有機(jī)相變儲(chǔ)能材料的復(fù)合改性研究進(jìn)展*

劉　穎，陳立貴，田　哲，王　哲，葉碧欣，于亮亮

(陜西理工學(xué)院材料科學(xué)與工程學(xué)院，陜西　漢中　723000)

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有機(jī)相變儲(chǔ)能材料的復(fù)合改性研究進(jìn)展*

劉穎，陳立貴，田哲，王哲，葉碧欣，于亮亮

(陜西理工學(xué)院材料科學(xué)與工程學(xué)院，陜西漢中723000)

有機(jī)相變儲(chǔ)能材料作為相變儲(chǔ)能材料的一種，因其相對(duì)于其它相變材料具有相變溫度適應(yīng)性好、相變焓值高等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛應(yīng)用在太陽能、建筑節(jié)能等領(lǐng)域。但此類相變材料在相變過程中材料變形較嚴(yán)重，出現(xiàn)滲出滲漏等問題，所以本文主要綜述了有機(jī)相變儲(chǔ)能材料的復(fù)合改性研究方法。首先介紹了有機(jī)相變儲(chǔ)能材料在應(yīng)用中存在的問題，然后介紹了改善問題的主要研究方法，最后列舉當(dāng)前復(fù)合改性相關(guān)的研究成果及具體方法。

有機(jī)相變; 儲(chǔ)能材料; 復(fù)合改性

21世紀(jì)發(fā)展的今天，人們對(duì)于能源的需求愈發(fā)強(qiáng)烈，而現(xiàn)有的石油、天然氣等自然資源的難以再生性，此類資源的長(zhǎng)久使用受到限制，另一方面，石油、天然氣的燃燒會(huì)產(chǎn)生大量的二氧化碳、二氧化硫等有害氣體污染環(huán)境，破壞生態(tài)平衡。找到一種綠色環(huán)保的、可回收利用的新型能源至關(guān)重要。除過石油、天然氣等一些可燃燒的能源外，還有太陽能這種清潔能源，此外工業(yè)余熱的回收再利用也屬于一種再生資源。相變儲(chǔ)能材料利用材料在相變過程中吸收和釋放能量的特性對(duì)熱能進(jìn)行儲(chǔ)存和應(yīng)用。相變儲(chǔ)能材料分為有機(jī)相變儲(chǔ)能材料、無機(jī)鹽相變儲(chǔ)能材料、混合類相變儲(chǔ)能材料三大類，其中有機(jī)相變儲(chǔ)能材料的相變溫度會(huì)隨著分子量的變化而變化，適用性較廣，過程易控制的固-液相變材料，但這類材料在固-液相轉(zhuǎn)變的時(shí)候材料容易變形，滲漏，為此研究一種可以將相變材料封裝而不會(huì)影響其性能優(yōu)勢(shì)的復(fù)合型相變材料至關(guān)重要。研究出的有機(jī)相變儲(chǔ)能材料打破了傳統(tǒng)意義上能源使用的方式，著眼于社會(huì)長(zhǎng)遠(yuǎn)的發(fā)展。它的研究順應(yīng)建設(shè)環(huán)境友好型，資源節(jié)約型社會(huì)的要求，具有很好的發(fā)展前景。

1　有機(jī)相變儲(chǔ)能材料

有機(jī)相變儲(chǔ)能材料主要有高級(jí)脂肪烴類、脂肪酸類、多元醇類等，這些有機(jī)物的官能團(tuán)和鏈長(zhǎng)與其熱物性具有特定的關(guān)系，即在官能團(tuán)一定時(shí)，鏈長(zhǎng)越長(zhǎng)，相變溫度越高，相變潛熱越大。在實(shí)際應(yīng)用中可以根據(jù)需要通過調(diào)節(jié)這些有機(jī)相變材料的鏈長(zhǎng)來控制材料的相變溫度。有機(jī)相變材料在相變過程中無過冷及析出現(xiàn)象、無毒無腐蝕、性能穩(wěn)定，是較為理想的相變材料。

1.1有機(jī)固-液相變材料應(yīng)用中存在的問題

中低溫有機(jī)相變材料中使用較多的有聚乙二醇、石蠟和硬脂酸，這類相變材料的相變溫度會(huì)隨其分子量的不同而發(fā)生變化，應(yīng)用范圍較廣；在相變過程中，固相與液相之間相互轉(zhuǎn)化，體積變化大，相變焓值高；結(jié)晶速率高，無過冷和析出現(xiàn)象；無毒無味，綠色環(huán)保，來源廣泛。無論是從熱性能、物理性能、化學(xué)性能還是從經(jīng)濟(jì)性考慮，有機(jī)相變材料都是一類具有較大發(fā)展空間的相變材料。目前關(guān)于有機(jī)相變材料的研究較多，商業(yè)化的相變材料中有機(jī)相變材料也占據(jù)主要地位，做為儲(chǔ)能介質(zhì)或控溫材料，其在太陽能、建筑節(jié)能、電子、軍事、醫(yī)療等領(lǐng)域廣泛應(yīng)用。但是此類相變材料在相變過程中有液體產(chǎn)生，材料變形較嚴(yán)重，出現(xiàn)滲出滲漏等問題，不可直接使用。一般需用容器對(duì)其進(jìn)行封裝處理，這種方法一是無形中增加了該材料大規(guī)模使用的成本；二是增加了系統(tǒng)換熱過程中的熱阻，熱量不能快速傳遞，影響系統(tǒng)的工作效率。有機(jī)相變材料本身還存在導(dǎo)熱性能較差的缺點(diǎn)，有的材料(如石蠟)在凝固過程中體積會(huì)收縮，脫離容器壁，增加熱傳導(dǎo)難度。因此，提高有機(jī)相變材料的導(dǎo)熱性能和改善其受熱過程中的流動(dòng)性能是拓寬其應(yīng)用市場(chǎng)的有效途徑。

1.2有機(jī)相變儲(chǔ)能材料的復(fù)合定型研究

復(fù)合相變儲(chǔ)能材料是將有機(jī)材料作為相變主材料與支撐材料通過某種方法復(fù)合而得到。支撐材料一般為有機(jī)聚合物或多孔狀無機(jī)材料，常用的有機(jī)聚合物有高密度聚乙烯、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯(SBS)等，多孔無機(jī)材料有石墨、活性炭等。支撐材料熔點(diǎn)一般高于有機(jī)相變材料，在相變過程中性能穩(wěn)定，不會(huì)有液體的滲出，同時(shí)利用其吸附作用很好的固定相變過程中產(chǎn)生的液態(tài)物質(zhì)。而有機(jī)相變材料的固-液相變行為不會(huì)發(fā)生變化。整個(gè)材料在實(shí)現(xiàn)儲(chǔ)能釋能的基礎(chǔ)上，宏觀形狀保持不變。復(fù)合相變儲(chǔ)能材料的研究很好的解決了有機(jī)相變材料在相變過程中液體滲出滲漏，材料體積變化大，力學(xué)性能差的缺點(diǎn)。在使用過程中無需容器封裝，而且可根據(jù)實(shí)際應(yīng)用加工成不同的形狀。目前對(duì)有機(jī)相變材料的定型研究很多，定型方法主要分為物理法和化學(xué)法。

(1)物理法

有機(jī)相變材料的物理改性法，主要是利用有機(jī)相變材料與支撐材料之間的物理作用進(jìn)行定型，主要包括物理吸附、共混和微膠囊包封。這種方法制備的復(fù)合相變材料宏觀表現(xiàn)為固-固相變，微觀上仍為固-液相變。

吸附定型是利用分子間的吸附作用將有機(jī)相變材料固定在支撐材料中，是石蠟，硬脂酸改性研究較常用的方法。吸附定型法常用的支撐材料有膨脹石墨、活性炭和珍珠巖等，這類無機(jī)材料具有多孔結(jié)構(gòu)，比表面積較大，吸附作用較強(qiáng)。在相變過程中，支撐材料利用其吸附作用將有機(jī)相變材料吸附在孔狀結(jié)構(gòu)中，相變材料宏觀表現(xiàn)為固-固相變。費(fèi)鵬飛等[1]通過真空浸漬法，將有機(jī)相變材料石蠟和硬脂酸負(fù)載到支撐材料膨脹石墨中，制得復(fù)合相變儲(chǔ)能材料．對(duì)材料的結(jié)構(gòu)、性能和形貌特征進(jìn)行了表征分析．結(jié)果表明：復(fù)合相變材料在膨脹石墨納米級(jí)狹縫限域作用和異向成核作用下，相變主材料在相變過程中無液體產(chǎn)生，且晶體結(jié)構(gòu)更加規(guī)整，結(jié)晶度明顯提高，整個(gè)復(fù)合相變材料宏觀表現(xiàn)為固-固相變，無過冷和析出現(xiàn)象。周建偉等[2]以硬脂酸為相變主材料，無機(jī)硅材料介孔分子篩MCM-41作為支撐材料，采用溶液浸漬法制備了硬脂酸/MCM復(fù)合相變材料。應(yīng)用SEM、TEM、TG-DSC對(duì)相變材料的性能進(jìn)行了表征，結(jié)果表明：硬脂酸與介孔分子篩之間只是簡(jiǎn)單物理作用。復(fù)合材料中硬脂酸的最高含量可達(dá)到50%，此時(shí)材料相變溫度為57.8 ℃，相變焓值為276.4 J/g。經(jīng)100次以上的冷熱循環(huán)后，復(fù)合材料相變溫度和相變焓值基本保持不變，熱性能穩(wěn)定，熱循環(huán)過程中沒有明顯的液體泄漏。

共混定型法中較常用的是熔融共混法，這種制備方法相對(duì)比較簡(jiǎn)單，就是將相變主材料與結(jié)構(gòu)支撐材料進(jìn)行熔融共混，充分?jǐn)嚢韬蟾稍锾幚砑吹玫綇?fù)合相變材料。該制備方法工藝簡(jiǎn)單，成本較低，易于實(shí)現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)，應(yīng)用較多。汪向磊等[3]用HDPE包覆石蠟，膨脹石墨(EP)或鱗片石墨作為導(dǎo)熱增強(qiáng)劑，通過熔融共混和熱壓制備了復(fù)合相變儲(chǔ)能材料。檢測(cè)了所制備材料的相變溫度、相變焓值、熱導(dǎo)率等性能。結(jié)果表明：石蠟經(jīng)過包覆后，相變焓值下降30%左右。EP和鱗片石墨的加入材料的熱傳導(dǎo)性能均得到改善。與無導(dǎo)熱增強(qiáng)劑樣品相比，膨脹石墨含量為10%時(shí)，熱導(dǎo)率較提高了59%，而相同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的鱗片石墨熱導(dǎo)率提高率僅為83%。由此可見膨脹石墨對(duì)復(fù)合相變材料導(dǎo)熱性改性較好。

微膠囊包封定型法[4-5]是將有機(jī)相變材料，通過微膠囊技術(shù)分散為直徑為0.39～1.02 mm小顆粒，再用性能穩(wěn)定的聚合物薄膜或無機(jī)壁材進(jìn)行包封。在相變過程中，球形微粒內(nèi)部的相變材料發(fā)生固-液相變，高分子外層仍保持固體狀態(tài)。微膠囊相變過程中不會(huì)出現(xiàn)相變材料的泄漏，也避免了相變材料與周圍環(huán)境發(fā)生反應(yīng)。研究中常用的壁材主要有聚甲基丙烯酸甲酯、聚乙烯、環(huán)氧樹脂等高分子物質(zhì)和二氧化硅、二氧化鐵等無機(jī)材料。常用制備方法主要有原位聚合法和界面聚合法，較常用的為原位聚合。原位聚合聚合單體和催化劑全部位于芯材顆粒的外部，單體在微膠囊的連續(xù)相中可溶，聚合反應(yīng)生成的聚合物包覆在芯材的表面，形成微膠囊復(fù)合相變材料。原位聚合的過程中需特別注意控制反應(yīng)條件，主要有：聚合體系的酸堿度、溫度、溶液的PH值、芯材與壁材的質(zhì)量比等。原位聚合制備微膠囊結(jié)構(gòu)易于控制，可實(shí)現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)，成本低，被廣泛使用。盧榮等[6]以三聚氰胺-甲醛樹脂為壁材，正十二醇為芯材，OP-10為乳化劑，選用原位聚合法制備了微膠囊相變材料，并對(duì)微膠囊相變材料的包覆率及其影響因素進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：微膠囊相變材料包覆率為59.53%，掃描電子顯微鏡(SEM)照片顯示微膠囊表面光滑致密，傅里葉紅外分析顯示芯材十二醇被三聚氰胺一甲醛樹脂包覆。在微膠囊制備過程中分散劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)和乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)均會(huì)對(duì)材料的包覆率產(chǎn)生影響。影響程度：芯材投料質(zhì)量分?jǐn)?shù)>分散劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)>乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)。

(2)化學(xué)法

化學(xué)改性法主要是利用化學(xué)變化將有機(jī)相變材料與支撐材料結(jié)合，較常用的方法有接枝聚合和嵌段聚合法。該方法以交聯(lián)的結(jié)晶性聚合物為基體，將有機(jī)相變材料通過化學(xué)反應(yīng)接枝在熔點(diǎn)高，強(qiáng)度大，結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的交聯(lián)結(jié)晶性聚合物鏈段上。這種方法制備的相變材料為真正意義上的固-固相變材料。當(dāng)溫度升高時(shí)，有機(jī)相變材料發(fā)生固-液相變，而高熔點(diǎn)的支撐材料沒有發(fā)生變化，限制了有機(jī)相變材料的流動(dòng)性。成功實(shí)現(xiàn)了固-液相變材料的固態(tài)儲(chǔ)能釋能。周曉明等[7]利用接枝共聚法將有機(jī)相變材料聚乙二醇(PEG)接枝到具有較高熔點(diǎn)的聚乙烯醇主鏈上，制備了聚乙二醇/聚乙烯醇復(fù)合相變儲(chǔ)能材料，并對(duì)其受限狀態(tài)下的結(jié)晶行為進(jìn)行了研究。結(jié)果表明聚乙二醇/聚乙烯醇復(fù)合材料為真正意義上的相變材料，相變焓值較高，相變溫度適中。

1.3有機(jī)相變儲(chǔ)能材料的強(qiáng)化傳熱研究

相變材料能否將所儲(chǔ)存的能量快速的釋放，或者將環(huán)境中的能量快速的輸出，是衡量相變材料很重要的性能指標(biāo)，直接關(guān)系到其的應(yīng)用前景。衡量這一指標(biāo)的參數(shù)為導(dǎo)熱系數(shù)[8]，單位為W/(m·K)，其定義為具有單位溫度差(1 K)的單位厚度(1 m)的物質(zhì)在單位面積(1 m2)，單位時(shí)間(1 s)的導(dǎo)熱量(J)，計(jì)算公式為：λ=-Q/(Adt/dx)式中，Q為導(dǎo)熱速率，即單位時(shí)間傳遞的熱量(W)，A為導(dǎo)熱面積， dx為物體的厚度，dt 為物體兩側(cè)面溫度之差。根據(jù)材料使用功能的不同，對(duì)材料的要求不同，如作為保溫材料使用時(shí)要求材料的導(dǎo)熱系數(shù)越小越好，能將熱量很好的儲(chǔ)存；但是作為儲(chǔ)能材料，要求最大化、快速的將熱量?jī)?chǔ)存與釋放，要求材料具有較高的導(dǎo)熱能力。但是有機(jī)相變材料作為儲(chǔ)能材料普遍存在導(dǎo)熱性能低的缺點(diǎn)。目前關(guān)于有機(jī)相變材料導(dǎo)熱性能的改性研究備受國(guó)內(nèi)外學(xué)者的關(guān)注，其中較有效的方法有：翅片結(jié)構(gòu)改善導(dǎo)熱性能、復(fù)合相變材料改善導(dǎo)熱性能、相變材料微膠囊化改善導(dǎo)熱性能。

(1)復(fù)合相變材料改善導(dǎo)熱性能

科學(xué)者將有機(jī)相變材料與導(dǎo)熱性能較好的材料結(jié)合，制備出導(dǎo)熱性能優(yōu)異的復(fù)合相變材料。常用的增強(qiáng)的導(dǎo)熱性能的材料包括金屬及其化合物、膨脹石墨和碳納米材料[9-10]等。

杲東彥[11]等采用可視化光學(xué)顯微與紅外熱成像技術(shù)，直觀地觀察了開孔泡沫鋁內(nèi)石蠟的熔化相變過程，研究了泡沫鋁對(duì)石蠟導(dǎo)熱性能的影響。研究結(jié)果表明：石蠟/泡沫鋁復(fù)合材料溫度分布比純石蠟系統(tǒng)均勻，具有更好的熱響應(yīng)性能，即泡沫鋁能很好的改善了石蠟的熱傳導(dǎo)性能。陳楊華[12]等針對(duì)石蠟導(dǎo)熱系數(shù)低，傳熱性能差的缺點(diǎn)，制備了石蠟/碳納米管復(fù)合相變材料，并研究了碳納米管對(duì)石蠟導(dǎo)熱性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，碳納米管含量為5%時(shí)復(fù)合材料導(dǎo)熱系數(shù)為0.28 W/(m·K)，比純石蠟提高了40%，且隨著碳納米管質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)隨之增大，即碳納米管可很好的改善石蠟的熱傳導(dǎo)性能。呂學(xué)文[13]等制備了膨脹石墨/石蠟復(fù)合相變儲(chǔ)能材料，膨脹石墨因具有層狀結(jié)構(gòu)而導(dǎo)熱率較高，可改善石蠟的熱傳遞性能。通過ANSYS軟件對(duì)膨脹石墨/石蠟相變過程進(jìn)行數(shù)值模擬。結(jié)果表明，與純石蠟相變材料相比，膨脹石墨/石蠟復(fù)合相變材料導(dǎo)熱性能顯著提高；而且在儲(chǔ)能與釋能的過程中，膨脹石墨未儲(chǔ)存或者消耗任何熱量，只充當(dāng)導(dǎo)熱介質(zhì)。

(2)翅片結(jié)構(gòu)改善導(dǎo)熱性能

在有機(jī)相變材料增強(qiáng)熱傳導(dǎo)的方法中，增大表面積的強(qiáng)化傳熱技術(shù)結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，效果顯著，備受關(guān)注。郭茶秀[14]等制造了翅片強(qiáng)化板式石蠟儲(chǔ)能器，應(yīng)用FLUENT軟件數(shù)值模擬其凝固傳熱過程，研究了總凝固時(shí)間、翅片溫度、壁面熱流、相界面位置隨時(shí)間變化的分布，并進(jìn)一步分析了不同長(zhǎng)寬比W對(duì)儲(chǔ)能器翹片強(qiáng)化傳熱效果的影響。模擬結(jié)果表明，當(dāng)W≧1時(shí)，翅片能對(duì)儲(chǔ)能器起到明顯的強(qiáng)化傳熱作用。鄒得球[15]等建立了矩形腔內(nèi)石蠟熔化過程的數(shù)學(xué)模型，并利用模擬分析了石蠟相轉(zhuǎn)變過程中流場(chǎng)變化、溫度場(chǎng)變化、相界面移動(dòng)等情況。該模型采用鋁制翅片的方式強(qiáng)化傳熱，并分析了翅片位置對(duì)石蠟熔化時(shí)間的影響。模擬結(jié)果表明，在y=0.1、y=5、y=10、y=15 mm 時(shí)，儲(chǔ)能時(shí)間相對(duì)于無翹片系統(tǒng)分別縮短了43.1%、52.0%、38.13%、22.2%。

2　結(jié)　論

有機(jī)相變儲(chǔ)能材料由于其低導(dǎo)熱性和易流動(dòng)性而大大限制了材料在實(shí)際生產(chǎn)中的應(yīng)用發(fā)展。而復(fù)合相變材料針對(duì)單一有機(jī)相變材料的缺陷，通過與高導(dǎo)熱材料結(jié)合增加導(dǎo)熱能力，通過不同無機(jī)材料對(duì)儲(chǔ)能材料進(jìn)行封裝，解決在應(yīng)用時(shí)易滲漏的問題。有機(jī)相變儲(chǔ)能材料的復(fù)合研究方法多種多樣，但通常只能單一改善材料的性能，有望在以后的研究中能找到一種新的復(fù)合研究方法，能同時(shí)解決有機(jī)相變儲(chǔ)能材料的缺陷，提高材料在日常應(yīng)中的壽命。

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Research Progress on Heat Storage Using Organic Phase Change Materials Compositely Modified*

LIUYing,CHENLi-gui,TIANZhe,WANGZhe,YEBi-xin,YULiang-liang

(School of Materials Science and Engineering, Shaanxi University of Technology,Shaanxi Hanzhong 723000,China)

Heat storage uses organic phase change material as a kind of phase change heat storage material, because its relative to other phase change materials has a good adaptability to phase change temperature and phase change enthalpy value higher advantages and is widely used in the field of solar energy, building energy conservation, etc. But this kind of phase change materials in the process of phase change material deformation is serious, such as seepage leakage problem, the organic phase change materials compositely modification methods were mainly summarized. The organic phase change heat storage material on the problems existing in the application, and the main research methods to improve the problem were introduced, the compositely modification related research results and the concrete method were listed.

phase change materials;energy storage;compositely modified

陜西省教育廳重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室項(xiàng)目(15JS017)。

劉穎(1995-)，女，陜西理工學(xué)院高分子專業(yè)13級(jí)本科在讀學(xué)生。

O62

A

1001-9677(2016)03-0005-03