• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    響應(yīng)面法優(yōu)化核桃青皮色素棉織物染色工藝

    2016-08-29 09:08:18唐周剛唐玲玲
    安徽農(nóng)業(yè)科學(xué) 2016年19期
    關(guān)鍵詞:染液青皮棉織物

    程 茹,嚴(yán) 成*,何 微,唐周剛,唐玲玲

    (1.西南科技大學(xué)生命科學(xué)與工程學(xué)院,四川綿陽 621010;2.鹽亭縣金土地農(nóng)業(yè)發(fā)展有限公司,四川綿陽 621010)

    ?

    響應(yīng)面法優(yōu)化核桃青皮色素棉織物染色工藝

    程 茹1,嚴(yán) 成1*,何 微1,唐周剛2,唐玲玲2

    (1.西南科技大學(xué)生命科學(xué)與工程學(xué)院,四川綿陽 621010;2.鹽亭縣金土地農(nóng)業(yè)發(fā)展有限公司,四川綿陽 621010)

    [目的]廣泛開發(fā)具有保健功能的天然染料,選用核桃青皮對(duì)棉織物進(jìn)行染色。[方法]通過紫外掃描圖譜研究了核桃青皮染液的熱穩(wěn)定性,響應(yīng)面法優(yōu)化不同染液濃度、堿(碳酸氫鈉)濃度、時(shí)間、溫度下棉織物的染色工藝,以未染色棉織物為對(duì)照,總色差為指標(biāo),最后應(yīng)用掃描電鏡圖譜分析棉織物染色前后形貌變化。[結(jié)果]核桃青皮染液在100 ℃內(nèi)穩(wěn)定性良好;模型優(yōu)化的條件為染液濃度70 mg/mL,堿濃度3.91%,時(shí)間102 min,溫度100 ℃,此條件下,總色差為35.292,各因素中堿濃度是影響總色差值的最顯著因素,染液濃度和堿濃度交互作用極顯著(P<0.01);掃描電鏡圖顯示棉織物染色前后形貌未發(fā)生改變;由于媒染劑的絡(luò)合作用,預(yù)媒染染色色牢度比直接染色普遍高1~2級(jí),色牢度均達(dá)4級(jí)。[結(jié)論]響應(yīng)面法可有效優(yōu)化核桃青皮染液的棉織物染色工藝。

    核桃青皮;棉織物;響應(yīng)面設(shè)計(jì);穩(wěn)定性;染色工藝;電鏡圖

    植物型天然染料因其基本無毒副作用、不污染環(huán)境、可自然降解、具有特殊保健功能等特點(diǎn),成為新型染料研究開發(fā)的重點(diǎn)[1-2]。核桃青皮又名青龍衣,為核桃外層的綠果皮[3],其常被應(yīng)用于傳統(tǒng)醫(yī)學(xué),如治療白血病、牛皮癬、癌癥[4-5]。我國(guó)核桃種植面積和產(chǎn)量均居世界第一,但青皮作為副產(chǎn)物,因未能得到二次充分利用,造成資源大量浪費(fèi)和環(huán)境污染[6]。

    大量研究表明,核桃青皮富含黃酮類、酚酸、醌類、二芳基庚烷類等成分[7-8],具有抗腫瘤[9-10]、抗氧化、抑菌及殺螨蟲活性[11-12]。但目前關(guān)于核桃青皮作為染料的相關(guān)研究報(bào)道較少,筆者根據(jù)核桃青皮的抑菌及殺螨蟲活性,用青皮染液對(duì)棉織物進(jìn)行染色,以期為核桃青皮的廢物利用以及其在染料行業(yè)的應(yīng)用提供理論依據(jù)和可行的工藝路線。

    1 材料與方法

    1.1材料原料及試劑:棉核1號(hào)核桃青皮,鹽亭縣金土地農(nóng)林發(fā)展有限公司;羊毛,保定市歐達(dá)紡織科技有限公司;鹽酸、氫氧化鈉、硫酸亞鐵、碳酸氫鈉等,均為國(guó)產(chǎn)分析純。

    主要儀器:EVO 18型鎢燈絲掃描電鏡,德國(guó)蔡司;NH300型電腦色差儀(光源為D65),深圳市三恩馳科技有限公司;KH3200E型超聲波清洗器,昆山禾創(chuàng)超聲儀器有限公司;UV-3150型紫外/可見分光光度計(jì),日本島津;LDZ5-2型自動(dòng)平衡離心機(jī),北京醫(yī)用離心機(jī)廠;DHG-9202-3A型電熱恒溫干燥箱,上海三發(fā)科學(xué)儀器有限公司;PHS-3Cb型pH計(jì),上海越平;HH-S4型數(shù)顯恒溫水浴鍋,金壇市醫(yī)療儀器廠;SZ-1(SK-1)型快速混勻器,常州普天儀器制造有限公司;150B型高速萬能粉碎機(jī),瑞安市永利制藥機(jī)械有限公司。

    1.2方法

    1.2.1核桃青皮染液的制備。將青皮粉末,按1∶50 g/mL的料液比,碳酸氫鈉用量4%,超聲溫度60 ℃,超聲時(shí)間90 min,靜置30 min,反復(fù)提取3次,合并色素提取液,過濾備用。

    1.2.2核桃青皮染液的熱穩(wěn)定性分析。將“1.2.1”中制備好的堿性染液分別在50、70、80、90、100 ℃水浴中保溫2 h,離心過濾,取1 mL續(xù)液定容至25 mL,200~800 nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)進(jìn)行紫外光譜掃描。

    1.2.3棉織物預(yù)處理。為減少棉織物上的殘留化學(xué)品對(duì)染色效果的影響,同時(shí)使纖維充分溶脹,利于染色[13],故染色前對(duì)棉織物進(jìn)行預(yù)處理。將棉織物剪成大小一致的小圓塊,皂粉用量7%,沸水中煮15 min,皂洗后清水洗至中性,風(fēng)干待用[14]。

    1.2.4染色方法的選擇。直接法:將預(yù)處理過的棉織物浸入50 mL染液中,70 ℃染色2 h,取出,去離子水清洗,烘干,待測(cè)。同浴法:將預(yù)處理過的棉織物放入50 mL媒染劑為FeSO4·7H2O/(4 g/L)的核桃青皮染液,70 ℃染色2 h,取出,去離子水清洗,烘干,待測(cè)。前媒法:將預(yù)處理過的棉織物先用媒染劑水溶液60 ℃保溫1.0 h,去離子水清洗,烘干,再放入50 mL核桃青皮染液中,70 ℃保溫2 h,取出,去離子水清洗,烘干,待測(cè)。后媒法:將預(yù)處理過的棉織物浸入50 mL核桃青皮染液中,70 ℃保溫1 h,取出,去離子水清洗,然后浸入媒染劑水溶液中,60 ℃保溫1.0 h,取出,去離子水清洗,烘干,留待測(cè)試。每種方法平行3組,求其平均值。最后比較4種方法的染色效果,選最佳方法[15]。

    1.2.5色差值測(cè)定。任何一種顏色都可以視為由三原色紅、黃、藍(lán)組成,國(guó)際照明協(xié)會(huì)將顏色數(shù)量化,形成了CIELAB顏色空間,其中L代表明暗度,a代表色調(diào),b代表彩度,以紅(+a)、綠(-a)、黃(+b)、藍(lán)(-b)表示?!鱁[總色差(NBS),表示色差移動(dòng)的總方向,值越大說明色差越大,著色越深]與L*、a*、b*之間關(guān)系為:ΔE=[(Δa*)2+(Δb*)2+(Δc*)2]1/2,其中△a*、△b*、△L*是與標(biāo)準(zhǔn)品的a*、b*、L*(色度坐標(biāo))的差值[16-17]。采用色差儀測(cè)定棉織物L(fēng)*值、a*值、b*值、△E(以未染色的棉織物為對(duì)照),每組樣品重復(fù)測(cè)定6次。

    1.2.6響應(yīng)曲面試驗(yàn)方法。在單因素預(yù)試驗(yàn)基礎(chǔ)上(單因素試驗(yàn)水平染液濃度為40~80 mg/mL、溫度60~100 ℃、染液濃度1%~5%、時(shí)間30~150 min),以棉織物染色后的顏色特征值L*、a*、b*、△E為評(píng)價(jià)指標(biāo),研究堿液濃度、溫度、染液濃度、時(shí)間對(duì)棉織物染色效果的影響,應(yīng)用Box-Behnken中心組合設(shè)計(jì)原理及單因素預(yù)試驗(yàn)結(jié)果設(shè)計(jì)響應(yīng)面因素水平表(表1)。

    表1 響應(yīng)面試驗(yàn)因素水平

    1.2.7棉織物染色前后表面形貌觀測(cè)。用電子顯微鏡觀察棉織物染色前后表面形貌變化,加速電壓為20 kV。

    1.2.8色牢度測(cè)定。耐洗色牢度按照GB/T 3921—2008《紡織品 色牢度實(shí)驗(yàn) 耐皂洗實(shí)驗(yàn) 實(shí)驗(yàn)1》測(cè)試;摩擦牢度按 GB/T 3920—2008《紡織品 色牢度實(shí)驗(yàn) 耐摩擦色牢度》測(cè)試;耐曬色牢度按照GB/T 8472-2008《紡織品 色牢度試驗(yàn) 耐人造光色牢度:氙弧》方法(3)測(cè)定。

    1.2.9數(shù)據(jù)分析。采用軟件Design-Expert 8.0.6.1和Origin 8.5進(jìn)行數(shù)據(jù)處理及分析,平均值表示最終結(jié)果,響應(yīng)面試驗(yàn)結(jié)果運(yùn)用最小二乘法進(jìn)行二次多項(xiàng)回歸統(tǒng)計(jì)分析,模型為:Y=β0+∑βiXi+∑βiiXii+∑βijXiXj,其中β0、βi、βii、βij為回歸系數(shù);Xi、Xj表示不同的自變量;Y代表響應(yīng)變量。

    2 結(jié)果與分析

    2.1核桃青皮染液的熱穩(wěn)定性分析由圖1可知,50~100 ℃范圍內(nèi),染液的紫外吸收光譜曲線基本重合,并且染液色系未發(fā)生改變,說明染液在100 ℃范圍內(nèi)穩(wěn)定。

    圖1 不同溫度下核桃青皮染液的紫外光譜掃描圖Fig.1 UV scanning chart for dye concentration of walnut green husk at different temperatures

    2.2染色方法試驗(yàn)由表2可知,直染法和后媒法,所染的棉織物基本無色,且△E值偏小,說明這2種方法均不可行。同浴法色差值△E=18.393,增加幅度不大,且所染棉織物顏色偏黑色,色系非染液色系,故該方法也不可行。前媒法△E=24.569為最大,且色系為染液顏色,因此,染色方法選擇前媒法。

    2.3響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果見表3。

    表2 染色方法試驗(yàn)結(jié)果

    對(duì)各因素進(jìn)行回歸擬合(表3)得回歸方程為:Y=33.36+0.97A+1.44B+0.70C+0.36D+1.21AB-0.11AC+0.041AD+0.26BC+0.52BD-0.22CD-0.76A2-1.72B2-0.23C2-0.80D2。

    2.4響應(yīng)圖交互作用分析與最佳染色條件的確定由方差分析可知,A、B交互作用極顯著,其響應(yīng)曲面圖如圖2所示,由等高線密度和曲面形狀可知,堿濃度對(duì)△E值的影響更顯著。

    圖2 染液濃度和堿濃度對(duì)△E交互影響的響應(yīng)曲面Fig.2 Response surface of the interactive effect of dye concentration and alkali concentration on △E

    利用Design-Expert 8.0.6.1軟件分析得最佳工藝條件為染液濃度70 mg/mL,堿濃度3.91%,時(shí)間102.44 min,溫度100 ℃,此條件下,△E值為35.301。修正試驗(yàn)條件為染液濃度70 mg/mL,堿濃度3.90%,時(shí)間102 min,溫度100 ℃,驗(yàn)證試驗(yàn)得△E為35.292,與理論預(yù)測(cè)值基本吻合,證明響應(yīng)面法可有效優(yōu)化青皮染液的棉織物染色工藝。

    2.5電鏡掃描結(jié)果分析由圖3可知,未染色的棉織物表面光滑,結(jié)構(gòu)完整;染色后棉織物表面同樣光滑,纖維條也未出現(xiàn)缺口、斷節(jié)現(xiàn)象,結(jié)構(gòu)完好,說明染色工藝對(duì)棉織物表面形貌未產(chǎn)生破壞作用。

    圖3 不同放大倍數(shù)下未染色和染色棉織物的SEM圖Fig.3 SEM photos of unstained and stained cotton fabric under different Mag(magnifications)

    2.6色牢度試驗(yàn)結(jié)果對(duì)染色后的棉織物進(jìn)行耐摩擦牢度、皂洗色牢度和耐日曬色牢度測(cè)試,結(jié)果如表4所示。直接染色各項(xiàng)色牢度比較低,媒染后,各項(xiàng)色牢度普遍提高1~2級(jí),其中預(yù)媒染工藝提高效果最為明顯。主要是因?yàn)楹颂仪嗥ぬ烊蝗玖现苯尤旧?,染料與纖維主要以離子鍵結(jié)合,結(jié)合力較弱,而預(yù)媒染色后,染料分子與纖維除了離子鍵之外,染料上的羥基、纖維上的氨基等還與金屬離子通過絡(luò)合鍵結(jié)合,使得棉織物染色后的色牢度明顯提高,均達(dá)到4級(jí)以上,符合國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)。

    表4 核桃青皮天然染料染色牢度

    3 結(jié)論

    該研究通過熱穩(wěn)定性試驗(yàn)表明,核桃青皮色素染液100 ℃內(nèi)穩(wěn)定。響應(yīng)面回歸模型優(yōu)化所得染色工藝條件為:染液濃度70 mg/mL,堿濃度3.91%,時(shí)間102.44 min,溫度100 ℃,此條件下,△E為35.301。修正試驗(yàn)條件染液濃度70 mg/mL,堿濃度3.90%,時(shí)間102 min,溫度100 ℃,驗(yàn)證試驗(yàn)得△E為35.292,與理論預(yù)測(cè)值基本吻合,證明響應(yīng)面法可有效優(yōu)化青皮染液的棉織物染色工藝。掃描電鏡圖顯示,染色工藝對(duì)棉織物表面形貌未產(chǎn)生破壞作用。核桃青皮天然染料預(yù)媒染色工藝使棉織物的耐摩擦、耐洗和耐日曬色牢度較直接染色工藝普遍高1~2級(jí),均達(dá)到4級(jí)。因此,采用響應(yīng)面法可有效優(yōu)化核桃青皮色素染液的棉織物染色工藝,可為其在染料行業(yè)的應(yīng)用提供參考。

    [1] 郜世博,吳贊敏,張著桂.滌綸織物的黃芩染色[J].紡織學(xué)報(bào),2015,36(1):98-102.

    [2] 吳贊敏.天然染料的應(yīng)用性能及發(fā)展趨勢(shì)[J].紡織導(dǎo)報(bào),2014(4):33-37.

    [3] 韓海霞,包曉瑋,傅力,等.核桃外果皮棕色素的提取純化及其穩(wěn)定性研究[J].中國(guó)農(nóng)學(xué)通報(bào),2009,25(22):83-87.

    [4] GUO L,ZHANG R,GUO X Y,et al.Identfication of new naphthalenones from Juglans mandshurica and evalution of their anticancer activities[J].Chinese journal of natural medicines,2015,13(9):707-710.

    [5] 俞文婕,王添敏,翟延君.胡桃楸抗腫瘤作用及其機(jī)制研究概況[J].中國(guó)實(shí)驗(yàn)方劑學(xué)雜志,2012,18(20):329-331.

    [6] 李忠新,楊莉玲,阿布力孜·巴斯提,等.中國(guó)核桃產(chǎn)業(yè)發(fā)展研究[J].中國(guó)農(nóng)機(jī)化學(xué)報(bào),2013(4):23-28.

    [7] VIOLETA N,ION T,SINA C.HPLC determinantion of phenolic acids,flavonoids and juglone in walnut leaves[J].Journal of chromatographic science,2012,51(9):883-890.

    [8] LI C,LIU J X,ZHAO L,et al.Capillary zone electrophoresis for separation and analysis of four diarylheptanoids and an alpha-tetralone derivative in the green walnut husks(JuglansregiaL.)[J].Journal of pharmaceutical and biomedical analysis,2008,48(3):749-753.

    [9] NEGI A S,LUQMAN S,SRIVASTAVA S,et al.Antiproliferative and antioxidant activities ofJuglansregiafruit extracts [J].Pharmaceutical biology,2011,49(6):669-673.

    [10] XU H L,YU X F,QU S C,et al.JugloneisolatedfromJuglansmandshuricaMaxim,induces apoptosis via down-regulation of AR expression in human prostate cancer LNCaP cells[J].Bioorganic and medicinal chemistry letters,2013,23(12):3631-3634.

    [12] AKHTAR Y,ISMAN M B,LEE C H,et al,Toxicity of quinones against two-spotted spider mite and three species of aphids in laboratory and greenhouse conditions [J].Industrial crops and products,2012,37(1):536-541.

    [13] 呂麗華,葉方,李鵬.青核桃皮在毛織物染色中的應(yīng)用[J].毛紡科技,2011,39(3):14-17.

    [14] 楊麥萍,程雨昕,李琪超,等.槐米染色棉織物工藝及其抗紫外性能研究[J].染料與染色,2014,51(1):40-44.

    [15] 仲軍梅.核桃青皮色素活性成分提取及其應(yīng)用研究[D].烏魯木齊:新疆大學(xué),2014.

    [16] 黃甜,嚴(yán)成,黃業(yè)傳,等.高壓結(jié)合熱處理對(duì)豬肉色澤的影響[J].食品工業(yè)科技,2015,36(2):85-89.

    [17] GHAHEH F S,NATERI A S,MORTAZAVI S M,et al.The effect of mordant salts on antibacterial activity of wool fabric dyed with pomegranate and walnut shell extracts[J].Coloration technology,2012,128(6):473-478.

    Application of Response Surface Methodology in Optimization of Cotton Fabric Dyeing Process for Pigments from Walnut Green Husks

    CHENG Ru, YAN Cheng*, HE Wei et al

    (College of Life Science and Engineering, Southwest University of Science and Technology, Mianyang, Sichuan 621010)

    [Objective] To widely develop natural dyes with health care function and select pigments of walnut green husks as dyeing for cotton fabric. [Method] Based on preliminary experiments, thermal stability of dye solution concentration from walnut green husk was analyzed by ultraviolet scanning spectrum, dyeing process of cotton fabric at different test conditions of dyeing solution, alkali (NaHCO3) concentration, temperature, and time was further optimized on the basis of unstained cotton fabric as the control and the total color difference as total index by response surface methodology (RSM). Finally, the morphology difference of unstained and stained cotton fabric was compared by SEM images. [Result] Dye concentration of walnut green husk had good thermal stability at 100 ℃; model optimum dyeing conditions were as follows: dyeing solution concentration was 70 mg/mL, NaHCO3concentration was 3.91%, time was 102 min, temperature was 100 ℃. Under the above conditions, △Evalue was 35.292. Alkali concentration was the most significant factor influencing △E value, while dyeing solution concentration and alkali concentration had extremely significant (P<0.01)interaction on △Evalue; SEM images indicated there is no change in morphology of stained cotton fabric; because of complexing effect of mordant, the color fastness of cotton fabric by mordant dyeing is generally 1 to 2 level higher than that by direct dyeing. The fastness of fabric all reached grade 4. [Conclusion] Response surface methodology can effectively optimize the cotton fabric dyeing process of pigments from walnut green husks.

    Pigments of walnut green husks; Cotton fabric; Response surface design; Stability; Dyeing process; SEM images

    四川省科技創(chuàng)新苗子工程資助項(xiàng)目(2016088)。

    程茹(1990- ),女,陜西咸陽人,碩士研究生,研究方向:食品化學(xué)工程。*通訊作者,教授,碩士,從事食品化學(xué)與功能性食品研究。

    2016-05-20

    TS 193.62

    A

    0517-6611(2016)19-098-04

    猜你喜歡
    染液青皮棉織物
    基于機(jī)器視覺的單組分染液濃度快速檢測(cè)方法
    直播銷售 青皮她園火龍果供不應(yīng)求
    蘇木紅/梔子黃/靛藍(lán)染色天絲水刺非織造布初探
    年少不信邪
    預(yù)濕上漿在棉織物上的應(yīng)用
    5種大孔樹脂純化鮮核桃青皮汁多酚工藝的比較
    中成藥(2016年8期)2016-05-17 06:08:40
    年少不信邪
    介孔二氧化硅制備自修復(fù)的疏水棉織物
    棉織物耐酸性實(shí)驗(yàn)研究
    自制抗菌劑 GD-1在棉織物上的抗菌性能
    色5月婷婷丁香| 丰满少妇做爰视频| 欧美日韩在线观看h| 亚洲性久久影院| 久久婷婷青草| 免费av不卡在线播放| 欧美xxⅹ黑人| 国产 一区 欧美 日韩| 成人毛片60女人毛片免费| 国产精品伦人一区二区| 日韩亚洲欧美综合| 日本爱情动作片www.在线观看| 黑人猛操日本美女一级片| 岛国毛片在线播放| 亚洲国产精品国产精品| 亚洲国产成人一精品久久久| 51国产日韩欧美| 国产 一区 欧美 日韩| 少妇的逼水好多| 观看免费一级毛片| 青春草亚洲视频在线观看| 亚洲av欧美aⅴ国产| 日韩国内少妇激情av| 久久婷婷青草| 中文资源天堂在线| 精品人妻一区二区三区麻豆| 最近手机中文字幕大全| 最近最新中文字幕免费大全7| 成人免费观看视频高清| 日韩成人伦理影院| 少妇精品久久久久久久| 午夜激情久久久久久久| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 尾随美女入室| 国产av一区二区精品久久 | 人人妻人人添人人爽欧美一区卜 | 成人亚洲欧美一区二区av| 国产美女午夜福利| 亚洲精品国产av成人精品| 久久久久久久久久久丰满| 女人久久www免费人成看片| 久久热精品热| 国产精品一区二区性色av| 欧美极品一区二区三区四区| 国精品久久久久久国模美| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 大片免费播放器 马上看| 国产精品一区二区性色av| 午夜精品国产一区二区电影| 午夜老司机福利剧场| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 国产在视频线精品| 国产日韩欧美亚洲二区| 欧美+日韩+精品| 国产在线视频一区二区| 免费看日本二区| 久久97久久精品| 2018国产大陆天天弄谢| 国产一区亚洲一区在线观看| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 黑人猛操日本美女一级片| 欧美精品一区二区免费开放| 三级国产精品欧美在线观看| 国产高清不卡午夜福利| 亚洲不卡免费看| 性色av一级| 久久精品国产亚洲av天美| 99国产精品免费福利视频| 亚洲第一区二区三区不卡| 久久女婷五月综合色啪小说| tube8黄色片| 国产精品久久久久成人av| 丰满迷人的少妇在线观看| 激情五月婷婷亚洲| 干丝袜人妻中文字幕| 另类亚洲欧美激情| 亚洲成人av在线免费| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 一区在线观看完整版| 亚洲av中文av极速乱| 国产精品福利在线免费观看| 一区二区三区四区激情视频| 国产美女午夜福利| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 欧美zozozo另类| 国产真实伦视频高清在线观看| 亚洲国产高清在线一区二区三| 成人亚洲精品一区在线观看 | 人妻夜夜爽99麻豆av| 国产男女超爽视频在线观看| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 久久鲁丝午夜福利片| 亚洲精品一二三| 国产精品偷伦视频观看了| 午夜免费鲁丝| 最近最新中文字幕大全电影3| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 777米奇影视久久| 亚洲精品日本国产第一区| 成年女人在线观看亚洲视频| 寂寞人妻少妇视频99o| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜 | 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 国产亚洲5aaaaa淫片| 深爱激情五月婷婷| 精品人妻一区二区三区麻豆| 亚洲精品自拍成人| 午夜福利视频精品| 欧美精品亚洲一区二区| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 亚洲欧美清纯卡通| 国产成人a∨麻豆精品| 久久ye,这里只有精品| 青春草亚洲视频在线观看| 麻豆国产97在线/欧美| 高清不卡的av网站| 男女无遮挡免费网站观看| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 一二三四中文在线观看免费高清| 夜夜爽夜夜爽视频| 久久久午夜欧美精品| 久久综合国产亚洲精品| 丝袜喷水一区| 日韩一本色道免费dvd| 成人影院久久| 晚上一个人看的免费电影| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 国产亚洲5aaaaa淫片| freevideosex欧美| 在线播放无遮挡| 99久久精品一区二区三区| 黄色欧美视频在线观看| 精品一品国产午夜福利视频| 亚洲欧美日韩东京热| 国产爱豆传媒在线观看| 深爱激情五月婷婷| tube8黄色片| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 久久久久久久精品精品| 亚洲av成人精品一区久久| 国产av码专区亚洲av| 日本wwww免费看| 一级片'在线观看视频| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 最近手机中文字幕大全| 亚洲精品国产色婷婷电影| 国国产精品蜜臀av免费| 校园人妻丝袜中文字幕| 亚洲色图综合在线观看| 高清毛片免费看| 永久网站在线| 国产黄片视频在线免费观看| 一级爰片在线观看| 国产真实伦视频高清在线观看| 欧美成人a在线观看| 91精品国产九色| 尾随美女入室| 国产精品99久久久久久久久| 欧美变态另类bdsm刘玥| 超碰97精品在线观看| 妹子高潮喷水视频| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | av国产精品久久久久影院| av黄色大香蕉| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 丰满乱子伦码专区| 一本久久精品| 国产69精品久久久久777片| 熟女电影av网| 日韩av免费高清视频| 伦理电影大哥的女人| 欧美区成人在线视频| 人妻夜夜爽99麻豆av| 草草在线视频免费看| 一级毛片我不卡| av在线app专区| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 在线免费观看不下载黄p国产| 性色avwww在线观看| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 国产成人免费无遮挡视频| 91精品伊人久久大香线蕉| 国产乱来视频区| 国产黄片美女视频| 欧美一区二区亚洲| 精品人妻一区二区三区麻豆| 免费高清在线观看视频在线观看| 国产黄片视频在线免费观看| 免费看av在线观看网站| 欧美一级a爱片免费观看看| 成年女人在线观看亚洲视频| 不卡视频在线观看欧美| 女性生殖器流出的白浆| 三级经典国产精品| 国产免费福利视频在线观看| 欧美日韩在线观看h| 亚洲精品国产色婷婷电影| 熟妇人妻不卡中文字幕| 婷婷色麻豆天堂久久| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 内射极品少妇av片p| 中国三级夫妇交换| 国产精品蜜桃在线观看| 男女边摸边吃奶| 91精品国产国语对白视频| av在线老鸭窝| 日本午夜av视频| 一本一本综合久久| 亚洲成色77777| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 99热国产这里只有精品6| 国产精品熟女久久久久浪| 人妻一区二区av| 色吧在线观看| 男人狂女人下面高潮的视频| 国产高潮美女av| 国产免费视频播放在线视频| 国产精品国产av在线观看| www.色视频.com| 五月天丁香电影| 夜夜爽夜夜爽视频| 人人妻人人看人人澡| 中国美白少妇内射xxxbb| 国产在线男女| 一个人看视频在线观看www免费| 波野结衣二区三区在线| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 有码 亚洲区| 亚洲国产成人一精品久久久| 免费人妻精品一区二区三区视频| 能在线免费看毛片的网站| av在线app专区| 国产成人一区二区在线| 国产成人精品福利久久| 久久久久久久久久人人人人人人| 交换朋友夫妻互换小说| 草草在线视频免费看| 偷拍熟女少妇极品色| 国产淫片久久久久久久久| 夜夜爽夜夜爽视频| 一级毛片 在线播放| 国产精品久久久久久精品古装| 在线看a的网站| 国产免费视频播放在线视频| 欧美高清成人免费视频www| 亚洲av.av天堂| 精品一区二区三区视频在线| 国产av一区二区精品久久 | 亚洲最大成人中文| 亚洲精品一二三| 少妇高潮的动态图| 成人毛片a级毛片在线播放| 少妇丰满av| 中国国产av一级| 99热这里只有是精品50| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 亚洲国产精品专区欧美| 国产亚洲最大av| 少妇高潮的动态图| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 18+在线观看网站| 99久久精品热视频| 亚洲精品国产av成人精品| 亚洲三级黄色毛片| 九九在线视频观看精品| 精品人妻视频免费看| 亚洲精品色激情综合| 麻豆国产97在线/欧美| 日本一二三区视频观看| 晚上一个人看的免费电影| 久久久久国产网址| 日韩一本色道免费dvd| 久久影院123| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| av免费观看日本| av女优亚洲男人天堂| 99精国产麻豆久久婷婷| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 久久久久久久久久久免费av| 99九九线精品视频在线观看视频| 特大巨黑吊av在线直播| 99精国产麻豆久久婷婷| 亚洲av.av天堂| 精品久久久精品久久久| 妹子高潮喷水视频| 亚洲中文av在线| 中国国产av一级| 男人添女人高潮全过程视频| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 亚洲人成网站在线播| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 熟女人妻精品中文字幕| 我的老师免费观看完整版| 好男人视频免费观看在线| 日本黄色日本黄色录像| 国产综合精华液| 久久这里有精品视频免费| 99久久中文字幕三级久久日本| 香蕉精品网在线| 2022亚洲国产成人精品| 最近2019中文字幕mv第一页| 久久热精品热| 国产精品熟女久久久久浪| 久久久久久久久久人人人人人人| 好男人视频免费观看在线| 亚洲欧美日韩东京热| 我要看日韩黄色一级片| 人人妻人人看人人澡| 九色成人免费人妻av| 亚洲人成网站高清观看| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 高清毛片免费看| av国产免费在线观看| 久久精品夜色国产| 成人毛片60女人毛片免费| 日本一二三区视频观看| 插逼视频在线观看| 婷婷色综合www| 久久国产精品大桥未久av | 色婷婷久久久亚洲欧美| 精品熟女少妇av免费看| 国产精品熟女久久久久浪| 99视频精品全部免费 在线| 美女福利国产在线 | 亚洲精品国产色婷婷电影| 精品视频人人做人人爽| 亚洲欧洲日产国产| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 国产精品爽爽va在线观看网站| 一级毛片aaaaaa免费看小| 黑人高潮一二区| 最近最新中文字幕大全电影3| 99久久精品热视频| av在线app专区| 亚洲美女视频黄频| 99热这里只有精品一区| 亚洲怡红院男人天堂| 99热这里只有精品一区| 少妇人妻 视频| 中文字幕亚洲精品专区| 国产一区二区在线观看日韩| 内地一区二区视频在线| 亚洲国产精品专区欧美| 高清在线视频一区二区三区| 十分钟在线观看高清视频www | 午夜免费观看性视频| 在线观看三级黄色| 精品视频人人做人人爽| 激情五月婷婷亚洲| 中国美白少妇内射xxxbb| 国产高清国产精品国产三级 | 久久国产亚洲av麻豆专区| 99国产精品免费福利视频| 国产综合精华液| 麻豆成人av视频| 18禁在线播放成人免费| 不卡视频在线观看欧美| 卡戴珊不雅视频在线播放| 免费看光身美女| 最近中文字幕高清免费大全6| 国产探花极品一区二区| av在线播放精品| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 久久青草综合色| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 久久99热这里只频精品6学生| 一个人看视频在线观看www免费| 国产精品女同一区二区软件| 日本黄色日本黄色录像| av卡一久久| .国产精品久久| av国产久精品久网站免费入址| 国产高清不卡午夜福利| 毛片女人毛片| 午夜福利网站1000一区二区三区| 亚洲欧美一区二区三区国产| 只有这里有精品99| 欧美日韩亚洲高清精品| 日本wwww免费看| 伊人久久国产一区二区| 丰满人妻一区二区三区视频av| 少妇精品久久久久久久| 精品久久久久久久久av| 亚洲精品一二三| 欧美性感艳星| 亚洲性久久影院| 日韩成人av中文字幕在线观看| 十八禁网站网址无遮挡 | 欧美成人精品欧美一级黄| 欧美日韩精品成人综合77777| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 中文欧美无线码| 久久精品久久久久久久性| 少妇人妻一区二区三区视频| 内地一区二区视频在线| 亚洲精品乱久久久久久| 国产淫语在线视频| 久久久久人妻精品一区果冻| 久久精品国产亚洲av涩爱| 国产av国产精品国产| h日本视频在线播放| 美女内射精品一级片tv| 高清午夜精品一区二区三区| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 91久久精品电影网| 少妇熟女欧美另类| 精品久久久久久久久亚洲| 欧美高清性xxxxhd video| 久久99热这里只有精品18| 最近最新中文字幕大全电影3| 大码成人一级视频| 国产午夜精品一二区理论片| 校园人妻丝袜中文字幕| 夫妻性生交免费视频一级片| 亚洲av免费高清在线观看| 欧美精品一区二区大全| 色视频www国产| 精品久久久久久久久亚洲| 亚洲图色成人| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 日韩视频在线欧美| 男女国产视频网站| 久久鲁丝午夜福利片| 美女内射精品一级片tv| 高清黄色对白视频在线免费看 | 97在线人人人人妻| 蜜臀久久99精品久久宅男| 天天躁日日操中文字幕| 99热这里只有是精品50| 欧美日韩精品成人综合77777| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 国产成人精品一,二区| 亚洲色图av天堂| 777米奇影视久久| 欧美日韩亚洲高清精品| 久久久久久久久久久免费av| 亚州av有码| 亚洲人成网站在线播| 男人舔奶头视频| 国产 精品1| 国产黄色免费在线视频| 欧美极品一区二区三区四区| 99久久中文字幕三级久久日本| 中文字幕久久专区| 一级二级三级毛片免费看| 日本黄色日本黄色录像| 国产在视频线精品| 欧美精品一区二区大全| 日韩亚洲欧美综合| 国产有黄有色有爽视频| 丰满乱子伦码专区| 精品亚洲成a人片在线观看 | 好男人视频免费观看在线| 久热这里只有精品99| 亚洲精品视频女| 好男人视频免费观看在线| 麻豆成人av视频| 一边亲一边摸免费视频| 亚洲精品456在线播放app| 亚洲精品aⅴ在线观看| 日本爱情动作片www.在线观看| 男女无遮挡免费网站观看| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 成人二区视频| 在线观看av片永久免费下载| av国产久精品久网站免费入址| 亚洲,欧美,日韩| 欧美少妇被猛烈插入视频| 人妻 亚洲 视频| 久久久精品免费免费高清| 国产伦精品一区二区三区视频9| 三级国产精品片| 国产高潮美女av| 国产精品久久久久成人av| 色网站视频免费| 久久99热这里只频精品6学生| 国产色爽女视频免费观看| 黄片无遮挡物在线观看| 久久久久网色| 日本黄色日本黄色录像| 欧美另类一区| 国产淫语在线视频| 一级毛片 在线播放| 中文字幕亚洲精品专区| 只有这里有精品99| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 中文天堂在线官网| av女优亚洲男人天堂| 国产精品一区二区性色av| 日本欧美国产在线视频| 亚洲第一区二区三区不卡| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 寂寞人妻少妇视频99o| 国产亚洲一区二区精品| 国产黄频视频在线观看| 成年免费大片在线观看| 免费高清在线观看视频在线观看| 亚洲国产精品成人久久小说| 一个人看的www免费观看视频| 成人特级av手机在线观看| 老女人水多毛片| 国产精品无大码| 少妇 在线观看| 国产爱豆传媒在线观看| 高清欧美精品videossex| 国产高清不卡午夜福利| 欧美成人a在线观看| 亚洲最大成人中文| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜 | 寂寞人妻少妇视频99o| 最后的刺客免费高清国语| 天堂中文最新版在线下载| av不卡在线播放| 两个人的视频大全免费| 婷婷色av中文字幕| 亚洲自偷自拍三级| 久久久a久久爽久久v久久| 大码成人一级视频| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 亚洲精品自拍成人| 国产成人免费无遮挡视频| a级一级毛片免费在线观看| 欧美日韩在线观看h| 一本一本综合久久| 亚洲欧美精品自产自拍| 高清欧美精品videossex| 九九在线视频观看精品| videossex国产| 成人亚洲欧美一区二区av| 欧美成人a在线观看| 亚洲成人av在线免费| 最近手机中文字幕大全| 永久网站在线| av女优亚洲男人天堂| 在线观看av片永久免费下载| 国产中年淑女户外野战色| 免费人妻精品一区二区三区视频| 久久精品夜色国产| 久久精品国产自在天天线| 久久久a久久爽久久v久久| 久久久国产一区二区| 99久久精品一区二区三区| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 免费黄网站久久成人精品| 午夜福利在线在线| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 免费观看a级毛片全部| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产精品一区二区性色av| 国产淫片久久久久久久久| 国产免费福利视频在线观看| 在线 av 中文字幕| 91久久精品电影网| 韩国av在线不卡| 亚洲熟女精品中文字幕| 久久久久久人妻| 七月丁香在线播放| 国产色婷婷99| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 久久亚洲国产成人精品v| 久久午夜福利片| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 国产大屁股一区二区在线视频| 久久人人爽av亚洲精品天堂 | 韩国av在线不卡| 丰满人妻一区二区三区视频av| 国产精品99久久久久久久久| 色吧在线观看| 免费少妇av软件| 国产亚洲最大av| 人妻一区二区av| 免费观看性生交大片5| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 久久久久人妻精品一区果冻| 人妻 亚洲 视频| 国产精品三级大全| 少妇精品久久久久久久| 色吧在线观看| 国产免费又黄又爽又色| 一本色道久久久久久精品综合| 国产在线一区二区三区精| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| tube8黄色片| 国产男女超爽视频在线观看| 日韩亚洲欧美综合| 这个男人来自地球电影免费观看 | 尾随美女入室| 丰满迷人的少妇在线观看| 亚洲,欧美,日韩| 综合色丁香网| 亚洲精品一二三| 天美传媒精品一区二区| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 日本av手机在线免费观看| 99国产精品免费福利视频| 嫩草影院入口| 性高湖久久久久久久久免费观看| 毛片一级片免费看久久久久| 人体艺术视频欧美日本| 热99国产精品久久久久久7| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 亚洲精品456在线播放app| 精品一区二区免费观看| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 超碰av人人做人人爽久久| 成人毛片60女人毛片免费| 久久久久久久久久久丰满| 观看美女的网站| 男女啪啪激烈高潮av片| 久久久a久久爽久久v久久| 国产成人免费无遮挡视频|