多金屬礦區(qū)土壤重金屬垂向污染特征及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

蘇耀明，陳志良*，雷國(guó)建,2，方曉航

1.環(huán)境保護(hù)部華南環(huán)境科學(xué)研究所，廣東 廣州 510655；2.廣東工業(yè)大學(xué)，廣東 廣州 510006

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多金屬礦區(qū)土壤重金屬垂向污染特征及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

蘇耀明1，陳志良1*，雷國(guó)建1,2，方曉航1

1.環(huán)境保護(hù)部華南環(huán)境科學(xué)研究所，廣東 廣州 510655；2.廣東工業(yè)大學(xué)，廣東 廣州 510006

摘要：重金屬在土壤中向下遷移可能會(huì)對(duì)地下水造成污染，了解重金屬在剖面上的遷移特征對(duì)污染控制與防范有重要意義。為深入了解多金屬礦區(qū)尾礦庫(kù)土壤重金屬垂直遷移與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)問(wèn)題，分層采集了某多金屬礦區(qū)尾礦庫(kù)壩下附近0～100 cm深度的土壤樣品，分析檢測(cè)了不同深度土壤中Cr、Cd、Pb、Cu、Zn、Ni總量及有效態(tài)含量。綜合考慮多元素協(xié)同作用、毒性水平、污染濃度以及環(huán)境對(duì)重金屬污染敏感性等因素，采用Hakanson潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法對(duì)土壤污染狀況及生態(tài)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)價(jià)，并對(duì)土壤中鉛、鋅重金屬的形態(tài)垂向分布特征及其遷移能力進(jìn)行了分析研究。結(jié)果表明，研究區(qū)域土壤重金屬污染嚴(yán)重，垂向污染也達(dá)到了一定的深度，上層土壤、中層土壤綜合污染指數(shù)均達(dá)到重度污染級(jí)別，下層土壤綜合污染指數(shù)達(dá)到中度污染級(jí)別。供試土壤的污染程度最重的指標(biāo)為Pb和Zn，污染最重的土層為0～30 cm上層土壤。從生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)來(lái)看，單項(xiàng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)在3.07～77.1之間，上層土壤單項(xiàng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)Cd＞Cu＞Pb＞Ni＞As＞Zn，礦區(qū)場(chǎng)地土壤修復(fù)過(guò)程中應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注Cd、Cu的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)影響；此外，由于As在土壤中具有較強(qiáng)的垂向遷移能力，也應(yīng)予以重點(diǎn)關(guān)注。

關(guān)鍵詞：生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)；重金屬污染；垂直分布；礦區(qū)

SU Yaoming,CHEN Zhiliang,LEI Guojian,FANG Xiaohang.Vertical Pollution Characteristic and Ecological Risk Assessment of Heavy Metal of Soil Profiles in Polymetallic Ore Mine [J].Ecology and Environmental Sciences,2016,25(1):130-134.

我國(guó)金屬礦產(chǎn)資源豐富，改革開(kāi)放以來(lái)礦產(chǎn)資源的勘查開(kāi)發(fā)取得了巨大的成就，但同時(shí)采礦、選礦、冶煉等過(guò)程也產(chǎn)生了大量的尾礦、廢渣等，這些重金屬含量很高的廢棄物露天堆放后，會(huì)迅速風(fēng)化，并通過(guò)降雨、淋洗、酸化等作用向周邊地區(qū)擴(kuò)散并向地下遷移，從而導(dǎo)致土壤與地下水受到重金屬污染（許超等，2009；仇榮亮等，2009），且往往是兩種或多種重金屬并存的復(fù)合污染（李如忠等，2013；李清飛等，2009；鄭國(guó)璋，2007；趙志強(qiáng)等，2010）。重金屬元素進(jìn)入土壤后，與土壤中有機(jī)態(tài)和無(wú)機(jī)態(tài)組分持續(xù)發(fā)生作用，如溶解-沉淀、吸附-解吸、絡(luò)合-離解、氧化-還原作用等，會(huì)以不同的形態(tài)存在于土壤中（朱繼保等，2005；魏樹(shù)和等，2004；孫花等，2011；Michael et al.，2013；Kumpiene et al.，2008），且不同種類、不同形態(tài)的重金屬在土壤中的遷移速率不同，其留下的痕跡也存在差異，從而造成其在土壤中的遷移轉(zhuǎn)化特點(diǎn)、生物有效性和危害程度都不盡相同。本文以某多金屬礦區(qū)為例，分析土壤剖面重金屬總量、形態(tài)垂直差異特征，并對(duì)其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估，這對(duì)了解重金屬在土壤中遷移特點(diǎn)及污染防治工作具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。

1　材料與方法

1.1采樣地點(diǎn)

本次采樣的多金屬礦區(qū)位于韶關(guān)市曲江區(qū)沙溪鎮(zhèn)、翁源縣鐵龍鎮(zhèn)境內(nèi)。該區(qū)多年平均氣溫17.1～18.0 ℃，最高氣溫32.0～34.4 ℃，最低氣溫-2.7～-4.8 ℃；年降雨量1532.7～2470.1 mm，年內(nèi)降雨分配不均，多集中于3─9月份，夏季多有暴雨，年蒸發(fā)量在1154.0～1404.7 mm。冬季有霜凍和降雪現(xiàn)象，常年主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)楸憋L(fēng)。礦區(qū)礦產(chǎn)資源豐富，主要有鐵、銅、硫、鉛、鋅、鎢、鉬、石灰石等礦產(chǎn)。但是由于開(kāi)采冶煉歷史較早，早期采冶過(guò)程中缺乏有效的重金屬污染防治措施，礦區(qū)尤其是尾礦庫(kù)重金屬污染問(wèn)題較突出。在尾礦庫(kù)壩下采集1個(gè)剖面，采樣深度100 cm，按0～30 cm（上層）、30～60 cm（中層）、60～100 cm（下層）分別進(jìn)行采樣分析。

1.2樣品處理與分析

1.2.1樣品前處理

土壤樣品經(jīng)過(guò)自然風(fēng)干松散后，過(guò)40目篩。一部分用于理化性質(zhì)分析，其余部分用于元素含量和形態(tài)分析；土壤樣品pH值的測(cè)試按照水土比25∶1進(jìn)行測(cè)定。

1.2.2重金屬分析

采用原子吸收分光光度計(jì)（AA-7000）測(cè)定消解液中重金屬含量。同時(shí)精確稱取過(guò)2 mm尼龍篩的風(fēng)干土壤1.0 g，放入100 mL離心管中，并按照Tessier連續(xù)提取法（Tessler et al.，1979）開(kāi)展土壤重金屬形態(tài)分析，分析過(guò)程所得的清液用原子吸收分光光度計(jì)（AA-7000）進(jìn)行不同形態(tài)鉛、鋅含量的測(cè)定。

1.2.3重金屬質(zhì)量評(píng)價(jià)

本次土壤污染評(píng)價(jià)采用《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB15618─1995）的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。土壤污染程度研究采用單因子指數(shù)法（孫清斌等，2013）和內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法（胡明，2014）進(jìn)行評(píng)價(jià)。通過(guò)單因子評(píng)價(jià)，可以確定主要的重金屬污染物及其危害程度，以污染指數(shù)來(lái)表示，使污染程度量化；內(nèi)梅羅綜合指數(shù)能反映場(chǎng)地土壤中每種重金屬的污染程度，突出了重金屬極值濃度對(duì)土壤環(huán)境質(zhì)量的影響。質(zhì)量分級(jí)采用污染指數(shù)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，如表1所示。

表1　土壤污染綜合指數(shù)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)Table 1　The grading standards of integrated pollution index for soil

1.2.4生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

采用Hakanson潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法進(jìn)行土壤污染狀況及環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，以《土壤環(huán)境質(zhì)量》（GB 15618─1995）為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。該方法綜合考慮了多元素協(xié)同作用、毒性水平、污染濃度以及環(huán)境對(duì)重金屬污染敏感性等因素，在環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中得到廣泛應(yīng)用，適合于對(duì)大區(qū)域范圍的土壤進(jìn)行評(píng)價(jià)比較（Hakanson，1980；Guo et al.，2006）。其計(jì)算公式如下：

式中：Ci為土樣中第i種重金屬的污染系數(shù)；

i

fCs為土樣中第i種重金屬質(zhì)量濃度的實(shí)測(cè)值，mg·kg-1；Cni為土樣中第i種重金屬的評(píng)價(jià)參比值，mg·kg-1；Eri為土樣中第i種重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)；Ti為土樣中第i種重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù)，

r主要反映重金屬毒性水平和環(huán)境對(duì)重金屬污染的敏感程度；RI為土樣中多種重金屬的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)。

本研究中，土樣中的6種重金屬毒性響應(yīng)系數(shù)參照Hakanson（1980）和徐爭(zhēng)啟等（2008）的研究結(jié)果設(shè)定。為方便同類研究結(jié)果間比較，重金屬的評(píng)價(jià)參比值采用Hakanson提出的工業(yè)化前全球土壤（沉積物）最高背景值。重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)劃分標(biāo)準(zhǔn)見(jiàn)表2。

2　結(jié)果與討論

2.1土壤重金屬含量和污染現(xiàn)狀

對(duì)采樣點(diǎn)土壤上層、中層、下層土壤的理化性質(zhì)以及土壤中的Pb、Zn、Cu、Ni、Cd、As等重金屬總量進(jìn)行分析測(cè)定，上、中、下3層不同深度土壤pH值、有機(jī)質(zhì)、容重、陽(yáng)離子交換量（CEC）、凈產(chǎn)酸量（NAG）等理化性質(zhì)的測(cè)定結(jié)果如表3所示，不同深度土壤各重金屬單因子污染指數(shù)及綜合污染指數(shù)統(tǒng)計(jì)結(jié)果如下表4和表5所示。

表2　重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)劃分標(biāo)準(zhǔn)Table 2　Standard of heavy metal potential ecological risk assessment

表3　土壤的基本理化性質(zhì)Table 3　Physical and chemical properties of soil

表4　土壤重金屬總量Table 4　The total amount of heavy metals in soil　　　mg·kg-1

表5　土壤重金屬污染評(píng)價(jià)指數(shù)得分Table 5　The evaluation index of heavy metals pollution in soil

從表4和表5中可以看出，礦區(qū)尾礦庫(kù)壩下不同深度土壤中鉛、鋅、銅含量表現(xiàn)為從上層到下層土壤依次遞減的趨勢(shì)；鎳含量表現(xiàn)為上層土壤和中層土壤含量相當(dāng)，高于下層土壤；鎘含量表現(xiàn)為中層土壤略高于上層土壤，遠(yuǎn)高于下層土壤；砷含量表現(xiàn)為中層土壤高于下層土壤且下層土壤高于上層土壤。

不同層次土壤中鉛、鋅污染均已達(dá)到或接近中度污染（下層土壤中鉛的單因子污染指數(shù)為2.99，接近于重度污染值3）；上層土壤、中層土壤中銅、鎳污染達(dá)到重度污染，下層土壤中銅、鎳污染級(jí)別為中度污染；各層土壤中鎘的污染級(jí)別為中度污染；上層土壤、下層土壤中砷污染為輕度污染，中層土壤污染級(jí)別為中度污染。研究區(qū)域土壤重金屬污染嚴(yán)重，污染也達(dá)到了一定的深度，上層土壤、中層土壤綜合污染指數(shù)均達(dá)到重度污染級(jí)別，下層土壤綜合污染指數(shù)達(dá)到中度污染級(jí)別。

2.2土壤重金屬形態(tài)垂向分布特征

從不同層次的土壤污染程度分析可知，研究區(qū)100 cm以上土壤污染嚴(yán)重的重金屬為鉛、鋅，為進(jìn)一步了解污染特征，對(duì)研究區(qū)土壤鉛、鋅進(jìn)行形態(tài)分析，結(jié)果如表6所示。

表6　供試土壤鉛、鋅形態(tài)特征Table 6　The morphology and concentration of Pb and Zn in soil　　　　　　　　　　　　　　　　 mg·kg-1

上層、中層、下層土壤中可交換態(tài)鉛、碳酸鹽態(tài)鉛、鐵錳氧化態(tài)鉛、有機(jī)態(tài)鉛、殘?jiān)鼞B(tài)鉛的分配系數(shù)分別為2.64%～3.34%、10.09%～19.25%、 24.19%～30.35%、5.76%～10.28%、41.45～51.07%；可交換態(tài)鋅、碳酸鹽態(tài)鋅、鐵錳氧化態(tài)鋅、有機(jī)態(tài)鋅、殘?jiān)鼞B(tài)鋅的分配系數(shù)分別為3.35%～4.04%、11.45%～16.12%、15.51%～23.37%、5.38%～9.86%、50.79～60.15%。土壤中鉛、鋅主要以殘?jiān)鼞B(tài)的形式存在，其次為鐵錳氧化態(tài)和碳酸鹽態(tài)，有機(jī)結(jié)合態(tài)和可交換態(tài)含量最低，兩者的形態(tài)分布特征基本一致（圖1、圖2）。

現(xiàn)在，這條舒服的大道，又被開(kāi)挖得千瘡百孔。說(shuō)是還要擴(kuò)寬，又說(shuō)要修成快速路。開(kāi)滿鮮花的花壇和已然長(zhǎng)成的大樹(shù)又悉數(shù)被挖。羅爹爹急了，找到阿東，說(shuō)：“你怎么說(shuō)也是個(gè)干部，能不能去反映一下，這條路蠻好，沒(méi)必要重新修吧？”

圖1　不同深度土壤中鉛的各形態(tài)比例Fig.1　The morphological rate of Pb in different depth soil

圖2　不同深度土壤中鋅的各形態(tài)比例Fig.2　The morphological rate of Zn in different depth soil

結(jié)合表6中各形態(tài)的垂向分布可以看出，土壤中可交換態(tài)鉛含量表現(xiàn)為上層土壤高于中、下層土壤，中層、下層土壤中可交換態(tài)鉛含量相當(dāng)；土壤中碳酸鹽態(tài)鉛含量表現(xiàn)為從上層、中層、下層土壤依次大幅遞減的趨勢(shì)，下層土壤中碳酸鹽態(tài)鉛含量?jī)H為上層土壤的37.56%；土壤中鐵錳氧化態(tài)鉛含量表現(xiàn)為上層土壤高于中、下層土壤，下層土壤的鐵錳氧化態(tài)鉛含量略高于中層土壤；土壤中有機(jī)結(jié)合態(tài)鉛含量表現(xiàn)為從上層、中層、下層土壤依次大幅遞減的趨勢(shì)，和碳酸鹽態(tài)變化趨勢(shì)相似，其中從上層到中層的變化尤其明顯，這可能與有機(jī)質(zhì)含量隨土層深度增加而減少有關(guān)；土壤中殘?jiān)鼞B(tài)鉛含量上、中、下層含量變化不大，表現(xiàn)為從上層到下層依次遞減的趨勢(shì)。

上層、中層、下層土壤可交換態(tài)鋅含量相當(dāng)，無(wú)顯著差異；土壤中碳酸鹽態(tài)鋅含量表現(xiàn)為上層土壤和中層土壤含量相當(dāng)，遠(yuǎn)高于下層土壤；土壤中鐵錳氧化態(tài)鋅含量表現(xiàn)為上層土壤高于中、下層土壤，下層土壤的鐵錳氧化態(tài)鋅含量略高于中層土壤；土壤中有機(jī)結(jié)合態(tài)鋅含量表現(xiàn)為從上層、中層、下層土壤依次大幅遞減的趨勢(shì)，其中從上層到中層的變化尤其明顯；土壤中殘?jiān)鼞B(tài)鉛含量上、中、下層差異不大，表現(xiàn)為從上層到下層依次遞減的趨勢(shì)。

2.3土壤復(fù)合污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

不同重金屬類型及深度的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)如圖3和表7，尾礦區(qū)的重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)在3.07～77.1之間，綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)依次為上層＞中層＞下層，上層與中層土壤處于中等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，下層接近中等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

圖3　研究區(qū)重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)危害指數(shù)Fig.3　The ecological risk index of heavy metal in study area

表7　重金屬潛在生態(tài)危害Table 7　The ecological risk of heavy metal

上層土壤單項(xiàng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)Cd＞Cu＞Pb＞Ni＞As＞Zn，在礦區(qū)土壤修復(fù)過(guò)程中，應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注Cd和Cu的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)影響。此外As單項(xiàng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)表現(xiàn)為中層＞下層＞上層，表明As在土壤中的垂向遷移能力相對(duì)較強(qiáng)，也是值得注意的元素。

3　結(jié)論

（1）研究區(qū)域土壤重金屬污染嚴(yán)重，污染也達(dá)到了一定的深度，0～30 cm上層土壤和30～60 cm中層土壤綜合污染指數(shù)均達(dá)到重度污染級(jí)別，60～100 cm下層土壤綜合污染指數(shù)達(dá)到中度污染級(jí)別。供試土壤中污染程度最重的指標(biāo)為Pb和Zn，污染最重的土層為上層土壤。

（2）土壤中鉛、鋅各形態(tài)大體表現(xiàn)為殘?jiān)鼞B(tài)＞鐵錳氧化態(tài)＞碳酸鹽結(jié)合態(tài)＞有機(jī)態(tài)＞可交換態(tài)，其中可交換態(tài)含量在不同層間的土壤含量相差不大，其他形態(tài)具有不同程度的差異；土壤中鉛、鋅各形態(tài)比例表現(xiàn)為可交換態(tài)含量大體相當(dāng)，有機(jī)結(jié)合態(tài)比例隨土壤深度的減少而降低，殘?jiān)鼞B(tài)比例隨土壤深度增加而升高，其余形態(tài)無(wú)明顯規(guī)律。

（3）研究區(qū)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為中等，單項(xiàng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)在3.07～77.1之間，上層土壤單項(xiàng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)Cd＞Cu＞Pb＞Ni＞As＞Zn，場(chǎng)地土壤重金屬污染修復(fù)治理過(guò)程中應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注Cd和Cu的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)影響。此外，由于As具有較強(qiáng)的垂向遷移能力，在場(chǎng)地重金屬防治過(guò)程中也應(yīng)予以重點(diǎn)關(guān)注。

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Vertical Pollution Characteristic and Ecological Risk Assessment of Heavy Metal of Soil Profiles in Polymetallic Ore Mine

SU Yaoming1,CHEN Zhiliang1*,LEI Guojian1,2,FANG Xiaohang1
1.South China Institute of Environmental Sciences,Ministry of Environmental Protection,Guangzhou 510655,China; 2.Guangdong University of Technology,Guangzhou 510006,China

Abstract:Heavy metal pollution in soil may cause groundwater pollution for its migration and it is important to understand the migration characteristics of heavy metals in soil profile.To better understand the heavy metals pollution problems of soil in polymetallic ore Mine area,we collected soil profile about 0～100 cm depth near mine tailings.The concentration of Cr,Cd,Pb,Cu,Zn,Ni in soil was detected.The Hakanson potential ecological risk index method was used to evaluate the soil pollution and ecological environment risk both consider the multi-elements synergistic,the toxicity level,the pollution concentration and the sensitivity of the heavy metal pollution.The zinc and lead heavy metal form distribution characteristic and migration ability was also analysis.The result showed that the soil is serious polluted by heavy metal in study area.Pollution has reached a certain depth,0～30 cm upper layer soil and 30～60 cm middle layer soil pollution index reached severe pollution levels,60～100 cm bottom layer soil pollution index reached moderate pollution levels.Characteristics of pollutants in study area are Pb and Zn,the most heavily contaminated soil is top layer soil.But the individual potential ecological risk in the study area is range between the ecological risks 3.07～77.1,the range of individual potential ecological risk in upper layer soil is Cd ＞ Cu ＞ Pb ＞ Ni ＞ As ＞ Zn.So the ecological risk of Cd and Cu should be a key point during soil remediation in this area,as well as As element which has strong vertical migration ability in the soil.

Key words:ecological risk; heavy metal pollution; vertical distribution; mine

收稿日期：2015-08-14

作者簡(jiǎn)介：蘇耀明（1981年生），工程師，博士，主要從事污染場(chǎng)地修復(fù)與地下水污染防治。E-mail:suyaoming@scies.org*通訊聯(lián)系人。E-mail:chenzhiliang@scies.org

基金項(xiàng)目：國(guó)家環(huán)保公益專項(xiàng)（201309003；201309037）；廣東省教育部產(chǎn)學(xué)研結(jié)合項(xiàng)目（2012B091000152）；廣東省科技計(jì)劃項(xiàng)目（2013B020700010）；公益性科研所基本科研業(yè)務(wù)專項(xiàng)（pm-zx021-201410-023）

中圖分類號(hào)：X131.3

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1674-5906（2016）01-0130-05

DOI:10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.01.019

引用格式：蘇耀明,陳志良,雷國(guó)建,方曉航.多金屬礦區(qū)土壤重金屬垂向污染特征及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[J].生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào),2016,25(1):130-134.