用活化法無損測定金屬鈾樣品中238U的含量

汪 超肖 軍王 攀李映映李子越羅小兵（四川大學(xué) 原子核科學(xué)技術(shù)研究所 成都 60064）（中國工程物理研究院 中子物理學(xué)重點實驗室 綿陽 6900）

用活化法無損測定金屬鈾樣品中238U的含量

汪 超1肖 軍2王 攀1李映映1李子越1羅小兵1
1
（四川大學(xué) 原子核科學(xué)技術(shù)研究所 成都 610064）2（中國工程物理研究院 中子物理學(xué)重點實驗室 綿陽 621900）

238U作為一種重要的裂變材料，其含量的準(zhǔn)確測定在裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)測量中具有重要意義。在四川大學(xué)2.5 MeV質(zhì)子靜電加速器上，利用T（p，n）3He反應(yīng)產(chǎn)生的483 keV單能中子照射金屬鈾樣品，對照射后生成放射性核素239Np的特征γ射線進行測量，利用已知的238U（n，γ）俘獲截面數(shù)據(jù)實現(xiàn)了對238U含量的準(zhǔn)確測量。對影響測量結(jié)果準(zhǔn)確性的因素做了細致分析，采用蒙特卡羅方法應(yīng)用軟件MCNPX （Monte Carlo N-Particle eXtended）對中子的多次散射效應(yīng)和中子注量衰減效應(yīng)進行了修正，對γ射線在樣品中的自吸收也進行了修正，修正后的實驗結(jié)果是2.884 2 g金屬鈾含5.712 8×1021個238U原子，實驗結(jié)果的不確定度是4.1%。

238U準(zhǔn)確定量，俘獲截面數(shù)據(jù)，蒙特卡羅修正

鈾（238U）作為一種重要的裂變材料，其裂變產(chǎn)額的準(zhǔn)確測定在反應(yīng)堆設(shè)計及核診斷中具有重要意義。分析表明在3 MeV及以下中子能區(qū)鈾的裂變產(chǎn)額實測值與理論值偏差較大［1-2］，有必要做更多能點的細致測量，為此擬利用四川大學(xué)原子核科學(xué)技術(shù)研究所2.5 MeV質(zhì)子靜電加速器產(chǎn)生的單能中子，在特定能區(qū)對238U裂變產(chǎn)額進行測量，實驗用的金屬鈾樣品由中國工程物理研究院提供（不允許對樣品造成破壞），鈾樣品中238U的準(zhǔn)確定量是裂變產(chǎn)額測量工作中需要解決的關(guān)鍵問題。目前，238U定量分析方法主要有質(zhì)譜法、直接γ能譜法和活化法。質(zhì)譜法精度高，但會對樣品造成破壞，不能實現(xiàn)樣品的無損檢測；直接γ能譜法是一種比較成熟的無損檢測技術(shù)，它是基于鈾及其子體衰變平衡條件下實現(xiàn)238U定量分析的方法［3-4］，但實驗用的金屬鈾樣品在制備過程中難以保證鈾衰變鏈的平衡［5］，因此也不適用于金屬鈾樣品中238U的定量分析研究?；谝陨戏治?，本工作采用中子活化法［6-7］實現(xiàn)238U含量的測量，并對引起測量結(jié)果不準(zhǔn)確的影響因素（中子的多次散射效應(yīng)、中子注量衰減效應(yīng)和γ射線自吸收效應(yīng)）做了詳細的分析與修正。

1 活化法實現(xiàn)238U定量分析原理

加速器單能中子輻照待分析金屬鈾樣品會發(fā)生如下核反應(yīng)：

通過對生成放射性核素239Np特征 γ射線（278keV）的測量，利用已知的238U反應(yīng)截面值，由式（1）可以計算得到238U的原子個數(shù)：

式中：Np為278 keV γ射線的全能峰計數(shù)；σ為238U中子活化截面值（由核物理主題數(shù)據(jù)庫-CENDL2.1給出）；pγ為278 keV γ射線的強度；ε為278 keV γ射線的全能峰效率；φ為中子注量；f為樣品總修正因子（γ射線自吸收修正因子、中子多次散射修正因子、樣品自屏蔽修正因子）；λ2、λ3分別為239U、239Np的衰變常數(shù)；t0、t1、t2分別是停止中子照射時刻、開始測量放射性時刻、停止測量放射性時刻。

2 實驗

2.1 樣品的制備

實驗室共制備了兩個金屬鈾樣品，直徑和厚度分別為24 mm和0.4 mm，1號是待分析金屬鈾樣品，質(zhì)量為2.8842 g；2號是本底片樣品，質(zhì)量為2.9812g。分別將鈾樣品夾在兩片金片之間進行包裝并將樣品整體封裝在0.3 mm厚的鎘盒中，以便屏蔽實驗大廳鎘熱以下中子的影響。所用金片厚度均為0.1mm，純度高于99.999%。

2.2 樣品的輻照

實驗在四川大學(xué)原子核科學(xué)技術(shù)研究所2.5 MeV質(zhì)子靜電加速器上展開，實驗布局如圖1所示。樣品放置在距靶4.5 cm與水平方向呈30°方向上，利用T（p，n）3He反應(yīng)產(chǎn)生的483 keV單能中子照射金屬鈾樣品，輻照時間長達7 h。

圖1 實驗布局Fig.1 Experimental layout.

氚靶是由鍍在鉬表面的Ti吸附氚做成。利用F3B長計數(shù)管監(jiān)測輻照過程中中子注量的變化，利用微機多路定標(biāo)系統(tǒng)監(jiān)測長計數(shù)管的計數(shù)率（每2min），以便對中子注量不均勻性進行修正。在距離靶頭3 m的地方放置本底片樣品，用以監(jiān)測加速器實驗大廳的散射中子對實驗的影響。

2.3 樣品的測量

2.3.1 HPGe γ譜儀系統(tǒng)

HPGe （High Purity Germanium） γ譜儀系統(tǒng)是由美國奧泰克公司生產(chǎn)的，鍺晶體的直徑5.85 cm、長度5.88 cm。當(dāng)HPGe探測器前放時間常數(shù)設(shè)為6 μs時，對60Co 1.33 MeV的分辨率是1.85 keV。放大器的放大倍數(shù)粗調(diào)設(shè)置為50倍，細調(diào)設(shè)置為1.3倍，探測器的工作高壓為2 kV。

2.3.2 γ譜儀系統(tǒng)的效率刻度

效率刻度用到的標(biāo)準(zhǔn)放射源（137Cs源和152Eu源）由四川大學(xué)原子核科學(xué)技術(shù)研究所提供。利用距離變換法和多線法相結(jié)合［8］的方法實現(xiàn)對HPGeγ探測器全能峰效率的刻度。

為消除級聯(lián)符合效應(yīng)對實驗的影響，首先將兩個標(biāo)準(zhǔn)源分別放在距離探測器探頭20 cm處測量放射性，并計算此源距下的全能峰效率；相同的實驗條件下，計算137Cs源在源距5 cm處的全能峰效率，利用距離變換法推算出此源距下的152Eu源的全能峰效率，并繪制實驗全能峰效率曲線，如圖2所示。

2.3.3 樣品放射性測量

金片被中子照射后發(fā)生輻射俘獲核反應(yīng)，產(chǎn)生放射性核素198Au，其γ射線能譜圖比較簡單，因此冷卻1 h以后將兩片金片重疊在一起放置在距離高純鍺探頭5 cm處測量198Au 411.8 keV （95.5%） γ射線的全能峰計數(shù)。

鈾樣品照射完以后，為了減少裂變短壽命核素對本實驗的影響，鈾樣品冷卻12 h以后再用HPGe探測器測量其γ放射性。由于鈾樣品被中子輻照后特征γ射線的活度較弱，為了減少統(tǒng)計誤差，測量時間要足夠長。生成放射性核素239Np 278 keV γ射線的強度為14.5%且基本不受其他核素γ射線的影響，因此通過測量其全能峰計數(shù)實現(xiàn)238U定量分析。

圖3是待分析鈾樣品被中子輻照前后的γ能譜對比圖，從圖3中可以看出，鈾樣品輻照后相較于輻照前多了278 keV能量的γ射線。

圖2 5cm處的效率曲線Fig.2 Efficiency curve of 5 cm.

圖3 待分析鈾樣品輻射前（a）、后（b）的γ譜Fig.3 γ spectrum of uranium before （a） and after （b） irradiation.

本底片樣品照射前后的 γ能譜圖基本沒有變化，說明實驗大廳中鎘熱以上的散射中子對本實驗的影響可以忽略不計。

3 數(shù)據(jù)處理及修正

3.1 數(shù)據(jù)處理

3.1.1 中子注量的計算

HPGe探測器測得包裹1號樣品的金片的198Au放出的411.8 keV特征γ射線的全能峰計數(shù)為6 929個（測量時間為10 040 s），將其代入如下中子注量計算公式，得到中子注量的實驗測量值。

式中：Nt為金片原子核數(shù)目；σ為197Au中子活化截面值（由核物理主題數(shù)據(jù)庫-CENDL2.1給出）；λ 為198Au的衰變常數(shù)；Np為探測器探測得到的411.8keV γ射線的全能峰面積；pγ為411.8 keV γ射線的強度；ε為411.8 keV γ射線的全能峰效率；fs為金片γ射線的自吸收修正因子。

根據(jù)式（2）計算得到入射到1號樣品上的中子注量是2.879 6×106s-1·cm-2。包裹本底片樣品的金片沒有411.8 keV射線發(fā)射。

3.1.2238U原子個數(shù)的計算

將計算得到的中子注量φ以及探測器探測得到的278 keV能量的特征γ射線的全能峰計數(shù)代入式（1），計算得到1號金屬鈾中238U的原子個數(shù)是4.8682×1021個；2號金屬鈾無278 keV射線發(fā)射。

3.2 數(shù)據(jù)修正

實驗過程中，由加速器靶管、靶頭、冷卻水等對中子造成的多次散射效應(yīng)以及樣品中的中子注量自屏蔽效應(yīng)在實驗過程中是難以避免的，我們利用蒙特卡羅MCNPX （Monte Carlo N-Particle eXtended）對其進行模擬修正［9］。當(dāng) γ射線穿過一定厚度的樣品時也存在自吸收效應(yīng)，也需要對其進行修正。

通過計算出的總中子注量衰減因子D、總散射修正因子S和總的γ射線自吸收因子fs，求出總的修正因子：f=DSfs。

3.2.1 中子注量的自屏蔽修正

利用MCNPX分別模擬金屬鈾樣品和金樣品對中子注量的屏蔽效應(yīng)。

首先將金屬鈾樣品所在的柵元沿中子入射方向等分為n份，其中n越大結(jié)果越精確，則入射中子穿過金屬鈾樣品時，中子注量衰減因子公式如下：

利用MCNPX模擬計算金樣品對中子注量的自屏蔽效應(yīng)時，分別模擬金樣品柵元在真實實驗條件和理想實驗條件下的放射性活度計數(shù)和，則金樣品的中子注量衰減因子如下：

最后計算得到總的中子注量衰減因子：

3.2.2 多次散射修正

散射中子對鈾樣品和金樣品的放射性活性造成的影響是不可忽略的。我們定義樣品的散射修正因子為：

式中：N1、N2分別代表真實、理想實驗條件下樣品的放射性計數(shù)。

根據(jù)中子散射修正因子的定義，利用MCNPX程序分別模擬金屬鈾樣品柵元和金樣品柵元真實實驗條件和理想實驗條件（將靶頭、冷卻水和樣品的包裝材料所在的柵元全部置空）下的放射性核素計數(shù)N1和N2，從而得到鈾樣品和金樣品各自的散射修正因子，最后計算得到總散射修正因子如下：

3.2.3 γ射線自吸收修正

定義樣品的自吸收修正因子為：

式中：I0為射線通過樣品不存在自吸收時的強度；I為射線通過樣品厚度一半時的強度。

γ射線穿過物質(zhì)時，其強度遵循指數(shù)衰減規(guī)律：

式中：i0和 i分別為射線未通過樣品時和通過樣品后的強度；um為質(zhì)量吸收系數(shù)，cm2·g-1；tm為質(zhì)量厚度，g·cm-2。

用Origin軟件擬合得到特定能量下金屬鈾和金的質(zhì)量吸收系數(shù)，將其代入式（9）分別計算得到金片和金屬鈾樣品的自吸收修正因子。

最后計算得到γ射線自吸收修正因子為：

3.2.4 修正結(jié)果

計算得到中子注量衰減因子D=0.9922，散射修正因子S=1.0255，γ射線自吸收修正因子fs=1.1533，因此總修正因子f=1.1735，最終計算得到修正后的實驗結(jié)果是2.8842 g金屬鈾含5.7128×1021個238U原子。

3.3 實驗誤差

表1列出了主要的誤差來源，總的不確定度為4.1%。

表1 實驗誤差來源Table1 Error sources of the experiment.

4 結(jié)語

本文利用中子活化法準(zhǔn)確測定了金屬鈾樣品中238U的含量，并對影響測量結(jié)果準(zhǔn)確性的因素（中子的多次散射效應(yīng)、中子注量衰減效應(yīng)和γ射線自吸收效應(yīng)）做了細致的分析與修正。實驗結(jié)果對實現(xiàn)238U裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確測量具有參考價值。

1 馮晶， 楊毅， 劉世龍， 等. 0.57， 1.0和1.5 MeV中子誘發(fā)235U裂變時95Zr，140Ba和147Nd產(chǎn)額的絕對測量［J］. 核化學(xué)與放射化學(xué)， 2010， 32（6）: 322-325

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Nondestructive determination of the238U content in mental uranium sample by using the activation method

WANG Chao1XIAO Jun2WANG Pan1LI Yingying1LI Ziyue1LUO Xiaobing1
1
（Institute of Nuclear Science and Technology， Sichuan University， Chengdu 610064， China）2（Key Laboratory for Neutron Physics， China Academy of Engineering Physics， Mianyang 621900， China）

Background: As a kind of important fission material， the accurate quantification of238U is of great significance in the measurement of fission yield data. Purpose: The aim is to nondestructively measure the content of238U by using the activation method. Methods: Neutron of 483-keV produced by the reaction of T（p，n）3He induces238U occurring radiative capture reaction on the 2.5-MeV electrostatic accelerator of Sichuan University. The atomic number of238U in uranium samples is measured by using 278-keV gamma ray of239Np on the detector of high purity germanium （HPGe） and the data of capture cross section. Results: The deflections which were caused by multiple scattering and self-shielding of the target and sample in the experiment were corrected with MCNPX （Monte Carlo N-Particle eXtended）. The result of the experiment is that the atomic number of238U in the 2.884 2-g metal uranium is 5.712 8×1021. Conclusion: The uncertainty of the experimental result is 4.1%. We can reduce the effect of multiple scattering effects and self-shielding by decreasing the thickness of the bottom lining， target tube， water layer and cladding material of the sample.

Quantification analysis of238U， Data of capture cross section， Monte Carlo correction

WANG Chao， male， born in 1992， graduated from the Engineering Technical College of Chengdu University of Technology in 2015， master

WANG Pan， E-mail: 656894018@qq.com

TL99

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.080201

中國工程物理研究院中子物理學(xué)重點實驗室項目（No.2014BA06）資助

汪超，男，1992年出生，2015年畢業(yè)于成都理工大學(xué)工程技術(shù)學(xué)院，現(xiàn)為碩士研究生，從事核技術(shù)及應(yīng)用方向研究

王攀，E-mail: 656894018@qq.com

Supported by Key Laboratory of Neutron Physics， China Academy of Engineering Physics （No.2014BA06）

student， major in nuclear technology and its application

2016-01-22，

2016-04-01