基于實時控制的電絮凝-氣浮處理重金屬清淤尾水

徐海音,楊朝暉*,曾光明,羅遠玲,黃　兢,汪理科,宋佩佩(1.湖南大學環(huán)境科學與工程學院,湖南 長沙 410082；2.湖南大學環(huán)境生物與控制教育部重點實驗室,湖南 長沙 410082；.長沙環(huán)境保護職業(yè)技術學院,湖南 長沙 410004)

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基于實時控制的電絮凝-氣浮處理重金屬清淤尾水

徐海音1,2,楊朝暉1,2*,曾光明1,2,羅遠玲3,黃兢1,2,汪理科1,2,宋佩佩1,2(1.湖南大學環(huán)境科學與工程學院,湖南 長沙 410082；2.湖南大學環(huán)境生物與控制教育部重點實驗室,湖南 長沙 410082；3.長沙環(huán)境保護職業(yè)技術學院,湖南 長沙 410004)

摘要：針對重金屬清淤尾水具有污染物濃度高、水質波動大、沉淀性能差等特點,選取pH值和濁度作為實時監(jiān)測因子,并借助沉淀模擬和數(shù)據擬合等手段,建立了比電流與鎘殘留量之間的實時控制響應模型.結果表明:鋁-電絮凝-氣浮兼有中和pH值和改善泥水分離的優(yōu)點,實現(xiàn)了重金屬鉛、鎘和鋅的達標排放;此外實時控制策略節(jié)省了35.8%的材料消耗和43.4%的電能消耗以及降低了47.9%的產泥量.

關鍵詞：電絮凝；氣??；清淤尾水；實時控制；重金屬

* 責任作者, 教授, yzh@hnu.edu.cn

底泥環(huán)保清淤(疏浚)技術是治理湖泊、港口及河道重金屬內源污染的重要手段[1].重金屬污染底泥的環(huán)保清淤過程中,由于挖掘、攪拌等物理因素的影響,導致底泥中原本含重金屬濃度較高且相對穩(wěn)定的間隙水、毛細水從底泥中滲出,從而形成含重金屬的清淤尾水[2].

目前,國內外環(huán)保清淤的對象主要以受氮、磷等營養(yǎng)元素污染的河流湖泊的底泥為主,如云南滇池草海、安徽巢湖以及Lake Uluabat(土耳其)環(huán)保疏浚工程等,其尾水的處理主要采用靜置直排、絮凝沉淀后直排或絮凝和吸附的組合方式[3-5].然而國內外關于重金屬污染底泥清淤尾水的處理方法的研究仍非常有限[2,6].此外,在重金屬污染底泥的環(huán)保清淤實施過程中,清淤尾水的水質具有波動幅度大、沉淀性能差等特點,若處理不當,極易造成水污染環(huán)境事故.因此,有必要針對重金屬污染底泥清淤尾水的水質特點,研究開發(fā)一種安全經濟、自動化程度高的處理方法,避免清淤尾水及其處理過程引發(fā)二次污染.

電絮凝-氣浮技術是利用鋁或鐵在陽極原位生成高活性的多形態(tài)聚鋁或聚鐵絮凝劑;同時利用陰極產生具有氣浮作用的微小氫氣氣泡[7-9].此外,電絮凝-氣浮還具有無需投加化學物質、自動化程度高、易與其他工藝組合應用等優(yōu)點,已逐步成為重金屬廢水處理的工業(yè)化應用技術[3].近年來研究表明電絮凝-氣浮產生的氫氣具有較高的回收價值,可通過其抵消部分費用并進一步降低運行成本[10].

本研究針對清淤尾水水質的特點,試圖采用基于實時控制策略的鋁-電絮凝-氣浮技術,通過篩選實時監(jiān)測因子,建立其與響應值的定量關系,構建清淤尾水的實時控制響應模型,實現(xiàn)重金屬污染底泥清淤尾水的電絮凝-氣浮自動化控制.

1　材料與方法

1.1實驗尾水及水質

實驗尾水來自湘江流域株洲段霞灣港河道的喻家坪車站至入江口沿線26個點,其具體的采樣點及其坐標(東經,北緯)如圖1所示.

圖1　霞灣港河道底泥取樣點Fig.1　Points of sediment collection in Xiawangang river

將采集到的清淤底泥充分攪拌后靜置30min后,取上層泥水混合物作為實驗用的尾水.然后將尾水用0.45μm膜過濾得到的液體稱為尾水過濾液.因此,尾水過濾液中的重金屬主要以溶解態(tài)(離子態(tài))存在.經分析清淤尾水中重金屬主要以Pb、Zn和Cd為主,尾水及其過濾液的污染物含量如表1所示.

表1　尾水及其過濾液的水質Table 1　Water-quality of residual water and its filtrate

1.2實驗設定及分析方法

電極材料均采用鋁(1050)極板,其尺寸為(150×150×2)mm3,極板間距15mm.攪拌速度為200rpm,pH調控蠕動泵流量為10mL/min,而實時監(jiān)控體系蠕動泵為300mL/min.電流密度200A/m2由直流電源(RIGOL DP1116A)提供.為防止電絮凝中的鈍化行為,采取極性切換方式,時間間隔15min,由繼電器(JSPG—120—B)控制[10]. pH及溫度探頭(TOLEDO FE20)和濁度計(HACH TSS Portable)實現(xiàn)其在線監(jiān)測.具體實驗裝置如圖2所示.尾水pH值通過1mol/L的HCl/ NaOH溶液調節(jié),電絮凝-氣浮實驗溫度為室溫(15±2)℃,實驗所用試劑均為分析純.采用Minteq軟件模擬重金屬沉淀生成及溶解行為,響應面(RSM)實驗設計及數(shù)據處理手段構建電絮凝-氣浮實時控制的響應模型[7,11].實驗中Pb、Zn、Cd 和Al的含量由原子吸收光譜儀(PE AA700)以及電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀(BAIRD PS-6)測定.

圖2　鋁-電絮凝-氣浮實時控制系統(tǒng)Fig.2　Real-time control system of Al-ECF

2　結果與討論

2.1起始pH值對尾水過濾液中重金屬去除的影響

pH值是影響電絮凝去除重金屬效果的主要因素之一[8].由圖3可知,隨著起始pH值的升高(5.0～9.0),重金屬離子(Zn2+、Cd2+和Pb2+)的去除率隨之快速上升.Heidmann等[12]在研究電絮凝去除重金屬 (Ni,Cu,Cr)的過程中也觀察到類似的現(xiàn)象.其可能由于隨著起始pH值上升,溶液中重金屬離子處于過飽和狀態(tài)(K≥Ksp),使其與OH-結合生成沉淀(式1,n=2),并從尾水中分離去除.

但是隨著起始pH升到13時,Zn的去除率顯著下降.這是因為生成的氫氧化鋅沉淀是兩性物質,在堿性條件下,其以Zn(OH)3-的形式(式2,n=2,m=1),并重新釋放至尾水[13].

因此,尾水中重金屬去除率與電絮凝過程的pH有非常密切的關系,其主要原因在于重金屬離子如Pb2+、Cd2+和Zn2+均可與OH-結合并生成其氫氧化物的難溶物,經絮凝沉淀后去除.

然而pH值在電絮凝過程中是不斷發(fā)生演化的[7].如圖3所示,當起始pH值為堿性時,最終pH值相對其起始pH值會下降;反之,最終pH會上升.當起始pH為6.0～11.0時,經鋁-電絮凝后,最終pH位于6.7～9.0范圍內.研究表明,鋁-電絮凝在處理重金屬廢水、餐飲廢水以及食品加工廢水過程中都表現(xiàn)出了類似的pH行為[13].

雖然理論上,鋁-電絮凝等價于原位生成絮凝劑Al(OH)3,因而該過程并不會改變系統(tǒng)的pH[7].但是在堿性條件下,尾水過濾液中的重金屬離子(Pb2+、Cd2+和Zn2+)在生成其氫氧化物沉淀[式(1)]或兩性沉淀溶解過程[式(2)]中均會消耗過濾液中的OH-,導致系統(tǒng)最終pH下降.此外在弱酸性條件下,鋁-電絮凝-氣浮產生的微小氫氣氣泡會吹脫溶解于清淤尾水中的CO2,促使其溶解平衡從左往右移動[式(3)],同時生成OH-,因而使尾水過濾液的最終pH上升.

圖3　起始pH值對尾水過濾液最終pH值及重金屬去除的影響Fig.3　Effects of initial pH on final pH and heavy metals removal efficiency of residual filters

綜上所述,鋁-電絮凝具有中和調節(jié)pH的特點,能夠適應于pH值波動水質的處理.

從表1可知,尾水過濾液中溶解態(tài)重金屬Pb、Cd和Zn均超出排放限值.接下來進一步考察pH值對尾水過濾液中重金屬Pb、Cd和Zn殘留量的影響,使其滿足排放標準.假定在鋁-電絮凝中,尾水過濾液中的重金屬均以生成其氫氧化物的難溶物而去除.根據Pb、Cd、Zn和Al的溶度積以及溶解平衡常數(shù),借助Minteq軟件[11],構建不同pH值以及重金屬濃度下其氫氧化物的理論溶解/沉淀區(qū)域,如圖4所示. 隨著最終pH值升高,尾水過濾液中重金屬Pb2+和Cd2+的理論上限值呈指數(shù)下降.理論上,要實現(xiàn)尾水過濾液的達標排放,需要滿足重金屬的理論上限值小于等于其排放限值,此時重金屬所對應的pH值分別為: pHPb≥9.24,pHCd≥9.95,pHZn≥7.95,如圖4所示.但是其中Zn(OH)2以及Al(OH)3呈現(xiàn)了典型的兩性特征.例如pH5.0～13.0范圍內,其溶解理論上限值隨著pH值的升高先降低后又增大.理論上限值內側所圍區(qū)域為其氫氧化物沉淀區(qū)間,外側為其溶解態(tài)區(qū)間,如圖4所示.因此,Zn達標排放的理論pH值為7.95≤pHZn≤12.24.其中Cd達標排放的pHCd最大,為重金屬去除的關鍵因子.

然而鋁-電絮凝中滿足Pb、Cd和Zn排放所需的實際pH值要遠低于其理論沉淀的pH值.例如理論pH≥9.95能夠使得尾水過濾液中Pb、Cd和Zn的理論上限值滿足排放要求,而在鋁-電絮凝中實際pH=8.23時就已滿足排放要求.其可能原因在于電絮凝發(fā)生析氫反應使得其陰極表面附近的pH能達到10～12[14],要顯著高于整體pH值,使得陰極周邊重金屬離子達到飽和濃度并以其氫氧化物沉淀析出.

圖4　不同pH值下尾水過濾液中重金屬理論及實際殘留量Fig.4　Theoretical and actual residual of heavy metals in filters with different final pH

基于上述pH值對尾水重金屬殘留量的顯著影響,試圖引入pH值作為實時控制的監(jiān)測因子,建立其對尾水中鎘殘留量的定量關系.

2.2比電流對鋁-電絮凝-氣浮性能的影響

比電流即單位水流量通過的電流[15].從表1結果可知,尾水中的重金屬主要以懸浮顆粒物的形式存在.因此,清淤尾水的泥水分離過程是影響電絮凝效果的關鍵步驟.而清淤尾水中含有較多的細小懸浮顆粒物,其本身的絮凝沉降性能較差,如圖5所示,在未投加絮凝劑時[Q=0(A·s/L)],當尾水濁度降到1NTU所需的靜置時間為250min.

如何提高電絮凝過程中清淤尾水的固液分離效果?事實上,電絮凝同時具有絮凝以及氣浮作用[15],例如Gao等[16]利用其氣浮作用,實現(xiàn)了電絮凝-氣浮處理含鉻廢水過程中泥水的快速分離.從圖5中階段I (0≤Q≤540A·s/L)可知,隨著比電流的增加,尾水中鋁絮凝劑的理論釋放量也線性上升,zeta電位逐漸變小且接近于0mV,同時尾水濁度降到1NTU所需的靜置時間也逐步縮短至30min.以上結果表明:鋁絮凝劑能夠通過電性中和作用使尾水中帶負電的懸浮顆粒物脫穩(wěn)并聚集成大顆粒[17],改善尾水的絮凝性能.

隨著比電流的繼續(xù)增加(540＜Q≤900A·s/L),鋁絮凝劑也線性增加,期間zeta電位變化幅度不大,系統(tǒng)的絮凝性能未得到進一步顯著改善,但是所需的靜置時間卻急劇縮短至5min.絮凝物的形態(tài)結構分析表明:相比于階段I(圖6a),階段II中的絮凝物與大量的微小的氫氣氣泡發(fā)生了黏附,并融合聚集成大氣泡(圖6b),并在其頂托、裹攜和吸附的綜合作用下,實現(xiàn)了懸浮物與尾水的快速分離[15-16].但是,隨著比電流的進一步增加(900＜Q≤1200A·s/L),所需靜置時間反而升高,表明系統(tǒng)的絮凝性能變差,如圖5中III階段所示.

綜上所述,通過優(yōu)化鋁-電絮凝的比電流,實現(xiàn)電絮凝-氣浮的聯(lián)合作用,快速高效去除清淤尾水中懸浮物以及細小顆粒物.

圖5　不同比電流下尾水的絮凝-氣浮性能Fig.5　Characters of flocculation and flotation of residual water with various ratio current

圖6　鋁-電絮凝-氣浮中絮凝物Fig.6　Flocculates of Al-ECF (a)420A·s/L; (b)720A·s/L

2.3Al-ECF實時控制的RSM優(yōu)化設計

表2　響應面實驗結果Table 2　Experimental matrix for natural variables and corresponding experimental response to residual of Cd

以上的研究結論表明,鋁-電絮凝-氣浮的性能主要受尾水中pH值、懸浮顆粒物濃度、絮凝劑產生量以及靜置時間的影響.由于尾水的水質是波動的,若要實現(xiàn)其實時控制,有必要首先篩選易于實時監(jiān)控的指標[7].因此本研究采用濁度作為懸浮顆粒物濃度的衡量指標,采用比電流定量描述鋁絮凝劑的產生量.此外,相比于重金屬Pb 和Zn,Cd為尾水過濾液中重金屬去除的關鍵因子,選取其作為響應值.接下來借助響應面擬合實驗數(shù)據并構建實時控制響應方程,試圖根據水質的即時變化特征來實時調控比電流(絮凝劑產生量),實現(xiàn)尾水重金屬的達標排放及鋁-電絮凝-氣浮性能最優(yōu)化[4].影響尾水重金屬Cd殘留量的CCD實驗設計[10]及結果如下表2所示.

2.3.1鋁-電絮凝-氣浮的實時控制模型為了提高實時控制模型的可操作性,應盡量減少其中的非顯著項[10].當某影響因素的P≥0.05,表明該因素不顯著,可以考慮剔除[7].方差分析表明:交互項x1x2、x3x4以及二次項x22,x32均不顯著,因此將其從二次擬合模型中剔除.經改進后的二次模型的方差結果如表3所示,模型的P＜0.0001表明該模型具有高顯著性,同時模型的失擬度不顯著(P=0.0864≥0.05),表明該二次擬合模型能夠定量描述各個影響因素對尾水中殘留總鎘的影響,可作為鋁-電絮凝-氣浮實時控制的控制方程.

表3　響應面擬合二次模型方差分析結果Table 3　ANOVA of response surface quadratic model

此外,模型中的影響因子間還存在顯著的交互作用,其中最為典型的交互項為: x1x4(濁度-比電流)和x2x4(pH-比電流).在一定濁度下,隨著比電流的增加,鋁絮凝劑的產生量也線性增加,同時改善尾水中細小顆粒物以及懸浮物的絮凝性能,使得尾水中總鎘的殘留量逐步下降[圖7(a)][13]. 而pH與比電流之間的交互作用如圖7(b)所示,相比于起始pH,比電流對殘留總鎘的影響更大.由于尾水過濾液中的Cd2+在堿性環(huán)境中會生成其氫氧化物的細小顆粒物[式(1)].隨著比電流的增加,使得細小顆粒物凝聚成大顆粒,同時吸附陰極的微小氣泡,借助氣浮作用顯著改善尾水的泥水分離效果,使得殘留鎘的量顯著下降.

圖7　交互項影響:(a)比電流和濁度; (b)起始pH值和比電流Fig.7　Interaction terms analysis: (a) ratio current and turbidity; (b) initial pH and ratio current

根據CCD實驗設計數(shù)據擬合的鋁-電絮凝-氣浮處理清淤尾水的二次模擬方程:

接下來,在確保重金屬達標排放的前提下,構建尾水水質的即時變化特征與實時調控鋁絮凝劑的產生量(比電流(x4))的實時控制方程:

接下來,通過運行時間(Tc)實時調控鋁絮凝劑產生量,計算見式(6)[15,18]:

式中:x4為比電流(A·s/L),i為電流密度(A/m2),A為極板有效面積(m2),V為容器的有效體積(L).

2.4鋁-電絮凝-氣浮的實時控制策略

針對清淤尾水水質波動特點,結合鋁-電絮凝-氣浮的實時控制方程式(5)～(6),提出實時控制策略的操作流程圖(圖8).試圖通過鋁絮凝劑的自動原位投加,實現(xiàn)鋁-電絮凝-氣浮性能的最優(yōu)化,保證清淤尾水水質達標排放.其中設計的靜置時間為Ts=10min.

圖8　鋁-電絮凝-氣浮處理尾水的實時控制策略Fig.8　Real-time control strategy of Al-ECF process on the residual water treatment

表4　實時控制下的鋁-電絮凝-氣浮處理清淤尾水效果Table 4　Residual water treatment by real-time control strategy of Al-ECF

按照圖8的實時控制策略,處理霞灣港沿線4個不同清淤段的清淤尾水.首先,實時調節(jié)/監(jiān)測清淤尾水即時pH及濁度;然后根據式(5)～(6)確定比電流及運行時間,實現(xiàn)鋁-電絮凝-氣浮處理;最后將其靜置后排放.實驗結果表明(表4):經鋁-電絮凝-氣浮處理后的清淤尾水中的重金屬Pb、Cd和Zn均滿足GB8998-1996排放標準.

經濟性評價分析結果表明:相比于傳統(tǒng)電絮凝,實時控制策略下的電絮凝-氣浮技術體現(xiàn)了良好的經濟性,其節(jié)省35.8%的材料消耗,減少43.4%的電能消耗以及47.9%的產泥量(圖9).

圖9　傳統(tǒng)電絮凝與實時控制下電絮凝的經濟性對比Fig.9　Economic assessment between with and without real-time control strategy

3　結論

3.1鋁-電絮凝-氣浮具有中和調節(jié)pH值的特點,適用于pH值波動較大的尾水處理. 鋁-電絮凝中滿足鉛、鎘和鋅排放的所需pH要遠低于其理論沉淀的pH,其中鎘為尾水中重金屬去除的關鍵因子.

3.2當比電流為600～1200A·s/L時,鋁-電絮凝可借助絮凝-氣浮聯(lián)合作用,實現(xiàn)尾水中懸浮顆粒物的快速去除,同時濁度降至1NTU所需靜置時間降至5min.

3.3以濁度和pH值作為監(jiān)測指標,靜置時間作為設計參數(shù),通過剔除非顯著性因子,構建了比電流(絮凝劑產生量)與鎘殘留之間的鋁-電絮凝-氣浮實時控制響應模型.

3.4實時控制策略能夠節(jié)省35.8%的材料消耗和43.4%的電能消耗以及降低47.9%的產泥量.

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Treatment of residual water from heavy metals contaminated sediment dredging by electro-coagulation-flotation based on real-time control strategy.

XU Hai-yin1,2, YANG Zhao-hui1,2*, ZENG Guang-ming1,2, LUO Yuan-ling3, HUANG Jing1,2, WANG Li-ke1,2, SONG Pei-pei1,2(1.College of Environmental Science and Engineering, Hunan University, Changsha 410082, China；2.Key Laboratory of Environmental Biology and Pollution Control, Ministry of Education, Hunan University, Changsha 410082, China；3.Changsha Environmental Protection College, Changsha 410004, China). China Envrionmental Science, 2016,36(3)：786～792

Abstract：Residual water from heavy metals contaminated sediment dredging had high concentrations of heavy metals, fluctuant water-quality and poor sedimentation. Electro-coagulation-flotation with aluminium anode (Al-ECF) was applied to treat residual water. First, pH and turbidity were selected as monitoring factors of real-time control. Then, a real-time control response model of ratio current and residual cadmium (Cd) was established by the tools of precipitation simulation and data fitting. Experiment results showed that Al-ECF could neutralize pH and improve separation performance and lead (Pb), Cd and zinc (Zn) of effluent met the discharge standards. Additionally, the real-time control strategy could save 35.8% of anode material and 43.4% of electricity power and reduce 47.9% of sludge production.

Key words：electrocoagulation；flotation；residual water of dredging；real-time control；heavy metals

作者簡介：徐海音(1986-),男,湖南寧鄉(xiāng)人,湖南大學博士研究生,主要從事電化學處理重金屬廢水研究.發(fā)表論文10余篇.

基金項目：國家自然科學基金資助項目(51578223、51521006);國家水體污染控制與治理科技重大專項(2009ZX07212-001-02)

收稿日期：2015-08-20

中圖分類號：X703

文獻標識碼：A

文章編號：1000-6923(2016)03-0786-07