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    電解液對LiNi0.8Co0.15Al0.05O2/石墨電池性能的影響

    2016-07-31 23:40:57程廣玉顧洪匯
    電池 2016年2期
    關(guān)鍵詞:軟包裝高功率負極

    程廣玉,顧洪匯,高 蕾,王 可

    (上海空間電源研究所,上海 200245)

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    電解液對LiNi0.8Co0.15Al0.05O2/石墨電池性能的影響

    程廣玉,顧洪匯,高 蕾,王 可

    (上??臻g電源研究所,上海 200245)

    選用LiNi0.8Co0.15Al0.05O2(NCA)/石墨體系,LiPF6濃度分別為1.25 mol/L和1.30 mol/L的電解液,研制額定容量為4.5 Ah的功率型軟包裝鋰離子電池。使用LiPF6濃度為1.25 mol/L、添加二氟苯酸硼酸鋰電解液的電池,功率性能及循環(huán)性能較好,250 A(約55C)放電容量為3.998 Ah,可達到5 A放電容量的85%,平均比功率為4 328 W/kg,500 A脈沖放電2 s實驗的瞬時比功率達到8 700 W/kg。

    高功率; LiNi0.8Co0.15Al0.05O2(NCA); 電解液; 鋰離子電池

    高功率性能一直是制約鋰離子電池應用的重要因素之一,尤其是大于10 kW/kg的超高比功率方面。超級電容器雖然比功率很高,但比容量偏低;鋰離子電池的比能量高,但目前國內(nèi)鮮有接近超級電容器比功率(>5 kW/kg)的商品化鋰離子電池報道,而常見的動力鋰離子電池,比功率一般在3 000 W/kg以下。

    隨著無人機技術(shù)的發(fā)展,無人機市場對鋰離子電池的需求不斷增多,尤其是需要具備短時大功率放電的電池。目前已知功率最高的商品化鋰離子電池是SAFT公司代號VL5U的圓柱形電池。該電池正極采用LiNixCoyAl1-x-yO2,負極為碳材料,400C連續(xù)放電的輸出比功率達14 kW/kg[1-2]。這種正極材料的比容量在180 mAh/g以上,比同樣工作電壓范圍的鈷酸鋰(LiCoO2)提高了24%。由于對水分極為敏感,國內(nèi)對這種正極材料的研究基本上處于實驗室階段[3-6],用于高功率電池研制的更少。蔣寧懿等[7]選用氧化鎳鈷鋰/中間相炭微球材料體系,制備了2 Ah軟包裝、20 Ah圓柱形及18650型功率型動力電池,其中2 Ah軟包裝電池在16.0C下可放出0.5C容量的98.38%。

    目前,國內(nèi)超高功率鋰離子電池正極材料的選用功率型的LiCoO2、LiMn2O4或LiFePO4,較低的能量密度限制了功率性能。為考察高容量正極材料LiNi0.8Co0.15Al0.05O2(NCA)的功率性能,本文作者選用LiPF6濃度分別為1.25 mol/L和1.30 mol/L的電解液,研制額定容量為4.5 Ah的功率型軟包裝鋰離子電池,對電池的性能進行分析。

    1 實驗

    1.1 極片的制作

    1.1.1 正極片

    將粘結(jié)劑聚偏氟乙烯(PVDF,Arkema公司,電池級)溶解于N-甲基吡咯烷酮(NMP,Ashland公司,電池級)中,再加入導電劑超級炭黑(SP,上海產(chǎn),電池級)及納米碳纖維(CNT,鎮(zhèn)江產(chǎn),電池級),最后加入正極活性物質(zhì)LiNi0.8Co0.15Al0.05O2(NCA,NAT-7050,日本產(chǎn)),制得正極漿料,m(NCA)∶m(PVDF)∶m(SP)∶m(CNT)∶m(NMP)=93.0∶3.0∶3.5∶0.5∶230.0,并均勻涂覆在13 μm厚的鋁箔(日本產(chǎn),電池級)上,在110 ℃下,烘烤5 min,輥壓(壓實密度3.6 g/cm3)后,制成218 mm×140 mm的正極片,正極活性物質(zhì)含量為93%。由于NCA的堿性較強,極易吸水,整個過程中,環(huán)境露點控制在-35 ℃以下。

    1.1.2 負極片

    負極制作流程類似,將粘結(jié)劑PVDF溶解于NMP中,再加入導電劑SP,最后加入人造石墨(江西產(chǎn),電池級),制成負極漿料,m(人造石墨)∶m(PVDF)∶m(SP)∶m(NMP)=92∶4∶4∶230,并均勻涂覆在8 μm厚的銅箔(臺灣省產(chǎn),電池級)上,在110 ℃烘烤5 min,輥壓(壓實密度1.45 g/cm3)后,制成220 mm×142 mm負極片,負極活性物質(zhì)含量為92%。負極制備過程中,環(huán)境露點控制在-30 ℃以下。

    1.2 電池的制備

    以疊片的形式,將正極、負極和20 μm厚的Celgard 2320膜(美國產(chǎn))疊成電芯,制備額定容量為4.5 Ah的220142方形軟包裝電池,設(shè)計比能量為110 Wh/kg。

    為了驗證電解液種類對電池高功率放電及循環(huán)性能的影響,采用兩種配方的電解液體系:電解液E為1.30 mol/L LiPF6/EC+DMC+DEC(質(zhì)量比1∶1∶1)+2%VC+2%PS(蘇州產(chǎn),電池級),電解液F為1.25 mol/L LiPF6/EC+DMC+DEC(質(zhì)量比1∶1∶1)+2%VC+1%PS+1%二氟草酸硼酸鋰(LiODFB,張家港產(chǎn),電池級)。制備的電池分別記為電池A、電池B。

    1.3 測試方法

    用GLH 6025F高低溫實驗箱(重慶產(chǎn))控制溫度。

    1.3.1 功率放電與高功率脈沖放電

    在25 ℃下,用BT-2000鋰離子電池充放電設(shè)備(美國產(chǎn))對制備的電池以5 A、25 A、50 A、100 A、150 A、200 A和250 A持續(xù)放電,電壓為2.5~4.2 V,進行功率放電測試,對高功率鋰離子電池進行2 s的500 A放電,進行高功率脈沖放電測試。

    1.3.2 電化學阻抗譜測試

    用Solartron 1287電化學工作站(日本產(chǎn))進行電化學阻抗譜(EIS)測試,頻率為105~10-2Hz,交流振幅為2 mV。

    1.3.3 循環(huán)性能測試

    用CT2001A電池測試系統(tǒng)(武漢產(chǎn))進行循環(huán)性能測試,以5 A在2.75~4.20 V進行充放電。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 功率放電

    制備的電池在不同電流下的放電曲線見圖1,相應的放電參數(shù)見表1。

    圖1 制備的電池在不同電流下的放電曲線

    Fig.1 Discharge curves of prepared batteries at different currents

    表1 制備的電池在不同放電電流下的各項參數(shù)

    從圖1、表1可知,隨著放電電流增大,放電中值電壓逐漸降低,放電容量逐漸減少。這是由于電流增大,直流內(nèi)阻增加,導致極化增強。

    為了更明顯地對比兩種電池的功率性能,將放電容量保持率、中值電壓與放電電流作圖,結(jié)果見圖2。

    圖2 制備的電池功率放電容量保持率、中值電壓與電流的關(guān)系

    Fig.2 Relationship between high power discharge capacity retention,medium voltage and current of prepared batteries

    從圖2可知,在放電電流小于200 A時,電池A的容量保持率比電池B要高;當電流達到200 A時,電池B的功率性能反而更好,這一點從容量保持率可以看出。當電流達到250 A時,電池A已經(jīng)無法正常放電,容量僅有0.854 Ah,保持率僅為18%,而電池B的容量仍有3.998 Ah,是5 A放電容量的85%。電池A在250 A放電時的容量偏低,基本沒有平臺,因此中值電壓比電池B高。一般情況下,鋰鹽濃度越高,電導率越高,電解液的黏度越大,電導率越低;對于組成相似的電解液,黏度通常隨著鋰鹽濃度的增加而增加。電解液E在常規(guī)高倍率25~150 A(5~33C)下的功率性能較好,可能是由于鋰鹽濃度略高,黏度較高,而在這種稍低倍率下,控制步驟在于鋰鹽的濃度。當倍率達到一定值(>33C)時,電解液的黏度變得更重要,鹽濃度稍低的電解液的黏度更低,表現(xiàn)出更好的功率性能,因此,在超高功率鋰離子電池上,電解液F的性能更好,250 A放電的平均比功率超過4 300 W/kg,能充分發(fā)揮NCA高功率電池的性能,說明NCA具有作為高能量型材料用于高功率電池的潛力。

    2.2 高功率脈沖放電

    在某些領(lǐng)域,會要求電源在極短時間內(nèi)進行超高功率放電。為了驗證NCA高功率電池的超高功率脈沖性能,對電池B進行高功率脈沖放電實驗,放電曲線見圖3。

    圖3 電池B的500 A脈沖放電曲線

    從圖3可知,放電瞬間,由于較嚴重的極化導致電池電壓迅速下降到3.328 V,隨著放電的進行,電壓緩慢下降,放電時間為2 s時,電壓值為2.963 V,此時的脈沖功率達到8 700 W/kg。由此可見,NCA體系高功率鋰離子電池具有良好的脈沖功率性能。

    2.3 發(fā)熱量評估

    對電池B以250 A放電1 min,電壓及溫度變化曲線見圖4,3個溫度采集點分別位于正極極耳、負極極耳及電池中心的位置。

    圖4 電池B進行250 A放電時的電壓及溫度變化曲線

    Fig.4 Voltage and temperature changing curves of battery B discharged at 250 A

    從圖4可知,放電過程中,電池的溫度迅速升高,在放電結(jié)束后的10 s左右,電池中心溫度升至最高值60 ℃,溫升達37 ℃。對于這種超高功率電池,在高倍率放電時要充分考慮散熱的問題,原因是一旦溫度超過70 ℃,電解液將不穩(wěn)定,難以保證電池的安全。正極極耳的溫升最高,而負極極耳的溫升要低很多,說明同樣是80 mm寬,厚度僅8 μm的負極導流能力高于厚度為13 μm正極,因此,在選擇超高功率電池正極集流體時,綜合考慮質(zhì)量的增加與歐姆內(nèi)阻的降低,可考慮稍厚一些的高純鋁箔。

    2.4 循環(huán)性能

    制備的電池的循環(huán)性能見圖5。

    圖5 制備的電池的循環(huán)性能

    從圖5可知,電池A的容量由初始值4.757 Ah衰減到第220次循環(huán)的3.847 Ah,容量保持率為 80.9%。電池B的循環(huán)性能稍好,容量由初始值4.666 Ah衰減到第400次循環(huán)的3.806 Ah,容量保持率為81.6%。電解液導致的循環(huán)性能差異,主要是由這種高功率電解液中的多種添加劑導致,添加劑的成分、含量的不同就會表現(xiàn)出循環(huán)性能的差異。高功率電解液的優(yōu)化,既要保證各個倍率,尤其是超高倍率下的功率性能,又要提升循環(huán)、荷電保持等性能,而實現(xiàn)優(yōu)化的重點,在于鋰鹽的濃度、溶劑與添加劑的選擇。

    2.5 電化學阻抗譜分析

    制備的電池循環(huán)前與循環(huán)200次后的EIS見圖6。

    圖6 制備的電池循環(huán)前與循環(huán)200次后的EIS

    Fig.6 Electrochemical impedance spectroscopy(EIS)of prepared batteries before cycle and after 200 cycles

    圖6中的曲線均由3個部分組成:在Z″> 0的高頻區(qū)為一條接近豎直的直線,是由電池的結(jié)構(gòu)等產(chǎn)生的感抗;在中頻區(qū)是一個半圓,是由固體界面電阻(Rsei)及電化學反應電阻(Rct)產(chǎn)生的;在低頻區(qū)是一條斜線,是由溶液的擴散阻抗產(chǎn)生的[8-9]。

    從圖6a可知,電池A循環(huán)200次后,中頻區(qū)的半圓增大了很多,表明Rsei及Rct有明顯的增加,可能是由于負極表面的固體電解質(zhì)界面(SEI)膜不夠穩(wěn)定,隨著循環(huán)的進行,Li+不斷在負極表面形成新的SEI膜,SEI膜不斷增厚,導致Rsei及Rct增加,同時,活性鋰被消耗,導致不可逆容量損失,因此循環(huán)性能不佳。從圖6b可知,電池B在循環(huán)200次后,中頻區(qū)的半圓僅略有增加,說明Rsei及Rct增加不明顯,而電池B的循環(huán)性能優(yōu)于電池A,由此可以推測:采用電解液F的電池B形成的SEI膜,結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定、更致密。從EIS和循環(huán)測試的實驗結(jié)果來看,采用電解液F的電池B性能更好。

    3 結(jié)論

    本文作者選用LiNi0.8Co0.15Al0.05O2(NCA)/石墨體系,選擇兩款功率型電解液,研制了額定容量為4.5 Ah、比能量為110 Wh/kg的功率型軟包裝電池,并進行了電化學測試。

    NCA作為高能量鋰離子電池正極材料,具有很好的高功率應用前景,制備的4.5 Ah軟包裝電池的2 s脈沖功率達8 700 W/kg,250 A放電的平均功率也有4 328 W/kg。

    綜合功率性能、循環(huán)性能及電化學阻抗譜的分析結(jié)果可知,使用LiPF6濃度為1.25 mol/L、添加二氟草酸硼酸鋰電解液的電池,具有更好的電化學性能,尤其是超過33C的高功率性能及循環(huán)性能。在選擇高功率電解液時,既要考慮鋰鹽濃度、電解液黏度的問題,又要考慮電解液添加劑的種類及含量的影響。綜合多種因素,才能挑選出一款功率性能好、循環(huán)性能穩(wěn)定的高功率鋰離子電池用電解液。

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    Influence of electrolytes on the performance of LiNi0.8Co0.15Al0.05O2/graphite Li-ion battery

    CHENG Guang-yu,GU Hong-hui,GAO Lei,WANG Ke

    (ShanghaiInstituteofSpacePowerSources,Shanghai200245,China)

    4.5 Ah soft-package high power Li-ion battery using LiNi0.8Co0.15Al0.05O2(NCA)/graphite system was prepared,the concentration of LiPF6in electrolytes was 1.25 mol/L and 1.30 mol/L,respectively. The battery using electrolyte with LiPF6concentration of 1.25 mol/L and added lithium difluoro (oxalato) borate had better power performance and cycle performance. The discharge capacity of the battery at 250 A(about 55C)was 3.998 Ah,could retained 85% of that at 5 A. The average specific power was 4 328 W/kg,in the 500 A 2 s pulse discharge test,the instantaneous specific power reached to 8 700 W/kg.

    high power; LiNi0.8Co0.15Al0.05O2(NCA); electrolyte; Li-ion battery

    程廣玉(1987-),男,吉林人,上??臻g電源研究所助理工程師,碩士,研究方向:鋰離子電池,本文聯(lián)系人;

    TM912.9

    A

    1001-1579(2016)02-0087-04

    2015-10-31

    顧洪匯(1987-),男,江蘇人,上??臻g電源研究所工程師,碩士,研究方向:鋰離子電池;

    高 蕾(1976-),男,安徽人,上海空間電源研究所高級工程師,碩士,研究方向:鋰離子電池;

    王 可(1976-),男,浙江人,上??臻g電源研究所研究員,博士,研究方向:鋰離子電池。

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