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    深部中-高煤級煤儲層孔隙結構與吸附性

    2016-09-27 11:17:31許啟魯黃文輝唐書恒楊延繪閆德宇陸小霞
    現(xiàn)代地質 2016年2期
    關鍵詞:吸附性煤層氣孔隙

    許啟魯,黃文輝,唐書恒,劉 貝,楊延繪,閆德宇,陸小霞,4

    (1.中國地質大學(北京)地球科學與資源學院,北京 100083;2.中國地質大學(北京)能源學院,北京 100083;3.中國地質大學(北京)海相儲層演化與油氣富集機理教育部重點實驗室,北京 100083;4.中聯(lián)煤層氣有限責任公司,北京 100011)

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    深部中-高煤級煤儲層孔隙結構與吸附性

    許啟魯1,3,黃文輝2,3,唐書恒2,3,劉貝2,3,楊延繪2,3,閆德宇2,3,陸小霞2,3,4

    (1.中國地質大學(北京)地球科學與資源學院,北京100083;2.中國地質大學(北京)能源學院,北京100083;3.中國地質大學(北京)海相儲層演化與油氣富集機理教育部重點實驗室,北京100083;4.中聯(lián)煤層氣有限責任公司,北京100011)

    為了探討中-高煤級深部煤層孔隙結構特征和吸附性,以陜西宜川和山西柿莊地區(qū)埋深100~1 800 m的中-高煤級樣品為研究對象,對樣品進行了煤巖煤質分析以及壓汞法、核磁共振、低溫液氮和等溫吸附等測試,結果表明:(1)隨著深度的增加,煤層吸附孔含量增多,滲流孔含量減小,滲透性降低,儲層物性變差。(2)比表面積和總孔體積在1 000 m附近出現(xiàn)高值區(qū)域,隨后才出現(xiàn)如前人所述的隨深度逐漸降低的趨勢,這與小孔的貢獻率一致,可見比表面積和總孔體積并非完全由微孔決定,小孔作用顯著。(3)深部煤層吸附性是壓力的正效應與溫度的負效應共同作用的結果,隨著壓力的增高,吸附量明顯增加,溫度每升高1 ℃,吸附量平均減少0.25 cm3/g;蘭氏壓力并不是簡單地隨溫度遞增而遞增,而是存在隨溫度變化的拐點(35 ℃),大于拐點溫度時,蘭氏壓力才呈現(xiàn)增高趨勢。

    深部煤層;中-高煤級;孔隙結構;滲透性;吸附性;煤層氣;煤儲層

    0 引 言

    不同于美國煤層氣的開發(fā)情況,我國煤層氣開發(fā)主要集中在中-高煤級煤層中,如目前我國開發(fā)程度較高的沁水盆地和鄂爾多斯盆地東緣地區(qū)均為中-高煤級煤層[1-3]。另外,我國煤層氣勘探開發(fā)已達20多年,絕大部分集中在1 000 m以淺地區(qū),然而我國深部煤層氣資源相當豐富,據(jù)統(tǒng)計1 000 m以深資源量為22.53×1012m3,約占煤層氣資源總量的61.22%[4]。隨著淺部煤層氣勘探開發(fā)工作的不斷深入,對深部煤層氣資源的勘探將是必然。對于深部煤層的研究前人主要集中在成藏效應[5-6],含氣量預測[7-10]、煤巖力學特征[11-12]、勘探潛力分析[8,13]和測井研究[2,14-15]等方面,然而由于深部煤層樣品的較難獲得和實測數(shù)據(jù)的缺少,對于深部煤層氣開發(fā)具有重要地質意義的儲層物性方面的研究,尤其是孔隙結構、滲透性和吸附性等方面的研究尚為缺乏[10]。本文對采自于陜西宜川地區(qū)和山西柿莊地區(qū)的淺部-深部煤礦和鉆井煤樣,進行煤巖煤質分析,然后運用壓汞法、核磁共振、低溫液氮吸附法等測試方法對煤儲層的孔隙結構、滲透性進行深-淺部對比分析,并利用在不同溫度和壓力條件下的等溫吸附測試對深部煤層吸附性進行研究。

    1 煤儲層孔隙結構特征

    煤層氣的產(chǎn)出要經(jīng)歷解吸、擴散、滲流三個過程,每個過程都與煤儲層孔隙結構特征密切相關。國內(nèi)外關于煤儲層孔隙結構的分類方法較多,本文選取的是較為常用的霍多特分類方法,將煤孔隙(包含裂隙)分為4類:大孔(孔徑>1 000 nm)、中孔(孔徑100~1 000 nm)、小孔(10~100 nm)和微孔(孔徑<10 nm),其中孔徑>100 nm的孔隙劃歸為滲流孔,孔徑<100 nm的孔隙劃歸為吸附孔[16]。

    1.1壓汞法測試

    對不同深度段的17個煤礦和鉆井樣品進行煤巖煤質分析,結果如表1所示。樣品Ro介于1.586%~3.120%之間(瘦煤-無煙煤),平均為2.35%,鏡質組平均含量83.11%,惰質組平均含量8.84%,整體上為煤巖煤質特征基本一致且鏡質組含量較高的中-高煤級煤樣。利用Autopore IV9500壓汞儀進行壓汞法測試。壓汞測試的最大汞飽和度和退汞效率是對孔隙連通性和滲透性的反映,其值越小代表孔隙連通性和滲透性越差;驅排壓力是指非潤濕相驅排潤濕相時所需的最小壓力,其值越高,表明孔滲性越差;孔喉直徑均值是對孔喉大小的反映,其值越小,滲流性能越差。圖1顯示隨著深度的增加煤樣的最大汞飽和度和退汞效率明顯變??;圖2顯示隨深度增加驅排壓力逐漸變大,孔喉直徑均值逐漸變小。另外,從表1還可以看出,樣品以起吸附作用為主的微小孔為主,起滲流作用的大-中孔、特別是大孔含量較少;隨著深度的增加,微小孔含量逐漸增加,相應的大孔含量卻逐漸減小,這是導致煤儲層滲透性變差的一個重要原因。壓汞曲線類型總體上也由孔隙結構較好、排驅壓力較低、孔喉直徑較大、進汞飽和度較高的Ⅰ型、Ⅱ型逐漸向儲層物性較差的Ⅲ型過渡。以上參數(shù)的變化規(guī)律均表明了隨著深度的增加煤儲層的孔隙連通性和滲透性逐漸變差,儲層物性整體上明顯變差。

    1.2核磁共振測試

    以快速和無損檢測為特點的核磁共振技術(NMR)可深入物質內(nèi)部而不破壞樣品,在反映儲層物性的“原位性”和“完整性”方面具有一定優(yōu)勢,核磁共振巖樣分析技術的理論基礎是巖石所含流體中的自旋氫核1H在均勻分布的靜磁場以及射頻場的作用下的核磁共振弛豫行為,根據(jù)弛豫信號反演后的橫向弛豫時間T2的分布特征可以對巖石的孔隙度、孔隙結構、滲透率以及流體特征等進行精確分析[17-21]。在壓汞法測試的基礎上,為了對煤儲層進行更加精確和全面的分析,對10個不同深度的代表性樣品進行了核磁共振測試。

    表1 樣品煤巖鑒定與壓汞測試結果

    圖1 最大汞飽和度和退汞效率隨深度的變化規(guī)律Fig.1 Change of maximum intrusive mercury saturation and retro-mercurometric efficiency with depth

    圖2 驅排壓力和孔喉直徑均值隨深度的變化規(guī)律Fig.2 Change of expulsion pressure and pore diameter with depth

    圖3 核磁共振T2譜深度變化規(guī)律Fig.3 Change of NMR T2 relaxation with depth

    根據(jù)T2譜圖中核磁信號峰值的分布特征可判斷煤樣的孔隙和裂隙結構特征,峰值所處T2值越小,代表煤的孔隙孔徑越小,峰的面積反映某類孔隙或裂隙數(shù)量的多少,峰的寬度反映某類孔隙的分選情況,峰的個數(shù)則反映孔隙大小的連通情況[17-21]。從圖3可以看出,大部分煤樣分為3個峰值,分別對應吸附孔(最左側的峰)、過渡孔(中間的峰)和滲流孔(最右側的峰)。在深度400 m以淺時,3個峰值基本一致,呈現(xiàn)出3個大小相似的主峰,且主峰之間面積、寬度相差不大,表明淺層煤樣大-中孔發(fā)育,并且孔隙連通性、滲透性較好。對于400~800 m深度段的煤樣,低值T2譜峰明顯增加,代表微小孔含量有所增加,雖然整體呈現(xiàn)兩個主峰,但兩峰之間較為孤立,各峰之間存在較大范圍的信號為零區(qū)間,代表其連通性較差、滲透性差。對樣品的掃描電鏡觀察顯示此區(qū)間樣品的礦物充填較為嚴重,可能是導致滲透性較差的原因[22]。深度達到1 000 m以深時,煤樣的T2譜主峰基本上位于低弛豫時間0.1~10 ms之間,且主峰面積均接近于90%(T2<10 ms),但也可以看到各主峰之間也存在零信號區(qū)間,代表著孔徑減小,吸附孔占據(jù)主要地位,樣品的連通性變差。NMR與壓汞法測試結果基本一致,都指示出樣品隨深度增大孔隙結構和滲透性變差、微小孔含量有所增加的變化趨勢,但是NMR測試結果顯示出:(1)微小孔在較大深度處其含量要更高,相應的中、大孔含量要更低;(2)根據(jù)峰值之間的連續(xù)性可知,在各孔徑段之間和孔-裂隙之間,微小孔和中孔之間的孔隙連通性最差。這與NMR無損檢測和高精度檢測的特點有關,是對煤儲層更加準確的反映。

    1.3低溫液氮吸附法測試

    為了對煤儲層的比表面積、孔體積、納米級孔隙和孔隙結構類型進行研究,本文采用低溫液氮吸附法測試進行研究。從圖4可以看出:BJH累積比表面積與BJH總孔體積有著相似的變化趨勢;小于800 m時,曲線為小范圍的上下浮動變化;深度800~1 100 m為兩曲線的高值區(qū),并沒有出現(xiàn)隨深度逐漸降低的趨勢,這與前人研究有所不同[23];在深度>1 100 m時,兩曲線才有較明顯的隨深度降低的趨勢,兩曲線隨深度增加呈現(xiàn)出“不規(guī)則浮動-升高-降低”的變化規(guī)律。

    圖4 BJH累積比表面積和BJH總孔體積隨深度的變化規(guī)律Fig.4 Change of BJH surface area and BJH pore volume with depth

    對于兩曲線變化為什么都沒有出現(xiàn)隨深度增加而降低的原因,可以從圖5和圖6分析中得出。從圖5可以看出:小孔貢獻率變化趨勢為小于800 m時小范圍上下浮動,800~1 100 m出現(xiàn)高值區(qū),深度大于1 100 m時逐漸變小。這與圖4中BJH累積比表面積的變化趨勢基本一致,從而反映了微孔并非單一主導的因素[24-25],小孔在比表面積變化中作用明顯,比表面積并不是簡單地隨深度增加而增加,而是存在一個臨界深度。從圖6可以看出:微孔在總孔體積中所占比例全部大于80%,可見其對于總孔體積貢獻率最大;但是在800~1 100 m深度也是出現(xiàn)了小孔總孔體積百分含量高值區(qū)域,這與圖4的高值區(qū)域一致,可見小孔對于總孔體積也起著一定作用;但是在埋深較大的情況下(>1 700 m),小孔貢獻率效果不是很明顯,煤層在上覆巖層的高壓下,總孔體積呈現(xiàn)減小的趨勢。

    圖5 不同深度下各孔徑段比表面積所占百分比Fig.5 Surface area ratios of various pores in different depths

    圖6 不同深度下各孔徑段總孔體積所占百分比Fig.6 Pore volum ratios of various pores in different depths

    另外,不同的吸附回線類型可以反映出煤儲層的孔隙類型,陳萍等把吸附回線分為Ⅰ類開放性透氣性孔、Ⅱ類一端封閉的不透氣性孔、Ⅲ類細頸瓶狀孔;另外吸附回線越不明顯、吸附回線面積越小,代表著孔隙結構和滲透性越差[26]。從圖7可以看出,隨著深度的增加,煤儲層逐漸由Ⅰ類孔向Ⅱ類孔過渡,吸附回線面積逐漸減小,代表著煤儲層整體上由開放性透氣性孔向一端封閉的不透氣性孔過渡,孔隙結構逐漸變差。

    2 深部煤層吸附特征

    圖7 不同深度下的低溫液氮吸附回線Fig.7 Change of low-temperature nitrogen adsorption with depth(a)SHP3(120 m);(b)PZ5(250 m);(c)WTP15(644 m);(d)FHS15(784 m);(e)X13-3(1 007 m);(f)X8(1 174 m);(g)J3( 1 713 m);(h)J5 (1 732 m)

    煤層氣在煤儲層中主要以吸附態(tài)賦存,煤的吸附性對煤層的含氣量和采收率起著決定作用,描述煤儲層吸附性最常用的是蘭氏單分子層等溫吸附理論,其主要涉及蘭氏體積(最大吸附量)和蘭氏壓力兩個參數(shù)。煤是一種對溫度和壓力都十分敏感的有機巖,深部條件下的高溫高壓對煤層吸附特征有著深刻的影響。為了探討深部中-高煤級煤儲層吸附性與溫度和壓力的關系,本文選取了宜川地區(qū)集6井和集8井總共4份深部鉆井樣品,分別為J1(1 659 m)、J2(1 714 m)、J3(1 713 m)、J4(1 772 m),對其進行平衡水高壓等溫吸附實驗。由于目前國內(nèi)對煤層氣的開發(fā)主要集中在1 200 m以淺,大多實驗會選擇恒溫30 ℃為實驗溫度[27],本文為了更好地探討深部條件下不同溫度條件對吸附性的影響,將實驗裝置進行了改進,實驗分別設計在30 ℃、35 ℃、40 ℃、45 ℃、50 ℃共5個恒溫條件下進行。

    2.1溫度對最大吸附量的影響

    由圖8可以看出,對同一個煤樣而言,隨著溫度升高最大吸附量逐漸減小,各個樣品吸附量隨溫度升高均表現(xiàn)出線性降低的規(guī)律,其中埋深相對較淺的3號煤層(J1、J3)線性規(guī)律擬合度較高,吸附量隨溫度升高其衰減速度也相對較快。綜合4個樣品實驗結果可以得出,溫度每升高1 ℃,煤樣吸附量平均減少0.25 cm3/g,這種情況與葉建平等人得出的平頂山二1煤從30 ℃開始每升高1 ℃煤樣吸附量減少0.2 cm3/g以及中國煤炭科學院重慶分院得出的溫度(30~40 ℃區(qū)間)每升高1 ℃干燥煤樣吸附量減少0.1~0.3 cm3/g的結論基本一致[28]。

    2.2壓力對最大吸附量的影響

    等溫吸附實驗得到的等溫吸附曲線可以直觀地反映吸附量與壓力之間的關系。樣品的等溫吸附曲線顯示,在5個溫度點下各樣品均表現(xiàn)出相似的規(guī)律,即隨著壓力增加吸附量明顯增加并逐漸趨于平穩(wěn)?,F(xiàn)以J1樣品為例進行分析(圖9),當壓力較低時,煤對甲烷的吸附量隨壓力增加較快;當壓力低于2 MPa時,煤的吸附量隨著壓力的增加幾乎呈線性增大,隨著壓力增大最大吸附量增速放緩;當壓力大于8 MPa時,煤的吸附量約達到最大吸附量的90%,隨著壓力的繼續(xù)增加,最大吸附量仍然緩慢增加。可見隨著壓力增加,煤層吸附量明顯增加,正是不斷增加的壓力,使煤層含氣量不斷增加,直至接近最大值而逐漸平穩(wěn)。

    圖8 各樣品最大吸附量隨溫度變化規(guī)律Fig.8 Change of maximum adsorption capacity with temperature

    圖9 J1樣品不同溫度下的等溫吸附曲線Fig.9 Change of isothermal adsorption curve of sample J1 with temperature

    2.3溫度對蘭氏壓力的影響

    蘭氏壓力的物理意義指的是吸附量為最大吸附量(蘭氏體積)的一半時所對應的壓力,蘭氏壓力越大吸附能力越小[25]。從圖10可以發(fā)現(xiàn),綜合4個樣品實驗結果,各個樣品蘭氏壓力隨溫度升高均表現(xiàn)出了先減小后增大的規(guī)律。數(shù)據(jù)顯示隨著溫度的增加,在35~40 ℃之間存在一個蘭氏壓力隨溫度變化的拐點,在此段深度以淺,蘭氏壓力隨深度增加而減少;在此段深度以深,蘭氏壓力隨深度增加而增加,蘭氏壓力的這種變化規(guī)律與之前的研究結果有所不同,前人認為隨著溫度的增加蘭氏壓力呈現(xiàn)線性遞增的變化趨勢,煤層氣的吸附性是逐漸降低的[27,9,30]。圖10的這種規(guī)律意味著對于深部煤層存在著一個拐點溫度對應的拐點深度,此時的煤層吸附能力最好。測試煤樣采自陜西宜川地區(qū),根據(jù)以上測試得出的規(guī)律,并根據(jù)該地區(qū)地溫與深度的關系(地溫梯度為2 ℃/hm,地表恒溫層厚30 m,溫度為14 ℃,地層壓力梯度近1 MPa/hm),得出35 ℃對應的深度約為1 100 m,也就是說在拐點深度1 100 m處附近,蘭氏壓力最小,吸附能力較大。

    圖10 各樣品蘭氏壓力隨溫度變化規(guī)律Fig.10 Change of Langmuir pressure with temperature

    總之,深部煤層處在高溫高壓的環(huán)境中,壓力的增加是煤層氣吸附量隨深度增加的重要原因;溫度一方面與最大吸附量存在著較為明顯的負相關關系,另一方面在較大埋深處(>1 100 m)與蘭氏壓力呈正相關關系,可見高溫環(huán)境可使煤層吸附性降低,對于煤層氣的富集不利,但也應該看到高溫環(huán)境在開發(fā)過程中對深部煤層氣解析是有利的。總體上,從實驗結果可以看出,深部中-高煤級煤層吸附性是壓力的正效應與溫度的負效應共同作用的結果,本區(qū)壓力增加效果明顯,深部煤層吸附性較好,具有較好的開采價值。

    3 結 論

    (1)壓汞法測試得到的最大汞飽和度、退汞效率、孔喉直徑均值、各孔徑百分比變化,核磁共振測試得到的T2譜峰的分布、個數(shù)、寬度、面積,低溫液氮測試得到的吸附回線類型變化,均顯示出:整體上,隨深度的增加,煤儲層孔徑減小,微孔含量增加,并由開放性透氣性孔向一端封閉的不透氣性孔過渡,煤儲層連通性變差,滲透性降低,儲層物性呈現(xiàn)變差趨勢。

    (2)BJH累積比表面積與BJH總孔體積兩曲線隨深度變化呈現(xiàn)“不規(guī)則浮動-升高-降低”的變化趨勢,在埋深較淺處呈不規(guī)則變化,在1 000 m附近出現(xiàn)高值區(qū)域,隨后出現(xiàn)隨深度加大逐漸降低的趨勢,這與小孔貢獻率隨深度的變化趨勢一致,可見小孔對比表面積和總孔體積影響顯著,微孔并非單一的主導因素。

    (3)壓力對深部煤層吸附性影響顯著,隨著壓力的增加,最大吸附量明顯增加。溫度對吸附性的影響分為兩方面:①隨溫度升高,最大吸附量明顯減小。②對蘭氏壓力的影響存在拐點深度,意味著溫度大于拐點溫度時,兩者呈現(xiàn)正相關關系,溫度越高,越不利于煤層吸附;溫度小于拐點溫度時,溫度的增加反而利于煤層氣的吸附。

    總之,隨著深度增加煤儲層孔隙結構和滲透性變差,這一點不利于煤層氣的產(chǎn)出,深部煤層的吸附性取決于溫度負效應與壓力正效應的共同影響,當壓力作用更為顯著時,可以保證深部煤層氣的資源量,可見盡管深部中-高煤級煤儲層物性較差,但是其具有較好的吸附性和豐富的資源量,對深部中-高煤級煤層氣的開發(fā),應該多關注于對煤層孔隙結構和滲透性等儲層物性的改造方面上。

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    Pore Structure and Adsorption of Deep Medium-high Rank Coal Reservoirs

    XU Qilu1,3, HUANG Wenhui2,3, TANG Shuheng2,3, LIU Bei2,3,YANG Yanhui2,3, YAN Deyu2,3,LU Xiaoxia2,3,4

    (1.SchoolofEarthSciencesandResources,ChinaUniversityofGeosciences,Beijing100083,China;2.SchoolofEnergyResources,ChinaUniversityofGeosciences,Beijing100083,China;3.KeyLaboratoryofMarineReservoirEvolutionandHydrocarbonAccumulationMechanism,MinistryofEducation,ChinaUniversityofGeosciences,Beijing100083,China;4.ChinaUnitedCoalbedMethaneCo.Ltd.,Beijing100011,China)

    The exploration and exploitation of coalbed methane have gradually turned into deep coal seams. Taking Yichuan of Shaanxi and Shizhuang of Shanxi as the study area, collecting shallow and deep coal samples and integrating with some experiments, this paper analyzes the difference of pore structures between shallow coal seams and deep coal seams and the adsorption characteristics of deep medium-high rank coal reservoirs. Mineral and lithotype test, mercury intrusion method, NMR, low-temperature nitrogen adsorption test and isothermal adsorption test had been used for this study with those coal samples (100-1,800 m). The results with the increase of the depth are as follows: (1)The percentage of adsorption pore shows a trend of increase while the number of seepage pore decreases. The mercury injection curve has a trend toward type Ⅲ. The main peak area of low NMRT2relaxation is gradually increasing and even can be up to 90% of all peak areas when the depth is more than 1,700 m; the zero signal sections among main peaks show that the ability of connectivity between micropores and mesopores is worse. The curves of low-temperature nitrogen adsorption have a trend from typeⅠto typeⅡ. The above results show that the abilities of pore connectivity, permeability and physical properties of reservoirs are becoming worse. (2)Coal reservoir surface area and pore volume have their high-value ranges near 1,000 m. Then, they decrease just as the predecessors’ point of view, which is due to the small pores. (3)The adsorption ability of deep coal seam is influenced by positive effect of pressure and negative effect of temperature. The maximum adsorption capacity increases when the pressure becomes high, but the adsorption capacity has a decrease of 0.25 cm3/g while the temperature rises 1 ℃. The effect of temperature on Langmuir pressure is different from predecessors’ views. There is an inflexion point in temperature (35 ℃) and Langmuir pressure will not rise until the temperature reach it.

    deep coal seam; medium-high rank coal; pore structure; permeability; adsorption; CBM; coal reservoir

    2014-07-05;改回日期:2016-03-01;責任編輯:潘令枝。

    國家科技重大專項項目“深煤層煤層氣開發(fā)技術研究與裝備研制”(2011ZX05042-001-002);國家重點基礎研究發(fā)展計劃項目“煤中有害元素分布富集機理及環(huán)境污染防治”(2014CB238900)。

    許啟魯,男,博士研究生,1989年出生,礦產(chǎn)普查與勘探專業(yè),主要從事煤儲層方面的研究工作。

    Email: luhenhao@163.com。

    TE122.1

    A

    1000-8527(2016)02-0413-07

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