輕型車在歐美日法規(guī)下非常規(guī)污染物排放的試驗對比

張 凡，于津濤，田冬蓮

(中國汽車技術(shù)研究中心 北京100176)

輕型車在歐美日法規(guī)下非常規(guī)污染物排放的試驗對比

張 凡，于津濤，田冬蓮

(中國汽車技術(shù)研究中心 北京100176)

在同一輛汽車上使用相同的汽油，在輕型車底盤測功機上分別進行了歐洲、美國、日本標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的排放試驗。使用 FTIR、HPLC、GC-MS多種方法聯(lián)合測量了輕型汽車尾氣中甲醇、甲醛、乙醛、丙酮、苯、甲苯、二甲苯、乙烯、丙烯、1，3-丁二烯和異丁烯等非常規(guī)污染物的排放。試驗結(jié)果說明，整個循環(huán)工況的非常規(guī)污染物排放水平主要取決于催化劑尚未完全起燃的冷起動前的100,s。同一車輛在不同循環(huán)工況的各種污染物平均排放水平存在差異，最大變化量不超過2倍。CO、HC、CO2、CH4常規(guī)污染物和醇醛酮類、芳香烴類、烯烴類非常規(guī)污染物的平均排放水平呈現(xiàn)出相同的規(guī)律：日本JC08＞歐洲NEDC＞美國FTP75，而NOx排放呈現(xiàn)出相反的規(guī)律。

輕型汽車 非常規(guī)污染物排放 排放法規(guī)

0 引 言

世界汽車排放法規(guī)可以劃分為歐洲、美國、日本3大體系。2008年7月18日，歐盟頒布了最新的汽車排放法規(guī)——EC 692/2008(歐Ⅴ和歐Ⅵ)排放法規(guī)，標(biāo)志著歐洲汽車排放法規(guī)向著更嚴(yán)格的排放控制要求發(fā)展。[1]2004年美國聯(lián)邦法規(guī)開始實施Tier,2階段，該法規(guī)是目前美國聯(lián)邦執(zhí)行的排放法規(guī)，對各種工況下不同污染物提出了更為嚴(yán)格的要求。[2]自2009年起，日本汽車排放法規(guī)開始實施“后新長期規(guī)定”，污染物排放限值大幅降低，試驗方法更趨合理，成為具有代表性的世界三大汽車排放法規(guī)體系之一。[3]

隨著法規(guī)限制的常規(guī)污染物排放日益降低，汽車尾氣中的非常規(guī)污染物排放日益受到人們的重視。美國在1990年開始實施的《潔凈空氣修正案》規(guī)定了更嚴(yán)格的機動車尾氣排放標(biāo)準(zhǔn)，并對189種有毒污染物制定了新的控制標(biāo)準(zhǔn)，其中 9種醛酮(包括甲醛、乙醛、丙醛、丙烯醛等)、19種單環(huán)及多環(huán)芳香烴(包括苯、甲苯、乙苯等)被列為有害空氣污染物。[4]中國的環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)及排放標(biāo)準(zhǔn)中也包括了對甲醛、苯、總揮發(fā)性有機物等物質(zhì)的規(guī)定。[5]這些多環(huán)芳烴、醛酮等非常規(guī)污染物具有很強烈的刺激作用和致敏作用，還有潛在的遺傳毒性和致癌活性，對環(huán)境及人類健康的危害是不容忽視的。[6]因此，除了對比分析輕型車在不同法規(guī)下常規(guī)污染物排放之外，[7]重點非常規(guī)污染物的排放水平也需要進行進一步檢測和研究。

在同一輛汽車上使用相同的汽油，在輕型車底盤測功機上分別進行了歐洲、美國、日本標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的排放試驗。使用傅立葉變換紅外光譜儀(FTIR)、高效液相色譜儀(HPLC)、氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-MS)多種方法聯(lián)合測量了輕型汽車尾氣中甲醇、甲醛、乙醛、丙酮、苯、甲苯、二甲苯、乙烯、丙烯、1，3-丁二烯和異丁烯等非常規(guī)污染物的排放，對比分析了同一輛汽車在不同排放法規(guī)下的非常規(guī)污染物排放水平。

1 試驗裝置及儀器

本研究使用的試驗車輛為 1輛 2011年生產(chǎn)的1.6,L自動檔輕型轎車，行駛里程約為 20,000公里，其相關(guān)參數(shù)如表1所示。

表1 試驗車輛相關(guān)參數(shù)Tab.1 Parameters of the test vehicle

試驗用汽油是燕山石化公司提供的 93#國Ⅳ標(biāo)準(zhǔn)油。采集 2,L油樣送至上海 SGS檢測中心進行分析，油樣參數(shù)的相關(guān)結(jié)果如表2所示。

表2 試驗用油樣相關(guān)參數(shù)Tab.2 Parameters of the fuel sample

試驗測試系統(tǒng)主要由底盤測功機系統(tǒng)、環(huán)境模擬系統(tǒng)、排放分析系統(tǒng)、控制系統(tǒng)等部分組成，具體的試驗裝置及儀器型號如表 3所示。本試驗采用德國MAHA公司的ECDM-48L-4WD輕型車排放底盤測功機。本試驗的排氣分析系統(tǒng)主要包括日本掘場公司(Horiba Company)的 CVS-7400系列定容稀釋采樣系統(tǒng)、MEXA-7400系列常規(guī)排放分析系統(tǒng)和MEXA-6000FT多組分排放分析儀。環(huán)境模擬系統(tǒng)包括德國IMTECH公司的SFTP低溫排放環(huán)境試驗倉和日本掘場公司的DAR-3300空氣凈化系統(tǒng)。

表3 試驗裝置及儀器型號Tab.3 Parameters of test equipments

2 歐美日排放試驗工況的對比分析

歐Ⅴ和歐Ⅵ標(biāo)準(zhǔn)的 I型常溫試驗工況循環(huán)繼續(xù)采用歐Ⅲ和歐Ⅳ試驗循環(huán)——NEDC循環(huán)，即市區(qū)循環(huán) ECE＋市郊運轉(zhuǎn)循環(huán) EUDC。該試驗循環(huán)市區(qū)階段的平均車速為 19,km/h，由 4個循環(huán)單元組成，每個循環(huán)單元行駛時間為 195,s，理論行駛距離為1.013,km，4個循環(huán)的當(dāng)量距離為 4.052,km；市郊階段的平均車速為62.6,km/h，僅有一個循環(huán)，有效行駛時間為400,s，理論行使距離為6.955,km，最大車速為120,km/h。[1]

美國FTP75試驗循環(huán)是美國乘用車和輕型貨車排放標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的測試方法。該試驗總里程為17.77,km，總試驗時間為 1,874,s，最大速度為 91.2,km/h，平均速度為 34.2,km/h。試驗分為冷啟動階段(0～505,s)、過渡階段(505～1,369,s)和熱啟動階段(0～505,s)。熱啟動階段的速度曲線與冷啟動階段相同，在過渡階段和熱啟動階段有9～11,min的熱浸階段。[2]

JC08循環(huán)是日本汽車排放法規(guī)引入的最新測試循環(huán)。該循環(huán)再現(xiàn)了汽車在擁擠的城市中行駛的情況，包括怠速和頻繁的加速與減速。JC08循環(huán)持續(xù)時間為 1,204,s，總行駛里程為 8.171,km，平均速度為24.4,km/h(不包含怠速，怠速為34.8,km/h)，最大速度為81.6,km/h。[3]

3 非常規(guī)污染物排放的測量方法

使用 FTIR瞬時值積分和袋采化學(xué)分析兩種方法計算了甲醛、乙醛、苯、甲苯非常規(guī)污染物的循環(huán)工況平均排放，結(jié)果取兩種方法的平均值。使用袋采化學(xué)分析方法計算了丙酮、二甲苯非常規(guī)污染物的循環(huán)工況平均排放。使用 FTIR瞬時值積分方法計算了甲醇、乙烯、丙烯、1，3-丁二烯、異丁烯非常規(guī)污染物的循環(huán)工況平均排放。

3.1 FTIR瞬時值積分方法

使用 MEXA-6000FT測量了甲醇、甲醛、乙醛、苯、甲苯、甲醇、乙烯、丙烯、1，3-丁二烯、異丁烯非常規(guī)污染物在整個循環(huán)工況的瞬時排放值，根據(jù)稀釋系數(shù)將直排濃度轉(zhuǎn)換為稀釋排氣的濃度，然后與稀釋排氣的瞬時流量進行積分計算，再除以汽車行駛總距離，得出甲醇、甲醛、乙醛、苯、甲苯、甲醇、乙烯、丙烯、1，3-丁二烯、異丁烯在整個循環(huán)工況下的平均排放水平。

3.2 袋采化學(xué)分析方法

使用化學(xué)分析方法直接測量采樣氣袋中稀釋排氣的非常規(guī)污染物排放水平。在試驗循環(huán)結(jié)束后，使用美國SKC公司的PCXR8型氣體采樣泵從采樣氣袋中抽出適量的稀釋排氣，分別使用 TENAX-TA吸附管采集稀釋排氣中的揮發(fā)性有機化合物，使用 2，4-DNPH吸附柱采集稀釋排氣中的醛酮類化合物。對于 TENAX-TA 吸附管，采樣后經(jīng)過熱脫附后使用GC-MS進行定性定量分析，得出樣品中苯、甲苯、二甲苯的排放值。對于2，4-DNPH吸附柱，利用固相萃取裝置進行樣品洗脫后，經(jīng) HPLC測量可以得到甲醛、乙醛、丙酮的排放水平。在采集過程中，使用校準(zhǔn)后的流量計精確測量經(jīng)過各吸附管的采樣流量，然后根據(jù)稀釋排氣總流量和采樣流量的比值，計算得出在整個循環(huán)工況下甲醛、乙醛、苯、甲苯、丙酮、二甲苯非常規(guī)污染物的平均排放值。

4 不同試驗工況的排放結(jié)果分析

4.1 常規(guī)污染物的瞬態(tài)排放測量結(jié)果

圖 1～圖 3分別給出了同一輛試驗車在 JC08、FTP75(第一、二階段)、NEDC循環(huán)工況下的 CO、HC、NOx常規(guī)污染物瞬態(tài)排放曲線。從圖1中可以看出，在日本 JC08循環(huán)工況中，CO排放在冷啟動后15,s時出現(xiàn)第 1個峰值，約為 100×10-6，然后在第1個急加速工況處(約 40,s時)達到最高峰值，約為300×10-6，隨后在每個急加速工況都有一個較小的峰值出現(xiàn)。HC排放同樣在冷啟動15,s時出現(xiàn)第1個峰值，約為 200×10-6，并一直維持到 50,s，隨后逐漸降低到零附近，直至循環(huán)工況結(jié)束。NOx排放峰值出現(xiàn)在第1個急加速工況處(約40,s時)，約為80×10-6，隨后與 HC排放相似，逐漸降低到零水平并一直維持。

圖1 日本JC08循環(huán)工況的常規(guī)污染物瞬態(tài)排放Fig.1 Instantaneous regulated emissions in the JapanJC08 cycle

從圖2中可以看出，在美國FTP75循環(huán)工況中，CO排放在冷啟動后15,s時出現(xiàn)第1個也是最高1個峰值，約為 120×10-6，隨后在幾個急加速工況處出現(xiàn)若干不超過100×10-6的峰值。HC排放分別在第1個急加速工況處(約 35,s)和最大加速度工況處(約200,s)出現(xiàn)兩個峰值，分別為 300×10-6和 50×10-6。NOx排放與HC排放類似，分別在35,s和200,s時出現(xiàn)270×10-6和80×10-6的兩個峰值，要高于圖1所示的NOx排放。

圖2 美國FTP75循環(huán)工況的常規(guī)污染物瞬態(tài)排放Fig.2 Instantaneous regulated emissions in the America FTP75 cycle

從圖3中可以看出，在歐洲NEDC循環(huán)工況中，CO排放基本在每個急加速工況處都會出現(xiàn)一個不超過 150×10-6的峰值，而最高峰值出現(xiàn)在速度最高的最后 1個加速工況處(約 1,115,s)，約為 480×10-6。HC排放在第1個急加速工況處(約20,s)出現(xiàn)1個峰值，約為420×10-6，隨后在100,s逐漸降低到零附近。NOx在20,s和1,115,s出現(xiàn)兩個峰值，分別為40×10-6和60×10-6。

圖3 歐洲NEDC循環(huán)工況的常規(guī)污染物瞬態(tài)排放Fig.3 Instantaneous regulated emissions in the Europe NEDC cycle

4.2 非常規(guī)污染物的瞬態(tài)排放測量結(jié)果

圖 4～圖 6分別給出了同一輛試驗車在 JC08、FTP75(第一、二階段)、NEDC循環(huán)工況下的甲醇、甲醛、苯、1，3-丁二烯非常規(guī)污染物瞬態(tài)排放曲線。從圖中可以看出，JC08、FTP75、NEDC,3個循環(huán)工況的非常規(guī)污染物瞬態(tài)排放曲線具有相似的規(guī)律。甲醇、甲醛、苯、1，3-丁二烯排放都是在冷啟動后 25,s出現(xiàn)第1個也是最高1個峰值，峰值高度在不同循環(huán)中有所差別。隨后各種非常規(guī)污染物排放都迅速降低到零排放附近，并一直維持到循環(huán)工況結(jié)束。其中，日本JC08循環(huán)工況的甲醇、甲醛、苯、1，3-丁二烯排放峰值最大，分別約為 25×10-6、20×10-6、40×10-6、110×10-6。

圖4 日本JC08循環(huán)工況的非常規(guī)污染物瞬態(tài)排放Fig.4 Instantaneous unregulated emissions in the JapanJC08 cycle

圖5 美國FTP75循環(huán)工況的非常規(guī)污染物瞬態(tài)排放Fig.5 Instantaneous unregulated emissions in the America FTP75 cycle

圖6 歐洲NEDC循環(huán)工況的非常規(guī)污染物瞬態(tài)排放Fig.6 Instantaneous unregulated emissions in the Europe NEDC cycle

測量結(jié)果說明，由于甲醇、甲醛、苯、1，3-丁二烯本質(zhì)上都是碳氫化合物，因此與 HC一樣，都能夠被起燃后的車用三效催化劑完全轉(zhuǎn)化，使汽車尾氣中的非常規(guī)污染物排放水平保持在較低的水平。總的來說，汽車在整個循環(huán)工況的非常規(guī)污染物排放水平主要取決于催化劑尚未完全起燃的冷啟動前100,s。

4.3 常規(guī)污染物的循環(huán)工況平均排放測量結(jié)果

圖 7分別給出了 CO、HC、NOx、CO2、CH4常規(guī)污染物的循環(huán)工況平均排放水平。從圖 7可以看出，CO、HC、CO2、CH4排放呈現(xiàn)出相同的規(guī)律：日本JC08＞歐洲 NEDC＞美國 FTP75，而 NOx排放呈現(xiàn)出相反的規(guī)律：美國 FTP75＞歐洲 NEDC＞日本JC08。

圖7 不同循環(huán)工況的常規(guī)污染物平均排放Fig.7 Average regulated emissions in three cycles

由于日本 JC08循環(huán)工況的總里程最短，平均速度、最大行駛速度最低，因此能夠反映出汽車在擁擠城市中行駛時 CO、HC、CO2排放較高的特性。美國FTP75循環(huán)工況的總行駛里程和試驗總時間都是最長的，平均速度也最高，因此CO、HC、CO2每公里排放值最低。歐洲 NEDC循環(huán)兼顧了車輛在市區(qū)和市郊的行駛狀況，循環(huán)參數(shù)處于美國 FTP75和日本JC08之間，因此其CO、HC、CO2排放也處于中值。

從瞬態(tài)排放曲線的對比中可以看出，美國FTP75循環(huán)工況在冷起動剛開始時就會有一個急加速工況，發(fā)動機和催化劑都未達到穩(wěn)定狀態(tài)，尾氣排放中有一個很高的 NOx峰值出現(xiàn)，造成了美國 FTP75循環(huán)工況的 NOx平均排放水平最高。雖然由于冷啟動后的汽車速度、加速度不同導(dǎo)致排氣溫度差異，使得催化器進入正常工作的時間不同，催化器后的HC、CO和各種非常規(guī)污染物排放的排放峰值略有差異，但是造成 3個循環(huán)工況平均排放水平(mg/km)差異的主要原因還是汽車行駛里程的不同：NEDC循環(huán) 11,km，F(xiàn)TP75循環(huán)12,km，JC08循環(huán)8,km。

4.4 非常規(guī)污染物的循環(huán)工況平均排放測量結(jié)果

圖 8(a)～(c)分別給出了甲醇、甲醛、乙醛、丙酮、苯、甲苯、二甲苯、乙烯、丙烯、1，3-丁二烯、異丁烯非常規(guī)污染物的平均排放水平?？梢苑譃榇既┩?、芳香烴和烯烴3大類。

圖8 不同循環(huán)工況的非常規(guī)污染物平均排放Fig.8 Average unregulated emissions in three cycles

試驗結(jié)果顯示，同一車輛在不同循環(huán)工況的各種污染物平均排放水平雖然存在差異，但是最大變化量不超過 2倍。從圖中可以看出，各種非常規(guī)污染物排放具有與 HC、CO排放相同的規(guī)律：日本 JC08＞歐洲 NEDC＞美國 FTP75。CH4、甲醇、甲醛、乙醛、丙酮、苯、甲苯、二甲苯、乙烯、丙烯、1，3-丁二烯等污染物均為碳氫化合物，在汽車燃料不改變的情況下，這些污染物排放隨循環(huán)工況變化的規(guī)律應(yīng)與 HC一致。

現(xiàn)階段汽油車在 3個循環(huán)工況下甲醇、甲醛、乙醛、丙酮的平均排放水平約為 2～5,mg/km，苯、甲苯、二甲苯排放約為 2～10,mg/km，乙烯、丙烯、1，3-丁二烯、異丁烯排放小于 5～25,mg/km。但是，從職業(yè)接觸的空氣中最高允許濃度(MAC)比較來看，一般認為毒性大小的順序為：甲醛＞苯＞1，3-丁二烯。因此，甲醛是未來最有必要限制的非常規(guī)污染物排放。

5 結(jié) 論

整個循環(huán)工況的非常規(guī)污染物排放水平主要取決于催化劑尚未完全起燃的冷啟動前 100,s。同一車輛在不同循環(huán)工況的各種污染物平均排放水平存在差異，最大變化量不超過2倍。CO、HC、CO2、CH4常規(guī)污染物和醇醛酮類、芳香烴類、烯烴類非常規(guī)污染物的平均排放水平呈現(xiàn)出相同的規(guī)律：日本 JC08＞歐洲 NEDC＞美國 FTP75，而 NOx排放呈現(xiàn)出相反的規(guī)律。

［1］ COMMISSION REGULATION(EC)No 692/2008 of 18 July 2008 implementing and amending Regulation(EC)No 715/2007 of the European Parliament and of the Council on type-approval of motor vehicles with respect to emissions from light passenger and commercial vehicles(Euro 5 and Euro 6)and on access to vehicle repair and maintenance information [S]. 2008.

［2］ 40 C. F. R. § 86. 1811-04 Emission standards for lightduty vehicles，light-duty trucks and medium-duty passenger vehicles [S]. 2000.

［3］ 潘朋，王建海，田冬蓮，等. 日本后新長期規(guī)定對汽車 PM 排放的技術(shù)要求研究[J]. 標(biāo)準(zhǔn)科學(xué)，2010(8)：91-96.

［4］ Rutten G A，Burtner C W J，Visser H，et al. The Determination of aldehydes in the exhaust gases of LPG filled engines [J]. Chromatographia，1998(26)：274-280.

［5］ 戴有天，魏復(fù)盛，譚培功，等. 空氣和廢氣中醛酮污染物的氣相色譜測定[J]. 環(huán)境化學(xué)，1998，17(3)：293-298.

［6］ 閆秀峰，黃海波，黃星培. 車用甲醇燃料毒性和環(huán)境影響評價[J]. 職業(yè)衛(wèi)生與病傷，2004，19(2)：117-118.

［7］ 于津濤，王建海，田冬蓮. 歐美常溫排放法規(guī)對比及試驗分析[J]. 汽車技術(shù)，2011(4)：43-46.

A Comparative Test of Unregulated Emissions from a Light-duty Vehicle Under European，American and Japanese Emission Regulations

ZHANG Fan，YU Jintao，TIAN Donglian
(China Automotive Technology & Research Center，Beijing 100176，China)

Using a light-duty vehicle fuelled with the same gasoline sample，tests referring to European，US and Japanese emission regulations were carried out on a chassis dynamometer．FTIR，HPLC and GC-MS methods were used to measure unregulated emissions of methanol，formaldehyde，acetaldehyde，acetone，benzene，toluene，xylene，ethylene，propylene，1，3-butadiene and isobutylene in the vehicle exhaust．The test results indicate that unregulated emissions during the entire driving cycles depend primarily on the emission level of the first 100,s during cold start before the catalyst is completely lighted-off．Although there are differences in the average emission levels during different driving cycles，the largest variation is no more than 2,times．In addition to NOxemissions，the average levels of CO，HC，CO2，CH4，alcohols，aldehydes，ketones，aromatic hydrocarbons and olefins have the same tendency：Japanese JC08＞European NEDC＞American FTP75.

light-duty vehicle；unregulated emissions；emission regulations

TK411+.5

A

1006-8945(2016)01-0021-05

2015-12-14