乏燃料貯存水池失冷條件下的臨界安全研究

楊海峰，邵 增，霍小東

(中國核電工程有限公司，北京100840)

乏燃料貯存水池失冷條件下的臨界安全研究

楊海峰，邵 增，霍小東

(中國核電工程有限公司，北京100840)

乏燃料水池中存放乏燃料組件，依靠池水帶走衰變熱、屏蔽放射性，失去冷卻是乏燃料水池最嚴重的事故工況之一。在池水逐漸蒸干和快速流失兩種失冷方式下，基于可能的事故過程，研究芯塊和池水溫度升高、棒柵距失控、組件嚴重損毀、中子吸收體失效等各種假設情景對臨界安全的影響，并對各種假設情景的可信度進行了評估。研究結果表明：水的喪失使系統(tǒng)的慢化能力大幅減弱，燃料溫度升高引起的多普勒負反饋效應，都增加了系統(tǒng)的次臨界安全裕量。即使在水池補水、重新淹沒乏燃料的過程中，在可信的堆積模型下，系統(tǒng)也能夠保證次臨界安全。在不可信的中子吸收體硼鋼損壞的情景下，得到非常保守的系統(tǒng)keff以及相應的緩解措施，僅供參考。基于目前的知識和工程經(jīng)驗，乏燃料水池失冷事故，在可信事故工況下，是可以保證次臨界安全的。

乏燃料水池；失去冷卻；臨界安全；堆積模型；可信度評估

乏燃料貯存水池中，依靠池水帶走乏燃料衰變熱、屏蔽其放射性。當乏燃料水池的冷卻循環(huán)失效，乏燃料的衰變熱將持續(xù)加熱池水使其升溫至沸騰蒸發(fā)，水位下降，乏燃料逐漸裸露在蒸汽環(huán)境中?；蛘哂捎谀撤N超設計基準事故損壞了乏燃料水池，導致池水快速流失，乏燃料裸露于空氣環(huán)境中。在這兩種情況下，如無法及時提供有效冷卻手段，衰變熱將使得燃料芯塊、包殼溫度逐漸升高，并可能導致包殼的損毀及燃料芯塊的重分布，從而帶來臨界安全及放射性釋放的風險。

美國針對運輸容器開展了一些乏燃料失效對臨界安全的影響研究[1-3]，提出一些乏燃料失效模式假設，并進行初步的可信度評估。乏燃料水池失冷事故下的臨界安全研究，國內(nèi)尚屬空白。在失冷事故下，乏燃料及格架的狀態(tài)尚無清晰明確的研究結論或?qū)嶒灁?shù)據(jù)，在參考國外乏燃料失效的研究方法的基礎上，結合乏燃料水池失冷事故的可能進程，提出乏燃料的狀態(tài)假設，開展臨界安全研究。并基于現(xiàn)有的知識和工程經(jīng)驗，對假設的狀態(tài)工況進行可信與否的初步判斷。

1 分析模型及計算結果

典型壓水堆核電站的乏燃料水池的主體為采用燃耗信任制技術設計的密集(高密度)貯存系統(tǒng)，滿足裝載曲線(即，初始富集度對應的燃耗限值)的乏燃料組件可貯存于此。以典型壓水堆核電站的乏燃料水池的主體為研究對象，以裝載曲線中具有代表性的初始235U富集度4.45%、平均燃耗為裝載曲線燃耗限值37000兆瓦天每噸鈾(MWd/tU)的AFA-3G組件為參考組件，開展乏燃料水池失冷事故的臨界安全研究。貯存單元的示意圖見圖1，其中貯存柵距為25.5cm，中子吸收體硼不銹鋼厚度為0.25cm。乏燃料組件核素成分計算使用組件計算程序APOLLO2-F，臨界計算使用蒙特卡羅程序MONK-10A。計算中追蹤足夠的粒子數(shù)目，使計算結果標準偏差不大于0.0005。

圖1 貯存單元示意圖Fig.1 Model of the storage cell

1.1 正常貯存工況

在正常貯存工況下，池水中可溶硼濃度超過2000ppm。在臨界計算中，將池水當做純水，并在格架四周設置周期性邊界條件，高度方向設置足夠厚的水反射層?？紤]乏燃料中主要的錒系核素與裂變產(chǎn)物，忽略強吸收、短壽命的裂變產(chǎn)物以及一些非主要的裂變產(chǎn)物。采用美國橡樹嶺國家實驗室發(fā)布的軸向燃耗包絡線來考慮軸向燃耗不均勻分布引起的末端效應[4]。正常貯存工況下，keff為0.9046。

1.2 溫度的影響

在失冷事故中，池水蒸發(fā)或快速流失，乏燃料裸露出來，由于水蒸汽或空氣不能及時帶走衰變熱，導致燃料芯塊和包殼溫度逐漸升高。以鋯為主材的包殼，對中子幾乎是透明的，包殼溫度變化幾乎不影響系統(tǒng)keff。芯塊溫度升高，由于多普勒效應，將引入負反應性，系統(tǒng)keff隨芯塊溫度變化見圖2。燃料芯塊的多普勒負反饋效應是乏燃料水池失冷事故的一個固有安全特性，增大系統(tǒng)的次臨界安全裕量。

根據(jù)乏燃料貯存格架/水池的臨界安全分析[5]，水溫升高引起池水升溫至沸騰蒸發(fā)，密度減小，大幅降低系統(tǒng)中子慢化能力，導致密集貯存系統(tǒng)的keff變小。

圖2 keff隨燃料芯塊溫度的變化Fig.2 keff as a function of fuel pellet temperature

1.3 燃料組件變形的影響

燃料組件主要由導向管、上下管座、定位格架組成的骨架支承，定位格架保證燃料棒的徑向柵距。導向管、定位格架以及燃料棒包殼的主材都是鋯，因此在分析中考慮燃料組件兩種可能的變形：定位格架失效導致的棒柵距失控，整個組件的嚴重損毀。

圖3 硼鋼存在時棒柵距增大計算模型Fig.3 Calculational model of loss of rod pitch control with borated stainless steel

定位格架失效會導致棒柵距失控，主要考慮棒柵距增大的情況。當硼鋼存在時，棒柵距均勻增大至最外圈燃料棒接觸到貯存小室(硼鋼和不銹鋼形成的空間)的內(nèi)壁，如圖3所示。當由于某種原因，硼鋼不存在時，棒柵距均勻增大至最外圈燃料棒接觸到貯存單元的內(nèi)壁，如圖4所示。棒柵距失控的keff計算結果見圖5。從圖中可以看出，中子吸收體硼鋼是臨界安全控制的重要措施，另一方面，對于AFA-3G組件這種緊湊型欠慢化棒柵系統(tǒng)，隨著棒柵距的增大，系統(tǒng)keff逐漸增大。

圖4 硼鋼不存在時棒柵距增大計算模型Fig.4 Calculational model of loss of rod pitch control without borated stainless steel

圖5 keff隨棒柵距的變化Fig.5 keff as a function of rod pitch

乏燃料貯存單元內(nèi)主要的材料UO2芯塊的熔點約在2800℃，鋯包殼在862 ℃發(fā)生相變[6]，在空氣中鋯包殼900 ℃左右會發(fā)生氧化放熱反應[7]，不銹鋼的熔點均在1300℃以上[6]。在池水快速流失時，乏燃料很快裸露出來，空氣被衰變熱加熱后形成自然冷卻循環(huán)。根據(jù)熱工計算，乏燃料組件衰變熱功率較低時，良好的空氣自然對流可將鋯包殼溫度維持在相變溫度以下，保證組件的完整性。如果衰變熱功率較高，可能導致鋯包殼溫度過高，在空氣中發(fā)生劇烈的氧化放熱反應，包殼失效。在池水緩慢蒸干時，乏燃料逐漸裸露于蒸汽環(huán)境中。當乏燃料水池的水位較高時，需要冷卻的裸露段較短且蒸汽量多，包殼溫度升高較少；當水位較低時，需要冷卻的裸露段較長且蒸汽量少，包殼溫度顯著升高直至產(chǎn)生鋯與水蒸氣反應而失效。在乏燃料水池失冷事故中，熱源有UO2芯塊衰變熱和可能的鋯包殼的放熱反應，因此，在乏燃料水池長期失去冷卻、無法有效導出衰變熱的情況下，上述三種主要材料中，最先開始失效的將是鋯包殼，從而使得UO2芯塊散落出來堆積于貯存小室的底部。針對包殼失效導致的UO2芯塊重分布，考慮以下兩種計算模型：1) UO2材料均勻填充貯存小室內(nèi)；2) UO2小球堆積于貯存小室內(nèi)。在這兩種模型中，UO2芯塊的核素成分均取燃料組件末端50cm平均燃耗對應的核素成分。

第1個模型，UO2材料均勻填充貯存小室內(nèi)一定的高度，上面是低密度(保守取為0.01g/cm3)的水蒸汽，keff為0.6281，且隨著UO2材料密度降低、體積增加，keff略有減小。由于系統(tǒng)幾乎沒有慢化劑，UO2密度降低、體積增加后，系統(tǒng)內(nèi)共振吸收增加、快裂變減少，從而使得keff有所減小。這個模型及結果包絡了燃料組件結構材料存在的情況，因為結構材料主要是鋯，鋯對中子有很微弱的吸收作用，同時增大了混合物的體積，導致keff的降低。

第2個模型，使用如圖6所示的UO2小球的正八面體模型，來模擬UO2芯塊堆積于貯存小室底部的情況，小球間隙充低密度(保守取為0.01g/cm3)水蒸汽。keff為0.6374，且基本上不隨UO2小球半徑變化。由于低密度的水蒸汽無法提供良好的中子慢化能力，不同的UO2小球半徑引起的空間非均勻效應比較小，因此在UO2總質(zhì)量不變的情況下，系統(tǒng)keff基本不變。使用全密度的水來填充UO2小球間隙，以考慮向水池補水、重新淹沒乏燃料過程中的臨界安全。考慮到UO2芯塊的密度是水的10倍左右，很難出現(xiàn)UO2小球懸浮于水中形成最佳慢化的情景，因此，堆積模型是更可信的情景假設。由于全密度的水能夠提供良好的中子慢化能力，水鈾柵格的空間非均勻效應非常明顯，keff隨小球半徑增大而增大，在小球半徑為3.6cm時達到最大值0.9521，而后開始下降。半徑3.6cm的UO2小球，其質(zhì)量已經(jīng)大于AFA-3G組件中單根燃料棒的UO2質(zhì)量，而且計算模型中沒有考慮UO2芯塊溫度的多普勒反饋效應，因此keff的最大值0.9521有較大的保守裕量。

圖6 正八面體模型示意圖Fig.6 Skeleton of the octahedron model

由研究分析可知，系統(tǒng)keff的一個主要影響因素是水含量，即系統(tǒng)的慢化能力。因此，對于失冷事故，水的喪失使得系統(tǒng)的慢化能力大幅減弱，增加了系統(tǒng)的次臨界安全裕量。即使在向水池補水、重新淹沒乏燃料的過程中，如果包殼完好，則系統(tǒng)恢復到正常貯存狀態(tài)，是次臨界安全的。如果包殼失效，在可信的燃料芯塊堆積模型下，keff最大值為0.9521，雖大于正常貯存工況的0.9046，但仍然是次臨界安全的。

1.4 中子吸收體變化的影響

圖7 keff隨硼鋼中硼含量的變化Fig.7 keff as a function of the boron content of borated stainless steel

乏燃料貯存單元中的硼鋼是臨界安全控制的重要措施。研究以下兩種假設的硼鋼失效方式對臨界安全的影響：硼鋼中硼含量逐漸降低；硼鋼的高度從頂部開始不斷減小。從計算結果圖7和圖8中可以看出，隨著硼鋼中硼含量的降低，keff逐漸增大；隨著硼鋼高度的逐漸降低，空出的位置由水代替，keff迅速增大，隨后基本保持不變。典型的壓水堆乏燃料組件，軸向中間段的燃耗高，兩端的燃耗淺。堆芯頂部的慢化劑溫度高、密度小，慢化效果差，而且運行過程中控制棒插入等因素，導致乏燃料組件頂部的燃耗更淺。在乏燃料水池中，裂變峰主要位于乏燃料組件的頂部區(qū)域，是keff的主要貢獻區(qū)。因此，當乏燃料組件頂部的硼鋼消失時，keff迅速增大，隨后基本保持不變。

圖8 keff隨硼鋼板高度的變化Fig.8 keff as a function of the height of borated stainless steel

這個計算模型中有很多的保守因素，如硼鋼消失時，燃料組件仍然處于規(guī)則的布置、且有全密度的水提供良好的慢化能力。因此，keff計算結果1.0699僅可作為限值參考。

2 可信度評估及緩解措施

2.1 可信度評估

以上所研究的計算分析模型，有一些是可信的，有一些則是簡化的極限假設，其計算結果只可作為該類事故情景的參考限值?；诂F(xiàn)有的知識及工程經(jīng)驗，對上述各事故工況進行可信度判斷，結果如表1所示。

燃料芯塊、包殼的溫度升高，以及池水沸騰蒸發(fā)等，是可信的事故情景。在這兩種情景下，由于燃料芯塊多普勒效應以及中子慢化能力大幅變差等原因，均導致keff變小，增大了次臨界安全裕量。

乏燃料組件中燃料棒柵距由于輻照等原因出現(xiàn)小的變化，是可信的。如果燃料組件的定位格架失效，失去約束的燃料棒，很難形成均勻分布的最佳慢化條件。本文中分析的棒柵距變化是現(xiàn)實中很難出現(xiàn)的不可信極限假設情景，其計算結果可作為棒柵距失控的限值，僅供參考。

表1 各事故工況的可信度評估及所需緩解措施Table 1 Credible judgment of accidental scenarios and necessary mitigating measures

注：①keff增量是相對于正常貯存工況、不考慮池水中可溶硼的keff=0.9046的；

② 此keff增量是中子吸收體硼鋼存在的情況下引入的。

在組件嚴重損毀的情況下，比較可信的情景是燃料芯塊與組件結構材料的混合物，堆積于貯存小室的底部，只有低密度的水蒸汽提供很差的中子慢化能力?？紤]到UO2芯塊的密度遠遠超過水密度，即使在水池補水、損毀組件重新被淹沒的過程中，也很難出現(xiàn)UO2小球懸浮于水中的情況，堆積模型是比較可信的分析模型，而UO2小球和水的最佳慢化模型則是不可信的計算模型。

在乏燃料水池失冷事故下，熱源有乏燃料芯塊內(nèi)的衰變熱、放熱的鋯包殼氧化反應或鋯水反應(如果發(fā)生)。芯塊內(nèi)的衰變熱，通過包殼向外傳遞。中子吸收體硼鋼及結構材料不銹鋼不會自行產(chǎn)生熱量，只能被加熱，且其熔點高達1300℃以上。因此，在包殼發(fā)生相變失效、氧化反應或鋯水反應時，格架的結構材料及硼鋼基本上不會損壞。只有當包殼的熔融物或燃料芯塊與貯存單元或硼鋼直接接觸傳熱時，才有可能造成格架結構或硼鋼的損壞。因此，基于現(xiàn)有的知識及工程經(jīng)驗，很難將中子吸收體硼鋼的失效確定為可信的事故情景。本文所分析的硼鋼失效情景用的是一個保守的、簡化的模型，假設燃料組件仍舊處于規(guī)則的、良好慢化的狀態(tài)，因此計算結果有很大的保守裕量，僅可作為限值參考。

2.2 緩解措施

對于乏燃料水池失冷事故，最有效的緩解措施是重新將乏燃料淹沒于水中，既能帶走衰變熱，又能屏蔽放射性，同時要確保其處于次臨界狀態(tài)。目前，壓水堆核電站中多使用可溶性硼酸，因此，評估為抵消硼鋼消失的極限假設情景引入的keff增量所需的硼濃度。在硼鋼消失模型中，乏燃料組件處于正常狀態(tài)。keff隨池水中硼濃度的變化如圖9所示，由計算可知，為抵硼鋼消失引入的keff增量，所需硼濃度為685ppm。由前面的可信度評估可知，為抵消乏燃料水池失冷事故引入的keff增量所需的硼濃度將遠小于本小節(jié)所計算的硼濃度值。

圖9 硼鋼消失假設下keff隨池水中硼濃度的變化Fig.9 keff as a function of boron concentration without borated stainless steel

3 結論

基于典型壓水堆核電站的乏燃料貯存水池，在池水逐漸蒸干和快速流失兩種失冷方式下，基于可能的事故過程，建立保守或極限的臨界計算模型，研究各事故假設情景相對于正常工況的keff增量，以及相應的緩解措施。由研究可知，乏燃料密集貯存系統(tǒng)的keff主要受以下三個因素的影響：1) 水的含量及相應的慢化能力；2) 芯塊溫度及相應的多普勒效應；3) 中子吸收體。

對于乏燃料水池失冷事故，水的喪失使得系統(tǒng)的中子慢化能力大幅減弱，增加了系統(tǒng)的次臨界裕量。即使在失冷事故后，向水池補充清水、重新淹沒乏燃料的過程中，在可信的堆積模型下，最大keff值0.9521大于正常貯存工況的0.9046，但也是次臨界安全的。

失冷事故后，芯塊溫度升高，多普勒負反饋效應，是一個緩解臨界安全后果的固有安全特性。

貯存小室內(nèi)的中子吸收體硼鋼是臨界安全控制的重要措施。系統(tǒng)keff最大值1.0699出現(xiàn)在硼鋼消失的極限假設模型中。由可信度評估可知，在失冷事故中，硼鋼被損壞的可能性是很小的。另一方面，這個計算模型中有很多保守的假設因素，如硼鋼消失時，燃料組件仍然處于規(guī)則的近乎最佳慢化布置、且有全密度的水提供良好的慢化能力。因此，在硼鋼消失這一個不可信的事故情景假設下，其keff最大值1.0699及相應的緩解措施所要求的685ppm的可溶硼濃度，僅可作為限值參考。

根據(jù)目前的知識和工程經(jīng)驗，乏燃料貯存水池失冷事故，在可信的事故情況下，是次臨界安全的。

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Study of the Criticality Safety at Coolant lossSituation of the Spent fuel Storage Pool

YANG Hai-feng，SHAO Zeng，HUO Xiao-dong

(China Nuclear Power Engineering, Beijing 100840, China)

The spent fuel storage pool accommodates spent fuel assemblies, and the coolant (pool water) removes the decay heat and acts as the shield against the radioactivity, therefore coolant loss is one of the most severe accidents. For two kinds of coolant loss, evaporating slowly and draining off rapidly, the relevant criticality safety is studied. The considered scenarios include temperature rises of pellets and coolant, loss of rod pitch control, gross assembly failure, neutron absorber failure, etc. And the credibility judgment of each scenario is carried out. The results show that coolant loss considerably decreases the slowing-down power, and that rise of pellet temperature and the relevant negative Doppler effect, both increase the subcritical margin. Even at the reflooding scenario, under the credible pile up model, the subcriticality can be ensured. Under the scenario that borated stainless steel disappears which is not credible,keffand the relevant mitigating measures which are considerably conservative, are listed in the paper only for reference. Based on current knowledge and engineering experience, the coolant loss of the spent fuel storage pool, under the credible accidental scenarios, is subcritical.

Spent fuel storage pool；Coolant loss；Criticality safety；Pile up model；Credibility judgment

2015-12-15

楊海峰(1981—)，男，河南南陽人，高級工程師，碩士研究生，現(xiàn)主要從事反應堆物理和臨界安全研究

TL371

A

0258-0918(2016)05-0709-06