陜西商洛某冶煉廠周邊農(nóng)作物重金屬污染評價

李堆淑，胡景江，張善紅

(1 商洛學院 a 生物醫(yī)藥與食品工程學院，b 城鄉(xiāng)規(guī)劃與建筑工程學院，陜西 商洛 726000；2 西北農(nóng)林科技大學 生命科學學院，陜西 楊凌 712100)

陜西商洛某冶煉廠周邊農(nóng)作物重金屬污染評價

李堆淑1a，胡景江2，張善紅1b

(1 商洛學院 a 生物醫(yī)藥與食品工程學院，b 城鄉(xiāng)規(guī)劃與建筑工程學院，陜西 商洛 726000；2 西北農(nóng)林科技大學 生命科學學院，陜西 楊凌 712100)

[摘要]【目的】 分析陜西商洛某冶煉廠周邊農(nóng)作物的重金屬污染狀況，為當?shù)剞r(nóng)作物的科學種植提供參考?！痉椒ā?以商洛某冶煉廠周邊的小麥、玉米、香菜、青菜、菠菜、油菜、蔥、蒜等農(nóng)作物為研究對象，測定農(nóng)作物中Cu、Zn、Cd、Ni 4種重金屬的含量，采用單項污染指數(shù)法、綜合指數(shù)法和聚類分析法評價農(nóng)作物中4種重金屬的污染狀況?！窘Y(jié)果】 研究區(qū)農(nóng)作物中Zn、Cu、Ni含量均未超標，但是青菜、菠菜、油菜、香菜、小麥中出現(xiàn)了不同程度的Cd含量超標現(xiàn)象，由單項污染指數(shù)可知，小麥葉、稈及油菜葉和青菜莖Cd輕度污染，香菜莖、葉和青菜葉、菠菜葉中Cd重度污染。由重金屬綜合污染指數(shù)(P綜合)可知，麥稈的重金屬污染屬警戒級，小麥葉、青菜莖、油菜葉屬輕度污染，香菜莖、葉和青菜葉、菠菜葉屬重度污染，與聚類分析結(jié)果一致。農(nóng)作物中的Cd與Ni、Cd與Zn、Ni與Zn之間存在著極顯著的正相關(guān)性，說明其污染源可能相似，也可能是復合污染所致?！窘Y(jié)論】 陜西商洛某冶煉廠周邊葉菜類蔬菜吸附重金屬能力較強，玉米、大蒜、蔥未被重金屬污染，適合于研究區(qū)種植，而香菜、青菜、菠菜、油菜和小麥已被重金屬污染，尤其是香菜、青菜、菠菜不適合于研究區(qū)種植。

[關(guān)鍵詞]冶煉廠周邊；重金屬污染；農(nóng)作物；污染評價；陜西商洛

影響農(nóng)作物重金屬污染的主要因素是化學農(nóng)藥和化肥的長期施用、污水灌溉及化工、冶煉、采礦工業(yè)三廢的排放等，其中以工業(yè)廠礦周邊農(nóng)田重金屬積累最為嚴重，進而遷移并富集到農(nóng)產(chǎn)品中，最終對消費者的健康造成影響[1-3]。礦產(chǎn)資源的開發(fā)，嚴重污染了礦區(qū)環(huán)境，破壞了生態(tài)環(huán)境[4]，特別是鉛鋅礦區(qū)土壤有大量的重金屬富集[5]。美國蒙大拿洲西部ClarkFork河盆地，長年開采銅及其他有色金屬，土壤中重金屬富集系數(shù)特別高[6]。福建連城錳礦、尤溪鉛鋅礦、連城鉛鋅礦礦區(qū)土壤已被Mn、Zn、Pb、Cd重金屬嚴重污染[7]。福建省長汀縣稀土采礦區(qū)主要蔬菜受到重金屬As和Cd污染，分別超標10.926和1.016倍[8]。目前，我國金屬礦山開采所產(chǎn)生的大量酸性廢水、廢氣及廢渣中經(jīng)風化和淋濾流失的有毒有害重金屬嚴重污染了礦區(qū)的生態(tài)環(huán)境[8-9]。阮心玲等[10]和Biester等[11]研究發(fā)現(xiàn)，來自大氣沉降的重金屬主要在土壤表層富集,向下遷移污染的程度較小。農(nóng)作物是人類的食物，土壤如果受到重金屬污染，重金屬將以不同的形態(tài)遷移到農(nóng)作物中，進一步通過食物鏈進入人體并不斷地累積，將會影響人體正常的生理功能[12-13]。在陜西省商洛地區(qū)，冶煉鉛鋅等有色金屬的廠區(qū)比較多，不但污染了周邊的環(huán)境，導致重金屬不斷在土壤和農(nóng)作物中積累，既影響了農(nóng)作物的生長，也影響到居民的身體健康。同時，當?shù)鼐用駷樘岣咿r(nóng)作物的產(chǎn)量，化肥、農(nóng)藥的使用量逐年增加，致使重金屬污染物直接或間接地進入農(nóng)田土壤和農(nóng)作物，給人體健康帶來潛在危害，但目前關(guān)于陜西商洛有色金屬冶煉廠周邊農(nóng)作物重金屬富集的情況尚未見報道。為此，本研究對陜西商洛某冶煉廠周邊農(nóng)作物中的Ni、Zn、Cu、Cd等4種重金屬含量進行測定，并對不同農(nóng)作物不同部位重金屬含量的分布規(guī)律及污染狀況進行探討，以期為當?shù)鼐用窈侠硪?guī)劃冶煉廠周邊農(nóng)作物種植提供科學依據(jù)。

1材料與方法

1.1研究區(qū)概況

某冶煉廠位于陜西省東南部的秦嶺南麓、丹江之畔，緊鄰312國道，與西合鐵路商洛站緊緊相鄰，滬陜高速公路穿境而過，交通發(fā)達，區(qū)位優(yōu)勢明顯。企業(yè)始建于1987年，工廠改建后逐步達到5萬t電鋅生產(chǎn)規(guī)模，主要經(jīng)營范圍為：鋅制品及相關(guān)有色金屬礦產(chǎn)品；硫酸等化工產(chǎn)品的生產(chǎn)、經(jīng)營及加工。廠區(qū)占地面積13.33余hm2，建筑面積約為4萬m2，主要生產(chǎn)及測試設(shè)備千余臺(件)。冶煉廠所在鄉(xiāng)鎮(zhèn)有4萬余村民，全鎮(zhèn)總面積168 km2，其中耕地面積1 322.13 hm2。

1.2材料

采自陜西省商洛市某冶煉廠周邊的農(nóng)作物包括：小麥(離廠較近的命名為小麥1，分別測其籽粒(麥粒1)和葉片(麥葉1)；離廠較遠的命名為小麥2，測其籽粒(麥粒2)和葉片(麥葉2))、玉米(離廠較近的命名為玉米1，離廠較遠的命名為玉米2)、香菜、青菜、菠菜、油菜、蔥、蒜等19種樣品。從冶煉廠的東門出發(fā)，順著圍墻往西走，采樣區(qū)覆蓋的面積為500 m×500 m，每種農(nóng)作物樣品的區(qū)域采集用對角線法采集5塊，清洗除雜，殺青，烘干，粉碎，混合均勻，過0.147 mm尼龍篩備用。

1.3方法

1.3.1測定方法分別稱取0.5 g樣品(精確到 0.000 1 g)，置于潔凈干燥的石墨玻璃消解管中，加入HNO3和H2O2混合液(體積比為7∶1)，搖動使樣品與消化劑充分混合，浸樣過夜。在150 ℃下消解20 min，直到消解液無色澄清為止，然后冷卻至室溫。若消解液澄清仍有淡黃色，則需水浴(95 ℃)加熱趕酸，直至消解液無色澄清。冷卻至室溫加入2.5 mL硫脲-抗壞血酸混合溶液，轉(zhuǎn)移至50 mL容量瓶中，用超純水定容至刻度，抽濾樣液，使溶液澄清待測。采用TAS-986原子吸收分光光度計(北京普析通用公司生產(chǎn))測定Cu、Zn、Ni和Cd含量[14]，每個樣品測5次取平均值，共設(shè)3個重復。

1.3.2評價方法采用單項污染指數(shù)法和綜合污染指數(shù)法評價冶煉廠周邊農(nóng)作物的重金屬污染狀況。

(1)單項污染指數(shù)法[15-16]。計算公式為：

Pi=Ci/Si。

式中：Pi為樣品中污染物i的單項污染指數(shù)；Ci為污染物i的實測含量,mg/kg；Si為污染物i的極限評價標準，mg/kg。農(nóng)作物中重金屬含量的極限評價標準見表1。Pi<1時，表示樣品安全； 1≤Pi<2時，表示樣品輕度污染；2≤Pi<3時，表示樣品中度污染；Pi>3時，表示樣品重度污染。

表 1　農(nóng)作物中重金屬含量的極限評價標準

(2)內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法[16]。樣品綜合污染指數(shù)(P綜合)的計算公式為：

式中：(Ci/Si)ave為樣品單項污染指數(shù)的平均值，(Ci/Si)max為樣品單項污染指數(shù)的最大值。農(nóng)作物中重金屬綜合污染指數(shù)的分級標準[17]見表2。

表 2　農(nóng)作物重金屬綜合污染指數(shù)的分級標準

1.3.3數(shù)據(jù)處理用Excel 2003和SPSS 17.0統(tǒng)計軟件對分析數(shù)據(jù)進行相關(guān)性、線性回歸和系統(tǒng)聚類分析。

2結(jié)果與分析

2.1農(nóng)作物中4種重金屬的含量及污染狀況分析

陜西商洛市某冶煉廠周邊農(nóng)作物中重金屬含量的測定結(jié)果見表3。由表3可知，19種樣品中，只有青菜葉、青菜莖、油菜葉、菠菜葉、香菜莖、香菜葉和麥葉、麥稈中的重金屬Cd含量超過了農(nóng)作物中重金屬含量的極限評價標準；19種樣品中的Zn、Ni和Cu含量均在農(nóng)作物重金屬的極限評價標準范圍內(nèi)，說明其是安全的。Cd含量最大是青菜葉，最小的是玉米粒。青菜中葉的Cd含量大于莖，香菜莖中的Cd含量大于葉，油菜各部位中的Cd含量表現(xiàn)為葉>稈>穎殼，蒜苗中蒜頭的Cd含量大于蒜葉，小麥各部位的Cd含量表現(xiàn)為麥葉>稈>穎殼>麥粒。

表 3　陜西商洛某冶煉廠周邊農(nóng)作物中重金屬的含量

續(xù)表 3　Continued table 3

為評價農(nóng)作物小麥、玉米、香菜、青菜、菠菜、油菜、蔥、蒜等的食用安全性，利用單項污染指數(shù)法和綜合污染指數(shù)法計算19種樣品的重金屬單項污染指數(shù)(Pi)及綜合污染指數(shù)(P綜合)，結(jié)果見表4。

表 4　 陜西商洛某冶煉廠周邊農(nóng)作物中重金屬的單項污染指數(shù)和綜合污染指數(shù)

續(xù)表 4　Continued tabe 4

由表4可知， 19種樣品中，Cu、Ni、Zn的Pi<1，即低于標準值，說明樣品是安全的。麥葉、麥稈、青菜莖、油菜葉中Cd的Pi=>1～≤2，屬輕度污染等級；而香菜的莖和葉、青菜葉、菠菜葉中Cd的Pi>3，屬于重度污染；其他樣品中Cd的Pi<1，屬安全等級?？傮w來看，供試樣品中Cd的超標率達到47.37%。小麥(葉、穎殼、稈)、玉米、香菜莖、油菜(穎殼和稈)、蒜(葉和蒜頭)、菠菜葉中重金屬單項污染指數(shù)的大小順序為Cd>Cu>Zn>Ni，香菜葉、青菜葉中重金屬單項污染指數(shù)的大小順序為Cd>Ni>Cu>Zn，油菜葉、蔥白中重金屬單項污染指數(shù)的大小順序為Cd>Cu>Ni>Zn。

由表4還可知，麥稈的重金屬綜合污染指數(shù)P綜合=>0.7～≤1，屬警戒級；麥葉、青菜莖和油菜葉的重金屬綜合污染指數(shù)P綜合=>1～≤2，屬輕度污染；香菜(莖和葉)、青菜葉、菠菜葉的重金屬綜合污染指數(shù)P綜合>3；其他樣品的重金屬綜合污染指數(shù)P綜合≤0.7，屬安全等級。小麥各部位Cd的綜合污染指數(shù)表現(xiàn)為葉>稈>穎殼>籽粒，其他農(nóng)作物受Cd的綜合污染程度基本上以葉較其他部位嚴重。

2.2農(nóng)作物重金屬污染的相關(guān)性分析

采用SPSS 17.0統(tǒng)計軟件對各農(nóng)作物中重金屬含量之間的相關(guān)性進行分析，結(jié)果見表5。

表 5　陜西商洛某冶煉廠周邊農(nóng)作物中各重金屬含量間的相關(guān)分析(n=19)

注：**表示極顯著相關(guān)(P<0.01)，表7同。

Note:** indicates highly significant correlation (P<0.01).The same for Table 7.

由表5可知，農(nóng)作物中重金屬元素Cd與Ni、Zn的相關(guān)系數(shù)分別為0.720和0.844，均呈極顯著正相關(guān)，Ni與Zn的相關(guān)系數(shù)為0.628，也呈極顯著正相關(guān)，表明煉鋅廠周邊農(nóng)作物中存在著不同程度、不同組合的多種重金屬污染物，并且重金屬元素Cd與Ni、Cd與Zn、Ni與Zn向植物地上部的轉(zhuǎn)運是相互促進的。而重金屬元素Cu與Cd、Cu與Ni相關(guān)性不顯著，其中Cu與Cd之間呈現(xiàn)負效應(yīng)，表明農(nóng)作物中的重金屬元素Cu可能與其他重金屬元素的化學反應(yīng)不同，也可能是農(nóng)作物中的重金屬元素Cu與其他重金屬元素的來源不同。

對小麥各器官中重金屬污染的相關(guān)性進行分析，結(jié)果見表6。

表 6　陜西商洛某冶煉廠周邊農(nóng)田小麥各器官中重金屬污染的相關(guān)分析(n=6)

注：*表示顯著相關(guān)(P<0.05)，表7同。

Note:* indicates significant correlation (P<0.05).The same for Table 7.

由表6可知，小麥籽粒與葉中重金屬污染的相關(guān)系數(shù)為0.892，麥稈與穎殼中重金屬污染的相關(guān)系數(shù)為0.998，均呈顯著正相關(guān)(P<0.05)；小麥其他器官之間重金屬污染的相關(guān)性不顯著，其中籽粒與穎殼和麥稈中的重金屬污染呈負效應(yīng)關(guān)系。

利用SPSS 17.0統(tǒng)計軟件對各農(nóng)作物之間的重金屬污染狀況進行相關(guān)性分析，結(jié)果(表7)表明，玉米與香菜、玉米與蒜、香菜與蒜、菠菜與蔥、青菜與菠菜、青菜與蔥之間均呈極顯著正相關(guān)，香菜與青菜、青菜與油菜、菠菜與油菜、香菜與蔥之間均呈顯著正相關(guān)，說明這些農(nóng)作物所受的重金屬污染可能屬于非點源污染類型，污染程度比較接近[18]。其他農(nóng)作物之間重金屬污染的相關(guān)性不顯著，尤其小麥與其他農(nóng)作物之間重金屬相關(guān)性均不顯著，并且小麥與玉米、香菜、青菜、蒜、菠菜、蔥之間重金屬污染的相關(guān)性均呈現(xiàn)出負效應(yīng)，體現(xiàn)了農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)污染源的復雜性。

表 7　陜西商洛某冶煉廠周邊農(nóng)作物之間重金屬污染的相關(guān)性分析(n=18)

2.3農(nóng)作物重金屬污染程度的聚類分析

以農(nóng)作物對Cd、Cu、Zn和Ni的單項污染指數(shù)為參數(shù)，對19種樣品進行聚類分析，結(jié)果見圖1。由圖1可知，某冶煉廠周邊農(nóng)作物按污染程度可以分為4類：第Ⅰ類為香菜莖、菠菜葉、香菜葉、青菜葉，4種重金屬對其污染的綜合程度為嚴重污染；第Ⅱ類為麥葉1、麥葉2、青菜莖、油菜葉， 4 種重金屬對其污染的綜合程度為輕度污染；第Ⅲ類為麥稈， 4種重金屬對其污染的綜合程度屬警戒級污染；第Ⅳ類為玉米粒1、玉米粒2、麥粒2、蒜葉、麥穎殼、麥粒1、油菜稈、油菜穎殼、蔥白、蒜頭，4種重金屬對其污染的綜合程度屬安全級別。

圖 1陜西商洛某冶煉廠周邊農(nóng)作物重金屬污染程度的聚類分析

Fig.1Clustering analysis of heavy metals in crops around a smelting plant in Shangluo,Shaanxi

3結(jié)論與討論

由于植物生長特性不同，不同農(nóng)作物對重金屬的吸附能力有較大的差別，同一種農(nóng)作物的不同器官重金屬的富集程度也有差異[19-20]。因此，可以用農(nóng)作物的重金屬超標率和污染程度來反映各種農(nóng)作物對土壤重金屬的吸收狀況，污染程度越大，表明植物越容易從土壤或大氣中吸收某種重金屬元素。本研究對陜西商洛某冶煉廠周邊農(nóng)作物重金屬污染的評價結(jié)果表明：

1)從冶煉廠周邊各種農(nóng)作物單項污染指數(shù)的評價結(jié)果看，19種樣品中Cu、Ni、Zn的Pi<1，屬于安全級別，但小麥、香菜、青菜、油菜、菠菜中Cd的Pi>1，表明其已受到Cd的污染。從重金屬綜合污染指數(shù)的評價結(jié)果看，小麥、香菜、青菜、油菜、菠菜的重金屬綜合污染指數(shù)P綜合>1，也表明這些農(nóng)作物已吸收土壤或大氣中的重金屬沉降物并已受到污染。

2)陜西某冶煉廠周邊的菠菜、香菜、青菜、油菜都易吸收Zn、Ni元素，油菜、蔥、蒜、菠菜易富集Cu元素，青菜、香菜、菠菜、油菜中的Cd元素含量較高且已被污染。同種農(nóng)作物不同部位重金屬含量不同，一般表現(xiàn)為莖>葉>果，或者葉>莖>果。不同農(nóng)作物同種重金屬含量也不同，一般為葉菜類>果菜類?？梢?，葉菜類蔬菜對重金屬的富集能力較強。

3)相關(guān)性分析表明，農(nóng)作物樣品中重金屬元素Cd與Ni、Cd與Zn、Ni與Zn之間存在極顯著正相關(guān)關(guān)系，說明其污染來源相似，并且周邊土壤的污染可能是復合污染。根據(jù)小麥各器官中的重金屬污染狀況以及農(nóng)作物之間重金屬污染的相關(guān)性分析結(jié)果，同樣能推斷出這些農(nóng)作物的污染為多種重金屬不同程度、不同組合污染所致。

4)供測農(nóng)作物樣品污染程度的聚類分析結(jié)果與重金屬綜合污染指數(shù)的分析結(jié)果一致。由此認為，在陜西商洛某冶煉廠周邊，適合種植玉米、大蒜、蔥，不適合種植香菜、菠菜、青菜、小麥和油菜。

在陜西商洛冶煉廠周邊重金屬污染區(qū)，應(yīng)根據(jù)不同農(nóng)作物種類和各品種間吸收重金屬的差異特性，以及耕地的環(huán)境質(zhì)量、生產(chǎn)技術(shù)水平、當?shù)鼐用裣M結(jié)構(gòu)等因素，種植一些耐、抗重金屬污染的農(nóng)作物。也可以通過施用改良劑，降低污染物進入生物鏈的可能，同時還可以通過提高土壤pH值，降低重金屬離子的活性等方法進行農(nóng)田修復。

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Evaluation of heavy metal pollution of crops around a smelting plant in Shangluo,Shaanxi

LI Dui-shu1a,HU Jing-jiang2,ZHANG Shan-hong1b

(1aCollegeofBiopharmaceuticalEngineeringandFoodScience,bCollegeofUrban,RuralPlanningand

ArchitecuralEngineering,ShangluoUniversity,Shangluo,Shaanxi726000,China;2CollegeofLifeSciences,NorthwestA&FUniversity,Yangling,Shaanxi712100,China)

Abstract:【Objection】 The heavy metal pollution of crops around a smelting plant in Shangluo,Shaanxi was evaluated to provide reference for planting crops with scientific methods.【Method】 Contents of four heavy metals,Zn,Cu,Ni,and Cd,in wheat,corn,parsley,green vegetables,spinach,cole,onion,garlic and other crops were determine.Then,the contamination levels were analyzed and evaluated using single pollution index method,comparative index method and clustering analysis.【Result】 Contents of Zn,Cu,and Ni in crops did not exceed the standards.Contents of Cd in green vegetables,spinach,cole,parsley and wheat exceeded the standard.According to the single pollution index,wheat leaves,wheat straws,rape leaves and green vegetables stalks had light Cd contamination.Stems and leaves of parsley,green vegetables,and spinach leaves were in heavy Cd contamination.According to comprehensive pollution index,the contamination of heavy metals in wheat straw reached the warning line,barley leaves,stems of green vegetables and rape leaves were slightly polluted,while stems and leafs of parsley,leaves of green vegetables and leaves of spinach were heavily polluted.All the findings were in accordance with the results of clustering analysis.There were very significant positive correlations between Cd and Ni,Cd and Zn,as well as Ni and Zn,indicating that the pollution sources were similar and the pollution was combined.【Conclusion】 The leafy vegetables around the smelting plant had strong capacity of absorbing heavy metals.Corn,garlic and shallot were not polluted and were suitable for planting in the research area.The heavily polluted caraway,green vegetables,spinach,rape and wheat were not suitable for planting in the study area.

Key words:smelting plant;heavy metal pollution;crop;pollution evaluation;Shangluo,Shaanxi

DOI：網(wǎng)絡(luò)出版時間:2016-05-0314:0510.13207/j.cnki.jnwafu.2016.06.013

[收稿日期]2014-10-22

[基金項目]國家自然科學基金項目(31170366)；商洛市科學技術(shù)研究項目(SK2015-12)；商洛學院科研基金項目(15SKY-FWDF005)

[作者簡介]李堆淑(1977-)，女，寧夏隆德人，副教授，碩士，主要從事植物逆境生理學及環(huán)境研究。 [通信作者]胡景江(1957-)，男，陜西定邊人，教授，碩士生導師，主要從事植物逆境生理學研究。

[中圖分類號]X826

[文獻標志碼]A

[文章編號]1671-9387(2016)06-0085-08

網(wǎng)絡(luò)出版地址:http://www.cnki.net/kcms/detail/61.1390.S.20160503.1405.026.html