20 ℃生化培養(yǎng)箱(SPX-250B-Z,上海博訊實(shí)業(yè)有限公司)中,培養(yǎng)5 d后測定.采用TOC測定儀(TOC-V, Shimadzu, 日本)測定TOC.采用熒光分光光度計(jì)(Cary Eclipse, Varian, 美國)的掃描模式記錄EEM熒光光譜,參照Zheng等[22]的方法測試,并整理數(shù)據(jù).SUVA254為液體樣品在254 nm下吸光度和TOC的比值,其單位為 L·mg-1·m-1,利用Shao等[23]提出的方法測試.

    1.4數(shù)據(jù)分析方法

    采用Chen等[24]提出的熒光區(qū)域一體化(fluorescence regional integration, FRI)分析方法,將EEM光譜劃分為5個(gè)區(qū)域.5個(gè)激發(fā)-發(fā)射區(qū)域分別為:(Ⅰ)酪氨酸類物質(zhì)區(qū),λEx/λEm(激發(fā)波長/發(fā)射波長)=(200~250) nm/(290~330) nm;(Ⅱ)色氨酸類物質(zhì)區(qū),λEx/λEm=(200~250) nm/(330~380) nm;(Ⅲ)富里酸類物質(zhì)區(qū),λEx/λEm=(200~250) nm/(380~550) nm;(Ⅳ)微生物副產(chǎn)品區(qū),λEx/λEm=(250~400) nm/(290~380) nm;(Ⅴ)胡敏酸類物質(zhì)區(qū),λEx/λEm=(250~400) nm/(380~550) nm.每個(gè)區(qū)域的熒光響應(yīng)百分比Pi,n(i為指定區(qū)域所代表的特定結(jié)構(gòu)物質(zhì),n為每個(gè)區(qū)域的熒光數(shù)據(jù)點(diǎn)數(shù)),可以定量反映指定區(qū)域所代表的特定結(jié)構(gòu)物質(zhì)的相對(duì)豐度.其中,PⅠ,n表示酪氨酸類物質(zhì)的相對(duì)豐度,PⅡ,n表示色氨酸類物質(zhì)的相對(duì)豐度,PⅢ,n表示富里酸類物質(zhì)的相對(duì)豐度,PⅣ,n表示微生物副產(chǎn)物類物質(zhì)的相對(duì)豐度,PⅤ,n表示胡敏酸類物質(zhì)的相對(duì)豐度.因此,可用PⅢ,n+PⅤ,n表示DOM中腐殖質(zhì)類物質(zhì)的相對(duì)豐度,PⅠ,n+PⅡ,n表示蛋白質(zhì)類物質(zhì)的相對(duì)豐度;(PⅢ,n+PⅤ,n)/(PⅠ,n+PⅡ,n),可反映DOM中腐殖質(zhì)類物質(zhì)和蛋白質(zhì)類物質(zhì)的相對(duì)含量;PⅤ,n/PⅢ,n,可反映腐殖質(zhì)類物質(zhì)中胡敏酸類物質(zhì)和富里酸類物質(zhì)的相對(duì)含量;PⅡ,n/PⅠ,n,可反映蛋白質(zhì)類物質(zhì)中色氨酸類物質(zhì)和酪氨酸類物質(zhì)的相對(duì)含量.

    2 結(jié)果與討論

    2.1不同F(xiàn)enton和H2O2-UV處理?xiàng)l件下穩(wěn)定滲濾液的TOC去除率

    不同F(xiàn)enton和H2O2-UV處理?xiàng)l件下穩(wěn)定滲濾液的工況編號(hào)及TOC去除率分別見表3和表4.

    表3不同F(xiàn)enton處理?xiàng)l件下穩(wěn)定滲濾液的工況編號(hào)和TOC去除率

    Tab.3Serial number and TOC removal efficiency of mature leachate when treated under different Fenton treatment conditions

    w(H2O2)/wTOCw(H2O2)/w(Fe)工況編號(hào)TOC去除率/%31.0F152.87(5.23)32.5F250.69(4.68)310.0F339.66(1.93)320.0F432.77(1.66)12.5F539.57(3.61)62.5F657.23(1.19)102.5F763.60(0.26)

    注: 括號(hào)中數(shù)值代表標(biāo)準(zhǔn)差.

    表4不同H2O2-UV處理?xiàng)l件下穩(wěn)定滲濾液的工況編號(hào)和TOC去除率

    Tab.4Serial number and TOC removal efficiency of mature leachate when treated under different H2O2-UV treatment conditions

    w(H2O2)/wTOC處理時(shí)間/h工況編號(hào)TOC去除率/%31H12.78(0.53)32H29.22(0.41)34H315.50(2.64)36H417.17(4.21)38H527.05(3.72)68H639.60(5.12)108H751.52(2.56)

    注: 括號(hào)中數(shù)值代表標(biāo)準(zhǔn)差.

    由表3和表4可見,F(xiàn)enton和H2O2-UV處理中穩(wěn)定滲濾液的TOC去除率均與H2O2的投加比(w(H2O2)/wTOC)呈正相關(guān)關(guān)系;Fenton和H2O2-UV兩種方法均在w(H2O2)/wTOC=10時(shí)取得最大的TOC去除率(分別為63.60%和51.52%).Fenton與H2O2-UV處理比較,相同w(H2O2)/wTOC時(shí),F(xiàn)enton處理的TOC去除率明顯高于H2O2-UV處理,即使將H2O2-UV的處理時(shí)間延長至8 h也沒有改變這種狀況;而且,在w(H2O2)/wTOC一定的條件下,降低w(H2O2)/w(Fe)的比值(增加Fe2+投加),TOC去除率也相應(yīng)提高.這一現(xiàn)象表明,F(xiàn)enton處理中投加Fe2+具有催化和協(xié)同去除有機(jī)物的雙重作用[4],兩種處理方法及Fenton處理中w(H2O2)/w(Fe)的不同比例均可使有機(jī)物的去除途徑產(chǎn)生差異.為調(diào)控處理出水的組成條件,應(yīng)進(jìn)一步分析處理方法和條件對(duì)有機(jī)物分類去除的影響.

    2.2相近TOC去除水平Fenton和H2O2-UV處理出水的有機(jī)物光譜特征

    為在一個(gè)相對(duì)統(tǒng)一的基準(zhǔn)下比較處理方法和條件對(duì)有機(jī)物分類去除的影響,選擇TOC去除率基本一致的工況,對(duì)照分析其EEM特征峰值和SUVA254的異同,以討論有機(jī)物分類去除的特征.雖然DOM中還存在一些不具有芳香結(jié)構(gòu)的非熒光基團(tuán)類物質(zhì)不能被三維熒光光譜和SUVA254所表征,但二者所體現(xiàn)的芳香類物質(zhì)的變化可代表性反映穩(wěn)定滲濾液中難降解有機(jī)物的去除轉(zhuǎn)化規(guī)律,從而總體了解處理過程水質(zhì)的特征性變化.

    2.2.1TOC去除水平為40%工況條件下Fenton和H2O2-UV處理出水的有機(jī)物光譜特征

    據(jù)表3和表4,F(xiàn)3,F(xiàn)5和H6三個(gè)工況的TOC去除率基本一致,均接近40%.這三個(gè)工況處理出水的EEM特征峰值和各峰值的比值以及SUVA254見圖2.其中R為原穩(wěn)定滲濾液的工況編號(hào).

    a EEM特征峰值

    b EEM各峰值的比值及SUVA254圖2 TOC去除水平為40%時(shí)不同F(xiàn)enton和H2O2-UV處理?xiàng)l件下穩(wěn)定滲濾液的光譜特征Fig.2 Spectroscopic characteristics of mature leachate under different Fenton and H2O2-UV treatment conditions at a TOC removal efficiency of about 40%

    由圖2a可見,TOC去除率均為約40%時(shí)各工況的出水與穩(wěn)定滲濾液原水比較,PⅠ,n和PⅡ,n下降,PⅢ,n和PⅤ,n上升,而PⅣ,n基本不變.結(jié)果表明,F(xiàn)enton和H2O2-UV處理出水DOM中蛋白質(zhì)類物質(zhì)的相對(duì)含量均減少,腐殖質(zhì)類物質(zhì)的相對(duì)含量增加(參見圖2b中(PⅢ,n+PⅤ,n)/(PⅠ,n+PⅡ,n)的變化),相對(duì)于分子量較大、結(jié)構(gòu)比較穩(wěn)定的腐殖質(zhì)類物質(zhì),兩種處理方法均更易于去除易被氧化的蛋白質(zhì)類物質(zhì);同樣,兩種方法處理后的PⅡ,n/PⅠ,n均比原滲濾液增大,即蛋白質(zhì)類物質(zhì)中,兩種方法均是優(yōu)先去除酪氨酸類物質(zhì);代表中間分子量的PⅣ,n不變,則可能是因?yàn)槠浼缺谎趸癁榱烁唵蔚姆肿?,同時(shí)更復(fù)雜的有機(jī)物分解產(chǎn)生了此類中間產(chǎn)物,反應(yīng)過程穩(wěn)定的條件下,其比例相對(duì)不變.

    兩種處理方法比較,H2O2-UV處理出水的(PⅢ,n+PⅤ,n)/(PⅠ,n+PⅡ,n)和SUVA254均更低,說明H2O2-UV法比Fenton法對(duì)腐殖質(zhì)類物質(zhì)去除更有效.比較兩種處理方法出水的PⅤ,n/PⅢ,n,F(xiàn)enton處理后的PⅤ,n/PⅢ,n比原滲濾液增大,H2O2-UV處理后的PⅤ,n/PⅢ,n比原滲濾液略微減小,表明H2O2-UV處理比Fenton處理能更多地去除胡敏酸類物質(zhì),這也與兩種處理出水的SUVA254值差異一致.這一結(jié)果與Fenton兼具絮凝沉淀作用可直接去除大分子物質(zhì)的概念有些差異,原因可能是在該TOC去除水平下,H2O2-UV法對(duì)胡敏酸類物質(zhì)的氧化效率超過了Fenton法對(duì)其的沉淀效率.

    Fenton處理中,在w(H2O2)/w(Fe)=2.5,w(H2O2)/wTOC=1時(shí),PⅤ,n/PⅢ,n值比w(H2O2)/w(Fe)=10,w(H2O2)/wTOC=3時(shí)要小,即相近的TOC去除水平下,相較于富里酸類物質(zhì),H2O2投加量低、Fe2+投加量高的條件下比H2O2投加量高、Fe2+投加量低的條件下能更多地去除分子量更大、結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定的胡敏酸類物質(zhì),這體現(xiàn)了Fe2+投加量高時(shí)Fenton處理更強(qiáng)的絮凝沉淀作用[11].

    2.2.2TOC去除水平為50%工況條件下Fenton和H2O2-UV處理出水的有機(jī)物光譜特征

    據(jù)表3和表4,F(xiàn)1,F2和H7三個(gè)工況的TOC去除率均接近50% (50%~53%),這三個(gè)工況處理出水的EEM特征峰值和各峰值的比值,及SUVA254見圖3.

    a EEM特征峰值

    b EEM各峰值的比值及SUVA254圖3 TOC去除水平為50%時(shí)不同F(xiàn)enton和H2O2-UV處理?xiàng)l件下穩(wěn)定滲濾液的光譜特征Fig.3 Spectroscopic characteristics of mature leachate under different Fenton and H2O2-UV treatment conditions at a TOC removal efficiency of about 50%

    圖3a為TOC去除率大致為50%時(shí),F(xiàn)enton和H2O2-UV處理出水和滲濾液原水對(duì)比的EEM特征峰值的相對(duì)豐度變化.可見,與TOC去除率為40%時(shí)比較(圖2a),出水中腐殖質(zhì)類物質(zhì)的相對(duì)含量均相應(yīng)減少;Fenton處理后的(PⅢ,n+PⅤ,n)/(PⅠ,n+PⅡ,n)(圖3b)較原水增大,但幅度明顯小于TOC去除率為40%時(shí),而H2O2-UV處理后的(PⅢ,n+PⅤ,n)/(PⅠ,n+PⅡ,n)反而較原水下降.相對(duì)應(yīng)地,由圖3b可見,F(xiàn)enton處理后的PⅤ,n/PⅢ,n比滲濾液原水增大,H2O2-UV處理后的PⅤ,n/PⅢ,n則比原水略減小.上述結(jié)果表明,兩種處理在達(dá)到較高TOC去除水平時(shí),DOM去除途徑有一定的變化,腐殖質(zhì)類物質(zhì)去除的比例逐步升高.其中,H2O2-UV法能去除更高比例的胡敏酸類物質(zhì),SUVA254值也更低.根據(jù)徐蘇云等[11]的研究,隨著Fe2+投加量的增加,絮凝沉淀作用對(duì)有機(jī)物的去除增強(qiáng);兩種Fenton處理?xiàng)l件比較,w(H2O2)/w(Fe)更低者的(PⅢ,n+PⅤ,n)/(PⅠ,n+PⅡ,n)和PⅤ,n/PⅢ,n均更低;故分子量更大、結(jié)構(gòu)更加復(fù)雜的腐殖質(zhì)類物質(zhì)和胡敏酸類物質(zhì)更多地被絮凝沉淀去除.

    2.3Fenton法和H2O2-UV法作為預(yù)處理方法的條件選擇

    上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,F(xiàn)enton和H2O2-UV處理穩(wěn)定滲濾液時(shí),在較高的TOC去除率段(大于50%)比低去除率段(小于40%)能去除更高比例的最難降解DOM(腐殖質(zhì)類物質(zhì)),對(duì)于這種趨勢也延伸至更高的去除率(工況F6:去除率57.23%,(PⅢ,n+PⅤ,n)/(PⅠ,n+PⅡ,n)=1.04;工況F7:去除率63.60%,(PⅢ,n+PⅤ,n)/(PⅠ,n+PⅡ,n)=0.920).而化學(xué)氧化作為與生物處理銜接的預(yù)處理技術(shù),應(yīng)較高比例地去除難降解DOM.因此,F(xiàn)enton和H2O2-UV作為預(yù)處理方法應(yīng)用時(shí),應(yīng)選擇可達(dá)到較高TOC去除率(如大于50%)的操作條件.但是,更高的去除率也意味著更多的藥劑消耗和成本.據(jù)此分析,在Fenton和H2O2-UV兩種方法中,應(yīng)選擇對(duì)DOM中腐殖質(zhì)類物質(zhì)去除率更高的H2O2-UV技術(shù)作為預(yù)處理方法.

    3 結(jié)論

    (1) 兩種處理方法中,均是蛋白質(zhì)類物質(zhì)比腐殖質(zhì)類物質(zhì)優(yōu)先被去除;蛋白質(zhì)類物質(zhì)中,均是酪氨酸類物質(zhì)比色氨酸類物質(zhì)優(yōu)先被去除;微生物副產(chǎn)物類物質(zhì)的相對(duì)含量基本不變.兩種處理在達(dá)到較高TOC去除水平時(shí),DOM去除途徑有一定的變化,較高的TOC去除率段(大于50%)比低去除率段(小于40%)能去除更高比例的最難降解DOM(腐殖質(zhì)類物質(zhì)).

    (2) 在相近的TOC去除水平下,H2O2-UV法比Fenton法對(duì)腐殖質(zhì)類物質(zhì)的去除更有效,且能更多地去除胡敏酸類物質(zhì);Fenton處理中,相較于富里酸類物質(zhì),F(xiàn)e2+投加量的增加能更多地通過絮凝沉淀作用去除胡敏酸類物質(zhì).

    (3) 紫外光譜分析結(jié)果表明,兩種方法處理穩(wěn)定滲濾液后,DOM中具有芳香性類物質(zhì)的比例下降,腐殖化程度降低,并且在相近TOC去除水平下,H2O2-UV處理后比Fenton處理后穩(wěn)定滲濾液的腐殖化程度要低.

    (4) Fenton和H2O2-UV作為預(yù)處理方法應(yīng)用時(shí),應(yīng)選擇可達(dá)到較高TOC去除率(如大于50%)的操作條件.同時(shí),為節(jié)約藥劑消耗和減少成本,在兩種方法中,應(yīng)選擇對(duì)DOM中腐殖質(zhì)類物質(zhì)去除率更高的H2O2-UV技術(shù)作為預(yù)處理方法.

    [1]Reinhart D R, Townsend T G. Landfill bioreactor design and operation[M]. Boca Raton: The Chemical Rubber Company Press, 1997.

    [2]Reinhart D R, Grosh C J. Analysis of Florida MSW landfill leachate quality[R]. Gainesville: Universicy of Central Florida, Civil and Environmental Engineering Department, 1998.

    [3]Batarseh E S, Reinhart D R, Daly L. Liquid sodium ferrate and Fenton's reagent for treatment of mature landfill leachate[J]. Journal of Environmental Engineering, 2007, 133(11): 1042.

    [4]Yang D. Physical and oxidative removal of organics during Fenton treatment of mature municipal landfill leachate[J]. Journal of Hazardous Materials, 2007, 146(1/2): 334.

    [5]Wiszniowski J, Robert D, Surmacz-Gorska J,etal. Landfill leachate treatment methods: A review[J]. Environmental Chemistry Letters, 2006, 4(1):51.

    [6]Oller I, Malato S, Sanchez-Perez J A. Combination of advanced oxidation processes and biological treatments for wastewater decontamination-a review[J]. Science of the Total Environment, 2011, 409(20): 4141.

    [7]Silva T F C V, Fonseca A, Saraiva I,etal. Biodegradability enhancement of a leachate after biological lagooning using a solar driven photo-Fenton reaction, and further combination with an activated sludge biological process, at pre-industrial scale[J]. Water Research, 2013, 47(10): 3543.

    [8]ZHANG Guoliang, QIN Lei, QIN Meng,etal. Aerobic SMBR/reverse osmosis system enhanced by Fenton oxidation for advanced treatment of old municipal landfill leachate[J]. Bioresource Technology, 2013, 142: 261.

    [9]Morais J L D, Zamora P P. Use of advanced oxidation processes to improve the biodegradability of mature landfill leachates[J]. Journal of Hazardous Materials, 2005, 123(1/2/3): 181.

    [10]唐瓊瑤, 何品晶, 徐蘇云, 等. 新鮮滲濾液與長填埋齡滲濾液的Fenton處理過程特征[J]. 環(huán)境科學(xué), 2008, 29(11): 3258.

    TANG Qiongyao, HE Pinjing, XU Suyun,etal. Comparison of the treatment performance in fresh and mature landfill leachates by Fenton process[J]. Environmental Science, 2008, 29(11): 3258.

    [11]徐蘇云, 何品晶, 唐瓊瑤, 等. Fenton法處理類長填齡滲濾液的氧化和絮凝作用[J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2008, 21(4): 20.

    XU Suyun, HE Pinjing, TANG Qiongyao,etal. Roles of oxidation and coagulation during Fenton treatment of mature leachate[J]. Research of Environmental Sciences, 2008, 21(4): 20.

    [12]Lopez A, Pagano M, Volpe A,etal. Fenton's pre-treatment of mature landfill leachate[J]. Chemosphere, 2004, 54(7): 1005.

    [13]Naumczyk J, Prokurat I, Marcinowski P. Landfill leachates treatment by H2O2/UV, O3/H2O2, modified Fenton, and modified photo-Fenton methods[J]. International Journal of Photoenergy, 2012, 20(5): 402.

    [14]Boumechhour F, Rabah K, Lamine C,etal. Treatment of landfill leachate using Fenton process and coagulation/flocculation[J]. Water and Environment Journal, 2013, 27(1):114.

    [15]Antunes M C G, da Silva J C G E. Multivariate curve resolution analysis excitation-emission matrices of fluorescence of humic substances[J]. Analytica Chimica Acta, 2005, 546(1): 52.

    [16]Hunger M, Weitkamp J. In situ IR, NMR, EPR, and UV/Vis spectroscopy: Tools for new insight into the mechanisms of heterogeneous catalysis[J]. Angewandte Chemie-International Edition, 2001, 40(16): 2954.

    [17]Vieyra F E M, Palazzi V I, de Pinto M I S,etal. Combined UV-Vis absorbance and fluorescence properties of extracted humic substances-like for characterization of composting evolution of domestic solid wastes[J]. Geoderma, 2009, 151(3/4): 61.

    [18]Li W, Nanaboina V, Zhou Q X,etal. Changes of excitation/emission matrixes of wastewater caused by Fenton-and Fenton-like treatment and their associations with the generation of hydroxyl radicals, oxidation of effluent organic matter and degradation of trace-level organic pollutants[J]. Journal of Hazardous Materials, 2013, 244/245(2): 698.

    [19]Puspita P, Roddick F A, Porter N A. Decolourisation of secondary effluent by UV-mediated processes[J]. Chemical Engineering Journal, 2011, 171(2): 464.

    [20]Pala A, Erdem G. Decolorization of a baker's yeast industry effluent by Fenton oxidation[J]. Journal of Hazardous Materials, 2005, 127(1/2/3): 141.

    [21]Wang G, Hsieh S, Hong C. Destruction of humic acid in water by UV light-catalyzed oxidation with hydrogen peroxide[J]. Water Research, 2000, 34 (15): 3882.

    [22]Zheng W, Lü F, Khamphe P,etal. Relationship between anaerobic digestion of biodegradable solid waste and spectral characteristics of the derived liquid digestate[J]. Bioresource Technology, 2014, 161: 69.

    [23]SHAO Zhenghao, HE Pinjing, ZHANG Dongqing,etal. Characterization of water-extractable organic matter during the biostabilization of municipal solid waste[J]. Journal of Hazardous Materials, 2009, 164(2/3): 1191.

    [24]Chen W, Westerhoff P, Leenheer J A,etal. Fluorescence excitation-emission matrix regional integration to quantify spectra for dissolved organic matter[J]. Environmental Science and Technology, 2003, 37(24): 5701.

    Spectroscopic Characteristics of Mature Leachate During Fenton and H2O2-UV Treatment Process

    HE Pinjing1,2,3, XU Yanchun1,2, Lü Fan1,SHAO Liming2,3

    (1. State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuse,Tongji University,Shanghai 200092,China; 2. Institute of Waste Treatment and Reclamation,Tongji University,Shanghai 200092,China; 3. Centre for Technology Research and Training on Household Waste in Small Towns and Rural Area of the Ministry of Housing Urban-Rural Development (MOHURD), Shanghai 200092, China)

    In order to determine the removal rule of different organic matters during mature landfill leachate Fenton treatment and H2O2-UV treatment, the three dimensional fluorescence excitation-emission matrix (3D-EEM) spectroscopy and specific ultraviolet light absorbance at 254 nm (SUVA254) combined with fluorescence regional integration (FRI) EEM data processing method were applied to analyze component evolution characteristics of different organic matters. The results show that both protein-like compounds rather than humic-like substances, tyrosine-like compounds rather than tryptophan-like compounds are preferentially removed by these two treatment. A greater proportion of the most difficult degradative humic-like substances is removed when TOC removal efficiency is higher. Under similar TOC removal efficiency, the H2O2-UV method is more effective to eliminate humic-like substances than the Fenton method, and can eliminate more humic-acid-like compounds. In Fenton treatment, more humic-acid-like compounds can be precipitated with an increasing dosage of Fe2+. The H2O2-UV method should be chosen as the pretreatment method because of its higher humic-like substances removal efficiency in order that not only a better treatment result can be achieved, but also more cost can be saved.

    Fenton method; H2O2-UV method; mature leachate; three dimensional fluorescence excitation-emission matrix spectroscopy; specific ultraviolet light absorbance at 254 nm

    2015-02-08

    國家“九七三”重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(2012CB719801);上海市2014年度“科技創(chuàng)新行動(dòng)計(jì)劃”技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)項(xiàng)目(14DZ0501500)

    何品晶(1962—),男,教授,博士生導(dǎo)師,工學(xué)博士,主要研究方向?yàn)楣腆w廢物處理與資源化.E-mail:solidwaste@#edu.cn

    X703.1

    A

    猜你喜歡
    酸類胡敏腐殖質(zhì)
    維A 酸類制劑對(duì)皮膚的刺激作用及其影響因素分析
    落葉
    UPLC-QTOF-MS法檢測白酒中9種有機(jī)酸
    不同來源堆肥腐殖質(zhì)還原菌異化鐵還原能力評(píng)估與調(diào)控
    重視平面幾何知識(shí)在解析幾何中的應(yīng)用
    海藻酸類肥料行標(biāo)四月實(shí)施
    茉莉酸類的抗癌活性及其作用機(jī)制
    不同恢復(fù)階段人工沙棘林土壤腐殖質(zhì)組成及性質(zhì)
    鐵氧化物-胡敏酸復(fù)合物對(duì)磷的吸附
    保證期間已過保證人不再擔(dān)責(zé)
    寂寞人妻少妇视频99o| 色94色欧美一区二区| 国产成人精品久久久久久| 欧美bdsm另类| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 一边摸一边做爽爽视频免费| 天天影视国产精品| 免费高清在线观看日韩| 一区在线观看完整版| 黑人猛操日本美女一级片| 精品少妇内射三级| 国产爽快片一区二区三区| 精品人妻在线不人妻| 人体艺术视频欧美日本| 久久这里只有精品19| 国产综合精华液| 日韩 亚洲 欧美在线| 免费黄频网站在线观看国产| 在线天堂最新版资源| 99热国产这里只有精品6| 国产精品一区二区在线不卡| 水蜜桃什么品种好| 18+在线观看网站| 永久免费av网站大全| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 男男h啪啪无遮挡| 美女视频免费永久观看网站| 岛国毛片在线播放| 日韩伦理黄色片| 黄色怎么调成土黄色| 欧美精品亚洲一区二区| 在线观看免费视频网站a站| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 777米奇影视久久| 一级毛片我不卡| 久久精品国产a三级三级三级| 国产在线视频一区二区| 久久精品国产自在天天线| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 丝袜脚勾引网站| 亚洲第一av免费看| 亚洲欧美精品自产自拍| 有码 亚洲区| 亚洲av免费高清在线观看| 丝袜喷水一区| 午夜福利网站1000一区二区三区| 少妇的逼好多水| 国产片特级美女逼逼视频| 国产色爽女视频免费观看| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 国产一区二区在线观看av| 99久久综合免费| 久久久久久久国产电影| 国产精品一区二区在线观看99| av福利片在线| 丝袜美足系列| 久久久国产欧美日韩av| 国产成人精品久久久久久| 国产一区亚洲一区在线观看| 黄色视频在线播放观看不卡| 亚洲欧美成人精品一区二区| 91国产中文字幕| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 少妇熟女欧美另类| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 亚洲精品国产av成人精品| av黄色大香蕉| 久久99一区二区三区| 大码成人一级视频| 热99国产精品久久久久久7| 欧美精品高潮呻吟av久久| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 亚洲av男天堂| 国产精品熟女久久久久浪| 天天影视国产精品| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 9色porny在线观看| 久久久久久人人人人人| 亚洲成色77777| 亚洲av成人精品一二三区| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 亚洲中文av在线| 日韩伦理黄色片| 中文字幕av电影在线播放| 一级黄片播放器| 97在线人人人人妻| 丝袜喷水一区| 亚洲国产最新在线播放| 最近的中文字幕免费完整| 日韩一区二区三区影片| 午夜影院在线不卡| 不卡视频在线观看欧美| 伊人亚洲综合成人网| av福利片在线| 美女国产视频在线观看| 亚洲欧美成人精品一区二区| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 99精国产麻豆久久婷婷| 国产黄色免费在线视频| 亚洲精品,欧美精品| 一级片'在线观看视频| 一级片'在线观看视频| 国产在线免费精品| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 在线观看免费日韩欧美大片| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 国产成人精品久久久久久| 亚洲美女黄色视频免费看| 久久久久视频综合| 在线观看美女被高潮喷水网站| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 最近2019中文字幕mv第一页| 婷婷色av中文字幕| 九九爱精品视频在线观看| 日韩欧美一区视频在线观看| 成人亚洲精品一区在线观看| 91国产中文字幕| 欧美另类一区| videossex国产| 午夜影院在线不卡| 只有这里有精品99| 9191精品国产免费久久| 午夜免费观看性视频| 亚洲精品,欧美精品| 一区二区三区四区激情视频| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 国产免费一级a男人的天堂| 黑人猛操日本美女一级片| 国产69精品久久久久777片| 国产一区二区三区综合在线观看 | 国产淫语在线视频| 日本av免费视频播放| 91精品伊人久久大香线蕉| 少妇精品久久久久久久| 一区二区三区精品91| 久久99热这里只频精品6学生| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 建设人人有责人人尽责人人享有的| 免费在线观看完整版高清| 少妇被粗大猛烈的视频| 精品久久久精品久久久| av视频免费观看在线观看| 国产一区二区三区av在线| 国产精品久久久久久av不卡| h视频一区二区三区| 在线观看免费日韩欧美大片| 亚洲精品国产av成人精品| 日本免费在线观看一区| 性色avwww在线观看| tube8黄色片| 人成视频在线观看免费观看| 多毛熟女@视频| 婷婷色av中文字幕| 老司机影院毛片| 亚洲精品色激情综合| 午夜激情av网站| 在线精品无人区一区二区三| 亚洲精品乱久久久久久| 少妇人妻精品综合一区二区| 国产免费现黄频在线看| 欧美国产精品一级二级三级| 国产爽快片一区二区三区| 日本-黄色视频高清免费观看| 国产男女内射视频| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 9色porny在线观看| 99久久人妻综合| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 97精品久久久久久久久久精品| 国产探花极品一区二区| 各种免费的搞黄视频| 久久久久网色| 大香蕉久久网| 97在线视频观看| 国产一级毛片在线| 亚洲第一区二区三区不卡| 国产精品欧美亚洲77777| 国产69精品久久久久777片| 国产高清不卡午夜福利| 伦理电影免费视频| 亚洲图色成人| 亚洲精品自拍成人| 久久午夜福利片| 青春草视频在线免费观看| 欧美精品一区二区免费开放| 高清欧美精品videossex| 蜜桃在线观看..| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕 | 十八禁网站网址无遮挡| 777米奇影视久久| 亚洲成人一二三区av| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 在线观看美女被高潮喷水网站| 丁香六月天网| 亚洲熟女精品中文字幕| 9热在线视频观看99| 欧美+日韩+精品| 亚洲av.av天堂| 下体分泌物呈黄色| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 亚洲av欧美aⅴ国产| 黄色配什么色好看| 男人添女人高潮全过程视频| 2022亚洲国产成人精品| 国产男女内射视频| 免费看av在线观看网站| 亚洲久久久国产精品| 18在线观看网站| 黄片播放在线免费| 蜜桃国产av成人99| 久久久久久久久久成人| 亚洲av成人精品一二三区| 国产精品免费大片| 啦啦啦啦在线视频资源| 成人亚洲欧美一区二区av| 成人黄色视频免费在线看| 99九九在线精品视频| 久久久精品区二区三区| 性高湖久久久久久久久免费观看| 日本vs欧美在线观看视频| 一本久久精品| 新久久久久国产一级毛片| 老司机影院毛片| 各种免费的搞黄视频| 亚洲av免费高清在线观看| 久久婷婷青草| 亚洲av中文av极速乱| 精品第一国产精品| 亚洲国产成人一精品久久久| 成年美女黄网站色视频大全免费| 伦理电影免费视频| 久久久久久人人人人人| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 日本av手机在线免费观看| 久久久久久久大尺度免费视频| videosex国产| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| av女优亚洲男人天堂| 热99久久久久精品小说推荐| 日本av免费视频播放| 黄色怎么调成土黄色| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 亚洲在久久综合| 欧美日韩精品成人综合77777| 两个人看的免费小视频| 免费看av在线观看网站| 国产在线视频一区二区| 精品国产乱码久久久久久小说| 久久 成人 亚洲| 国产精品久久久久久久久免| 黄色配什么色好看| 一区二区av电影网| 日韩免费高清中文字幕av| 亚洲精品第二区| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 免费在线观看完整版高清| 五月开心婷婷网| 国产精品偷伦视频观看了| 久久久久久久精品精品| 久久久a久久爽久久v久久| 交换朋友夫妻互换小说| av免费在线看不卡| 国产精品久久久久久精品电影小说| 两个人免费观看高清视频| 蜜臀久久99精品久久宅男| 欧美精品av麻豆av| 亚洲五月色婷婷综合| 久久久久久久久久成人| 亚洲天堂av无毛| 91精品国产国语对白视频| 丝瓜视频免费看黄片| 亚洲成色77777| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 9热在线视频观看99| kizo精华| 日本欧美视频一区| 免费观看av网站的网址| 2018国产大陆天天弄谢| 亚洲精品第二区| 亚洲在久久综合| www.色视频.com| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 天天影视国产精品| 亚洲精品aⅴ在线观看| 毛片一级片免费看久久久久| 捣出白浆h1v1| 视频中文字幕在线观看| 亚洲精品一二三| 五月玫瑰六月丁香| 国产色爽女视频免费观看| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 黄色 视频免费看| 婷婷色麻豆天堂久久| 久久国内精品自在自线图片| www.av在线官网国产| 91久久精品国产一区二区三区| 日本91视频免费播放| 观看av在线不卡| 少妇人妻精品综合一区二区| 日韩一本色道免费dvd| 一级毛片我不卡| 岛国毛片在线播放| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 成年女人在线观看亚洲视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 999精品在线视频| a级毛片在线看网站| 亚洲av免费高清在线观看| 老司机影院毛片| 日日爽夜夜爽网站| 大香蕉久久网| 黄片播放在线免费| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 丰满迷人的少妇在线观看| 久久久精品免费免费高清| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 久久人人97超碰香蕉20202| 男女啪啪激烈高潮av片| 国产精品一区www在线观看| 成年美女黄网站色视频大全免费| 欧美人与性动交α欧美软件 | 制服人妻中文乱码| 亚洲欧美成人精品一区二区| 制服人妻中文乱码| 尾随美女入室| 久久热在线av| 日韩在线高清观看一区二区三区| 午夜激情久久久久久久| 国产一区有黄有色的免费视频| 亚洲av成人精品一二三区| 国产精品蜜桃在线观看| 日本色播在线视频| 久热久热在线精品观看| 91aial.com中文字幕在线观看| 秋霞在线观看毛片| 一区二区三区精品91| 亚洲五月色婷婷综合| av网站免费在线观看视频| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 国产av码专区亚洲av| 久久韩国三级中文字幕| 欧美最新免费一区二区三区| 咕卡用的链子| 99精国产麻豆久久婷婷| 午夜福利影视在线免费观看| 插逼视频在线观看| av电影中文网址| 90打野战视频偷拍视频| 免费观看性生交大片5| 高清视频免费观看一区二区| 观看美女的网站| 亚洲精品一二三| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 男女边摸边吃奶| 国产精品嫩草影院av在线观看| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 99久久综合免费| 岛国毛片在线播放| 国精品久久久久久国模美| 久久精品国产亚洲av涩爱| 国产成人av激情在线播放| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 亚洲情色 制服丝袜| 中国美白少妇内射xxxbb| 丰满乱子伦码专区| 中国美白少妇内射xxxbb| 久久影院123| 国产午夜精品一二区理论片| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 久久久精品免费免费高清| 夫妻午夜视频| 热99久久久久精品小说推荐| 亚洲情色 制服丝袜| 色5月婷婷丁香| 精品第一国产精品| 午夜福利,免费看| 两个人看的免费小视频| 免费看光身美女| 亚洲情色 制服丝袜| 深夜精品福利| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 亚洲中文av在线| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 国产在线免费精品| 午夜91福利影院| 熟女电影av网| 国内精品宾馆在线| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| a 毛片基地| 久久久亚洲精品成人影院| 欧美xxxx性猛交bbbb| 亚洲一区二区三区欧美精品| 啦啦啦啦在线视频资源| 69精品国产乱码久久久| 熟妇人妻不卡中文字幕| 日本vs欧美在线观看视频| 乱码一卡2卡4卡精品| 亚洲成国产人片在线观看| 国产一区有黄有色的免费视频| 精品午夜福利在线看| 国产淫语在线视频| av天堂久久9| 亚洲,欧美,日韩| 观看美女的网站| 久久久久国产网址| 午夜老司机福利剧场| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 又黄又粗又硬又大视频| 欧美精品一区二区大全| 麻豆精品久久久久久蜜桃| av在线观看视频网站免费| 亚洲av综合色区一区| 日韩中字成人| 亚洲图色成人| 亚洲国产欧美在线一区| 热99久久久久精品小说推荐| 观看美女的网站| 精品酒店卫生间| 国产精品久久久久久av不卡| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 国产亚洲精品久久久com| 精品福利永久在线观看| 丰满饥渴人妻一区二区三| 日本色播在线视频| 亚洲少妇的诱惑av| 2018国产大陆天天弄谢| 亚洲国产精品999| av国产精品久久久久影院| 国产一区二区激情短视频 | 黄色 视频免费看| 久久久久精品久久久久真实原创| 免费黄频网站在线观看国产| 国产精品欧美亚洲77777| 久久久欧美国产精品| 日韩成人av中文字幕在线观看| 成年人免费黄色播放视频| 久久 成人 亚洲| 99视频精品全部免费 在线| 老司机影院成人| 亚洲一区二区三区欧美精品| 国产成人欧美| 亚洲综合色惰| 日韩一区二区视频免费看| 久久热在线av| 90打野战视频偷拍视频| 在线 av 中文字幕| 国产极品天堂在线| 午夜精品国产一区二区电影| 七月丁香在线播放| av视频免费观看在线观看| 视频中文字幕在线观看| 黑丝袜美女国产一区| 大香蕉97超碰在线| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 欧美丝袜亚洲另类| 日本vs欧美在线观看视频| 精品一区二区三卡| 在线观看国产h片| 亚洲精品美女久久av网站| 国产精品久久久久久av不卡| 高清黄色对白视频在线免费看| 久久人人爽人人片av| 99香蕉大伊视频| 国产在线一区二区三区精| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 日韩在线高清观看一区二区三区| 久久久久久人妻| 日韩中字成人| 国产精品久久久av美女十八| 国产精品免费大片| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 精品少妇内射三级| 永久免费av网站大全| 在线观看www视频免费| 亚洲av成人精品一二三区| 国产免费又黄又爽又色| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 国产一区二区激情短视频 | 91成人精品电影| √禁漫天堂资源中文www| 热99久久久久精品小说推荐| 国产成人免费无遮挡视频| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 免费黄色在线免费观看| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 国产色婷婷99| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 亚洲av电影在线进入| 久久久久网色| 亚洲熟女精品中文字幕| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 成人漫画全彩无遮挡| 欧美最新免费一区二区三区| 国产成人aa在线观看| 五月伊人婷婷丁香| 国产xxxxx性猛交| 国产精品一区二区在线不卡| 久久久久久久久久久免费av| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 国产精品无大码| 乱码一卡2卡4卡精品| 精品一区在线观看国产| 亚洲成色77777| 97人妻天天添夜夜摸| 成人黄色视频免费在线看| 日本91视频免费播放| 国产高清国产精品国产三级| 色94色欧美一区二区| 国产精品久久久久久精品电影小说| 日本av免费视频播放| 午夜福利视频在线观看免费| 亚洲国产精品一区三区| 精品国产露脸久久av麻豆| 免费黄色在线免费观看| 国产麻豆69| 国产淫语在线视频| 免费观看无遮挡的男女| 亚洲av欧美aⅴ国产| 欧美日韩亚洲高清精品| 高清av免费在线| 久久鲁丝午夜福利片| 日韩免费高清中文字幕av| 免费高清在线观看视频在线观看| 精品人妻一区二区三区麻豆| 制服人妻中文乱码| 国产av码专区亚洲av| 三级国产精品片| 国产一区二区在线观看av| 欧美变态另类bdsm刘玥| 热re99久久国产66热| 精品福利永久在线观看| 18禁观看日本| 国产男女内射视频| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 熟女人妻精品中文字幕| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 午夜免费观看性视频| 91精品伊人久久大香线蕉| 母亲3免费完整高清在线观看 | 国产精品久久久av美女十八| 色视频在线一区二区三区| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 黄网站色视频无遮挡免费观看| www.色视频.com| 国产精品不卡视频一区二区| 最近手机中文字幕大全| 国产黄频视频在线观看| 在线观看一区二区三区激情| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 插逼视频在线观看| 另类精品久久| 少妇的丰满在线观看| 久久精品国产亚洲av涩爱| 五月天丁香电影| 看非洲黑人一级黄片| 日韩一区二区视频免费看| 毛片一级片免费看久久久久| 丝袜人妻中文字幕| 国产亚洲精品第一综合不卡 | 免费av不卡在线播放| 久久人人爽人人片av| 十分钟在线观看高清视频www| 午夜福利乱码中文字幕| 欧美另类一区| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 国国产精品蜜臀av免费| 日韩电影二区| 国产精品一国产av| 涩涩av久久男人的天堂| 色哟哟·www| 捣出白浆h1v1| 大香蕉97超碰在线| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 久久久久久久国产电影| 国产精品人妻久久久影院| 亚洲欧美成人精品一区二区| 久久精品久久精品一区二区三区| 成人亚洲欧美一区二区av| www日本在线高清视频| 日韩av在线免费看完整版不卡| 婷婷色av中文字幕| 亚洲综合色惰| 国产xxxxx性猛交| 中国国产av一级| 久久久国产精品麻豆| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 国产黄色视频一区二区在线观看| 在线观看免费日韩欧美大片| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 九色成人免费人妻av| 国产伦理片在线播放av一区| 精品卡一卡二卡四卡免费| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 夜夜爽夜夜爽视频| 一级a做视频免费观看| 久久av网站| 国产精品久久久久久av不卡| 国产有黄有色有爽视频| 一本久久精品| 日韩av在线免费看完整版不卡| 亚洲av综合色区一区| 亚洲av成人精品一二三区| 久久久a久久爽久久v久久| 午夜久久久在线观看| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 在线观看免费高清a一片| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 黄色视频在线播放观看不卡| 街头女战士在线观看网站| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 日韩成人伦理影院| 国产1区2区3区精品|