氧流量對(duì)a-IWO薄膜及其薄膜晶體管電學(xué)性能的影響

孟 婷，楊建文，張智翔，張 群，謝漢萍

(1. 復(fù)旦大學(xué) 材料科學(xué)系，TFT-LCD關(guān)鍵材料及技術(shù)國(guó)家工程實(shí)驗(yàn)室，上海 200433；2. 臺(tái)灣交通大學(xué) 光電工程學(xué)系，新竹 30010)

氧流量對(duì)a-IWO薄膜及其薄膜晶體管電學(xué)性能的影響

孟 婷1，楊建文1，張智翔2，張 群1，謝漢萍2

(1. 復(fù)旦大學(xué) 材料科學(xué)系，TFT-LCD關(guān)鍵材料及技術(shù)國(guó)家工程實(shí)驗(yàn)室，上海 200433；2. 臺(tái)灣交通大學(xué) 光電工程學(xué)系，新竹 30010)

本文采用射頻磁控濺射方法，制備了非晶摻鎢氧化銦(a-IWO)薄膜及其薄膜晶體管(TFTs)，并探討了濺射過(guò)程中氧流量對(duì)a-IWO薄膜及其TFTs性能的影響．研究發(fā)現(xiàn)，隨著沉積過(guò)程中氧流量的增加，a-IWO-TFTs器件的飽和遷移率降低，閾值電壓正向偏移，說(shuō)明濺射過(guò)程中氧流量的增加有效抑制了a-IWO溝道層中氧空位的產(chǎn)生，降低了載流子濃度．當(dāng)濺射過(guò)程中氧氣/氬氣流量比為2∶28時(shí)，制備的TFT器件飽和遷移率為27.6cm2·V-1·s-1，閾值電壓為-0.5V，電流開(kāi)關(guān)比為108．

a-IWO溝道層； 薄膜晶體管； 氧流量

目前應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)的薄膜晶體管溝道層材料主要是氫化非晶硅(a-Si∶H)和低溫多晶硅(LTPS)．雖然a-Si∶H均一性較好，但其載流子遷移率偏低，一般小于1cm2·V-1·s-1．LTPS的載流子遷移率較高，但其工藝溫度高、工藝復(fù)雜、成本昂貴、難以大面積均勻沉積．因此它們都無(wú)法滿足新一代大尺寸和高分辨率顯示的需求．自從2004年Hosono等在Nature發(fā)表了非晶銦鎵鋅氧薄膜晶體管(a-IGZO-TFTs)的論文之后，氧化物薄膜晶體管受到了廣泛關(guān)注[1]．

相比于傳統(tǒng)a-Si和LTPS材料，非晶氧化物半導(dǎo)體薄膜由于具有高遷移率、高透光率、良好的均勻性、可低溫制備等優(yōu)點(diǎn)，有望應(yīng)用于各種新型顯示器件．特別是a-IGZO-TFTs被認(rèn)為是新一代顯示技術(shù)領(lǐng)域中最有潛力的候選者之一[2-3]，并已實(shí)現(xiàn)了產(chǎn)業(yè)化．然而，由于a-IGZO含有酸溶性的Ga2O3[4]與ZnO[5]，對(duì)于濕法刻蝕工藝敏感，限制了其制備工藝．同時(shí)，由于含Zn的氧化物半導(dǎo)體對(duì)空氣中的水分敏感[6]，因此，低溫制備的ZnO-TFTs穩(wěn)定性欠佳．為了解決以上問(wèn)題，研究不含Ga、Zn的非晶氧化物薄膜晶體管溝道層材料顯得非常必要．

本課題組率先開(kāi)展了a-IWO薄膜及其薄膜晶體管的研究[7]，并進(jìn)一步研究證實(shí)W作為載流子抑制劑可以控制溝道層的載流子濃度，改善器件的穩(wěn)定性[8]．之后，Aikawa等相繼利用a-IWO作為溝道層制備氧化物薄膜晶體管，并取得了良好的電學(xué)特性[9-11]．但是，濺射過(guò)程中氧流量對(duì)a-IWO薄膜及其TFT器件電學(xué)特性的影響的研究尚未見(jiàn)諸報(bào)道．本文比較了濺射過(guò)程中不同氧流量制備的TFTs的電學(xué)特性與負(fù)偏壓穩(wěn)定性，以期為進(jìn)一步研究a-IWO-TFTs提供更佳的工藝條件．

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 a-IWO薄膜的制備

采用射頻磁控濺射法在玻璃基板上沉積50nm厚的a-IWO薄膜，通過(guò)表征a-IWO薄膜特性，研究濺射過(guò)程中氧流量的變化對(duì)a-IWO薄膜性能的影響．靶材成分(In2O3∶WO3)質(zhì)量比為98∶2，濺射功率為50W，濺射總氣壓為0.133Pa(約1mTorr)，氧氣流量分別為0，1，2，3sccm，控制氬氣和氧氣總的氣體流量為30sccm．

1.2 a-IWO薄膜晶體管的制備

本實(shí)驗(yàn)所制備的a-IWO-TFTs為底柵層錯(cuò)結(jié)構(gòu)，柵極為n型硅基片，熱生長(zhǎng)100nm的SiO2作為柵絕緣層．采用射頻磁控濺射法濺射20nm厚a-IWO薄膜作為溝道層，靶材成分與沉積薄膜時(shí)相同，濺射功率為50W，濺射時(shí)總氣壓為0.133Pa(約1mTorr)，氧氣流量分別為0，1.0，1.5，2.0，2.5sccm，控制氬氣和氧氣總的氣體流量為30sccm．采用射頻磁控濺射的方法濺射50nm的ITO薄膜作為源漏電極，濺射功率50W，濺射總氣壓為0.4Pa(約3mTorr)，氬氣流量10sccm．通過(guò)掩膜板控制溝道的寬長(zhǎng)比為400μm/1000μm．整個(gè)制備過(guò)程在室溫下完成．器件完成之后在100℃氧氣中退火30min．

1.3 分析測(cè)試方法

采用Veeco公司的Multimode V掃描探針顯微鏡的AFM模塊表征薄膜的表面形貌并測(cè)量薄膜厚度；采用UV2450型紫外/可見(jiàn)分光光度計(jì)測(cè)量薄膜透射譜；在Rigaku D/max-rB型X射線衍射儀(XRD)上采用Cu Kα1為光源掃描得到XRD譜；利用X射線光電子譜(PHI 5000C ESCA System)表征濺射過(guò)程中不同氧流量對(duì)薄膜組分的影響；采用場(chǎng)發(fā)射電子顯微鏡(FE-SEM-4800-1)表征樣品的截面形貌；采用半導(dǎo)體性能參數(shù)測(cè)試儀(Keithley 4200-SCS)測(cè)試器件的電學(xué)性能，整個(gè)測(cè)試在空氣中黑暗環(huán)境下進(jìn)行．

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 a-IWO薄膜的表征

圖1為典型的IWO薄膜XRD圖譜，其濺射時(shí)氧流量為2sccm(其他濺射氧流量制備的薄膜XRD譜相似，未在圖中顯示)、厚度50nm．如圖所示，衍射圖譜中只有一個(gè)饅頭狀的漫散射峰，而沒(méi)有明顯的結(jié)晶峰，薄膜呈現(xiàn)非晶態(tài)．說(shuō)明氧流量對(duì)IWO薄膜的結(jié)晶性影響不大．插圖為a-IWO薄膜的AFM表面形貌圖，掃描范圍為5μm×5μm．薄膜的方均根粗糙度Rms=0.235nm，平均粗糙度Ra=0.182nm，可見(jiàn)制備的薄膜表面非常平整，在器件制備過(guò)程中有利于獲得電學(xué)性能優(yōu)良的TFTs．

圖2為通過(guò)射頻磁控濺射方法在氧流量分別為0～3sccm時(shí)制備的50nm厚a-IWO薄膜的透射率曲線．結(jié)果顯示，不同氧流量下a-IWO薄膜在400～700nm可見(jiàn)光范圍內(nèi)的平均透射率(包括玻璃基板)均高于85%，顯示出非常好的光學(xué)透明性．并且，隨著氧流量的增加，可見(jiàn)光范圍內(nèi)的平均透射率也相應(yīng)增加，這是因?yàn)闉R射過(guò)程中氧流量的增加抑制了薄膜中氧空位的產(chǎn)生，從而減小了氧空位相關(guān)的缺陷態(tài)對(duì)入射光的吸收作用．薄膜的高透明性表明，采用射頻磁控濺射方法沉積a-IWO薄膜作為溝道層材料適用于制備全透明的氧化物TFTs，在新型透明顯示技術(shù)領(lǐng)域具有良好應(yīng)用前景．

2.2 a-IWO-TFTs的器件性能

圖3(見(jiàn)第768頁(yè))為濺射過(guò)程中不同氧流量條件下制備的a-IWO-TFTs轉(zhuǎn)移特性曲線(VD=10V)，橫坐標(biāo)為柵極電壓，縱坐標(biāo)為消除器件尺寸的影響后的歸一化電流(IDS, normalized=IDS, measured×(L/W))．插圖所示為a-IWO-TFTs的SEM橫截面圖像，顯示出非常平整的a-IWO溝道層(20nm)和ITO源漏電極(50nm)，同時(shí)可以看到濺射沉積的a-IWO溝道層和ITO電極具有良好的厚度均勻性．一般認(rèn)為，氧化物薄膜溝道層的導(dǎo)電能力主要來(lái)源于摻雜離子和氧空位缺陷[12]，由轉(zhuǎn)移特性曲線可知，氧流量較低時(shí)(0sccm、1.0sccm)，溝道層氧空位過(guò)多，從而導(dǎo)致溝道層具有高的導(dǎo)電性．由于載流子濃度過(guò)高，溝道層電流不受柵極電壓控制，無(wú)法呈現(xiàn)開(kāi)關(guān)特性．隨著氧流量增加至1.5sccm，溝道層中氧空位相應(yīng)減少，載流子濃度降低到合適的范圍，在較大的負(fù)柵壓下，溝道層中載流子呈現(xiàn)耗盡狀態(tài)，關(guān)態(tài)電流降低，器件的開(kāi)關(guān)特性顯現(xiàn)出來(lái)．本實(shí)驗(yàn)結(jié)果與Kamiya和Hosono的研究結(jié)果相吻合[13]．

表1 不同氧流量時(shí)器件的電學(xué)性能參數(shù)

由于氧流量為0，1.0sccm時(shí)，器件無(wú)開(kāi)關(guān)效應(yīng)，故電學(xué)參數(shù)無(wú)法表征．當(dāng)氧流量從1.5sccm依次增加到2.0，2.5sccm時(shí)，閾值電壓從-2.2V分別右移至0.2，7.2V，并且關(guān)態(tài)電流從1.02×10-11A分別降低到4.48×10-12，4.23×10-12A，亞閾值擺幅也隨著氧流量的增加逐漸變好，分別為0.412，0.378，0.332Vdec-1，相應(yīng)的飽和遷移率分別為28.7，27.6，24.2cm2·V-1·s-1，所有器件的電流開(kāi)關(guān)比均約為108，顯示了非常好的電流開(kāi)關(guān)效應(yīng)．以上結(jié)果表明，沉積薄膜過(guò)程中增加氧氣流量可以有效減少薄膜中的載流子濃度，從而降低a-IWO溝道層的導(dǎo)電能力，增大電流開(kāi)關(guān)比．利用以下公式可以計(jì)算界面缺陷態(tài)密度(Nit)[14]：

其中，SS、k、T、q、Ci分別為亞閾值擺幅、玻爾茲曼常量、絕對(duì)溫度、電子電量、單位面積柵介質(zhì)層電容．計(jì)算結(jié)果如表1所示，當(dāng)氧流量分別為1.5，2.0，2.5sccm時(shí)，界面缺陷態(tài)密度(Nit)為1.27×10，1.15×1012，9.85×1011cm-2，可見(jiàn)氧流量的增加有效降低了溝道層與柵介質(zhì)層間的界面缺陷態(tài)密度，從而減小了亞閾值擺幅．

為了進(jìn)一步研究濺射過(guò)程中氧流量的作用，本文比較了不同氧流量條件下制備的器件處于關(guān)態(tài)時(shí)的激活能(Eact)．激活能定義為Eact=EC-EF，其中EC和EF分別為a-IWO薄膜的導(dǎo)帶底和費(fèi)米能級(jí)，激活能反映了a-IWO導(dǎo)電溝道的費(fèi)米能級(jí)在能帶中的位置[15]．關(guān)態(tài)電流與溫度的依賴關(guān)系可以表示為[16]：

利用測(cè)量溫度分別為298，323，348，373，398K時(shí)a-IWO-TFTs的轉(zhuǎn)移特性曲線，固定VGS(

為了驗(yàn)證以上理論，本文測(cè)試了不同氧流量條件下制備的a-IWO薄膜XPS譜，結(jié)果如圖5所示．(a)，(b)，(c)，(d)分別對(duì)應(yīng)氧流量為0，1，2，3sccm時(shí)a-IWO薄膜的O1s峰的高斯擬合結(jié)果，為了便于分析氧流量的作用，O1s峰被擬合為3個(gè)峰，峰位分別為OL： 530.3eV，OM： 531.8eV，OH： 533.0eV．OL對(duì)應(yīng)于薄膜中與金屬陽(yáng)離子結(jié)合的氧(晶格氧)，OM對(duì)應(yīng)于薄膜中的氧空位(空位氧)，OH對(duì)應(yīng)于吸附的氧(吸附氧)．氧流量為0，1，2，3sccm時(shí)，OL所占的峰面積比例(OL/(OL+OM+OH))分別為56.9%，63.0%，64.6%，68.7%，OM所占的峰面積比例(OM/(OL+OM+OH))分別為32.1%，27.8%，26.6%，24.9%．表明沉積過(guò)程中增加氧流量可以有效增加a-IWO薄膜中的晶格氧、降低空位氧的比例．一方面，氧相關(guān)態(tài)以類受主態(tài)存在，表現(xiàn)為O、O-1、O-2，其中O、O-1分別捕獲一個(gè)電子形成O-1、O-2，而O-2由于已經(jīng)電子飽和從而不再捕獲電子．另一方面，氧缺陷態(tài)以類施主態(tài)存在，表現(xiàn)為Vo、Vo+、Vo++，其中Vo、Vo+分別貢獻(xiàn)一個(gè)電子形成Vo+、Vo++[18-19]．以上兩方面說(shuō)明隨著濺射氧流量的增加，氧相關(guān)態(tài)捕獲的電子增多，氧空位貢獻(xiàn)的電子數(shù)量降低，使得溝道層的載流子濃度降低，器件的導(dǎo)電能力減弱．因此，可以通過(guò)控制濺射過(guò)程中的氧流量來(lái)調(diào)控a-IWO溝道層中載流子濃度，優(yōu)化器件性能．

最后，對(duì)氧流量分別為1.5，2.0，2.5sccm條件下制備的TFT器件進(jìn)行負(fù)偏壓穩(wěn)定性測(cè)試．在柵極施加電壓-25V，分別測(cè)量0，100，200，500，1000，1500，2000s后器件轉(zhuǎn)移特性曲線，計(jì)算施加不同時(shí)間的偏壓后器件的閾值電壓漂移量，繪制ΔVth-Stress Time圖(圖6)．氧流量為1.5，2.0，2.5sccm的器件在柵極施加-25V負(fù)偏壓2000s后閾值電壓漂移量分別為-3.0，-0.8，-0.3V(見(jiàn)表1)，可見(jiàn)隨著氧流量的增加，a-IWO-TFTs負(fù)偏壓穩(wěn)定性變好．

本文探討了利用射頻磁控濺射方法制備a-IWO薄膜晶體管的過(guò)程中，氧流量對(duì)a-IWO薄膜及相應(yīng)TFT電學(xué)性能及其穩(wěn)定性的影響．測(cè)試結(jié)果表明，a-IWO薄膜的表面形貌受氧流量的影響不大，均具有高于85%的可見(jiàn)光透射率．隨著濺射過(guò)程中氧流量的增加，a-IWO-TFTs載流子遷移率略有降低、亞閾值擺幅減小、a-IWO溝道層與柵介質(zhì)層間的界面態(tài)密度降低，電流開(kāi)關(guān)比增加，閾值電壓正向偏移；沉積的a-IWO薄膜中晶格氧的成分增加、氧空位的成分降低，關(guān)態(tài)時(shí)a-IWO溝道層的激活能增加．以上結(jié)果表明，磁控濺射過(guò)程中增加氧氣流量可以有效抑制氧空位的產(chǎn)生，降低界面態(tài)密度，對(duì)于優(yōu)化a-IWO-TFTs性能具有顯著作用．

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Influence of Oxygen Flow Rates on a-IWO Thin Films and the Electrical Characteristics of a-IWO Thin Film Transistors

MENG Ting1, YANG Jianwen1, CHANG Chihsiang2, ZHANG Qun1, SHIEH Hanping2

(1.NationalEngineeringLabofTFT-LCDMaterialsandTechnologies,DepartmentofMaterialsScience,FudanUniversity,Shanghai200433,China; 2.DepartmentofPhotonics,NationalChiaoTungUniversity,Hsinchu30010,Taiwan,China)

Amorphous tungsten doped indium oxide (a-IWO) thin films and a-IWO thin film transistors (TFT) were prepared by rf sputtering with different oxygen flow rates. The influence of oxygen flow rates on a-IWO thin films and the electrical characteristics of the a-IWO-TFTs was investigated. It is found that the mobility decreases and threshold voltage positively shifts with increasing oxygen flow rate. The facts reveal that the increasing of oxygen flow rate can suppress the carrier concentration of the a-IWO channel layer. When the ratio of O2/Ar flow rate is 2∶28, the TFT device with saturation mobility of 27.6 cm2·V-1·s-1, threshold voltage of -0.5 V and drain current on-off ratio of 108is obtained.

a-IWO; thin film transistors; oxygen flow

0427-7104(2016)06-0766-06

2016-02-23

國(guó)家自然科學(xué)基金(61136004, 61471126)

孟 婷(1990—)，女，碩士研究生.E-mail： mengting_M@163.com；張 群，男，教授，通訊聯(lián)系人，E-mail： zhangqun@fudan.edu.cn

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