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    高熱導(dǎo)率聚丙烯/石墨復(fù)合材料的制備與性能

    2016-09-12 08:18:08吳佳瑋吉鑫雨楊金帝戚嶸嶸王新威王萍吳向陽(yáng)上海交通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院上海0040上?;ぱ芯吭壕巯N催化技術(shù)與高性能材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室上海0006
    工程塑料應(yīng)用 2016年8期
    關(guān)鍵詞:熱導(dǎo)率層間填料

    吳佳瑋,吉鑫雨,楊金帝,戚嶸嶸,王新威,王萍,吳向陽(yáng)(.上海交通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,上海 0040; .上?;ぱ芯吭壕巯N催化技術(shù)與高性能材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 0006)

    高熱導(dǎo)率聚丙烯/石墨復(fù)合材料的制備與性能

    吳佳瑋1,吉鑫雨1,楊金帝1,戚嶸嶸1,王新威2,王萍2,吳向陽(yáng)2
    (1.上海交通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,上海 200240; 2.上海化工研究院聚烯烴催化技術(shù)與高性能材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200062)

    為了提高聚丙烯(PP)的導(dǎo)熱性能,擴(kuò)大其使用范圍,采用價(jià)格低廉的商用石墨對(duì)PP進(jìn)行改性,利用轉(zhuǎn)矩流變儀制備了PP/石墨導(dǎo)熱復(fù)合材料。研究了粒徑為2 μm和20 μm的石墨及其復(fù)配對(duì)復(fù)合材料熱導(dǎo)率及力學(xué)性能的影響。結(jié)果表明,復(fù)合材料的熱導(dǎo)率隨著石墨用量的增加而顯著增大,20 μm石墨填充的復(fù)合材料熱導(dǎo)率高于2 μm石墨填充的復(fù)合材料;由于石墨的各向異性,層內(nèi)熱導(dǎo)率遠(yuǎn)高于層間熱導(dǎo)率;將兩種粒徑的石墨復(fù)配,固定石墨總質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%,當(dāng)2 μm石墨與20 μm石墨質(zhì)量比為1∶5時(shí),復(fù)合材料層間和層內(nèi)熱導(dǎo)率達(dá)到最大,分別為1.125 W/(m·K)和2.897 W/(m·K),比相同用量下單一2 μm石墨填充PP分別提高了121%和61%,比單一20 μm石墨填充PP分別提高了3.6%和20%。隨石墨用量增加,單一粒徑石墨填充的復(fù)合材料拉伸強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢(shì),隨復(fù)配填料中20 μm石墨用量增加,復(fù)配填料填充復(fù)合材料的力學(xué)性能呈下降趨勢(shì),但彎曲強(qiáng)度變化不大,拉伸強(qiáng)度也在10 MPa以上。

    聚丙烯;石墨;復(fù)合材料;粒徑;復(fù)配;熱導(dǎo)率;力學(xué)性能

    高分子材料由于其優(yōu)異的耐化學(xué)藥品腐蝕、耐疲勞、易加工等性能受到了人們廣泛的關(guān)注[1-2]。然而,大多數(shù)聚合物熱導(dǎo)率較低,導(dǎo)熱性能不好,限制了其在冷卻系統(tǒng)、熱交換器和其它熱領(lǐng)域的應(yīng)用[3]。所以,近年來(lái)發(fā)展具有優(yōu)良熱導(dǎo)率的新型功能高分子材料替代金屬散熱元件已成為人們關(guān)注的熱點(diǎn)。目前,主要有3種方法來(lái)提高聚合物材料的導(dǎo)熱能力:①開(kāi)發(fā)自身具有高熱導(dǎo)率的本征型聚合物材料,如聚苯胺和聚吡咯等,其可通過(guò)電子導(dǎo)熱基質(zhì)導(dǎo)熱,這類(lèi)材料的優(yōu)點(diǎn)是聚合物本身在具有優(yōu)良的導(dǎo)熱性同時(shí)也具有良好的導(dǎo)電性能,但加工困難,只能在某些特殊場(chǎng)合應(yīng)用;②通過(guò)研究新型的聚合物成型加工工藝及設(shè)備來(lái)制備具有高取向聚合物從而得到優(yōu)異的導(dǎo)熱性能[4],但是該方法比較復(fù)雜,對(duì)設(shè)備要求高,可以使用的高分子材料種類(lèi)少,故不適用于大規(guī)模的工業(yè)應(yīng)用;③在聚合物中填充具有高熱導(dǎo)率的填料,如Cu,Al2O3,石墨和碳纖維等,以達(dá)到改善聚合物導(dǎo)熱性能的目的[5-9]。這種方法成本低廉且容易加工成型,適合工業(yè)化生產(chǎn),如今已成為獲得高分子導(dǎo)熱材料的重要方法。

    聚丙烯(PP)是一種結(jié)晶度高且結(jié)構(gòu)規(guī)整的通用塑料,力學(xué)性能優(yōu)良,化學(xué)穩(wěn)定性好,故而在日常生活中被廣泛應(yīng)用。但是PP熱導(dǎo)率低,只有0.2 W/(m·K)左右,限制了其在換熱器和冷凝器等化工設(shè)備上的應(yīng)用[10-12]。因此,開(kāi)發(fā)良好導(dǎo)熱性能的PP復(fù)合材料具有實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。導(dǎo)熱填料中石墨是一種價(jià)格低廉且應(yīng)用廣泛的碳基填料,具有良好的導(dǎo)熱導(dǎo)電性及化學(xué)穩(wěn)定性[13],可以作為改善PP導(dǎo)熱性能的填料。為了提高PP的熱導(dǎo)率且在不增加成本的情況下擴(kuò)大其應(yīng)用范圍,筆者采用價(jià)格低廉的商用石墨對(duì)PP進(jìn)行改性,制備了具有高熱導(dǎo)率的PP/石墨復(fù)合材料,研究了兩種不同粒徑的石墨及它們的復(fù)配比例對(duì)復(fù)合材料兩個(gè)方向熱導(dǎo)率的影響,同時(shí)對(duì)復(fù)合材料的力學(xué)性能和微觀形貌也進(jìn)行了研究。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1實(shí)驗(yàn)原料

    PP:AW191,熔體流動(dòng)速率為10 g/10 min,密度0.91 g/cm3,聚烯烴材料(新加坡)有限公司;

    石墨:P8000,密度2.0 g/cm3,粒徑分別為2 μm和20 μm,東莞市捷誠(chéng)石墨制品有限公司。

    1.2主要儀器及設(shè)備

    轉(zhuǎn)矩流變儀:HAAKE Polylab OS型,德國(guó)熱電卡爾斯魯赫有限公司;

    平板硫化機(jī):XLB-D型,湖州順利橡膠機(jī)械有限公司;

    導(dǎo)熱儀:LFA 467 Nanoflash型,德國(guó)Netzsch公司;

    萬(wàn)能電子拉力機(jī):Instron4465型,美國(guó)Instron公司;

    掃描電子顯微鏡(SEM):S-2150型,日本Hitachi公司。

    1.3試樣制備

    將PP分別和粒徑為2,20 μm的石墨按照一定比例加入轉(zhuǎn)矩流變儀中,溫度為190℃,轉(zhuǎn)速為60 r/min,混合20 min后將得到的混合料于190℃下模壓成型,再將壓得的平板裁切成標(biāo)準(zhǔn)試樣。將2,20 μm的石墨按照質(zhì)量比3∶1,1∶1,1∶3,1∶5復(fù)配,兩種石墨的總質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%,按照相同工藝制備兩種石墨復(fù)配的導(dǎo)熱復(fù)合材料試樣。

    1.4測(cè)試與表征

    導(dǎo)熱性能測(cè)試:將試樣制成直徑為12.7 μm、厚度為1 μm 的圓形平板,然后依據(jù)ASTM E1461-2007在導(dǎo)熱儀上測(cè)得試樣熱擴(kuò)散系數(shù)α,依據(jù)ASTM E1269-2005由差示掃描量熱法測(cè)得試樣的比熱容Cp,依據(jù)ASTM D792-2000測(cè)得試樣的密度ρ,最后由式(1)計(jì)算得到試樣的熱導(dǎo)率λ??紤]石墨在加工過(guò)程中的取向,研究了復(fù)合材料層內(nèi)和層間兩個(gè)方向的熱導(dǎo)率。

    力學(xué)性能測(cè)試:拉伸性能依據(jù)ASTM D638-2014測(cè)試,拉伸速度為30 mm/min;彎曲性能依據(jù)ASTM D790-2003測(cè)試,試驗(yàn)速度為2 mm/min。

    SEM觀察:將不同配方的試樣在液氮中冷卻后淬斷,對(duì)斷面進(jìn)行噴金處理后觀察拍照。

    2 結(jié)果與討論

    2.1導(dǎo)熱性能分析

    由于石墨為片層結(jié)構(gòu),考慮到石墨的各向異性,在加工的過(guò)程中,石墨會(huì)發(fā)生取向,因此制備得到的復(fù)合材料在不同方向的熱導(dǎo)率并不相同,為此,研究了復(fù)合材料兩個(gè)方向的熱導(dǎo)率即層間熱導(dǎo)率和層內(nèi)熱導(dǎo)率。圖1為不同粒徑石墨填充PP復(fù)合材料的層間熱導(dǎo)率和層內(nèi)熱導(dǎo)率。

    圖1 不同粒徑石墨填充PP復(fù)合材料的層間熱導(dǎo)率和層內(nèi)熱導(dǎo)率

    由圖1可以看出,當(dāng)石墨的用量較少時(shí),兩種PP/石墨復(fù)合材料的熱導(dǎo)率增加幅度較小。純PP的熱導(dǎo)率僅為0.203 W/(m·K),當(dāng)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%時(shí),2 μm和20 μm石墨填充的PP復(fù)合材料的層間熱導(dǎo)率分別為0.23,0.48 W/(m·K),層內(nèi)熱導(dǎo)率分別為0.75,1.22 W/(m·K)。隨著石墨用量的繼續(xù)增加,兩種PP/石墨復(fù)合材料的層內(nèi)和層間熱導(dǎo)率都有顯著的提升。當(dāng)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為70%時(shí),2 μm石墨填充的PP復(fù)合材料層間熱導(dǎo)率為1.93 W/(m·K),層內(nèi)熱導(dǎo)率為5.03 W/ (m·K),分別為純PP的9.5倍和24.8倍;20 μm石墨填充PP復(fù)合材料的層間熱導(dǎo)率為3.15 W/(m ·K),層內(nèi)熱導(dǎo)率為11.38 W/(m·K),分別為純PP 的15.5倍和56倍,表明高填充石墨有利于PP熱導(dǎo)率的提高。分析其原因可能是,當(dāng)石墨用量較低時(shí),其在PP中呈孤立的分散狀態(tài),形成的導(dǎo)熱通路并不完善,傳遞的熱量有限,因此熱導(dǎo)率提高并不明顯。隨著石墨用量的增大,填料粒子之間的相互接觸機(jī)會(huì)大大增多,石墨在PP中不再呈現(xiàn)被孤立的分散形態(tài),彼此之間形成比較完善的導(dǎo)熱通路。此時(shí)石墨填料傳遞熱量的能力明顯提高,宏觀上表現(xiàn)為PP/石墨復(fù)合材料的熱導(dǎo)率大幅度提升。

    從圖1還可以看出,PP/石墨復(fù)合材料的層內(nèi)導(dǎo)熱率遠(yuǎn)高于層間導(dǎo)熱率。以加入2 μm石墨的復(fù)合材料為例,當(dāng)2 μm石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%時(shí),層間熱導(dǎo)率為0.508 W/(m·K),層內(nèi)熱導(dǎo)率可達(dá)到1.80 W/(m·K),是層間熱導(dǎo)率的3.5倍。這是由于石墨的各向異性導(dǎo)致其在加工的過(guò)程中沿層內(nèi)方向取向,因此,導(dǎo)熱填料石墨在層內(nèi)方向更容易相互緊密聯(lián)系,形成更密集的導(dǎo)熱通路,這樣顯著提高了復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能。

    進(jìn)一步由圖1還可以看出,填料的粒徑對(duì)復(fù)合材料的熱導(dǎo)率存在明顯的影響,在相同石墨用量下,大粒徑石墨填充的復(fù)合材料的層間和層內(nèi)熱導(dǎo)率均明顯高于小粒徑石墨填充的復(fù)合材料。這可能是因?yàn)?,小粒徑石墨與大粒徑石墨相比,增加了與PP相互接觸的界面,界面的增多使得熱阻增大,從而使熱導(dǎo)率降低,因而20 μm石墨填充PP復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能優(yōu)于2 μm石墨填充的PP復(fù)合材料。

    盡管如圖1所示,當(dāng)石墨的質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過(guò)40%時(shí),復(fù)合材料的熱導(dǎo)率隨著石墨用量的增加明顯提高,但是,石墨用量過(guò)高時(shí),出現(xiàn)了加工困難、石墨難于加入等問(wèn)題。因此,為了便于加工,石墨的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不宜超過(guò)40%。但是如前所述,石墨的質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于40%時(shí),熱導(dǎo)率提高幅度不明顯。為了解決這一問(wèn)題,考慮在控制石墨用量的前提下,將不同粒徑的石墨粒子復(fù)合,這樣小粒徑的石墨可能會(huì)占據(jù)大粒徑石墨之間的空隙,有效減少了復(fù)合材料內(nèi)部的空隙,增大粒子之間相互接觸的幾率,有利于完善的導(dǎo)熱通路的形成。為此,將石墨的總質(zhì)量分?jǐn)?shù)定為40%,改變2 μm石墨和20 μm石墨的質(zhì)量比,得到的復(fù)合材料的層間和層內(nèi)熱導(dǎo)率如圖2所示。

    圖2 不同粒徑石墨質(zhì)量比的PP/石墨復(fù)合材料層間和層內(nèi)熱導(dǎo)率

    由圖2可以看出,對(duì)比不同粒徑石墨復(fù)合填料和單一石墨填料的熱導(dǎo)率,當(dāng)2 μm石墨和20 μm石墨質(zhì)量比為1∶5時(shí),不同粒徑的填料粒子達(dá)到最佳的堆砌狀態(tài),宏觀上表現(xiàn)為層間和層內(nèi)熱導(dǎo)率達(dá)到最大,分別為為1.125 W/(m·K)和2.897 W/(m·K)。這一數(shù)值相比相同用量的單一2 μm粒徑石墨填充PP的層間和層內(nèi)熱導(dǎo)率分別提升了121%和61%,相比相同用量的單一20 μm粒徑石墨填充PP分別提升了3.6%和20%,分別為純PP的5.5倍和14.3倍。

    2.2力學(xué)性能分析

    表1為不同粒徑石墨填充PP復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度。

    表1 不同粒徑石墨填充PP復(fù)合材料的拉伸和彎曲強(qiáng)度 MPa

    從表1看出,純PP的拉伸強(qiáng)度為15.84 MPa,隨著不同粒徑石墨填料的加入,拉伸強(qiáng)度出現(xiàn)下降的趨勢(shì),當(dāng)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%時(shí),2 μm和20 μm石墨填充的PP復(fù)合材料拉伸強(qiáng)度均達(dá)到最小,分別為10.48 MPa和10.31 MPa。繼續(xù)增加石墨填料用量,拉伸強(qiáng)度出現(xiàn)上升的趨勢(shì)??梢园l(fā)現(xiàn),當(dāng)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過(guò)50%后,兩種復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度均超過(guò)純PP。綜上所述,在PP中加入石墨,材料的拉伸強(qiáng)度有所降低,僅當(dāng)石墨用量很高時(shí),拉伸強(qiáng)度才出現(xiàn)小幅度提高。分析其原因,當(dāng)石墨用量較少時(shí),石墨在PP中可能僅起到潤(rùn)滑作用,使PP分子鏈間相互作用減弱,從而使拉伸強(qiáng)度降低。而當(dāng)其用量過(guò)大時(shí),石墨在復(fù)合材料中取代PP成為連續(xù)相,在拉伸過(guò)程中承受了大部分的應(yīng)力,故復(fù)合材料承受應(yīng)力的能力增加,拉伸強(qiáng)度有所提高。

    觀察表1中復(fù)合材料的彎曲強(qiáng)度隨石墨用量的變化情況,發(fā)現(xiàn)隨著石墨用量的增加,復(fù)合材料彎曲強(qiáng)度也呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢(shì),當(dāng)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%時(shí),2 μm和20 μm石墨復(fù)合材料的彎曲強(qiáng)度分別為19.28,20.05 MPa,達(dá)到最小值。繼續(xù)增大石墨用量,彎曲強(qiáng)度持續(xù)上升。彎曲強(qiáng)度的這種變化趨勢(shì)與拉伸強(qiáng)度的變化趨勢(shì)相似。

    另外,可以發(fā)現(xiàn),當(dāng)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)不高于40%時(shí),兩種粒徑石墨填充的PP復(fù)合材料拉伸和彎曲強(qiáng)度相差不大。當(dāng)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)高于40%后,2 μm石墨填充的復(fù)合材料彎曲強(qiáng)度高于20 μm石墨填充的復(fù)合材料,且當(dāng)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)由40%增加到50%時(shí),其拉伸強(qiáng)度有一個(gè)明顯的提升,但此后隨著石墨用量增加,拉伸強(qiáng)度的變化很??;而20 μm石墨填充的復(fù)合材料拉伸強(qiáng)度在石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于40%后隨著其用量增加逐漸增大,最終在石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為70%時(shí)超過(guò)了2 μm石墨填充的復(fù)合材料。

    圖3為石墨總質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%時(shí),2 μm石墨和20 μm石墨的質(zhì)量比對(duì)PP/石墨復(fù)合材料力學(xué)性能的影響。

    圖3 不同粒徑石墨質(zhì)量比的PP/石墨復(fù)合材料的拉伸和彎曲強(qiáng)度

    從圖3可以看出,當(dāng)2 μm石墨和20 μm石墨的質(zhì)量比為3∶1時(shí),復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度為13.31 MPa,相比于只加入2 μm或20 μm石墨的復(fù)合材料均有所提升。增大20 μm石墨的用量,拉伸強(qiáng)度不斷降低。當(dāng)兩者質(zhì)量比達(dá)到1∶5時(shí),拉伸強(qiáng)度達(dá)到最小值10.48 MPa。復(fù)合材料的彎曲強(qiáng)度隨著2 μm和20 μm石墨質(zhì)量比的變化也呈現(xiàn)相同的變化趨勢(shì),但可以發(fā)現(xiàn),彎曲強(qiáng)度基本維持在20~22.5 MPa內(nèi),變化幅度較小。

    2.3SEM觀察

    以2 μm石墨填料的復(fù)合材料為例,研究了石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%,40%和70%的PP基復(fù)合材料的微觀形貌SEM照片,結(jié)果如圖4所示。從圖4可以觀察到,當(dāng)石墨用量較低時(shí),石墨粒子在PP基體中的分散比較均勻,但多數(shù)石墨粒子被PP基體樹(shù)脂包圍,呈孤立分散狀態(tài),彼此之間難以接觸,無(wú)法形成導(dǎo)熱通路,表面熱阻很大。當(dāng)石墨用量較高時(shí),石墨粒子相隔很近,之間接觸的機(jī)會(huì)更多,從而形成更加完善的導(dǎo)熱網(wǎng)鏈。這一結(jié)果和熱導(dǎo)率的結(jié)果相一致。

    圖4 不同石墨用量下2μm石墨填充PP復(fù)合材料的SEM照片

    對(duì)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%,不同粒徑石墨填充PP復(fù)合材料的形貌進(jìn)行了SEM觀察,如圖5所示。由圖5可以看出,在相同的用量下,小粒徑石墨在PP基體中呈現(xiàn)孤立的分散,石墨與PP的界面增多,石墨粒子之間彼此難以接觸,形成的導(dǎo)熱通路較少,而大粒徑石墨由于尺寸較大,與PP基體的界面較少,彼此之間更容易相互接觸,因此有利于導(dǎo)熱通路的形成,使材料導(dǎo)熱能力更強(qiáng)。

    圖5 不同粒徑石墨填充PP復(fù)合材料的SEM照片

    圖6示出2 μm石墨和20 μm石墨質(zhì)量比分別為1∶1,1∶3,1∶5時(shí)PP基復(fù)合材料的SEM照片。從圖6可以看出,不同粒徑的石墨復(fù)合加入PP后,粒徑較小的石墨堆積分布在粒徑較大的石墨之間的空隙,增加了導(dǎo)熱填料之間的相互接觸,使得大粒徑和小粒徑石墨之間相互緊密聯(lián)系,更易于導(dǎo)熱通路的形成,因此有效提升了復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能。

    圖6 不同粒徑石墨質(zhì)量比的PP/石墨復(fù)合材料SEM照片

    3 結(jié)論

    (1)隨著石墨用量增加,復(fù)合材料的熱導(dǎo)率明顯增加。20 μm石墨填充的復(fù)合材料熱導(dǎo)率高于2 μm石墨填充的復(fù)合材料。不同粒徑的石墨填料復(fù)配填充更有助于PP復(fù)合材料熱導(dǎo)率的提高,當(dāng)2 μm石墨和20 μm石墨質(zhì)量比達(dá)到1∶5時(shí)(石墨總質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%),復(fù)合材料的層間和層內(nèi)熱導(dǎo)率達(dá)到最大,分別為1.125 W/(m·K)和2.897 W/(m·K),比相同用量的單一2 μm石墨填充PP的層間和層內(nèi)熱導(dǎo)率分別提升了121%和61%,比相同用量的單一20 μm石墨填充PP分別提升了3.6%和20%。

    (2)由于石墨的各向異性,所有PP/石墨復(fù)合材料的層內(nèi)導(dǎo)熱率均遠(yuǎn)高于層間導(dǎo)熱率。

    (3)加入單一粒徑石墨填料,拉伸強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度均先下降后上升,在石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%時(shí)達(dá)到最小。不同粒徑的石墨填料復(fù)配后,隨著其中20 μm石墨用量的增加,復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度均呈下降趨勢(shì),但彎曲強(qiáng)度變化不大,拉伸強(qiáng)度也在10 MPa以上。

    [1] Xu Huagen,Zhou Haidi,Chen Xiaodong. High thermal conductive composites based on flake graphite filled in a partial compatible polyamide 6/polypropylene[J]. Polym Sci Ser A,2015,57(5):644-655.

    [2] Zhou Shengtai,Lei Yanzhou,Zou Huawei. High thermally conducting composites obtained via in situ exfoliation process of expandable graphite filled polyamide 6[J]. Polymer Composites,2013,34(11):1 816-1 823.

    [3] 范偉,馮剛,趙加偉.導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料的研究與應(yīng)用進(jìn)展[J].工程塑料應(yīng)用,2011,39(12):101-104. Fan Wei,F(xiàn)eng Gang,Zhao Jiawei. Research and application development of thermal conductivity polymer composites[J]. Engineering Plastics Application,2011,39(12):101-104.

    [4] 劉漢.膨脹石墨/聚丙烯導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料的研究[D].廣州:華南理工大學(xué),2012. Liu Han. Study on exfoliated graphite/polypropylene thermal conductive polymer composites[D]. Guangzhou:South China University of Technology,2012.

    [5] 劉科科,汪濤,蔚永強(qiáng),等.高分子復(fù)合材料用導(dǎo)熱填料研究進(jìn)展[J].塑料工業(yè),2013,41(4):6-9,32. Liu Keke,Wang Tao,Wei Yongqiang,et al. Research progress of thermal conductive fillers for polymer composites[J]. Plastics Industry,2013,41(4):6-9,32.

    [6] 郭赫楠,溫變英.填充型導(dǎo)熱塑料研究與應(yīng)用進(jìn)展[J].工程塑料應(yīng)用,2014,42(9):106-110. Guo Henan,Wen Bianying. Progress on research and application for filled thermal conductive polymeric composites[J]. Engineering Plastics Application,2014,42(9):106-110.

    [7] 周文英,王子君,董麗娜,等.聚合物/BN導(dǎo)熱復(fù)合材料研究進(jìn)展[J].合成樹(shù)脂及塑料,2015,32(2):80-84. Zhou Wenying,Wang Zijun,Dong Lina,et al. Research progress in polymer/BN thermal conductive composite[J]. China Synthetic Resin and Plastics,2015,32(2):80-84.

    [8] 睢雪珍,周文英,董麗娜,等.氮化鋁/聚合物基導(dǎo)熱復(fù)合材料研究進(jìn)展[J].現(xiàn)代塑料加工應(yīng)用,2015,27(6):53-56. Sui Xuezhen,Zhou Wenying,Dong Lina,et al. Study progress on thermal conductive AlN/polymer composites[J]. Modern Plastics Processing and Applications,2015,27(6):53-56.

    [9] 洪玉琢,朱健,馮正明,等. PBT/CF導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備與研究[J].工程塑料應(yīng)用,2015,43(4):92-97. Hong Yuzhuo,Zhu Jian,F(xiàn)eng Zhengming,et al. Preparation and research of thermally conductive PBT/CF composites[J]. Engineering Plastics Application,2015,43(4):92-97.

    [10] 杜思瑩,杜遙雪,付一政,等. PP/石墨/Al2O3導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備及性能[J].工程塑料應(yīng)用,2014,42(11):17-22. Du Siying,Du Yaoxue,F(xiàn)u Yizheng,et al. Preparation and properties of PP/Graphite/Al2O3thermal conductive composites[J]. Engineering Plastics Application,2014,42(11):17-22.

    [11] 汪文,丁宏亮,張子寬,等.石墨烯微片/聚丙烯導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備與性能[J].復(fù)合材料學(xué)報(bào),2013,30(6):14-20. Wang Wen,Ding Hongliang,Zhang Zikuan,et al. Preparation and properties of grapheme nanoplatelets/PP thermal conductive composites[J]. Acta Materiae Compositae Sinica,2013,30(6):14-20.

    [12] 徐華根,彭新濤,周軍杰,等.鱗片石墨填充聚酰胺/聚丙烯導(dǎo)熱復(fù)合材料的研究[J].工程塑料應(yīng)用,2015,43(9):1-6. Xu Huagen,Peng Xintao,Zhou Junjie,et al. Research of thermally conductive composites based on flake graphite filled in polyamide 6/polypropylene[J]. Engineering Plastics Application,2015,43(9):1-6.

    [13] 杜思瑩,杜遙雪,徐百平,等.同向非對(duì)稱(chēng)雙螺桿混合石墨增強(qiáng)導(dǎo)熱高分子材料性能研究[J].中國(guó)塑料,2015,29(7):86-91. Du Siying,Du Yaoxue,Xu Baiping,et al. Properties of thermally conductive polymers reinforced with graphite mixed in a co-rotating non-symmetric twin-screw[J]. China Plastics,2015,29(7):86-91.

    Preparation and Properties of Polypropylene/Graphite Composites with High Thermal Conductivity

    Wu Jiawei1, Ji Xinyu1, Yang Jindi1, Qi Rongrong1, Wang Xinwei2, Wang Ping2, Wu Xiangyang2
    (1. School of Chemistry and Chemical Engineering, Shanghai 200240, China; 2. Shanghai Key Laboratory of Catalysis of Polyolefin, Shanghai Chemical Research Institute, Shanghai 200062, China)

    In order to improve the thermal conductivity of polypropylene (PP) and expand its applications,low cost commercial graphite was used to modify PP and the PP/graphite composites were prepared by using Haake torque rheometer. The effects of graphite fillers with particle size of 2 μm and 20 μm and their compound on the thermal conductivity and mechanical properties were researched. The results show that increasing graphite content can apparently increase the thermal conductivity of the composites and the composites with 20 μm graphite have a higher thermal conductivity. Due to anisotropy of graphite,the inplane thermal conductivity is apparently higher than the through-plane thermal conductivity. Additionally,mixing the two graphite fillers,controlling the total mass fraction of the fillers to 40%,when the mass ratio of the 2 μm graphite and 20 μm graphite is 1∶5,the through-plane and in-plane thermal conductivity value reach peak and they are 1.125 W/(m·K) and 2.897 W/(m·K),respectively,which increases by 121%,61% than the composite filled with 2 μm graphite and by 3.6%,20% than the composite filled with 20 μm graphite under same contents. When the graphite content increases,the tensile and bending strength of the composites filled by graphite with single particle size tend to decline firstly and then increase,and with the increase of the content of 20 μm graphite in the two graphite fillers compound,the mechanical properties of the composites decrease,but the bending strength decreases slightly and the tensile strength is also above 10 MPa.

    polypropylene;graphite;composite;particle size;compound;thermal conductivity;mechanical property

    TQ325.1

    A

    1001-3539(2016)08-0036-05

    10.3969/j.issn.1001-3539.2016.08.008

    聯(lián)系人:戚嶸嶸,副教授,主要從事聚烯烴和工程塑料的高性能化和功能化研究、聚合物與無(wú)機(jī)納米復(fù)合材料在光電領(lǐng)域的應(yīng)用研究、高性能泡沫塑料的開(kāi)發(fā)與應(yīng)用以及環(huán)境可再生及生物降解材料的應(yīng)用研究

    2016-05-25

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