廢棄農(nóng)林生物質(zhì)處理重金屬離子廢水的研究進展

吳婉瀅，陳迪云，2，張曉峰，2，陳祝美，張曉文，姚廣超

（1.廣州大學 環(huán)境科學與工程學院，廣州　510006；2.廣東省放射性核素污染控制與資源化重點實驗室，廣州　510006）

廢棄農(nóng)林生物質(zhì)處理重金屬離子廢水的研究進展

吳婉瀅1，陳迪云1，2，張曉峰1，2，陳祝美1，張曉文1，姚廣超1

（1.廣州大學 環(huán)境科學與工程學院，廣州510006；2.廣東省放射性核素污染控制與資源化重點實驗室，廣州510006）

廢棄農(nóng)林生物質(zhì)作為重金屬離子廢水處理領域的一種新興吸附劑，以其原材料豐富、價格低廉等優(yōu)點，受到國內(nèi)外學者的廣泛關注。綜述了當前廢棄農(nóng)林生物質(zhì)處理重金屬離子廢水研究進展，客觀地分析了研究中所面臨的難題，并對其未來的發(fā)展研究提出幾點展望。天然的廢棄農(nóng)林生物質(zhì)具有彼此相似的組成成分，對重金屬離子的去除效果較好，經(jīng)過改性后的產(chǎn)物對重金屬離子的吸附性能顯著提高。

廢棄農(nóng)林生物質(zhì)；組成特性；重金屬離子廢水；改性方法；廢棄物資源化

我國水資源時空分布不均、人均水資源量較少，而日趨嚴重的水污染又加劇了水資源的供需矛盾，對經(jīng)濟持續(xù)發(fā)展造成了不可忽視的影響。在眾多類型的水污染源中，重金屬離子廢水是對環(huán)境和人類危害最廣的工業(yè)廢水之一。重金屬一般指密度大于4.5 g/cm3的金屬，它能通過食物鏈富集，并與生物體內(nèi)蛋白質(zhì)發(fā)生配位反應，使蛋白質(zhì)喪失正常生理功能，嚴重時甚至會導致死亡。

傳統(tǒng)處理重金屬離子廢水的工藝有化學沉淀法、溶劑萃取法、離子交換法、生物吸附法等［1-3］。但傳統(tǒng)處理工藝原材料成本較高，后續(xù)處理繁瑣，且易產(chǎn)生大量污泥、造成二次污染。近年來，國內(nèi)外學者在研究細菌、真菌等傳統(tǒng)生物吸附劑處理重金屬離子廢水并取得較大進展的同時，亦將吸附劑的研究范圍拓寬到常見的農(nóng)林生物質(zhì)中。與傳統(tǒng)吸附劑相比，新興的農(nóng)林生物質(zhì)吸附劑原料來源廣泛、經(jīng)濟高效、發(fā)展?jié)摿薮?，現(xiàn)已成為了水處理領域的研究熱點。

廢棄農(nóng)林生物質(zhì)也可稱為植物纖維性廢棄物，是農(nóng)業(yè)及林業(yè)生產(chǎn)、加工過程產(chǎn)生的副產(chǎn)品。它主要由木質(zhì)素、纖維素和半纖維素等多糖組成，并含有大量羥基、羧基等活性基團，具有發(fā)達的孔隙結(jié)構(gòu)及巨大的比表面積，在理論上對無機離子及極性或非極性有機化合物具有良好的吸附性能［4-7］。

據(jù)統(tǒng)計，我國廢棄農(nóng)林生物質(zhì)如稻草秸稈、花生殼、甘蔗渣的每年產(chǎn)量分別達到1.88億t、450萬t、650萬t［8-10］。當前，除少部分廢棄農(nóng)林生物質(zhì)用于燃燒產(chǎn)熱、食用菌體培養(yǎng)、制漿造紙外，大量的可利用生物質(zhì)被隨意丟棄或無組織燒毀，廢棄農(nóng)林生物質(zhì)的利用量不足其總量的50%，這造成了資源的極大浪費。利用廢棄農(nóng)林生物質(zhì)作為處理重金屬離子廢水的吸附劑，既能降低重金屬離子廢水的處理成本，又能達到“以廢治廢”、“變廢為寶”的目的，具有較好的生態(tài)效益和經(jīng)濟效益。

因此，本文以廢棄農(nóng)林生物質(zhì)為中心，綜述了天然及人工改性后的廢棄農(nóng)林生物質(zhì)吸附劑的研究現(xiàn)狀，分析了當前研究所面臨的問題，并提出對其理論研究的展望，為推進廢棄農(nóng)林生物質(zhì)資源化提供參考。

1　廢棄農(nóng)林生物質(zhì)成分分析及其分類

廢棄農(nóng)林生物質(zhì)種類繁多，不同類型的植物材料其結(jié)構(gòu)都有一定區(qū)別，即使是同類型的植物材料也會因為種植地的氣候、土壤、水質(zhì)條件等導致化學組成有細微的差異，但它們大致上組成相似，其主要成分分析結(jié)果如表1所示［11-14］。

表1　各類廢棄農(nóng)林生物質(zhì)的主要成分分析結(jié)果Tab.1　Analysis of main components of agricultural and forest wastes

廢棄農(nóng)林生物質(zhì)材料不僅表面結(jié)構(gòu)疏松多孔、比表面積巨大，且富含-COOH、Ar-R、ArOH、R-OH、R-NHR、RCH3-等活性基團［15］，可以與重金屬離子發(fā)生吸附、絡合、交換反應形成配合物或螯合物，降低廢水中重金屬離子含量，并通過固液分離達到去除廢水中重金屬離子的目的［16］。

目前，利用廢棄農(nóng)林生物質(zhì)作為吸附劑的研究按是否對農(nóng)林生物質(zhì)進行改性而分類，大致可以分為兩個方向：天然的廢棄農(nóng)林生物質(zhì)和人工改性的廢棄農(nóng)林生物質(zhì)。

1.1天然廢棄農(nóng)林生物質(zhì)

天然廢棄農(nóng)林生物質(zhì)如稻殼、麥稈、花生殼、香蕉皮等來源廣泛、價格低廉，經(jīng)洗滌、粉碎等初步處理后可被用作吸附劑。

當前對天然農(nóng)林生物質(zhì)吸附性能的研究，主要通過調(diào)整重金屬離子溶液的pH值、吸附時間、溫度、溶液初始濃度等反應條件，使吸附劑達到最大吸附容量，并通過擬合熱力學方程、動力學方程和計算反應焓變等方式描述吸附反應的特性。

Ding等［17］認為稻草表面的K+、Na+、Mg2+、Ca2+和C==C、C==O、-OH、-COOH等通過與金屬離子接觸后發(fā)生置換反應和螯合作用，對重金屬離子達到良好的去除效果。在pH值為2.0～6.0、反應平衡時間為5.0 min時，天然稻草對Cd2+的吸附容量高達13.90 mg/g。在最佳吸附pH值為5.0時對Cu2+、Zn2+、Hg2+的最大吸附容量分別為0.128、0.132、0.110 mmol/g［18］。Wang等［19］探究出在米糠和麥麩吸附Cr6+的過程中，低pH值將有利于二者吸附率的提高。在最佳條件下，麥麩的最大吸附容量為40.80 mg/g，米糠的最大吸附容量為58.90 mg/g。在pH值為2.0、溶液初始質(zhì)量濃度為200 mg/L、反應溫度為40℃時，玉米糠對Cr6+最大吸附容量高達312.52 mg/g。研究認為吸附過程遵循偽二階動力學方程，且傳質(zhì)過程為自發(fā)吸熱［20］。

相關研究發(fā)現(xiàn)，在相同的試驗條件下，茶葉渣對Pb2+的吸附能力大于Cu2+，其中90%的吸附量發(fā)生在固液相最初接觸的15～20 min內(nèi)。茶葉渣對Pb2+和Cu2+的最大吸附容量分別可達65.00和48.00 mg/g［21］。而稻殼對Pb2+的吸附能力也大于Cu2+，稻殼對二者的最大吸附容量可分別達到73.76、10.90 mg/g［22］，認為金屬的還原性在一定反應條件下對吸附有促進作用。

利用天然廢棄農(nóng)林生物質(zhì)吸附重金屬離子，處理步驟簡單，且具有良好的吸附效果。但是，直接使用廢棄農(nóng)林生物質(zhì)吸附劑時，其吸附容量仍有不足，不能使處理后廢水達標排放，且吸附劑對溶液pH值等反應條件要求較高，難以適應強酸、強堿等反應條件。因此，目前尚難以實現(xiàn)天然廢棄農(nóng)林生物質(zhì)的廣泛工業(yè)化應用。

1.2人工改性的廢棄農(nóng)林生物質(zhì)

鑒于天然廢棄農(nóng)林生物質(zhì)對反應條件依賴性強、天然活性組分含量較少、吸附能力有限等缺點。近年來，許多研究學者通過酸堿處理、氧化處理、微波輻射處理、鹽溶液處理、有機試劑處理［23-25］等方法對廢棄農(nóng)林生物質(zhì)進行改性，并明顯地改善了其吸附性能，結(jié)果如圖1、表2所示［26-31］。

圖1　改性前、后廢棄農(nóng)林生物質(zhì)最大吸附容量變化

表2　廢棄農(nóng)林生物質(zhì)的改性方法Tab.2　Modification method of agricultural and forest wastes

由圖1及表2可知，6種廢棄農(nóng)林生物質(zhì)經(jīng)過不同的改性處理后，其吸附容量都存在一定程度的提升。其中，玉米穗、大棗的吸附容量變化最為顯著，分別提高了9.80倍及5.74倍。

但也有研究顯示，對廢棄農(nóng)林生物質(zhì)進行改性處理后，反而會降低其吸附性能。Wong等［32］采用HCl處理稻殼后發(fā)現(xiàn)，天然稻殼吸附容量高于改性稻殼吸附容量，認為是利用HCl處理后稻殼表面吸附位點被質(zhì)子化，與天然稻殼相比不易吸附溶液中重金屬離子而使其對重金屬離子的去除率下降。

因此，選用合適的試劑對廢棄農(nóng)林生物質(zhì)進行改性處理，才能有效改善材料的吸附性能。

Leyva-Ramos等［31］研究檸檬酸氧化改性后的玉米穗，發(fā)現(xiàn)其氧、氮元素組成含量上升；生物質(zhì)表面有利于吸附金屬陽離子的酸性結(jié)合位點數(shù)量增加；體系零電荷點下降至2.90，吸附劑表面帶有負電，有利于吸附溶液中金屬陽離子。對于上述材料表面結(jié)構(gòu)發(fā)生的改變，被認為是改性處理去除了覆蓋在生物質(zhì)表面的不可反應物，使表面活性基團顯露，增加了目標離子對應的吸附位點和生物質(zhì)吸附劑與目標離子的接觸機會。

Karnitz等［33］利用NaHCO3、二甲基甲酰胺和二異丙基碳酰亞胺對甘蔗渣進行復合改性，得到6種改性產(chǎn)物。結(jié)合FTIR測定所得，具有酰胺基基團的第5類、第6類改性產(chǎn)物和具有羧酸鹽基團的第2類改性產(chǎn)物都表現(xiàn)出對目標離子的優(yōu)異吸附能力。通過比較各類改性產(chǎn)物可得，改性甘蔗渣對目標離子的最大吸附容量與其改性后引入的氨基官能團成正比。初步改性能夠使生物質(zhì)吸附劑表面的基團特性發(fā)生變化或在其表面添加有利于吸附的活性基團，從而增強了改性生物質(zhì)與廢水中重金屬離子的反應能力。

Sciban等［34］探究木屑改性方法時發(fā)現(xiàn)，采用NaOH與甲醛聯(lián)合改性得到的改性產(chǎn)物，其吸附容量高于采用甲醛或NaOH試劑單獨改性，認為是NaOH改性增加了纖維素表面的孔隙率，從而增加了新的反應位點，為甲醛后續(xù)改性提供了基礎，并進一步證實了適當?shù)母男蕴幚砟芨纳莆絼┍砻娴奈锢硇再|(zhì)，去除了覆蓋在材料表面密集的纖維素與半纖維素，降低了纖維素的結(jié)晶度，增大了孔隙率和比表面積，從而增加了改性產(chǎn)物與重金屬離子的接觸面積。

綜上所述，適當?shù)母男蕴幚砜梢酝ㄟ^改善天然農(nóng)林生物質(zhì)表面的物理結(jié)構(gòu)，如去除天然材料表面的覆蓋物、增加材料的孔隙率，以及在材料表面添加有利于吸附的活性基團等途徑，促進天然材料吸附性能的提高，且部分改性處理后產(chǎn)物還將具備降低廢液COD濃度的特性。

2　分析與討論

在不斷改良改性方法提高廢棄農(nóng)林生物質(zhì)吸附劑最大吸附容量、降低廢水處理成本、縮短吸附劑與目標離子接觸處理時間時，廢棄農(nóng)林生物質(zhì)吸附劑在實用化和工業(yè)化的推廣方面還存在著較多待解決的問題：①天然生物質(zhì)在改性試驗操作中單次反應量小，且對改性過程條件要求較為嚴格，而實際吸附反應對廢棄農(nóng)林生物質(zhì)吸附劑的用量需求較大；②吸附過程中要求達到最適于吸附的反應條件，將會導致額外的化學試劑成本輸出；③有關于吸附劑解吸再生和重金屬離子回收利用機制尚未完善，對吸附劑進行解吸再生的成本較高；④當前對改性材料的研究還停留在理論試驗階段，缺乏改性材料對實際廢水的處理效果研究，不適合將其推廣應用到實際廢水的處理中。

如何提高改性處理的穩(wěn)定性、縮減植物吸附劑材料處理廢水的額外費用、降低材料初期處理的繁瑣程度等都是需要深入研究和開發(fā)完善的方向。

3　展望

國內(nèi)外的研究成果使利用廢棄農(nóng)林生物質(zhì)處理重金屬離子的特性有了初步的呈現(xiàn)，但還存在有待解決的問題，需要深入地探討。為此，結(jié)合生物質(zhì)吸附劑從理論推廣到實際工程應用的發(fā)展趨勢，對廢棄農(nóng)林生物質(zhì)的研究發(fā)展提出幾點展望：

（1）廣泛篩選具備優(yōu)異吸附性能的廢棄農(nóng)林生物質(zhì)，繼續(xù)拓寬廢棄農(nóng)林生物質(zhì)吸附劑的研究范圍。

（2）可嘗試結(jié)合應用基因工程，通過接入適當?shù)幕蛐蛄懈淖冎参镌械倪z傳因素，從而改變植物蛋白質(zhì)含量、表面物理結(jié)構(gòu)等［35］，提高天然農(nóng)林生物質(zhì)的吸附能力。

（3）在以往采用酸堿處理進行解吸再生［36-37］的基礎上，完善農(nóng)林生物質(zhì)吸附劑處理廢水后的解吸再生研究，節(jié)省改性廢棄農(nóng)林生物質(zhì)的生產(chǎn)和回收成本。

（4）為克服廢棄農(nóng)林生物質(zhì)吸附劑難以適應強酸強堿性反應的缺陷，可與傳統(tǒng)處理工藝（如中和沉淀法等）開展復合工程，通過兩者的協(xié)同處理，既能擴大廢棄農(nóng)林生物質(zhì)吸附劑的pH值適用范圍，又能減少傳統(tǒng)處理工藝的二次污染。

（5）優(yōu)化改性試驗方法，探索廢棄農(nóng)林生物質(zhì)替代傳統(tǒng)吸附劑的工程化應用試驗，使廢棄農(nóng)林生物質(zhì)吸附劑適用于大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)。

4　結(jié)語

廢棄農(nóng)林生物質(zhì)為農(nóng)業(yè)、林業(yè)生產(chǎn)活動產(chǎn)生廢棄物，因其數(shù)量豐富、便宜易得、富含活性基團的優(yōu)點，引起了研究學者的普遍關注。

迄今，在不斷探索廢棄農(nóng)林生物質(zhì)的吸附性能，并利用FTIR、SEM、EDS等分析吸附前、后材料的表面孔隙結(jié)構(gòu)、比表面積的變化和材料表面基團與吸附性能的關系的試驗中，研究人員已探究出多種對重金屬離子具有良好吸附性能的廢棄農(nóng)林生物質(zhì)和對其有效的改性處理方法，利用廢棄農(nóng)林生物質(zhì)處理重金屬離子廢水的研究水平在不斷提高。

隨著城市可持續(xù)發(fā)展理念的推廣和廢棄農(nóng)林生物質(zhì)研究的深入，利用廢棄農(nóng)林材料處理重金屬離子廢水的技術也將趨向成熟，并在水處理領域展現(xiàn)出其獨特的優(yōu)勢。

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Research progress of heavy metal ions-containing wastewater treatment by agricultural and forest wastes

WU Wan-ying1，CHEN Di-yun1，2，ZHANG Xiao-feng1，2，CHEN Zhu-mei1，ZHANG Xiao-wen1，YAO Guang-chao1
（1.Environmental Science and Engineering Department，Guangzhou University，Guangzhou 510006，China；2.Guangdong Provincial Key Laboratory of Radiomuclides Pollution Control and Resources，Guangzhou 510006，China）

As a newly-emerging adsorbent in the field of heavy metal ions-containing wastewater treatment，abundant and low cost agricultural and forest wastes has been widely concerned by scholars in China and abroad. The current research progress of heavy metal ions-containing wastewater treatment by agricultural and forest wastes was summarized with the difficulties confronted during the study objectively analyzed at the same time，and then，a few points of the future development direction of the said adsorbent were pointed out.As natural agricultural and forest wastes have similar composition characteristics，using it to treat heavy metal ionscontaining wastewater could obtain a good effect；more than that，its adsorption performance on heavy metal ions could be improved significantly through modification.

agricultural and forest wastes；composition characteristics；heavy metal ions-containing wastewater；modification method；wastes resource utilization

X703.5

A

1009-2455（2016）04-0007-05

國家自然科學基金項目（41372364）；國家級大學生創(chuàng)新訓練項目（201411078009）

吳婉瀅（1993-），女，廣東廣州人，本科生，研究方向為環(huán)境科學、輻射化學，（電子信箱）hcwnaw@qq.com。

2016-03-19（修回稿）