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    邊界應力對石墨烯翹曲的影響

    2016-11-04 09:08:14張海正師明星
    關鍵詞:波長幅值薄膜

    張海正, 師明星

    (西南交通大學力學與工程學院, 成都 610031)

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    邊界應力對石墨烯翹曲的影響

    張海正, 師明星

    (西南交通大學力學與工程學院, 成都610031)

    對于邊界應力引起的石墨烯薄膜邊界翹曲問題,分別建立了理想邊界模型和真實邊界模型來分析邊界尺寸對翹曲形貌的影響。通過建立彈性薄殼模型,將邊界處理成只具有面積而沒有幾何尺寸的理想梁模型以及具有真實尺寸的真實邊界殼模型,然后進行理論分析來確定石墨烯薄膜邊界翹曲時的尺度關系(即翹曲波形的波長、腹向衰減表征尺度以及面外翹曲幅值)。理論分析發(fā)現(xiàn),邊界寬度的變化對石墨烯薄膜的能量、翹曲幅值及腹向衰減尺度的影響顯著,且當邊界寬度為0.1 nm時,總應變能有最小極值點出現(xiàn)在波長為7 nm左右,該發(fā)現(xiàn)與原子模擬研究所得結果基本一致;同時發(fā)現(xiàn),石墨烯翹曲幅值在邊界寬度為0.1 nm時幅值達到最大,腹向衰減尺度隨邊界寬度在邊界寬度為0.1 nm時衰減得最快。

    石墨烯;邊界應力;邊界寬度;邊界翹曲;薄殼理論

    引 言

    石墨烯是由單層碳原子通過共價鍵鏈接按照六方環(huán)狀對稱結構排列而成。繼2004年英國曼徹斯特大學的兩位科學家發(fā)現(xiàn)了石墨烯以后[1],其優(yōu)異的性能和獨特的二維結構一直都是眾人研究和討論的焦點問題。石墨烯中每個碳原子通過很強的鍵σ(自然界中最強的化學鍵)與其他的三個碳原子相連接,這些很強的碳-碳鍵使石墨烯片層具有極其優(yōu)異的力學性質和結構剛性。碳原子的四個價電子,每個碳原子都貢獻一個未成鍵的π電子,這些π電子垂直于平面方向,可形成π軌道,在晶體中自由移動,賦予石墨烯良好的導電性。而這些面外離位的π鍵與相鄰層內的鍵的作用力遠小于σ鍵,故其層間作用力遠遠小于層內作用力,使得石墨層間很容易分離,形成單層的石墨烯。

    由于其獨特的二維結構以及優(yōu)異的晶體品質,石墨烯具有十分優(yōu)異的電學、熱學、磁學和力學性能[2-8]。石墨烯作為已知的世上最薄、最堅硬的納米材料,其楊氏模量可達到1.1 TPa(是鋼的100多倍),透光率約為97.7%[9],幾乎完全透明,并擁有氣體完全不滲透性[10],熱系數(shù)高達5300 W/m·k,高于碳納米管,常溫下其電子遷移率超過15 000 cm2/V·S,比納米碳管或硅晶體高[11],而電阻率只約10-3Ω/m,比銅或銀更低,為世上電阻率最小的材料。使其在納電子器件、高靈敏傳感器、透明導電薄膜、功能復合材料、儲能、催化等領域有著廣闊的應用前景[12-13]。

    研究表明,在沒有熱影響的情況下(絕對溫度為零),由于邊界應力的存在,獨立的石墨烯薄膜的邊界仍表現(xiàn)出不穩(wěn)定性,邊界的原子結構對石墨烯的邊界形貌產(chǎn)生影響。Shenoy等[14]基于有限元分析和原子模擬的研究發(fā)現(xiàn),手扶椅形(armchair)邊界和鋸齒形(zigzag)邊界均會產(chǎn)生邊界壓應力,邊界壓應力的存在會使石墨烯薄膜產(chǎn)生翹曲現(xiàn)象,同時發(fā)現(xiàn)鋸齒形邊界的翹曲幅度大于手扶椅邊界的翹曲幅度。

    Reddy等[15]通過建立彈性薄殼模型來分析石墨烯薄膜邊界翹曲時的尺度關系(即翹曲波形的波長、腹向衰減表征尺度以及面外翹曲高度)。在其模型的理論分析中,邊界被簡化處理成只具有面積而沒有幾何尺寸的理想梁模型。然而,這并不能全面表征真實的石墨烯薄膜邊界原子結構情況。真實的石墨烯薄膜邊界附近原子結構與內部不同,即石墨烯薄膜的實際邊界存在一定的幾何寬度。因而,邊界寬度對翹曲形貌的影響,該在研究中得到重視。文獻檢索顯示,邊界寬度對石墨烯翹曲的影響還沒有被研究過。進行該方面的研究,將有助于了解石墨烯薄膜翹曲形貌中邊界寬度和其它尺度之間應滿足的關系,豐富石墨烯薄膜的研究內容。

    1 石墨烯力學參數(shù)的確定

    原子力納米壓痕實驗和原子力顯微鏡等先進的實驗技術被廣泛用于測量石墨烯的力學的相關參數(shù)。Lee C等[7]利用原子力顯微鏡壓痕技術首次分析了石墨烯的彈性模量和斷裂強度,得出石墨烯的楊氏模量為(1.0±0.1)TPa,理想強度為(130±10)GPa(假定石墨烯的厚度為0.335 nm);Gomez-Navarro C等[16]通過化學的方法制備單層石墨烯,然后利用原子力顯微鏡測試其彈性性能,得到石墨烯楊氏模量為(0.25±0.15)TPa(假設石墨烯的厚度為1 nm)。Poot M等[17]通過原子力納米壓痕實驗測試了石墨烯的彎曲剛度和應力特性,二者被證實隨薄膜厚度的增加而增加。

    然而,由于石墨烯特殊的原子量級厚度的平面層狀二維結構,用實驗的方法對石墨烯力學性能進行測試仍然難度較大。一方面是由于高質量石墨烯材料的制備存在較大難度,另一方面是由于可有效使用的實驗設備和技術較少,且測量數(shù)據(jù)的精度不易保證。理論分析方面,目前尚未出現(xiàn)較成熟的納米尺度的力學理論框架,很多研究者是基于連續(xù)介質理論分析方法研究石墨烯等納米尺度材料的力學性能[18-25]。

    考慮到石墨烯邊界彈性模量是隨邊界寬度的變化而變化,當石墨烯邊界寬度趨近于零時,邊界彈性模量趨近于一個定值;而當邊界寬度趨近于無窮大時邊界彈性模量應與石墨烯內部彈性模量有如下關系:

    Ee=Eb·b

    (1)

    表1 石墨烯薄膜參數(shù)表

    2 兩種理論分析模型

    2.1理想邊界模型

    如圖1所示,在理想邊界模型中,將邊界處理成具有面積而沒有具體幾何尺寸的梁模型。表征邊界尺度效應的邊界寬度可以改變,厚度不變,從而邊界的面積會變化,這些變化會體現(xiàn)到邊界的彈性模量和邊界應力當中。

    圖1理想邊界模型

    (2)

    (3)

    (4)

    相應地,理想邊界時系統(tǒng)的應變能為:

    (5)

    其中,石墨烯薄膜內部應變能密度表達式為:

    (6)

    邊界應變能密度為:

    (7)

    得到理想邊界模型總能量表達式為:

    Π=Πbulk+Πedge+Πinternal-stress

    (8)

    其中:Πbulk、Πedge、Πinternal lstress表達式見附錄。

    根據(jù)最小勢能原理,石墨烯納米帶邊界發(fā)生翹曲時總勢能應滿足如下方程:

    (9)

    (10)

    聯(lián)立(8)、(9)兩個方程,組成非線性方程組,用以確定翹曲變形參數(shù)間的關系。

    2.2真實邊界模型

    圖2真實邊界模型示意圖

    同樣引入石墨烯薄膜面外翹曲函數(shù)為:,石墨烯薄膜內部和邊界的應變都由式(2)~式(3)給出。真實邊界模型時系統(tǒng)的應變能為:

    (11)

    其中,石墨烯薄膜內部應變能密度由式(6)給出,邊界應變能密度則為:

    (12)

    這樣得到真實邊界模型總能量表達式為:

    (13)

    根據(jù)最小勢能原理,總應變能分別對翹曲幅值及腹向衰減尺度求偏導,可得:

    (14)

    (15)

    聯(lián)立(14)、(15)兩個方程,可以得到表征石墨烯邊界翹曲的真實邊界模型的非線性方程組。求解此方程組,可以確定表征翹曲變形的參數(shù)與幾何尺寸(邊界寬度)之間的關系。

    對于上面得到的兩種模型的方程組式(9)與式(10)、式(14)與式(15),用Matlab數(shù)值計算分析軟件進行求解。結合分子動力學模擬分析結果,給定初始翹曲波長時,求解方程組來確定翹曲幅度和翹曲向腹內衰減幅度的大小。

    3 數(shù)值結果與討論

    3.1理想邊界模型

    在理想邊界模型中,對于具有不同寬度邊界的石墨烯納米帶,其發(fā)生不同波長翹曲時的應變能如圖3所示。容易看出,在邊界寬度b=0.1nm時,總應變能曲線有明顯極值點,在λ=7附近。而在邊界寬度b≥0.2時,總能量明顯比b=0.1 nm的情形要高很多,并且無明顯極值點出現(xiàn),相比之下邊界寬度b=0.1 nm時總能量最小,石墨烯薄膜整體相對最為穩(wěn)定。

    圖3理想邊界模型應變能變化曲線圖

    圖4為薄膜翹曲幅值隨翹曲波長的變化曲線圖,從圖中可以看出翹曲幅值隨翹曲波長的增加呈增加趨勢,且增加速度逐漸減緩;同時,在翹曲波長一定時,翹曲幅值隨邊界寬度增加而明顯減小,相比之下邊界寬度b=0.1 nm時,翹曲幅值達到最大值。

    圖4理想邊界翹曲幅值變化曲線圖

    圖5為翹曲腹向衰減尺度隨翹曲波長變化曲線圖,圖中顯示翹曲腹向衰減尺度隨翹曲波長的增加呈增加趨勢;而相同翹曲波長時,翹曲腹向衰減尺度隨邊界寬度變化不明顯。

    圖5理想邊界腹向衰減尺度曲線變化圖

    3.2真實邊界模型

    在真實邊界模型中,總應變能隨翹曲波長變化如圖6所示。可以看出在邊界寬度b=0.1 nm時,曲線有明顯極值點出現(xiàn),同樣在λ=7附近。而在邊界寬度b≥0.2時,總應變能隨翹曲波長的增加而呈減小趨勢,且無明顯極值點出現(xiàn)。相比之下邊界寬度b=0.1 nm時總能量最小,石墨烯薄膜整體相對最為穩(wěn)定。

    圖6真實邊界應變能變化曲線圖

    石墨烯薄膜翹曲幅值隨翹曲波長的變化曲線如圖7所示,圖中顯示翹曲幅值隨翹曲波長的增加呈增加趨勢,且增加速度逐漸減緩;而翹曲波長不變時,翹曲幅值隨邊界寬度增加而減小。即邊界寬度為b=0.1 nm石墨烯薄膜翹曲幅值最大。

    圖7真實邊界翹曲幅值變化曲線圖

    翹曲腹向衰減尺度隨翹曲波長變化曲線如圖8所示,從圖中容易看出翹曲腹向衰減尺度隨翹曲波長的增加呈增加趨勢;且翹曲波長不變時,翹曲腹向衰減尺度隨邊界寬度增加而增加;相比之下,翹曲腹向衰減尺度在b=0.1 nm最小,即對石墨烯薄膜內部影響最弱。

    圖8真實邊界腹向衰減尺度變化曲線圖

    4 結 論

    本文對考慮邊界尺寸的石墨烯薄膜由于邊界應力發(fā)生的翹曲變形進行了理論分析,分別建立了理想邊界和真實邊界模型,探討邊界寬度的變化對石墨烯薄膜總應變能、翹曲幅值以及翹曲腹向衰減尺度的影響,由數(shù)值解得到如下主要結論:

    (1) 兩種模型均于邊界寬度b=0.1 nm時出現(xiàn)總應變能最小值,石墨烯薄膜整體達到相對最穩(wěn)定變形狀態(tài)。

    (2) 兩種模型中翹曲幅值于邊界寬度b=0.1 nm時達到最大值。

    (3) 理想邊界模型翹曲腹向衰減尺度隨邊界寬度變化可以忽略不計;真實邊界模型翹曲腹向衰減尺度b=0.1 nm最小,即對石墨烯薄膜內部影響最弱。

    附錄A

    (A1)

    (A2)

    (A3)

    (4A)

    (A5)

    (A6)

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    Effect of Stress on the Boundary of Graphene Sheets

    ZHANGHaizheng,SHIMingxing

    (School of Mechanics and Engineering, Southwest Jiaotong University, Chengdu 610031, China)

    Theoretical and true edge models are established respectively to study the importance of edge width on edge warping of graphene nanoribbons, which is caused by the edge stress. In both models the graphene nanoribbon itself is treated as an elastic shell. The edge owns a nominal edge area and thus beam model is used for the edge in the theoretical model. In comparison the edge will behave like thin shell as the ribbon itself in the true edge model. The deformation parameters, such as warping period and amplitude and the damping scale inward are analyzed by seeking numerical solutions of a set of nonlinear equations. Theoretical analysis found that, the variation of edge width has significant effects on the three deformation parameters. When the edge width is 0.1nm, total strain can be minimal extremum points about 7 nm wavelength which is consist with the predictions based on molecular dynamics. It is also found that only when the edge width is 0.1nm, edge warping reaches the maximum amplitude and at the same time the warping descends at the rapidest scale inward.

    graphene; edge-stress; edge width; edge warping; shell theory

    2016-03-30

    國家自然科學基金項目(11472229)

    張海正(1990-),男,河北唐山人,碩士生,主要從事微納米結構動力學方面的研究,(E-mail)zhanghaizheng1990@163.com;

    師明星(1972-),男,山西朔州人,教授,博士,主要從事柔性電子器件和微納米材料方面的研究,(E-mail)shimingxing1972@163.com

    1673-1549(2016)03-0055-06

    10.11863/j.suse.2016.03.12

    TN383

    A

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