• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    天然榛香物質(zhì)微囊粉表征及穩(wěn)定性與緩釋性能分析

    2023-09-09 07:19:52岳鑫穎王冠呂春茂孟憲軍宣景宏高嘉彤孔美
    現(xiàn)代食品科技 2023年8期
    關(guān)鍵詞:壁材芯材榛子

    岳鑫穎,王冠,呂春茂*,孟憲軍,宣景宏,高嘉彤,孔美

    (1.沈陽農(nóng)業(yè)大學(xué)食品學(xué)院,遼寧沈陽 110866)(2.遼寧省綠色農(nóng)業(yè)技術(shù)中心,遼寧沈陽 110034)

    天然榛香物質(zhì)是由榛子粕酶解液與還原糖通過美拉德反應(yīng)制備得到的一種純天然食品添加劑,其具有醇厚榛香氣味的同時(shí)還符合產(chǎn)品的天然性和可持續(xù)性[1]。由于天然榛香物質(zhì)內(nèi)含有易揮發(fā)的揮發(fā)性化合物,對氧氣、溫度與光照等外部條件敏感,易發(fā)生降解和揮發(fā)使得香味缺失,從而影響產(chǎn)品質(zhì)量,難以貯藏[2]。微膠囊技術(shù)可以將液體物質(zhì)轉(zhuǎn)變?yōu)榉勰?,起到保護(hù)產(chǎn)品的作用,從而提高產(chǎn)品在貯藏過程中的穩(wěn)定性[3]。榛子提油后的副產(chǎn)物棒子粕含有豐富的蛋白質(zhì),但大部分被用作動植物肥料,利用率低[4]。動植物蛋白都是制備微膠囊的優(yōu)質(zhì)壁材,但有研究指出動物蛋白在生產(chǎn)過程中對環(huán)境影響大且成本較高,而植物蛋白來源廣泛、成本低,并且對環(huán)境的影響較小[5]。相關(guān)研究指出榛子粕蛋白持水性、溶解性、乳化穩(wěn)定性與大豆蛋白、乳清蛋白等的功能特性相同[6]。此外,榛子粕蛋白提取生物活性肽具有較強(qiáng)的抗氧化能力,這使其成為一種潛在優(yōu)質(zhì)的蛋白壁材[7]。β-CD由于本身結(jié)構(gòu)特點(diǎn),且生產(chǎn)成本低,在包埋芳香物質(zhì)方面應(yīng)用廣泛[8]。單一壁材制備的微膠囊功能特性較弱,蛋白質(zhì)與多糖二者進(jìn)行復(fù)配,壁材間發(fā)生協(xié)同作用能夠彌補(bǔ)單一壁材的不足,在提高包埋率的基礎(chǔ)上還可以節(jié)約成本[9]。

    結(jié)合模擬不同食品體系中的釋放情況與釋放動力學(xué)模型可以直觀的觀察微膠囊的釋放機(jī)理[10]。目前常用于釋放動力學(xué)的模型主要包括零級釋放模型、一級釋放模型、Higuchi模型、Ritger-peppas模型[9]。Fick擴(kuò)散第一定律用于穩(wěn)態(tài)擴(kuò)散,指擴(kuò)散過程中各處的濃度及濃度梯度不隨時(shí)間變化;第二定律也稱(非菲克擴(kuò)散)用于非穩(wěn)態(tài)擴(kuò)散,指擴(kuò)散過程中各處的濃度和濃度梯度隨時(shí)間發(fā)生變化[11]。鑒于此,本文開發(fā)一種由榛子粕蛋白和β-CD組成的新型復(fù)合壁材來包埋天然榛香物質(zhì),以制備天然榛香物質(zhì)微囊粉,并對其結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性和緩釋規(guī)律進(jìn)行分析,以期為該天然榛香物質(zhì)的開發(fā)與應(yīng)用提供理論參考。

    1 材料與方法

    1.1 原料與試劑

    榛子粕由朝陽安泰林藥開發(fā)有限公司提供;榛子粕蛋白、天然榛香物質(zhì)(實(shí)驗(yàn)室自制);β-環(huán)糊精,河南萬邦化工科技有限公司。

    正己烷(分析純)、無水乙醇(分析純),國藥化學(xué)試劑有限公司;中性蛋白酶,沈陽市渾南區(qū)索萊寶得試劑銷售中心。

    1.2 儀器與設(shè)備

    CR21N2400604高速冷凍離心機(jī),日本HITACHI;YP5102電子天平,上海光正醫(yī)療儀器有限公司;pHS-25雷磁數(shù)顯pH計(jì),上海精密科學(xué)儀器有限公司;TU-1810紫外分光光度計(jì),北京普析通用儀器有限公司;FD-1A-50冷凍干燥機(jī),北京博醫(yī)康實(shí)驗(yàn)儀器有限公司;MS7-H550-Pro數(shù)顯恒溫磁力攪拌器,愛來寶濟(jì)南生物技術(shù)有限公司;Zetasizer2000動態(tài)衍射激光粒徑儀,英國馬爾文儀器有限公司;XMTD-8222電熱鼓風(fēng)干燥箱,上海儀器制造有限公司;VETEX80傅里葉變換紅外光譜儀,德國布魯克公司;牛津X-MaX場發(fā)射掃描電子顯微鏡,日本日立(HITACHI)公司;KQ5200B型超聲波清洗器,昆山市超聲儀器有限公司。

    1.3 試驗(yàn)方法

    1.3.1 天然榛香物質(zhì)制備

    參考楊易俗等[12]的方法,取一定量榛子粕磨碎成粉,置于40 ℃恒溫干燥箱中烘干后(過篩40目),置于4 ℃冰箱中備用。取一定量干燥后的榛子粕粉溶于水,料液比為1:30(m/m),置于恒溫水浴鍋內(nèi)90 ℃水浴10 min,取出冷卻至室溫。調(diào)節(jié)至中性蛋白酶適宜狀態(tài)的pH值至7.5,加入中性蛋白酶(16 000 U/g),攪拌均勻,置于43 ℃水浴鍋水解1.5 h后放置90 ℃水浴鍋內(nèi)滅酶10 min,冷卻至室溫,調(diào)節(jié)pH值至7.5,6 000 r/min離心15 min取上清液,即為得到的酶解液。

    取100 mL酶解液,加入還原糖14%(還原糖比例果:葡1:2),谷氨酸10%,丙氨酸10%,亮氨酸3%,精氨酸2%(質(zhì)量比),反應(yīng)溫度100 ℃,反應(yīng)時(shí)間120 min制備得到天然榛香物質(zhì)。

    1.3.2 榛子粕蛋白的提取

    參考彭倩等[13]的方法,將脫脂后的榛子粕粉溶解于蒸餾水中,料液比條件為1:30(質(zhì)量比),調(diào)節(jié)體系內(nèi)pH值為8.0,45 ℃超聲60 min,6 000 r/min離心15 min,取上層清液,冷卻后,調(diào)節(jié)體系內(nèi)pH值為4.5并攪拌,6 000 r/min離心15 min,取離心管內(nèi)沉淀,并用蒸餾水溶解沉淀,再使用φ=1% HCl調(diào)節(jié)溶液的pH為中性,置于-80 ℃超低溫冰箱內(nèi)冷凍24 h后放置冷凍干燥機(jī)內(nèi)凍干48 h即為榛子粕蛋白。

    1.3.3 天然榛香物質(zhì)微囊粉制備

    參考Xiao等[14]的方法,取一定量榛子粕蛋白加入40 ℃蒸餾水中,待榛子粕蛋白完全溶解后加入β-環(huán)糊精(榛子粕蛋白:β-CD的質(zhì)量比為1:1)攪拌至全部溶解。將天然榛香物質(zhì)溶液(芯材)緩慢添加至復(fù)合壁材溶液中(芯壁比的質(zhì)量比為1:9);將磁力攪拌器控溫至45 ℃,攪拌速率為900 r/min,反應(yīng)3 h,得到微膠囊乳液;將微膠囊乳液置于4 ℃冰箱中過夜,經(jīng)過真空抽濾后在35 ℃干燥箱中干燥1.5 h,得到天然榛香物質(zhì)微囊粉。

    1.3.4 天然榛香物質(zhì)微囊粉包埋率的測定

    參考 Zjab等[15]的方法,將0.1 g考馬斯亮藍(lán)G-250與50 mL 95%乙醇(V/V)和100 mL 85%磷酸(V/V)混合,加蒸餾水定容至1 000 mL,得到考馬斯亮藍(lán)溶液。以牛血清蛋白為標(biāo)準(zhǔn)蛋白,分別配制質(zhì)量濃度為0、20、40、60、80、100 μg/mL的蛋白質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)溶液,不同濃度的標(biāo)準(zhǔn)溶液各取1 mL與4 mL考馬斯亮藍(lán)溶液混合后,靜置5 min,在595 nm下測定吸光度值,繪制蛋白的標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    參考陳雨露等[16]的方法,芯材總量的測定:稱取100 mg微囊粉置于燒杯中,加入20 mL無水乙醇并密封,40 ℃超聲30 min,使其充分溶解。隨后,通過離心機(jī)在6 000 r/min轉(zhuǎn)速下,溶液離心15 min,取上清液,稀釋10倍后,通過紫外可見分光光度計(jì)測定溶液在595 nm處的吸光度。根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線y=0.006 8x+0.006 7,R2=0.998 3計(jì)算含量。

    產(chǎn)品表面芯材含量:稱取100 mg微囊粉于離心管,加入20 mL乙醇漩渦震蕩1 min。隨后,通過離心機(jī)在6 000 r/min離心15 min,取上清液,稀釋10倍后,通過紫外可見分光光度計(jì)測定溶液在595 nm處的吸光度。根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線y=0.006 8x+0.006 7,R2=0.998 3計(jì)算含量。

    式中:

    EE——包埋率,%;

    A1——產(chǎn)品表面芯材含量,mg;

    A2——芯材總量,mg。

    1.3.5 天然榛香物質(zhì)微囊粉表征分析

    1.3.5.1 天然榛香物質(zhì)微囊粉粒徑及Zeta電位測定

    參考崔婷婷等[17]的方法,將制備好的天然榛香物質(zhì)微囊粉用去離子水稀釋至透明狀溶液,將其放入激光粒度分析儀的槽中,對其顆粒大小和Zeta電位進(jìn)行了測量。對每一種樣品進(jìn)行3次測量,取其平均值。

    1.3.5.2 掃描電鏡形態(tài)觀察

    參考陳福泉等[18]的方法,使用掃描電子顯微鏡對比觀察復(fù)合壁材和天然榛香物質(zhì)微囊粉粉末的形貌特征。在觀察前需要將微囊粉粉末/復(fù)合壁材均勻分散至硅片上,并進(jìn)行噴金處理。加速電壓5 kV、工作距離8.7 mm、放大倍數(shù)2.50 k。

    1.3.5.3 傅里葉紅外光譜測定(FT-IR)

    參考陳福泉等[18]的方法,準(zhǔn)確稱取各樣品(復(fù)合壁材、天然榛香物質(zhì)、天然榛香物質(zhì)微囊粉)2.0 mg,使用ATR法在4 000~400 cm-1波長下,分辨率為2 cm-1條件下測定并記錄各樣品的紅外光譜圖。所有樣品均平行測試3次。

    1.3.6 天然榛香物質(zhì)微囊粉貯藏穩(wěn)定性與釋放規(guī)律分析

    1.3.6.1 芯材的含量及保留率的測定

    芯材含量的測定同1.3.4。

    式中:

    R——芯材保留率,%;

    A3——貯藏一段時(shí)間后的芯材含量,mg;

    A4——初始芯材含量,mg。

    1.3.6.2 溫度對天然榛香物質(zhì)與微囊粉穩(wěn)定性的影響

    參考唐宏剛等[19]的方法,設(shè)置3個(gè)不同的溫度條件,分別為4、25和50 ℃,然后取適量天然榛香物質(zhì)和微囊粉置于鋁箔密封袋中,每個(gè)條件下的樣品均制備3份,放置于不同的溫度環(huán)境中避光、密閉、相對濕度32%下進(jìn)行貯藏35 d,每隔7 d取樣品進(jìn)行芯材保留率的測定。

    1.3.6.3 濕度對天然榛香物質(zhì)與微囊粉穩(wěn)定性的影響

    參考廖霞等[20]的方法,設(shè)置3個(gè)不同相對濕度(Relative Humidity,RH):氯化鎂(33%),溴化鈉(58%)和氯化鉀(84%)的飽和溶液。然后取適量天然榛香物質(zhì)和微囊粉放置于不同濕度的密閉容器內(nèi),每個(gè)條件下的樣品制備3份,溫度25 ℃,密閉,避光保存35 d,每隔7 d取樣進(jìn)行芯材保留率的測定。

    1.3.6.4 光照對天然榛香物質(zhì)與微囊粉穩(wěn)定性的影響

    參考Aslan等[21]的方法,設(shè)置2個(gè)不同的光照條件,分別為有光和無光,然后取適量天然榛香物質(zhì)和微囊粉品分別置于鋁箔密封袋與透明密封袋中,每個(gè)條件下的樣品均制備3份,然后在溫度25 ℃,密閉,相對濕度32%下將裝在鋁箔密封袋中的樣品進(jìn)行避光貯藏,將透明密封袋中置于自然光下進(jìn)行貯藏35 d,每隔7 d取樣品進(jìn)行芯材保留率的測定。

    1.3.6.5 氧氣對天然榛香物質(zhì)與微囊粉穩(wěn)定性的影響

    參考Debebe等[22]的方法,設(shè)置2個(gè)不同的氧氣條件,分別為避光有氧和避光真空,然后取適量天然榛香物質(zhì)和微囊粉分別放置于有氧和真空條件下,每個(gè)樣品配制3份,25 ℃,避光,相對濕度32%貯藏35 d,每隔7 d取樣進(jìn)行芯材保留率的測定。

    1.3.7 天然榛香物質(zhì)微囊粉在食品模擬體系中釋放量的分析

    通過借鑒Chen等[23]的方法:選擇(T1-模擬高醇的食品體系:526 mL 95%乙醇溶液(V/V),加入去離子水定容到1 000 mL制成50%乙醇;T2-模擬高水分活度食品體系:105 mL 95%乙醇溶液(V/V)加去離子水到1 000 mL制成10%乙醇溶液(V/V);T3-模擬水分活度為0.6~0.7的食品體系:600 mL丙三醇加去離子水到1 000 mL制成60%甘油溶液(m/m);T4-模擬脂肪類的食品體系:1 000 mL正己烷)這四種食品體系為代表。在釋放0、5、15、20、25、30、35 min后取樣,離心后測定595 nm處的吸光值,代入標(biāo)準(zhǔn)曲線y=0.006 8x+0.006 7,R2=0.998 3計(jì)算芯材含量。根據(jù)公式來計(jì)算釋放率。

    式中:

    D——釋放率,%;

    A5——微膠囊中芯材含量,mg;

    A6——各體系中微膠囊包含的總芯材含量,mg。

    1.3.8 數(shù)據(jù)分析

    使用SPSS 23.0軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)分析計(jì)算,測定3組平行試驗(yàn),結(jié)果用平均值±標(biāo)準(zhǔn)差表示。P<0.05表示差異顯著,P>0.05表示差異不顯著,并應(yīng)用Origin 2021軟件作圖。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 復(fù)合壁材比對天然榛香物質(zhì)微囊粉包埋率的影響

    從圖2可以看出,在壁材比為3:1時(shí)包埋率為64.86%,低于2:1(76.25%)和1:1(83.24%)的包埋率。原因是榛子粕蛋白具有乳化性可作為乳化劑使用,適量的榛子粕蛋白有助于香氣物質(zhì)在水溶液中與芯材反應(yīng),使得乳液更加穩(wěn)定。但是過多的蛋白會增加乳液的黏度,阻礙分子的遷移,使得包埋率較低[24]。當(dāng)壁材比為1:2與1:3時(shí)包埋率分別為70.94%和62.53%低于1:1的包埋率,這一結(jié)果與Mustafa等[25]的研究結(jié)果相似,由于β-CD較榛子粕蛋白的黏度低,過多的β-CD會導(dǎo)致乳液穩(wěn)定性下降從而影響包埋率。

    2.2 芯壁比對天然榛香物質(zhì)微囊粉包埋率的影響

    由圖3可以看出,芯壁比在1:3~1:9之間時(shí),包埋率從56.41%增加到87.28%。原因是隨著壁材比例增加,芯材被充分的包埋在壁材內(nèi),當(dāng)芯壁比為1:9時(shí)包埋率為87.28%,達(dá)到了最大值。當(dāng)芯壁比為1:11時(shí),包埋率下降至81.35%,這是由于有限的芯材不能充分利用過多的壁材,造成壁材堆積過剩從而降低了包埋的效果[26]。

    2.3 芯壁比對天然榛香物質(zhì)微囊粉PDI值與Zeta電位的影響

    PDI值通常用來表示粒徑的分布(寬度),當(dāng)PDI值越大,說明粒徑分布越寬,PDI值越小說明粒徑分布越窄[27]。從圖4中可以看出隨著芯壁比的增加,PDI值逐漸減小,在芯壁比為1:9時(shí)PDI最小為0.242,處于單分散體系。這是由于壁材逐漸增加,香氣物質(zhì)與壁材間的分子作用力增大,有助于包埋反應(yīng)進(jìn)行,使得體系內(nèi)粒徑分布均勻。但當(dāng)芯壁比為1:11時(shí)PDI值增大至0.387,這與Eh等[28]的研究結(jié)果一致,由于壁材過多,使得整個(gè)體系黏度增加,阻礙分子運(yùn)動,導(dǎo)致粒徑分散。

    Zeta電位體現(xiàn)膠粒表面的帶電特性,絕對值越大靜電斥力越強(qiáng)說明體系較穩(wěn)定,反之則不穩(wěn)定[29]。由圖3可知,Zeta電位絕對值隨芯壁比的增加而增加,在1:9時(shí)有最大的Zeta電位-33.93 mV。這表明壁材的比例增加會加強(qiáng)天然榛香物質(zhì)微囊粉的表面電荷,使得體系穩(wěn)定性升高。但當(dāng)壁材添加量較少時(shí),芯材與壁材間的分子作用力小,使得體系不穩(wěn)定。同樣Zx等[30]的研究也發(fā)現(xiàn),過量的壁材所帶大量電荷會削減微囊粉的表面電荷,導(dǎo)致微囊粉發(fā)生團(tuán)聚黏結(jié),使得其粒徑分布不均一,體系不穩(wěn)定。因此,選擇芯壁比1:9為最佳比值。在上述實(shí)驗(yàn)分析基礎(chǔ)上進(jìn)一步分析后面的結(jié)構(gòu)表征及緩釋效果。

    2.4 天然榛香物質(zhì)微囊粉粒徑分析

    從圖5中可以得知天然榛香物質(zhì)微囊粉的粒徑分布圖為一大一小的雙峰曲線,粒徑在7.5~57.5 μm之間的微膠囊占總體的比值較大,粒徑在62.5~72.5 μm的微膠囊占總體比值較小。平均粒徑為29.31 μm,總體而言粒徑不太均勻且分布略寬。造成這一問題的原因可能是在制備微囊粉過程中,壁材(β-CD)與芯材的乳液在冷藏過程中,壁材結(jié)晶并以不同形式堆積,從而形成大小不均勻的粒徑,這一研究結(jié)果與張維[31]的研究一致。

    2.5 天然榛香物質(zhì)微囊粉掃描電鏡分析

    圖6和圖7分別表示復(fù)合壁材和天然榛香物質(zhì)微囊粉在不同倍數(shù)下的掃描電子顯微鏡圖像。二者相比較,6a中的復(fù)合壁材除不規(guī)則柱狀結(jié)構(gòu)外還分布著較多不成型的微小顆粒,規(guī)整性差。與圖6a不同,圖6b中微囊粉的外觀均為不規(guī)則的柱狀和菱形片狀,整體規(guī)整性較好。經(jīng)放大2.5 k倍后,可以觀察到圖7a中復(fù)合壁材表面附著很多小顆粒,而圖7b中微囊粉表面較光滑,且粒徑變小,二者之間的差異表明形成了包合物[18]。

    2.6 傅里葉紅外光譜分析

    從圖8可以看出復(fù)合壁材在3 223 cm-1處有極強(qiáng)且寬的特征峰,這對應(yīng)的是β-CD上-OH伸縮振動。2 925、1 640、1 150與1 024 cm-1處的吸收峰值分別對應(yīng)的是C-H的拉伸振動、H-O-H結(jié)合水的振動、C=O鍵的反對稱伸縮振動以及C-O-C拉伸振動[32]。1 657 cm-1與1 541 cm-1處吸收峰是榛子粕蛋白質(zhì)中酰胺I帶和酰胺Ⅱ帶的C=O與N-H引起的特征峰伸縮震動。

    通常天然榛香物質(zhì)含有較多香氣化合物如(醇類、酯類和醛類)。在紅外光譜圖中可見,天然榛香物質(zhì)在3 346、1 658和1 150 cm-1處出現(xiàn)明顯的吸收峰,分別對應(yīng)的是-OH、C=C、C-O的伸縮振動。類似于Zhang等[33]的報(bào)道,2 957、2 927、2 873 cm-1處的峰值是由于香氣物質(zhì)亞甲基的C-H伸縮振動。

    天然榛香物質(zhì)微囊粉紅外光譜中,位于3 311、2 927、1 639、1 150 cm-1處的吸收峰與復(fù)合壁材的紅外光譜吸收峰相符。但其位于1 639 cm-1處的峰與天然榛香物質(zhì)中1 658 cm-1處的峰相比,峰值較強(qiáng)且發(fā)生偏移,此外天然榛香物質(zhì)2 873 cm-1處的特征峰在其光譜中消失,整體趨勢上峰值與峰面積變?nèi)酢_@一結(jié)果與Zjab等[15]的研究一致,說明復(fù)合壁材的光譜更強(qiáng)與天然榛香物質(zhì)的峰值發(fā)生重疊并掩蓋,同時(shí)天然榛香物質(zhì)與β-CD之間相互作用形成氫鍵。以上結(jié)果表明,天然榛香物質(zhì)被有效地包埋在復(fù)合壁材中形成了包合物。

    2.7 天然榛香物質(zhì)微囊粉貯藏穩(wěn)定性與釋放規(guī)律

    2.7.1 溫度對貯藏穩(wěn)定性的影響

    從圖9中可以看出,天然榛香物質(zhì)微囊粉在4 ℃與25 ℃下貯藏35 d后保留率分別為96.73%和90.32%,變化不明顯(P>0.05)。但在50 ℃時(shí)有較明顯的下降趨勢,保留率由最初的94.31%在35 d后僅為74.28%(P<0.05)。這表明,當(dāng)貯藏溫度逐漸升高,加速了天然榛香物質(zhì)微囊粉表面水分的蒸發(fā),使壁材形成的包膜破損,氧氣擴(kuò)散并接觸到芯材,這一結(jié)果與唐宏剛等[19]報(bào)道的結(jié)果相似,由于高溫使芯材獲得較多活化能,布朗運(yùn)動加快,釋放速率增加。天然榛香物質(zhì)在4 ℃下貯藏35 d后的保留率為92.67%,25 ℃與50 ℃下貯藏35 d后,保留率顯著下降(P<0.05),分別為78.65%和57.89%,這表明天然榛香物質(zhì)微囊粉能夠?qū)ο銡馕镔|(zhì)起到保護(hù)作用,避免外界溫度過高而使其發(fā)生降解發(fā)應(yīng)[34]。

    2.7.2 濕度對貯藏穩(wěn)定性的影響

    從圖10中可以看出天然榛香物質(zhì)微囊粉在RH33%(相對濕度)下貯藏35 d后保留率依然維持在95.68%(P>0.05)。而在RH58%與RH84%下貯藏7 d后保留率就開始顯著下降(P<0.05),35 d后下降至87.45%和56.37%。這是由于隨著微膠囊產(chǎn)品吸水量增多,壁材吸濕后團(tuán)聚結(jié)塊,其保護(hù)強(qiáng)度減弱,芯材釋放與氧氣接觸發(fā)生氧化。天然榛香物質(zhì)在RH33%、RH58%與RH84%下保留率都顯著降低(P<0.05),在35 d后保留率僅剩68.27%、44.93%和35.78%。以上變化趨勢與廖霞等[15]的報(bào)道類似,這表明高濕條件對天然榛香物質(zhì)的破壞程度明顯高于天然榛香物質(zhì)微囊粉。同時(shí)微膠囊能夠在一定程度上保護(hù)香氣物質(zhì),避免芯材吸濕從而影響產(chǎn)品質(zhì)量[35]。

    圖1 牛血清蛋白標(biāo)準(zhǔn)曲線Fig.1 Standard curve of bovine serum protein

    圖2 復(fù)合壁材比對天然榛香物質(zhì)微囊粉包埋率的影響Fig.2 Effect of composite wall ratio on the encapsulation rate of natural hazelnut substance microencapsulated powder

    圖3 芯壁比對天然榛香物質(zhì)微囊粉包埋率的影響Fig.3 Effect of core-to-wall ratio on the encapsulation rate of natural hazelnut aromatic substance microencapsulated powder

    圖4 芯壁比對天然榛香物質(zhì)微囊粉PDI值與Zeta電位的影響Fig.4 Effect of core-to-wall ratio on the PDI and Zeta potential of natural hazelnut aromatic substance microencapsulated powder

    圖5 天然榛香物質(zhì)微囊粉粒徑分析Fig.5 Particle size analysis of natural hazelnut substance microencapsulated powder

    圖6 掃描電鏡Fig.6 Scanning electron microscope (×100)

    圖7 掃描電鏡Fig.7 Scanning electron microscope (×2.50 k)

    圖8 傅里葉紅外光譜圖(復(fù)合壁材、天然榛香物質(zhì)、天然榛香物質(zhì)微囊粉)Fig.8 Fourier infrared spectra (composite wall material, natural hazelnut substance, natural hazelnut substance microencapsulated powder)

    圖9 不同溫度對微囊粉與天然榛香物質(zhì)保留率的影響Fig.9 Effect of different temperatures on the retention of microencapsulated powder and natural hazelnut aromatic substances

    圖10 不同濕度對微囊粉與天然榛香物質(zhì)保留率的影響Fig.10 Effect of different humidity levels on the retention of microencapsulated powder and natural hazelnut aromatic substances

    2.7.3 光照對貯藏穩(wěn)定性的影響

    從圖11中可以看出天然榛香物質(zhì)微囊粉避光條件下的保留率在14 d前保持很穩(wěn)定(P>0.05),為98.54%,在35 d后保留率下降至95.79%(P<0.05)。天然榛香物質(zhì)在貯藏7 d后保留率變化明顯(P<0.05),35 d后降至79.27%。但二者與陽光接觸后即發(fā)生了顯著變化(P<0.05),并在7 d后出現(xiàn)了不同程度的氧化分解,最終測得二者在貯藏35 d后的保留率分別為79.36%和47.89%。Aslan等[21]也發(fā)現(xiàn)了這一變化規(guī)律,表明天然榛香物質(zhì)微囊粉囊壁對香氣物質(zhì)起到了一定的封存和隔離作用,避免自然光直接照射內(nèi)部芯材而造成其揮發(fā)。

    圖11 光照對微囊粉與天然榛香物質(zhì)保留率的影響Fig.11 Effect of light on the retention of microencapsulated powder and natural hazelnut aromatic substances

    2.7.4 氧氣對貯藏穩(wěn)定性的影響

    從圖12可以看出天然榛香物質(zhì)微囊粉在真空條件下隨著貯藏時(shí)間的增加保留率一直很穩(wěn)定(P>0.05),在35 d后保留率仍為95.86%。天然榛香物質(zhì)在真空貯藏14 d后保留率變化明顯(P<0.05),35 d后降至86.24%。天然榛香物質(zhì)微囊粉與空氣接觸14 d后,出現(xiàn)了不同程度的氧化分解,天然榛香物質(zhì)與氧氣接觸后即發(fā)生了顯著變化(P<0.05)。測得二者最終保留率分別為74.66%和40.23%。這說明壁材可以在一定程度上隔絕外界的氧,從而有效防止芯材分解,但由于天然榛香物質(zhì)微囊粉表面殘留有香氣物質(zhì),會使暴露在空氣中的香氣物質(zhì)被氧化,從而使其保留率降低[22]。

    圖12 氧氣對微囊粉與天然榛香物質(zhì)保留率的影響Fig.12 Effect of oxygen on the retention of microencapsulated powder and natural hazelnut aromatic substances

    2.8 天然榛香物質(zhì)微囊粉在食品模擬體系中釋放

    2.8.1 天然榛香物質(zhì)微囊粉體外釋放規(guī)律

    如圖13可以看出四種食品模擬體系中天然榛香物質(zhì)微囊粉的整體釋放率在前20 min內(nèi)先快速釋放,在后15 min內(nèi)持續(xù)釋放,并逐漸穩(wěn)定。這一釋放規(guī)律與Zhang等[33]的研究相似,表明微囊粉中的榛香物質(zhì)在這些食品模擬體系中的釋放是可預(yù)測的。

    圖13 天然榛香物質(zhì)微囊粉體外釋放規(guī)律Fig.13 In vitro release pattern of natural hazelnut aromatic substance microencapsulated powder

    天然榛香物質(zhì)微囊粉在T1(高醇)體系和T2(高水分活度)體系中的釋放率高于其他的體系[36]。四種體系中T1(高醇)體系的釋放率最高,在20 min時(shí)釋放率達(dá)到64.37%,隨后逐漸平穩(wěn)(P>0.05)。其次是T2(高水分活度)體系,在10~15 min內(nèi)釋放速率陡然上升(P<0.05),釋放率在53%左右逐漸平穩(wěn)(P>0.05)。T3與T4體系釋放水平較低,釋放率分別在43%和34%左右達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)(P>0.05)。這表明天然榛香物質(zhì)微囊粉在水和脂肪類食品體系中具有更好的穩(wěn)定性,在高醇體系內(nèi)釋放速率較快。在Rahayuningsih等[37]的研究中也發(fā)現(xiàn)微膠囊在高醇食品體系內(nèi)釋放速率高于脂肪類食品體系。

    2.8.2 天然榛香物質(zhì)微囊粉體外釋放動力學(xué)方程

    表1~4表示4種食品模擬體系的釋放速率分別與4種釋放動力學(xué)模型擬合所得到的釋放動力學(xué)方程。R2為動力學(xué)方程擬合得到的相關(guān)系數(shù),比較R2值可知四種體系的釋放規(guī)律有所差異[38]。在T1和T2體系內(nèi)使用一級釋放動力學(xué)模型進(jìn)行擬合,其R2有最大值,方程分別為ln(Q∞-Q)=68.36+0.13t、ln(Q∞-Q)=56.01+0.12t;在T3和T4體系內(nèi)使用Ritger-Peppas模型擬合,其R2有最大值,擬合方程分別為Q=18.41t0.32、Q=14.25t0.33。圖14為4個(gè)模擬食品體系釋放速率的動力學(xué)方程最優(yōu)擬合曲線。在Ritger-Peppas模型中,n為釋放機(jī)制參數(shù),當(dāng)n<0.43時(shí),產(chǎn)品釋放以Fick擴(kuò)散為主;當(dāng)0.43<n<0.85時(shí),產(chǎn)品釋放以非Fick擴(kuò)散為主,當(dāng)n>0.85時(shí),產(chǎn)品釋放以骨架溶蝕為主。表1~4 Ritger-Peppas模型的標(biāo)準(zhǔn)釋放動力學(xué)方程中n值均低于0.43,表明四種食品模擬體系釋放是通過Fick擴(kuò)散發(fā)生的,屬于穩(wěn)態(tài)擴(kuò)散。在Mm等[39]、龍門等[40]的研究中也發(fā)現(xiàn)在模擬食品體系內(nèi)微膠囊的釋放規(guī)律均符合Fick擴(kuò)散。

    表1 動力學(xué)釋放模型擬合(T1)Table 1 Kinetic release model fitting (T1)

    表2 動力學(xué)釋放模型擬合(T2)Table 2 Kinetic release model fitting (T2)

    表3 動力學(xué)釋放模型擬合(T3)Table 3 Kinetic release model fitting (T3)

    表4 動力學(xué)釋放模型擬合(T4)Table 4 Kinetic release model fitting (T4)

    圖14 天然榛香物質(zhì)微囊粉體外釋放規(guī)律動力學(xué)方程擬合Fig.14 Kinetic equation fitting for the in vitro release pattern of natural hazelnut substance microencapsulated powder

    3 結(jié)論

    通過對天然榛香物質(zhì)微囊粉結(jié)構(gòu)與穩(wěn)定性分析,得到以下結(jié)果:在最佳條件下(芯壁比1:9,壁材比1:1)制備出的天然榛香物質(zhì)微囊粉被復(fù)合壁材成功包埋,其表面光滑呈不規(guī)則柱狀。

    在高溫、高濕、光照和氧氣的貯藏條件下貯藏35 d后,相比較天然榛香物質(zhì)來說微囊粉具有較好的穩(wěn)定性,且在不同食品模擬體系中,微囊粉均能穩(wěn)定釋放。通過釋放動力學(xué)方程擬合發(fā)現(xiàn)T1、T2體系中一級動力學(xué)方程擬合優(yōu)度R2最大,T3、T4體系中內(nèi)采用Ritger-Peppas模型進(jìn)行擬合所得到的擬合優(yōu)度R2最大。且四種食品模擬體系的釋放模型中的n值均低于0.43表明釋放動力學(xué)符合Fick擴(kuò)散。

    由此可知,以榛子粕蛋白與β-環(huán)糊精為復(fù)合壁材制備的微膠囊可顯著提高天然榛香物質(zhì)的穩(wěn)定性,為進(jìn)一步利用植物蛋白作為壁材進(jìn)行微膠囊化的研究提供了參考,并且為榛子副產(chǎn)物的綜合利用提供了新途徑。

    猜你喜歡
    壁材芯材榛子
    榛子的榛子迷陣
    風(fēng)電葉片輕木芯材加工工藝試驗(yàn)研究
    天津科技(2022年7期)2022-07-29 08:42:48
    風(fēng)電葉片輕木芯材含水率超標(biāo)處理方法研究
    天津科技(2021年7期)2021-07-29 13:47:06
    基于沸石在室內(nèi)健康型壁材中的應(yīng)用及發(fā)展趨勢分析
    天津化工(2021年1期)2021-01-05 16:42:05
    風(fēng)力發(fā)電葉片殼體芯材輪廓繪制方法研究
    天津科技(2020年7期)2020-07-31 09:10:56
    益生菌微膠囊在非乳制品中的應(yīng)用現(xiàn)狀
    榛子的貓貓圖鑒(上)
    高效液相色譜法同時(shí)測定爆珠壁材中8種水溶性著色劑
    中國測試(2018年3期)2018-05-14 15:33:29
    保溫芯材對輕質(zhì)復(fù)合夾心墻板當(dāng)量導(dǎo)熱系數(shù)影響的模擬研究
    江西建材(2018年4期)2018-04-10 12:36:48
    野生榛子實(shí)用管理技術(shù)
    在线免费观看不下载黄p国产| 亚洲天堂av无毛| 七月丁香在线播放| 天美传媒精品一区二区| 国产av国产精品国产| 国产老妇伦熟女老妇高清| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 亚洲成人av在线免费| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 91在线精品国自产拍蜜月| 下体分泌物呈黄色| 成人综合一区亚洲| 免费av不卡在线播放| 国产成人精品无人区| 成人国产麻豆网| 亚洲国产精品一区三区| 久久久久国产精品人妻一区二区| 亚洲少妇的诱惑av| 久久这里有精品视频免费| 免费av不卡在线播放| 在线观看免费日韩欧美大片 | 新久久久久国产一级毛片| 亚洲国产精品999| 大话2 男鬼变身卡| 我的女老师完整版在线观看| 国产亚洲精品久久久com| 高清在线视频一区二区三区| 国产av精品麻豆| 国产伦精品一区二区三区视频9| 天美传媒精品一区二区| 纯流量卡能插随身wifi吗| 午夜福利,免费看| 2022亚洲国产成人精品| 观看美女的网站| 丰满饥渴人妻一区二区三| 精品人妻在线不人妻| 久久久久久久久久久免费av| 最新的欧美精品一区二区| 天天操日日干夜夜撸| 99热这里只有是精品在线观看| 久久 成人 亚洲| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 一区在线观看完整版| 亚洲精品,欧美精品| 91国产中文字幕| 久久久亚洲精品成人影院| 日韩av不卡免费在线播放| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 欧美日韩在线观看h| 欧美精品一区二区免费开放| 五月伊人婷婷丁香| 美女大奶头黄色视频| 男的添女的下面高潮视频| 天天操日日干夜夜撸| 亚洲精品亚洲一区二区| 亚洲av欧美aⅴ国产| 婷婷色麻豆天堂久久| 成人黄色视频免费在线看| 男女无遮挡免费网站观看| 18+在线观看网站| 满18在线观看网站| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 精品少妇久久久久久888优播| 高清欧美精品videossex| 国产爽快片一区二区三区| 91精品一卡2卡3卡4卡| 性高湖久久久久久久久免费观看| 日韩伦理黄色片| 在线观看国产h片| 久久久久精品性色| 日日啪夜夜爽| 久久久久久久久久久免费av| 少妇人妻 视频| 最近中文字幕高清免费大全6| 三级国产精品片| 丁香六月天网| 99国产精品免费福利视频| 伊人亚洲综合成人网| xxx大片免费视频| 精品久久久精品久久久| av在线老鸭窝| 久久久久久久久久人人人人人人| 少妇人妻 视频| 久久青草综合色| 丰满饥渴人妻一区二区三| 人妻 亚洲 视频| 欧美bdsm另类| 蜜臀久久99精品久久宅男| 亚洲精品久久午夜乱码| 女性被躁到高潮视频| 男人爽女人下面视频在线观看| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 久久久久久久亚洲中文字幕| 欧美xxⅹ黑人| 亚洲怡红院男人天堂| 亚洲综合色网址| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 91久久精品国产一区二区三区| 五月开心婷婷网| 亚洲精品一区蜜桃| 国产乱人偷精品视频| 国产日韩欧美在线精品| 久久久久久久久久久丰满| 久久精品国产a三级三级三级| 人妻 亚洲 视频| 免费av不卡在线播放| 亚洲第一区二区三区不卡| 国产精品无大码| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 久久人人爽人人爽人人片va| 国产男人的电影天堂91| 在线观看美女被高潮喷水网站| 丝袜美足系列| a 毛片基地| 999精品在线视频| 精品人妻一区二区三区麻豆| 18+在线观看网站| .国产精品久久| 视频在线观看一区二区三区| 在线观看三级黄色| 黑人高潮一二区| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 精品视频人人做人人爽| 久热这里只有精品99| 大香蕉久久网| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 这个男人来自地球电影免费观看 | 街头女战士在线观看网站| xxxhd国产人妻xxx| 精品少妇内射三级| 亚洲精品国产av成人精品| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 日韩欧美一区视频在线观看| 日韩视频在线欧美| 国产精品国产av在线观看| 国产精品久久久久久久电影| 激情五月婷婷亚洲| 亚洲人成网站在线播| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 亚洲成色77777| 黑丝袜美女国产一区| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 爱豆传媒免费全集在线观看| 亚洲色图综合在线观看| 欧美日韩亚洲高清精品| 免费看光身美女| 91国产中文字幕| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 少妇熟女欧美另类| 国产成人精品婷婷| 草草在线视频免费看| 国产黄频视频在线观看| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 国产有黄有色有爽视频| a级片在线免费高清观看视频| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 丝袜在线中文字幕| 午夜激情福利司机影院| 简卡轻食公司| 欧美日韩av久久| 一本一本综合久久| 高清不卡的av网站| av天堂久久9| 一级a做视频免费观看| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 精品国产一区二区久久| 亚洲美女视频黄频| av福利片在线| 大香蕉久久成人网| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 国产av精品麻豆| 国产高清不卡午夜福利| 大香蕉久久网| 久久女婷五月综合色啪小说| 免费大片黄手机在线观看| 亚洲精品久久成人aⅴ小说 | 久久久久久久大尺度免费视频| 国产 精品1| 日本欧美国产在线视频| 我要看黄色一级片免费的| 婷婷色综合www| 久久久久精品性色| 亚洲精品日本国产第一区| videossex国产| 啦啦啦中文免费视频观看日本| av在线播放精品| 免费观看性生交大片5| av国产精品久久久久影院| 一二三四中文在线观看免费高清| 久久精品久久精品一区二区三区| 搡老乐熟女国产| 国国产精品蜜臀av免费| 色哟哟·www| 一级毛片电影观看| 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 久久国产亚洲av麻豆专区| 91在线精品国自产拍蜜月| 视频中文字幕在线观看| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 日韩成人av中文字幕在线观看| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 国产精品久久久久久av不卡| 日日摸夜夜添夜夜爱| 亚洲精品av麻豆狂野| 久久99热这里只频精品6学生| 亚洲色图综合在线观看| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 精品国产国语对白av| 免费观看的影片在线观看| 久久久久网色| 曰老女人黄片| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 男人爽女人下面视频在线观看| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 国产精品国产三级国产专区5o| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 欧美成人午夜免费资源| 纯流量卡能插随身wifi吗| 日韩三级伦理在线观看| 激情五月婷婷亚洲| 免费大片18禁| 午夜免费鲁丝| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 丰满迷人的少妇在线观看| 国精品久久久久久国模美| 日本av手机在线免费观看| 午夜福利视频精品| 国产亚洲精品久久久com| 国产精品国产三级国产专区5o| 三级国产精品片| 韩国高清视频一区二区三区| 三级国产精品片| 亚洲在久久综合| 亚洲少妇的诱惑av| 国产精品人妻久久久久久| 免费看光身美女| www.av在线官网国产| 看免费成人av毛片| 一个人看视频在线观看www免费| 欧美日本中文国产一区发布| 亚洲av二区三区四区| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 一级,二级,三级黄色视频| 亚洲精品自拍成人| 一级,二级,三级黄色视频| 国产精品成人在线| 亚洲怡红院男人天堂| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 成人影院久久| 色视频在线一区二区三区| 18禁在线播放成人免费| 日韩强制内射视频| 亚洲内射少妇av| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 国产黄频视频在线观看| 亚洲熟女精品中文字幕| av福利片在线| 国产成人免费观看mmmm| 激情五月婷婷亚洲| 91在线精品国自产拍蜜月| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 欧美97在线视频| 国产成人一区二区在线| 大陆偷拍与自拍| 母亲3免费完整高清在线观看 | 性高湖久久久久久久久免费观看| 欧美最新免费一区二区三区| 寂寞人妻少妇视频99o| 街头女战士在线观看网站| 亚洲综合色惰| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 精品国产国语对白av| a 毛片基地| 亚洲av综合色区一区| 午夜影院在线不卡| 欧美日本中文国产一区发布| 91久久精品电影网| av福利片在线| av又黄又爽大尺度在线免费看| 校园人妻丝袜中文字幕| 亚洲四区av| 美女视频免费永久观看网站| 在线观看一区二区三区激情| 国产毛片在线视频| .国产精品久久| 欧美精品一区二区大全| 亚洲av成人精品一二三区| 伦理电影免费视频| 国产在视频线精品| 99热全是精品| 亚洲图色成人| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲精品日韩av片在线观看| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 18禁动态无遮挡网站| 日韩欧美一区视频在线观看| 99国产综合亚洲精品| 一区二区三区精品91| www.色视频.com| 亚洲,一卡二卡三卡| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产一区有黄有色的免费视频| 免费高清在线观看日韩| 欧美日韩在线观看h| 国产男女内射视频| 国产av国产精品国产| 狂野欧美激情性bbbbbb| 老女人水多毛片| 国产高清有码在线观看视频| 亚洲精品国产av成人精品| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 亚洲第一av免费看| 国产欧美亚洲国产| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 久久综合国产亚洲精品| 春色校园在线视频观看| 三上悠亚av全集在线观看| 91精品一卡2卡3卡4卡| 中文天堂在线官网| 久久久久久久久大av| 99九九线精品视频在线观看视频| 国产精品国产三级国产专区5o| 精品久久久噜噜| 最近中文字幕2019免费版| 欧美日韩视频精品一区| 色哟哟·www| videossex国产| 自线自在国产av| 亚洲国产日韩一区二区| 只有这里有精品99| 日韩三级伦理在线观看| 国精品久久久久久国模美| 亚洲成人一二三区av| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 在线看a的网站| 日日撸夜夜添| 日韩成人av中文字幕在线观看| 水蜜桃什么品种好| 男女无遮挡免费网站观看| 亚洲第一区二区三区不卡| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 国产片内射在线| 国产精品久久久久久精品电影小说| 日日啪夜夜爽| 免费高清在线观看日韩| 婷婷色综合大香蕉| 黄色怎么调成土黄色| 国产黄色视频一区二区在线观看| 秋霞伦理黄片| 91久久精品电影网| xxx大片免费视频| av卡一久久| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 国产欧美亚洲国产| 观看av在线不卡| 久久久久久久精品精品| 久久精品久久久久久久性| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产精品人妻久久久影院| 久久午夜福利片| 久久久久久久久久久丰满| 波野结衣二区三区在线| 99热国产这里只有精品6| 久久ye,这里只有精品| 国产精品久久久久久精品电影小说| 在线观看免费视频网站a站| 中文天堂在线官网| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 精品卡一卡二卡四卡免费| 久久久久久久大尺度免费视频| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 一区在线观看完整版| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 日韩 亚洲 欧美在线| 午夜免费观看性视频| 日韩av在线免费看完整版不卡| 97在线视频观看| 亚洲精品日本国产第一区| 亚洲第一av免费看| 高清黄色对白视频在线免费看| 一级片'在线观看视频| 国产老妇伦熟女老妇高清| 日韩电影二区| 久久99一区二区三区| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 一本一本综合久久| 久久婷婷青草| 日韩av不卡免费在线播放| 久久久国产一区二区| 九色亚洲精品在线播放| 91精品一卡2卡3卡4卡| av播播在线观看一区| 国产精品一区二区在线不卡| 51国产日韩欧美| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 国产精品无大码| 精品少妇久久久久久888优播| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 少妇高潮的动态图| 日韩精品有码人妻一区| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 熟妇人妻不卡中文字幕| 亚洲人成77777在线视频| 五月玫瑰六月丁香| 国产 精品1| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 大片免费播放器 马上看| 国产乱来视频区| 伦精品一区二区三区| 日本色播在线视频| 国精品久久久久久国模美| 久久精品久久精品一区二区三区| 国产精品久久久久久久久免| 精品少妇黑人巨大在线播放| 免费观看a级毛片全部| 精品卡一卡二卡四卡免费| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 久久99一区二区三区| 国产亚洲欧美精品永久| 简卡轻食公司| 亚洲国产精品999| 美女主播在线视频| 亚洲,一卡二卡三卡| 高清在线视频一区二区三区| 精品熟女少妇av免费看| 午夜激情久久久久久久| 最近2019中文字幕mv第一页| 秋霞伦理黄片| 日本与韩国留学比较| 亚洲美女黄色视频免费看| 校园人妻丝袜中文字幕| 自线自在国产av| 成年美女黄网站色视频大全免费 | 亚洲成人一二三区av| 久久久国产精品麻豆| 97超视频在线观看视频| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 女的被弄到高潮叫床怎么办| 老司机影院毛片| 日韩av免费高清视频| 99热这里只有是精品在线观看| 久久精品国产亚洲av涩爱| 国产一区二区在线观看日韩| 亚洲四区av| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| av福利片在线| 一区二区三区乱码不卡18| 国产av一区二区精品久久| 免费观看a级毛片全部| 一区二区三区乱码不卡18| 日本欧美视频一区| 日韩av在线免费看完整版不卡| 91精品国产国语对白视频| 黄色欧美视频在线观看| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 久久99热这里只频精品6学生| 老女人水多毛片| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 精品少妇久久久久久888优播| 99久久人妻综合| 中文天堂在线官网| 最近中文字幕高清免费大全6| 一个人免费看片子| 一级,二级,三级黄色视频| 99久久综合免费| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 日韩电影二区| 国产一区二区三区av在线| 午夜福利视频精品| 精品久久久噜噜| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 国产片特级美女逼逼视频| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 中国三级夫妇交换| 韩国高清视频一区二区三区| 国产成人精品在线电影| 国国产精品蜜臀av免费| 国产爽快片一区二区三区| 三级国产精品欧美在线观看| 久久午夜综合久久蜜桃| 免费黄频网站在线观看国产| 黄片无遮挡物在线观看| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 精品视频人人做人人爽| 视频区图区小说| 狂野欧美激情性bbbbbb| 大香蕉久久网| 午夜激情久久久久久久| 99热这里只有精品一区| 成人毛片a级毛片在线播放| 亚洲色图综合在线观看| 亚洲av成人精品一区久久| 3wmmmm亚洲av在线观看| 日韩亚洲欧美综合| 国产探花极品一区二区| 18在线观看网站| 黄色怎么调成土黄色| 国产色爽女视频免费观看| 成人亚洲精品一区在线观看| 亚洲国产精品专区欧美| 欧美亚洲日本最大视频资源| 在线看a的网站| 国产av国产精品国产| 男女无遮挡免费网站观看| 草草在线视频免费看| 久久人人爽人人片av| 久久女婷五月综合色啪小说| 激情五月婷婷亚洲| 精品久久久噜噜| 最黄视频免费看| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 人体艺术视频欧美日本| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 午夜影院在线不卡| av免费观看日本| 少妇 在线观看| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 成人漫画全彩无遮挡| 久久久久久久亚洲中文字幕| 亚洲国产av影院在线观看| 99热这里只有是精品在线观看| 人体艺术视频欧美日本| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 午夜免费观看性视频| 少妇人妻久久综合中文| 韩国高清视频一区二区三区| 亚洲av欧美aⅴ国产| 日韩欧美精品免费久久| 伦精品一区二区三区| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 国产成人午夜福利电影在线观看| 99热网站在线观看| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 亚洲av欧美aⅴ国产| av国产久精品久网站免费入址| 九草在线视频观看| 黑人猛操日本美女一级片| 国产乱人偷精品视频| 视频区图区小说| 妹子高潮喷水视频| 成人毛片60女人毛片免费| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产欧美亚洲国产| 国产高清国产精品国产三级| 久久久a久久爽久久v久久| 精品国产一区二区久久| 亚洲成人一二三区av| 边亲边吃奶的免费视频| 日韩欧美精品免费久久| 久久女婷五月综合色啪小说| 国产成人av激情在线播放 | 看十八女毛片水多多多| 久久ye,这里只有精品| av视频免费观看在线观看| 爱豆传媒免费全集在线观看| 亚洲av不卡在线观看| 日本色播在线视频| 三级国产精品片| 亚洲精品aⅴ在线观看| 99久国产av精品国产电影| 夫妻性生交免费视频一级片| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 伦精品一区二区三区| 久久ye,这里只有精品| 人妻 亚洲 视频| 国产精品人妻久久久影院| 国产乱人偷精品视频| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 另类精品久久| 久久99精品国语久久久| 国产男女内射视频| 国产爽快片一区二区三区| 欧美精品一区二区免费开放| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 2021少妇久久久久久久久久久| 色94色欧美一区二区| 国产av国产精品国产| 免费看光身美女| 青春草亚洲视频在线观看| 一区二区日韩欧美中文字幕 | www.av在线官网国产| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 全区人妻精品视频| 午夜福利影视在线免费观看| 国产精品一区二区在线观看99| 久久97久久精品| 久久久国产精品麻豆| 免费观看无遮挡的男女| 免费看光身美女| 美女福利国产在线| 精品酒店卫生间| 亚洲,一卡二卡三卡| 久久精品人人爽人人爽视色| 日日摸夜夜添夜夜爱| 国产在线视频一区二区| 高清不卡的av网站| 黄色配什么色好看| av在线播放精品| 波野结衣二区三区在线| 精品少妇内射三级| 国产免费现黄频在线看| 成人无遮挡网站| 久久久久久久久久人人人人人人| av卡一久久|